張帥 宋鳳麒

(南京大學(xué)物理學(xué)院,固體微結(jié)構(gòu)物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,人工微結(jié)構(gòu)科學(xué)與技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心,南京 210093)

三維拓?fù)浣^緣體因其獨(dú)特的物性備受研究人員關(guān)注,而拓?fù)浔砻鎽B(tài)的輸運(yùn)是探索其新奇物性的重要手段.其中,拓?fù)浔砻鎽B(tài)的量子霍爾效應(yīng)則是拓?fù)浣^緣體輸運(yùn)研究的一個(gè)重要內(nèi)容.本文簡(jiǎn)要回顧了拓?fù)浣^緣體中量子霍爾效應(yīng)的實(shí)現(xiàn)與發(fā)展.比較了拓?fù)浔砻鎽B(tài)量子霍爾效應(yīng)與其他體系的差別,討論了其材料體系的發(fā)展,并介紹了其中的標(biāo)度律行為.之后詳細(xì)回顧了實(shí)驗(yàn)上對(duì)拓?fù)浔砻鎽B(tài)量子霍爾效應(yīng)磁性近鄰與柵壓調(diào)控等方面的研究.最后,展望了拓?fù)浣^緣體中量子霍爾態(tài)的研究前景,希望能促進(jìn)拓?fù)浣^緣體的應(yīng)用.

1 引言

1980 年,Klitzing 等[1]在低溫強(qiáng)磁場(chǎng)下測(cè)量金屬氧化物半導(dǎo)體場(chǎng)效應(yīng)晶體管(MOSFET)時(shí),首次觀測(cè)到量子霍爾效應(yīng)(quantum Hall effect,QHE).這一沒(méi)有自發(fā)對(duì)稱性破缺的體系突破了朗道范式的框架.隨后,Thouless 等[2]提出了著名的TKNN不變量來(lái)描述量子霍爾效應(yīng),也即陳數(shù)(Chern number).由此,拓?fù)淞孔游飸B(tài)的概念被引入到凝聚態(tài)物理的研究中.2004 年,Kane 和Mele[3,4]基于石墨烯的強(qiáng)自旋軌道耦合提出了具有量子自旋霍爾效應(yīng)的二維拓?fù)浣^緣體(topological insulator,TI).不久,Bernevig 等在HgCdTe 量子阱體系中也獨(dú)立預(yù)言了量子自旋霍爾態(tài)[5],并成功在實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到[6].隨后,人們進(jìn)一步將拓?fù)涓拍顢U(kuò)展到三維材料體系,發(fā)展并預(yù)言了三維拓?fù)浣^緣體及其材料體系[7,8],且很快被實(shí)驗(yàn)證實(shí)[9].這些新奇的拓?fù)湮飸B(tài)也是近年來(lái)凝聚態(tài)物理中重要的研究方向.

拓?fù)浣^緣體材料因其新奇的物性而受到廣泛的關(guān)注[10-13],并在未來(lái)的電子元器件方面具有獨(dú)特的應(yīng)用前景.三維拓?fù)浣^緣體具有強(qiáng)自旋軌道耦合相互作用,并受時(shí)間反演對(duì)稱性保護(hù),其體相絕緣而表面態(tài)導(dǎo)電.其拓?fù)浔砻鎽B(tài)(topological surface state,TSS)是二維的狄拉克電子體系,具有線性色散關(guān)系、非平庸Berry 相位和自旋動(dòng)量鎖定等性質(zhì),因而會(huì)產(chǎn)生諸多新奇的輸運(yùn)現(xiàn)象,如弱反局域化[14]、AB 振蕩[15]、SdH 振蕩[16]和普適電導(dǎo)漲落[17]等,這些輸運(yùn)行為可以反映出拓?fù)浔砻鎽B(tài)的非平庸Berry相位和普適對(duì)稱類等性質(zhì).其中,量子霍爾效應(yīng)是拓?fù)浔砻鎽B(tài)最重要的輸運(yùn)現(xiàn)象之一.

要在拓?fù)浣^緣體材料中實(shí)現(xiàn)純拓?fù)浔砻鎽B(tài)的輸運(yùn),其樣品的品質(zhì)是很重要的影響因素.對(duì)于三維拓?fù)浣^緣體,早期其材料的拓?fù)浔砻鎽B(tài)占比不高,過(guò)高的體相貢獻(xiàn)使得量子霍爾效應(yīng)難以實(shí)現(xiàn).因此在Bi 基的三維拓?fù)浣^緣體材料中,最開(kāi)始是在四元體相絕緣的拓?fù)浣^緣體BiSbTeSe2中實(shí)現(xiàn)完整的拓?fù)浔砻鎽B(tài)量子霍爾效應(yīng).下面,對(duì)拓?fù)浣^緣體表面態(tài)的量子霍爾效應(yīng)實(shí)驗(yàn)進(jìn)展作簡(jiǎn)要綜述.

2 拓?fù)浔砻鎽B(tài)量子霍爾效應(yīng)的概述

在目前的量子霍爾效應(yīng)中,根據(jù)所滿足的方程,可以將其分為兩類: 一類是由薛定諤方程描述的量子霍爾效應(yīng),如傳統(tǒng)的硅金屬氧化物半導(dǎo)體場(chǎng)效應(yīng)晶體管和GaAs/AlGaAs 等材料的二維電子氣體系;另一類則是由狄拉克方程描述的相對(duì)論型量子霍爾效應(yīng)(relativistic QHE),其材料體系包含石墨烯和拓?fù)浣^緣體等.這2 類量子霍爾效應(yīng)在輸運(yùn)的表現(xiàn)上大體上是類似的,但在細(xì)節(jié)上有很多區(qū)別[18,19].

薛定諤方程描述的傳統(tǒng)二維電子氣體系在強(qiáng)磁場(chǎng)下形成的朗道能級(jí)為En=?ωc(n+1/2),如圖1(b)所示,其中ωc為回旋頻率,?為約化普朗克常數(shù),n為被占據(jù)的朗道能級(jí)個(gè)數(shù).可以看到,每個(gè)朗道能級(jí)間是等間距的,間隔為 ?ωc.當(dāng)費(fèi)米能處在朗道能級(jí)間隙中時(shí),則表現(xiàn)出量子霍爾效應(yīng),量子霍爾電導(dǎo)平臺(tái)為ν=n.因而這里都表現(xiàn)出整數(shù)化的量子霍爾電導(dǎo)平臺(tái),單位為e2/h,其中e為元電荷,h為普朗克常數(shù).

圖1 量子霍爾效應(yīng)與朗道能級(jí) (a) 量子霍爾效應(yīng)的典型輸運(yùn)特征;(b) 傳統(tǒng)二維電子氣在磁場(chǎng)下的朗道能級(jí)示意圖;(c) 二維狄拉克費(fèi)米子體系在磁場(chǎng)下的朗道能級(jí)示意圖;(d) 傳統(tǒng)二維電子氣量子霍爾手性邊緣態(tài)示意圖;(e) 拓?fù)浣^緣體上下表面量子霍爾手性邊緣態(tài)示意圖.Fig.1.Quantum Hall effect and Landau levels: (a) Transport characteristics of quantum Hall effect;(b) Landau level diagram of conventional two-dimensional electron gas in magnetic field;(c) Landau level diagram of two-dimensional Dirac fermion system in magnetic field;(d) diagram of quantum Hall chiral edge states in conventional two-dimensional electron gas;(e) diagram of quantum Hall chiral edge states of top and bottom surface states in topological insulator.

而狄拉克方程由于考慮了相對(duì)論效應(yīng),其描述的費(fèi)米子在磁場(chǎng)下其形成的朗道能級(jí)則為En=,如圖1(c)所示.在固定的磁場(chǎng)下,朗道能級(jí)正比于,其每2 個(gè)相鄰能級(jí)的間距是不相等的,且都會(huì)有所謂的零能模能級(jí)出現(xiàn)在狄拉克點(diǎn)處.其量子霍爾電導(dǎo)平臺(tái)的值為ν=g(n+1/2),其中g(shù)為簡(jiǎn)并度,n對(duì)應(yīng)被占滿的最高朗道能級(jí),是一個(gè)整數(shù).這里多出的1/2 項(xiàng)也是狄拉克費(fèi)米子區(qū)別于傳統(tǒng)薛定諤費(fèi)米子的最重要特征.對(duì)于單個(gè)狄拉克錐,其量子霍爾電導(dǎo)平臺(tái)值是半整數(shù)的,因而又稱為半整數(shù)量子霍爾效應(yīng)(halfinteger QHE).但由于實(shí)際材料體系會(huì)受到Nielsen-Ninomiya 定理的限制[20],狄拉克錐總是成對(duì)出現(xiàn),因此這里最終表現(xiàn)出的通常也是整數(shù)化的量子霍爾電導(dǎo)平臺(tái).比如,在石墨烯中由于自旋簡(jiǎn)并和谷(valley)簡(jiǎn)并的存在[21,22],其表現(xiàn)出四重簡(jiǎn)并度,即g=4,因此其量子霍爾平臺(tái)值為ν=4(n+1/2).

在三維拓?fù)浣^緣體中,單個(gè)二維的拓?fù)浔砻鎽B(tài)是自旋極化的,其簡(jiǎn)并度被完全解除,即g=1,因此單個(gè)拓?fù)浔砻鎽B(tài)的量子霍爾平臺(tái)是一個(gè)半整數(shù)值,即ν=n+1/2.因?yàn)槿S拓?fù)浣^緣體中始終有上下2 個(gè)表面貢獻(xiàn)量子霍爾態(tài),且其自旋動(dòng)量鎖定的模式相反,所以實(shí)際得到的是整數(shù)化的量子霍爾平臺(tái),即ν=(ntop+1/2)+(nbottom+1/2)=ntop+nbottom+1.但其與傳統(tǒng)二維電子氣中的量子霍爾邊緣態(tài)還是存在顯著的區(qū)別,圖1(d),(e)分別展示了2 種類型的手性邊緣態(tài)示意圖.在上、下拓?fù)浔砻鎽B(tài)貢獻(xiàn)相同的情況下,拓?fù)浣^緣體中的量子霍爾態(tài)應(yīng)則會(huì)呈現(xiàn)出ν=2n+1 的奇數(shù)化平臺(tái)值.

本文主要討論三維拓?fù)浣^緣體中狄拉克電子的相對(duì)論型量子霍爾效應(yīng),以Bi 基三維拓?fù)浣^緣體為主,來(lái)回顧和討論拓?fù)浣^緣體中的量子霍爾效應(yīng)現(xiàn)象.

3 拓?fù)浔砻鎽B(tài)量子霍爾效應(yīng)的實(shí)現(xiàn)

3.1 拓?fù)浣^緣體的材料優(yōu)化

早期理論預(yù)言并被實(shí)驗(yàn)證實(shí)的具有單個(gè)狄拉克錐的三維拓?fù)浣^緣體材料[23]是Bi 基的Bi2Se3,Bi2Te3和 Sb2Te3等,這類二元Bi 基拓?fù)浣^緣體受自摻雜等效應(yīng)的影響,具有較高的體相載流子濃度,其體相對(duì)輸運(yùn)總是會(huì)有不可避免的貢獻(xiàn),使得純拓?fù)浔砻鎽B(tài)的輸運(yùn)行為很難被直接觀測(cè)到,從而令拓?fù)浔砻鎽B(tài)的輸運(yùn)研究受到很大干擾.因此,優(yōu)化拓?fù)浣^緣體材料,實(shí)現(xiàn)體現(xiàn)絕緣的本征拓?fù)浣^緣體材料就顯得尤為重要,尤其是對(duì)拓?fù)浔砻鎽B(tài)輸運(yùn)的研究.本征拓?fù)浣^緣體材料需要滿足2 個(gè)重要的要求: 一個(gè)是體相盡可能絕緣,體載流子濃度要小于1×1016cm-3;另一個(gè)是狄拉克點(diǎn)要落在體能隙內(nèi),如果狄拉克點(diǎn)落在導(dǎo)帶或價(jià)帶中,那么就難以實(shí)現(xiàn)對(duì)拓?fù)浔砻鎽B(tài)的調(diào)控[24].

預(yù)言新的三維拓?fù)浣^緣體材料是尋找高質(zhì)量拓?fù)浣^緣體的一種有效方式,而通過(guò)對(duì)現(xiàn)有拓?fù)浣^緣體材料進(jìn)行優(yōu)化,能更迅速地實(shí)現(xiàn)本征拓?fù)浣^緣體材料.這些不同二元Bi 基拓?fù)浣^緣體會(huì)呈現(xiàn)出不同的n,p 型,且其構(gòu)成元素Bi,Sb 和Se,Te 也分別屬于同一族,因而通過(guò)補(bǔ)償摻雜得到的四元拓?fù)浣^緣體材料(Bi,Sb)2(Te,Se)3的體相會(huì)被極大抑制,在低溫下可以實(shí)現(xiàn)拓?fù)浔砻鎽B(tài)占主導(dǎo)的輸運(yùn)行為[25,26].這類本征Bi 基拓?fù)浣^緣體材料為實(shí)現(xiàn)拓?fù)浔砻鎽B(tài)的量子霍爾效應(yīng)奠定了有效的材料基礎(chǔ).拓?fù)浣^緣體材料的相關(guān)優(yōu)化發(fā)展過(guò)程可以參看Heremans 等[24]綜述文章.

3.2 拓?fù)浔砻鎽B(tài)量子霍爾效應(yīng)的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)

拓?fù)浣^緣體中的量子霍爾效應(yīng)最初是在HgTe中開(kāi)展的.在應(yīng)變的HgTe 體系中,實(shí)驗(yàn)上在高場(chǎng)下觀測(cè)到了連續(xù)的整數(shù)量子霍爾平臺(tái),但其對(duì)應(yīng)的縱向電阻卻仍然很大,不滿足無(wú)耗散的量子霍爾態(tài)要求.這可能是由于樣品中存在體態(tài)、表面態(tài)和非手性的邊緣態(tài)等的影響,從而使其出現(xiàn)了顯著的耗散;而且其上、下表面由于受反演對(duì)稱性破缺的影響,其朗道能級(jí)隨磁場(chǎng)變化則會(huì)不再對(duì)準(zhǔn),從而出現(xiàn)了偶數(shù)的量子霍爾平臺(tái)值[27].

普渡大學(xué)Xu 等[28]首先在BiSbTeSe2中觀測(cè)到了完整的拓?fù)浔砻鎽B(tài)量子霍爾效應(yīng)(well-developed TSS QHE).在31 T 的磁場(chǎng)下,他們利用背柵調(diào)節(jié)下表面的費(fèi)米能,即調(diào)節(jié)了對(duì)應(yīng)的朗道能級(jí)指數(shù)nbottom,而此時(shí)上表面固定在1/2 態(tài)(ntop=0),于是實(shí)驗(yàn)上就觀測(cè)到一系列整數(shù)間隔的量子霍爾平臺(tái),即ν=nbottom+1.他們觀測(cè)到了很好的ν=-1,0,1,2,3 平臺(tái),并且ν=1,2 平臺(tái)對(duì)應(yīng)的縱向電導(dǎo)已基本接近于零,表明了其無(wú)耗散的特征.他們還通過(guò)背柵將下表面的載流子濃度調(diào)節(jié)到與上表面相匹配,此時(shí)磁場(chǎng)調(diào)控的量子霍爾態(tài)只有奇數(shù)化的量子霍爾平臺(tái)值出現(xiàn),即量子霍爾平臺(tái)為ν=2(n+1/2),這與上下2 個(gè)拓?fù)浔砻鎽B(tài)貢獻(xiàn)相同的情況一致.

東京大學(xué)的Yoshimi 等[29]在分子束外延(molecular beam epitaxy,MBE)生長(zhǎng)出的(Bi1-xSbx)2Te3薄膜中同樣觀測(cè)到了量子霍爾效應(yīng).他們通過(guò)測(cè)量不同x組分(x=0.84 和x=0.88)的樣品,分別得到了不同的量子霍爾平臺(tái).對(duì)于x=0.84 的樣品,14 T 磁場(chǎng)下可以觀測(cè)到顯著的ν=±1 量子霍爾平臺(tái),而ν=0 平臺(tái)則很難分辨;對(duì)于x=0.88的樣品,ν=1 和0 平臺(tái)很顯著,而ν=-1 平臺(tái)則幾乎看不到.這是因?yàn)樵趚=0.88 樣品中,上下拓?fù)浔砻鎽B(tài)狄拉克點(diǎn)的能量位置差異更大,因此其ν=0 平臺(tái)就會(huì)明顯的出現(xiàn);而且,這兩種組分的樣品中狄拉克點(diǎn)都更接近于價(jià)帶,而x=0.88 樣品中無(wú)序的影響相對(duì)更大,所以其ν=-1 平臺(tái)沒(méi)有很好的形成.此外,在高質(zhì)量(Bi0.53Sb0.47)2Te3薄膜中,也觀測(cè)到了ν≤-2 的高階量子霍爾平臺(tái)[30].

除了這些多元的拓?fù)浣^緣體,在二元的拓?fù)浣^緣體中,Koirala 等[31]通過(guò)對(duì)生長(zhǎng)方式的優(yōu)化與改進(jìn),也實(shí)現(xiàn)了拓?fù)浔砻鎽B(tài)的量子霍爾效應(yīng).他們首先在襯底上生長(zhǎng)了In2Se3/(Bi0.5In0.5)2Se3異質(zhì)結(jié)作為緩沖層,然后在上面用MBE 生長(zhǎng)Bi2Se3薄膜,這樣的界面工程可以顯著減少界面和體的缺陷,從而得到高質(zhì)量的樣品材料.在這樣的樣品中,其遷移率能夠高達(dá)16000 cm2/(V·s),并能觀測(cè)到量子霍爾效應(yīng).這也是首次在二元Bi 基拓?fù)浣^緣體中實(shí)現(xiàn)量子霍爾態(tài).隨后在界面工程的幫助下,他們通過(guò)Ca 摻雜Bi2Se3,得到了p 型Bi2Se3.雖然這里實(shí)現(xiàn)了量子霍爾態(tài),但在該過(guò)程中,量子霍爾效應(yīng)會(huì)隨著載流子類型從n 到p 轉(zhuǎn)變的過(guò)程中逐漸瓦解,并且會(huì)產(chǎn)生多余的導(dǎo)電通道[32].這也反映了其狄拉克點(diǎn)與價(jià)帶間的能量間距小于其與導(dǎo)帶的間距.隨后,他們進(jìn)一步利用該方式優(yōu)化了純二元Bi2Se3體系,實(shí)現(xiàn)了柵控的量子霍爾態(tài)[33].

隨著拓?fù)浣^緣體材料的進(jìn)一步優(yōu)化,人們發(fā)現(xiàn)通過(guò)少量的Sn 摻雜可以使得拓?fù)浣^緣體的性質(zhì)表現(xiàn)出更加優(yōu)異的性質(zhì).Cava 等[34]首先生長(zhǎng)出了體相高度絕緣的五元拓?fù)浣^緣體材料Sn-Bi1.1Sb0.9Te2S,其塊體電阻率可以超過(guò)100 Ω·cm,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于以往其他的拓?fù)浣^緣體材料.Sn-Bi1.1Sb0.9Te2S 的體能隙約有350 meV,且狄拉克點(diǎn)完全處在體能隙中,距導(dǎo)帶頂約230 meV,距價(jià)帶頂約120 meV.這表明其狄拉克點(diǎn)更靠近價(jià)帶,使得在輸運(yùn)測(cè)量中,n 型載流子區(qū)域的量子霍爾態(tài)更容易被觀測(cè)到.在這種材料中,其體相更加絕緣,體載流子濃度小于3×1014cm-3,因而拓?fù)浔砻鎽B(tài)的輸運(yùn)貢獻(xiàn)占比更高.在介觀尺度的五元Sn-Bi1.1Sb0.9Te2S 樣品中,實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到了其量子霍爾態(tài),在6 K 的溫度下,不到4 T 的磁場(chǎng)就可以使樣品完全量子化到ν=1 平臺(tái),如圖2(a)所示;且其樣品的遷移率可以達(dá)到10000 cm2/(V·s)以上[35].隨后,日本東北大學(xué)的Ichimura 等[36]在微米厚度和毫米平方面積的Sn0.02-Bi1.08Sb0.9Te2S 中,不施加?xùn)艍壕陀^測(cè)到了其中的量子霍爾效應(yīng),如圖2(b)所示.

將上述的拓?fù)浣^緣體進(jìn)行簡(jiǎn)單分類就可以發(fā)現(xiàn),四元和五元的拓?fù)浣^緣體都是通過(guò)布里奇曼等方式生長(zhǎng)出塊體材料,然后利用機(jī)械剝離得到的樣品;而三元和二元的拓?fù)浣^緣體則是通過(guò)外延生長(zhǎng)的方法得到的拓?fù)浣^緣體薄膜.這很可能是由于較厚的二元和三元拓?fù)浣^緣體的體相貢獻(xiàn)很大,需要精細(xì)的調(diào)控和較薄的厚度才能實(shí)現(xiàn)量子霍爾態(tài);而四元和五元的樣品體相較為絕緣,機(jī)械剝離的樣品雖然相對(duì)較厚,但仍可以實(shí)現(xiàn)拓?fù)浔砻鎽B(tài)占主導(dǎo)的輸運(yùn)行為.并且四元和五元的樣品中更容易觀測(cè)到高階(ν＞1)的量子霍爾平臺(tái).從表1 中可以看出,介觀的五元拓?fù)浣^緣體樣品實(shí)現(xiàn)量子霍爾態(tài)的條件更為寬裕.

表1 不同拓?fù)浣^緣體中量子霍爾態(tài)的特征Table 1.Properties of quantum Hall state in topological insulators.

對(duì)于拓?fù)浣^緣體,在厚度從幾納米到幾微米之間的樣品中,都可以很好地觀測(cè)到量子霍爾效應(yīng),其厚度尺度可以跨越3 個(gè)數(shù)量級(jí),如圖2(b)所示.而且,不同于傳統(tǒng)二維電子氣需要很高的遷移率才能實(shí)現(xiàn)量子霍爾效應(yīng),這里的拓?fù)浔砻鎽B(tài)能實(shí)現(xiàn)量子霍爾態(tài)的遷移率通常在幾千cm2/(V·s)左右.這些都顯示出了拓?fù)浔砻鎽B(tài)的優(yōu)越性.當(dāng)然,對(duì)于更高質(zhì)量的拓?fù)浔砻鎽B(tài),如Sn-Bi1.1Sb0.9Te2S 等,可以更深入研究其中豐富的物理效應(yīng).

4 拓?fù)浔砻鎽B(tài)量子霍爾效應(yīng)的標(biāo)度行為

4.1 量子霍爾態(tài)的重整化群流標(biāo)度關(guān)系

自從在BiSbTeSe2中實(shí)現(xiàn)拓?fù)浔砻鎽B(tài)的量子霍爾效應(yīng)之后,三維拓?fù)浣^緣體中量子霍爾效應(yīng)的豐富現(xiàn)象與物理特性就開(kāi)始被進(jìn)一步關(guān)注和研究.其中量子霍爾態(tài)的標(biāo)度行為就是一個(gè)重要的方向.

重整化群流(renormalization group flow,RG flow)是描述量子霍爾態(tài)的有效手段.通過(guò)對(duì)復(fù)電導(dǎo)率σ=iσxx+σxy標(biāo)度函數(shù)的分析,可以在復(fù)平面(σxy,σxx)上半部分給出其重整化群流的行為[37].理論上給出的重整化群流是周期性的,對(duì)于以往的整數(shù)量子霍爾效應(yīng),在σxy從0 到1 的一個(gè)周期內(nèi)會(huì)存在2 個(gè)穩(wěn)定固定點(diǎn)(stable fixed points),即(0,0)和(1,0).特別地,在一定條件下,除了穩(wěn)定固定點(diǎn)外,該周期內(nèi)還會(huì)存在一個(gè)不穩(wěn)定固定點(diǎn)(1/2,1/2),這種情況下的重整化群流就呈現(xiàn)出一個(gè)半圓形的標(biāo)度關(guān)系,如圖3(a)所示.這種重整化群流的方式同樣適用于分?jǐn)?shù)量子霍爾效應(yīng)[38]和量子反?；魻栃?yīng)[39]等其他量子霍爾態(tài),只是其對(duì)應(yīng)的穩(wěn)定固定點(diǎn)會(huì)有所不同.

圖3 量子霍爾態(tài)的重整化群流 (a)半圓形標(biāo)度的重整化群流;(b)拓?fù)浣^緣體中柵壓驅(qū)動(dòng)的重整化群流[40]Fig.3.Renormalization group flow of quantum Hall states: (a) Semi-circle renormalization group flow;(b) gate-driven renormalization group flow in a topological insulator[40].

對(duì)于本文拓?fù)浔砻鎽B(tài)的量子霍爾效應(yīng),其同樣適用.只是對(duì)于單個(gè)拓?fù)浔砻鎽B(tài),其一個(gè)周期內(nèi)的穩(wěn)定固定點(diǎn)為(-1/2,0)和(1/2,0).而由于2 個(gè)拓?fù)浔砻鎽B(tài)的同時(shí)貢獻(xiàn),在不考慮2 個(gè)表面耦合的情況下,拓?fù)浣^緣體中的重整化群流與以往整數(shù)量子霍爾效應(yīng)是基本類似的.

實(shí)驗(yàn)上,通過(guò)調(diào)節(jié)溫度、柵壓和磁場(chǎng)等參數(shù)來(lái)實(shí)現(xiàn)電導(dǎo)復(fù)平面上的流.在其他參數(shù)不變的條件下,改變某一個(gè)調(diào)節(jié)參數(shù),就可以得到復(fù)平面上的一條重整化群流線,這條線在這個(gè)參數(shù)調(diào)節(jié)下會(huì)流向穩(wěn)定的固定點(diǎn).圖3(b)給出了下表面固定在-1/2 態(tài)時(shí),頂柵驅(qū)動(dòng)的重整化群流,其依次流向(-1,0),(0,0)和(1,0) 這3 個(gè)固定點(diǎn)(流向與掃柵壓的方向相關(guān))[40].而溫度驅(qū)動(dòng)[29]和磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的重整化群流[43],其也都會(huì)分別流向量子化的固定點(diǎn).并且,這里3 種方式驅(qū)動(dòng)的重整化群流都符合半圓形的標(biāo)度關(guān)系.

4.2 量子霍爾平臺(tái)轉(zhuǎn)變的標(biāo)度關(guān)系

拓?fù)浣^緣體中量子霍爾態(tài)的耗散行為是一個(gè)重要的輸運(yùn)特征.實(shí)驗(yàn)上在高質(zhì)量的五元Sn-Bi1.1Sb0.9Te2S中探索了其溫度引起的耗散演變.在這種高質(zhì)量的量子霍爾態(tài)中,當(dāng)溫度低于20 K 時(shí),量子霍爾態(tài)的耗散行為滿足變程跳躍方程的描述;而當(dāng)溫度高于20 K 時(shí),其耗散則轉(zhuǎn)變?yōu)闊峒ぐl(fā)的行為[35].

進(jìn)一步地,量子霍爾平臺(tái)轉(zhuǎn)變的標(biāo)度行為也被實(shí)驗(yàn)揭示了.量子霍爾平臺(tái)轉(zhuǎn)變(quantum Hall plateau-to-plateau transition)是一種連續(xù)相變行為,當(dāng)其在相鄰兩個(gè)量子霍爾平臺(tái)間變化時(shí),就會(huì)經(jīng)歷從量子霍爾絕緣態(tài)到金屬態(tài)再到量子霍爾絕緣態(tài)的轉(zhuǎn)變,如圖1(a)所示,這就可以探索其中的標(biāo)度關(guān)系[41,42].在低耗散的變程跳躍區(qū)內(nèi),得到了一個(gè)磁場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的量子霍爾平臺(tái)的轉(zhuǎn)變,即量子霍爾態(tài)隨著磁場(chǎng)的增大從ν=2 平臺(tái)轉(zhuǎn)變到ν=1 平臺(tái),如圖4(a)所示.這個(gè)相變行為隨溫度的變化滿足公式(dRxy/dB)max∝T-κ和ΔB-1∝T-κ,其中ΔB為相變區(qū)域縱向電阻的半高寬,而指數(shù)κ通常為常數(shù)值.這里實(shí)驗(yàn)擬合得到的臨界指數(shù)κ≈0.2,如圖4(b)所示[35].而在傳統(tǒng)二維電子氣中臨界指數(shù)通常為0.42;這里的臨界指數(shù)約為傳統(tǒng)二維電子氣中的一半.這是因?yàn)橥負(fù)浔砻鎽B(tài)中的相互作用機(jī)制與二維電子氣不同,反映了不同于非拓?fù)鋺B(tài)中的起源.

圖4 拓?fù)浣^緣體量子霍爾態(tài)的標(biāo)度律行為[35] (a)量子霍爾平臺(tái)在不同溫度下的轉(zhuǎn)變,上圖為霍爾電阻的轉(zhuǎn)變,下圖為縱向電阻的轉(zhuǎn)變;(b)量子霍爾平臺(tái)轉(zhuǎn)變中的標(biāo)度律,上圖為dRxy/dB 隨溫度的關(guān)系,下圖為ΔB 隨溫度的關(guān)系Fig.4.Scaling law of quantum Hall states in topological insulators[35]: (a) Quantum Hall plateaus transition,Hall resistance (upper)and longitudinal resistance (lower);(b) scaling law in plateau transition region,relationship between dRxy/dB and temperature (upper) and relationship between ΔB and temperature (lower).

之后,在利用界面工程生長(zhǎng)出的低載流子濃度的Ti 摻雜的Sb2Te3薄膜中,也得到了相同的標(biāo)度行為.該樣品的載流子濃度低至1011cm-2,這避免了樣品中電子空穴水坑(electron-hole puddles)的影響.當(dāng)施加足夠的磁場(chǎng)使其達(dá)到量子極限后,在零朗道能級(jí)處就會(huì)觀測(cè)到一個(gè)量子霍爾態(tài)到絕緣態(tài)的轉(zhuǎn)變(quantum Hall to insulator transition),該相變由ρxx(B,T)∝|B-Bc|T-κ來(lái)描述.通過(guò)對(duì)該相變的標(biāo)度律分析,得到的臨界指數(shù)同樣為κ=0.2[43].

這兩個(gè)工作這意味著,量子霍爾平臺(tái)的轉(zhuǎn)變和量子霍爾態(tài)到絕緣態(tài)的相變都具有普適的標(biāo)度行為.

5 拓?fù)浣^緣體中量子霍爾效應(yīng)的調(diào)控

5.1 拓?fù)浔砻鎽B(tài)的磁性修飾與近鄰

拓?fù)浔砻鎽B(tài)可以被磁性等材料近鄰,從而誘導(dǎo)出生新奇的量子效應(yīng),如量子反常霍爾效應(yīng)[44],這也是研究磁性近鄰效應(yīng)的主要目的.然而實(shí)驗(yàn)上卻遭遇到了很多困難,直到2019 年,才有實(shí)驗(yàn)報(bào)道了磁性近鄰下的量子反?；魻栃?yīng)[45].這里主要介紹磁性近鄰對(duì)拓?fù)浔砻鎽B(tài)量子霍爾態(tài)的影響.

Yoshimi 等[46]制備了拓?fù)浣^緣體的半磁性雙層結(jié)構(gòu),即Crx(Bi1-ySby)2-xTe3和(Bi1-ySby)2Te3構(gòu)成的雙層異質(zhì)結(jié).在這種結(jié)構(gòu)中,在一定的磁場(chǎng)下就可以實(shí)現(xiàn)0 和1 這2 個(gè)量子霍爾平臺(tái),其來(lái)源于表面態(tài)朗道能級(jí)和表面態(tài)磁能隙的貢獻(xiàn),其中磁能隙的貢獻(xiàn)與量子反?；魻枒B(tài)相關(guān).而且,這里量子化的溫度可以達(dá)到2 K,意味著半磁性結(jié)構(gòu)中具有近鄰效應(yīng),同時(shí)也抑制了表面態(tài)輸運(yùn)中無(wú)序的影響.

磁性團(tuán)簇的修飾也會(huì)影響拓?fù)浔砻鎽B(tài)的量子霍爾效應(yīng),利用磁性的鈷團(tuán)簇修飾BiSbTeSe2的上表面,實(shí)現(xiàn)了反常的輸運(yùn)現(xiàn)象[47].修飾后的拓?fù)浣^緣體在足夠強(qiáng)的磁場(chǎng)下仍表現(xiàn)出整數(shù)化的量子霍爾態(tài);但相比于修飾前的樣品,其量子霍爾態(tài)的剩余縱向電阻明顯變大,這說(shuō)明團(tuán)簇修飾會(huì)引起一定的無(wú)序和散射,導(dǎo)致其中輸運(yùn)的耗散增加.而在中等磁場(chǎng)下,磁性團(tuán)簇修飾后的拓?fù)浔砻鎽B(tài)輸運(yùn)在重整化群流下展現(xiàn)出反常的量子化軌跡,如圖5(a),(b)所示.這是因?yàn)?磁性團(tuán)簇與上表面具有反鐵磁交換耦合,從而打開(kāi)塞曼能隙,使得零朗道能級(jí)偏移到塞曼能隙的頂端,增大了零朗道能級(jí)與-1 朗道能級(jí)的間距,因此推遲了上表面朗道能級(jí)的雜化.在這一過(guò)程中,干凈的下表面始終保持在-1/2 的量子化,而修飾后的上表面則會(huì)從非量子化的-e2/h連續(xù)變化到0,所以會(huì)出現(xiàn)一個(gè)類半整數(shù)的-3/2 量子霍爾平臺(tái).

圖5 磁性修飾與近鄰下的量子霍爾態(tài).磁性團(tuán)簇修飾前(a)和磁性團(tuán)簇修飾后(b)的量子霍爾態(tài)的重整化群流[47];h-BN 作為介電層(c)和Cr2Ge2Te6 作為介電層(d)的量子霍爾態(tài)[48]Fig.5.Quantum Hall states tuned by magnetic modification and proximity.Renormalization group flow of quantum Hall States before (a) and after (b) magnetic cluster modification[47];quantum Hall states with h-BN as the dielectric layer (c) and Cr2Ge2Te6 as the dielectric layer (d)[48].

隨后,在二維鐵磁絕緣體Cr2Ge2Te6與拓?fù)浣^緣體BiSbTeSe2制備異質(zhì)結(jié)中也觀測(cè)到了相似的現(xiàn)象.Cr2Ge2Te6既可以充當(dāng)介電層來(lái)調(diào)節(jié)BiSbTeSe2的費(fèi)米能,其鐵磁性還可以近鄰?fù)負(fù)浔砻鎽B(tài).在這樣的異質(zhì)結(jié)中,拓?fù)浔砻鎽B(tài)被打開(kāi)能隙,且可以訪問(wèn)表面態(tài)不同的費(fèi)米面位置,從而實(shí)驗(yàn)上也測(cè)量到了一個(gè)類半整數(shù)的量子化霍爾平臺(tái)[48],如圖5(c),(d)所示.

最近,在半磁性拓?fù)浣^緣體結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上,實(shí)驗(yàn)上在零場(chǎng)下觀測(cè)到了磁能隙貢獻(xiàn)的單個(gè)表面態(tài)半整數(shù)化的量子霍爾平臺(tái)[49].

5.2 雙柵調(diào)控的量子霍爾態(tài)

拓?fù)浣^緣體的上下2 個(gè)表面態(tài)會(huì)因厚度的不同而具有不同的耦合現(xiàn)象.無(wú)論上下2 個(gè)拓?fù)浔砻鎽B(tài)是否耦合,都可以通過(guò)頂柵和背柵共同調(diào)節(jié),實(shí)現(xiàn)雙柵(dual gate)調(diào)控,從而探索其中更多的物理效應(yīng).通常雙柵的器件結(jié)構(gòu)是將薄層的六方氮化硼(h-BN)在覆蓋在拓?fù)浣^緣體介觀樣品上表面作為介電層,來(lái)施加頂柵;結(jié)合二氧化硅的背柵,就可以得到雙柵壓調(diào)控的器件.

對(duì)于厚度在100 nm 左右的BiSbTeSe2樣品,這里2 個(gè)柵壓可以獨(dú)立調(diào)控上下2 個(gè)表面態(tài),從而得到一系列上下表面不同半整數(shù)填充因子的組合態(tài),如圖6(b)所示.當(dāng)上下表面的填充因子分別為(-1/2,1/2)或(1/2,-1/2)時(shí),就會(huì)出現(xiàn)零霍爾平臺(tái),并伴隨縱向電阻出現(xiàn)一個(gè)巨大的峰值,這是由耗散的非手性的邊緣態(tài)導(dǎo)致的.通過(guò)非局域(nonlocal)測(cè)量與傳統(tǒng)四端法測(cè)量的比較,揭示了標(biāo)準(zhǔn)量子霍爾平臺(tái)和零霍爾平臺(tái)的輸運(yùn)本質(zhì),證明了零平臺(tái)的耗散邊態(tài)不依賴于溫度,說(shuō)明了這里耗散邊緣通道上的輸運(yùn)可能不存在標(biāo)準(zhǔn)的局域化行為[40].

圖6 拓?fù)浔砻鎽B(tài)量子霍爾效應(yīng)的雙柵調(diào)控 (a)—(c)隨厚度減小,量子霍爾態(tài)在雙柵調(diào)控下的不同行為[40,50,51]Fig.6.Dual-gate-tuned quantum Hall states of topological surface states: (a)-(c) different behavior of quantum Hall states with decreasing thickness[40,50,51].

而在更厚的樣品中,上下拓?fù)浔砻鎽B(tài)載流子類型不同情況下的雙柵調(diào)控則會(huì)得到非整數(shù)的量子化平臺(tái).對(duì)于約240 nm 厚的BiSbTeSe2樣品,利用雙柵分別調(diào)控上下拓?fù)浔砻鎽B(tài),將2 個(gè)表面分別調(diào)到電子和空穴態(tài),這樣上下表面的量子霍爾邊態(tài)在同一邊緣處是反向的,而自旋方向相同.在這樣厚度的樣品中,實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到了一系列非整數(shù)的量子霍爾平臺(tái)值.這是因?yàn)?反向傳播的邊緣通道與上下表面態(tài)相反的螺旋相結(jié)合,使得這2 個(gè)邊態(tài)之間存在相互作用;當(dāng)相互作用強(qiáng)時(shí),霍爾平臺(tái)表現(xiàn)出預(yù)期的整數(shù)值;而當(dāng)相互作用較弱時(shí),就會(huì)出現(xiàn)非整數(shù)的霍爾平臺(tái),如圖6(a)所示.正是由于樣品較厚,相互作用弱,所以得到了非整數(shù)的平臺(tái).這種相互作用可以從電極中化學(xué)勢(shì)的平衡和上下表面邊緣模之間的散射來(lái)理解,且可以通過(guò)Landauer-Büttiker 公式來(lái)模擬這些平臺(tái)值[50].

當(dāng)樣品厚度變得更薄后,雙柵調(diào)控會(huì)給出新奇的輸運(yùn)現(xiàn)象[51].通過(guò)對(duì)不同厚度BiSbTeSe2樣品的雙柵調(diào)控研究發(fā)現(xiàn),隨著樣品厚度的減小,上下表面間的耦合增強(qiáng).當(dāng)樣品厚度≤16 nm 時(shí),2 個(gè)表面會(huì)強(qiáng)烈的耦合在一起,使得量子霍爾平臺(tái)間的轉(zhuǎn)變會(huì)變成非線性;而且電中性點(diǎn)處的零朗道能級(jí)會(huì)發(fā)生劈裂,如圖6(c)所示.此外,這還估算出了BiSbTeSe2的介電常數(shù)ε平均約為28.

以上所述的為垂直柵控結(jié)構(gòu),即上下2 個(gè)表面各施加一個(gè)全局的柵壓,探索2 個(gè)表面不同耦合情況的行為.此外,還可以通過(guò)在一個(gè)表面部分施加?xùn)艍簛?lái)構(gòu)造出平面內(nèi)的p-n 結(jié),實(shí)現(xiàn)對(duì)其輸運(yùn)行為的調(diào)控,探索其中手性邊緣態(tài)的透射與反射行為.

在同元素不同比例的四元拓?fù)浣^緣體BiSb Te1.25Se1.75中,同樣觀測(cè)到了拓?fù)浔砻鎽B(tài)的量子霍爾效應(yīng)[52].通過(guò)局域頂柵的構(gòu)型構(gòu)造出平面內(nèi)柵壓,就可以在拓?fù)浔砻鎽B(tài)實(shí)現(xiàn)得到n-p-n 結(jié)的結(jié)構(gòu).在這樣的結(jié)構(gòu)中,其量子霍爾邊緣態(tài)在n-p 和p-n 結(jié)邊界的手性不同,從而會(huì)在電輸運(yùn)上引起抑制或增強(qiáng)的現(xiàn)象;并觀測(cè)到了一系列分?jǐn)?shù)化的量子平臺(tái),且平臺(tái)值可以通過(guò)手性邊緣態(tài)的網(wǎng)格傳輸?shù)腖andauer-Büttiker 公式來(lái)模擬出.

5.3 量子霍爾態(tài)的光調(diào)控與量子電容

光照也可以調(diào)控Sn-Bi1.1Sb0.9Te2S 拓?fù)浔砻鎽B(tài)的量子霍爾效應(yīng).相比于黑暗狀態(tài),11 μW 光照下的量子霍爾平臺(tái)對(duì)應(yīng)的柵壓會(huì)往負(fù)方向偏移,且量子霍爾平臺(tái)寬度也會(huì)展寬.這表明光照對(duì)拓?fù)浔砻鎽B(tài)輸運(yùn)展現(xiàn)出明顯的電子摻雜效應(yīng),且光照下體相對(duì)輸運(yùn)仍然沒(méi)有貢獻(xiàn)[53].這是拓?fù)浔砻鎽B(tài)和窄帶隙體相協(xié)同響應(yīng)的行為,對(duì)進(jìn)一步研究光控的量子霍爾態(tài)具有一定意義.

通過(guò)量子電容(quantum capacitance)的測(cè)量,可以深入研究拓?fù)浔砻鎽B(tài)的朗道能級(jí)[54].之前實(shí)驗(yàn)上通過(guò)熱激發(fā)擬合得到的能隙比理論值小近1 個(gè)數(shù)量級(jí),這是因?yàn)闆](méi)有考慮量子電容對(duì)態(tài)密度的影響.利用電容的測(cè)量,實(shí)驗(yàn)上測(cè)得了BiSbTeSe2樣品(厚度約17 nm)最低的朗道能級(jí)的間距在18 T 磁場(chǎng)下約為40 meV,這與理論值一致.隨后的電容譜實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步研究了BiSbTeSe2中的量子電容和態(tài)密度的行為,發(fā)現(xiàn)在這類補(bǔ)償摻雜的拓?fù)浣^緣體中,絕緣的體相提供了一個(gè)可以吸收大量電荷載流子的載體[55];這也解釋了以往實(shí)驗(yàn)中柵壓的調(diào)節(jié)效率為何會(huì)遠(yuǎn)小于理論值.

6 總結(jié)與展望

本文簡(jiǎn)單回顧了拓?fù)浣^緣體中量子霍爾效應(yīng)的研究進(jìn)展,介紹了拓?fù)浔砻鎽B(tài)量子霍爾效應(yīng)的特點(diǎn)及其在實(shí)驗(yàn)上的觀測(cè),討論了其中的標(biāo)度律關(guān)系,并重點(diǎn)介紹了實(shí)驗(yàn)上對(duì)拓?fù)浔砻鎽B(tài)量子霍爾效應(yīng)的調(diào)控.目前這個(gè)方向的研究已經(jīng)取得了諸多重要進(jìn)展,但該領(lǐng)域仍有很多相關(guān)工作亟待展開(kāi).

首先,是更高質(zhì)量的量子霍爾態(tài).目前,拓?fù)浣^緣體已經(jīng)具備了高質(zhì)量的材料體系,可以實(shí)現(xiàn)純表面態(tài)輸運(yùn)占主導(dǎo).但到現(xiàn)在,能實(shí)現(xiàn)拓?fù)浔砻鎽B(tài)量子霍爾效應(yīng)的溫度大概只能達(dá)到50 K.雖然這個(gè)溫度相對(duì)而言已經(jīng)不低,但能否像石墨烯一樣在室溫下實(shí)現(xiàn)拓?fù)浔砻鎽B(tài)的量子霍爾效應(yīng)[56],或是進(jìn)一步提高其量子霍爾態(tài)的溫度,仍是一個(gè)值得思考和努力的方向.這或許需要更高質(zhì)量的拓?fù)浣^緣體材料體系.比如可以通過(guò)優(yōu)化材料的生長(zhǎng)和加工方式,降低材料體系中的缺陷和無(wú)序等,從而提高的拓?fù)浔砻鎽B(tài)遷移率;理論上可以尋找預(yù)言具有更大的體能隙的新拓?fù)浣^緣體材料等.而更高質(zhì)量的拓?fù)浣^緣體材料,也有望能使得其量子霍爾態(tài)的起始磁場(chǎng)進(jìn)一步降低.

其次,是基于量子霍爾態(tài)的新奇現(xiàn)象.三維拓?fù)浣^緣體中的零平臺(tái)已經(jīng)被觀測(cè)到,其絕緣的性質(zhì)也已被研究了.而理論上提出,基于其零平臺(tái)可以實(shí)現(xiàn)拓?fù)浯烹娦?yīng)(topological magnetoelectric effect)[57]和獨(dú)特的自旋輸運(yùn)[58]等.而且,通過(guò)厚度等方式對(duì)上下拓?fù)浔砻鎽B(tài)的耦合進(jìn)行調(diào)控,還有望探索拓?fù)浼ぷ幽?topological exciton condensates)等效應(yīng)[59].

最后,是對(duì)拓?fù)浔砻鎽B(tài)量子霍爾態(tài)的調(diào)控與應(yīng)用.量子霍爾效應(yīng)的手性邊緣態(tài)是實(shí)現(xiàn)量子霍爾干涉儀的有效體系.理論上預(yù)言,在p-n 結(jié)構(gòu)型的拓?fù)浣^緣體中,當(dāng)其進(jìn)入量子霍爾態(tài)后,可以實(shí)現(xiàn)一種新奇的基于自旋的馬赫增德?tīng)柛缮鎯x(spin-based Mach-Zehnder interferometry),其能夠通過(guò)面內(nèi)的磁通來(lái)調(diào)節(jié)其干涉效應(yīng)[60].這種自旋的馬赫增德?tīng)柛缮鎯x與傳統(tǒng)的電子干涉儀不同,可以用作新型的自旋過(guò)濾器;且該構(gòu)型可以很好地研究拓?fù)浣^緣體中的自旋動(dòng)量鎖定效應(yīng).而當(dāng)拓?fù)浣^緣體中的量子霍爾效應(yīng)被進(jìn)一步與優(yōu)化后,還可以探索超導(dǎo)近鄰對(duì)拓?fù)浔砻鎽B(tài)量子霍爾效應(yīng)的影響,比如基于量子霍爾的超導(dǎo)干涉儀[61],甚至馬約拉納態(tài)[62]等.

隨著對(duì)拓?fù)浣^緣體中量子霍爾效應(yīng)研究的深入,將會(huì)推進(jìn)對(duì)拓?fù)浣^緣體的認(rèn)識(shí),并提供其在電子元器件方面的應(yīng)用基礎(chǔ).比如利用電場(chǎng)調(diào)控將材料從拓?fù)浣^緣態(tài)(“開(kāi)”)切換到傳統(tǒng)絕緣體(“關(guān)”),從而實(shí)現(xiàn)拓?fù)鋺B(tài)開(kāi)關(guān)的拓?fù)渚w管[63].我們期待在這一領(lǐng)域看到不斷的進(jìn)展與突破.