王浩然 田寶賢 薄楠 劉伏龍 賀創(chuàng)業(yè) 賈少青 郭冰 王乃彥?

1) (北京師范大學核科學與技術學院,北京 100875)

2) (北京師范大學,射線束技術教育部重點實驗室,北京 100875)

3) (中國原子能科學研究院,北京 102413)

4) (原子高科股份有限公司,北京 102413)

由于成像板(imaging plate,IP)對電磁輻射場不敏感,因而作為探測介質被廣泛應用于激光驅動的輻射粒子診斷設備中,在使用前需要對其特性和物理機制進行研究.利用90Sr/90Y 電子源測量BAS-SR 和BAS-TR兩種IP 板的時間衰減曲線,同時對長時間輻照的衰減曲線進行修正;刻度了 BAS-SR 和BAS-TR 兩種IP 板對90Sr/90Y 電子源的絕對靈敏度,其分別為(0.033±0.002) PSL/e 和(0.0180±0.0038) PSL/e (photostimulated light,PSL),與國際上大部分電子絕對刻度的結果基本相符,IP 板對輻射粒子的絕對刻度依賴于IP 板的類型、掃描設備和實驗環(huán)境.此外對BAS-SR 和BAS-TR 兩種IP 板輻照后進行多次連續(xù)掃描,研究了信號強度變化趨勢的規(guī)律.建立了用于描述輻射粒子在IP 板熒光層中沉積能量、存儲信息和信息讀取微觀物理過程的光激勵發(fā)光模型,結合光激勵發(fā)光模型建立的數(shù)學模型有效地闡釋了IP 板探測輻射粒子物理機制與其表現(xiàn)的特性之間的關系.這些研究可以為后續(xù)開展IP 板應用于激光等離子體診斷實驗提供一定的數(shù)據(jù)基礎.

1 引言

隨著激光技術的發(fā)展,目前激光最大功率已經(jīng)突破皮瓦[1],激光脈沖寬度可以達到飛秒水平,超短超強激光與物質相互作用產(chǎn)生強電磁場加速的超熱電子,其脈沖寬度與激光脈寬水平相當[2],對于激光驅動超熱電子的診斷一直以來是激光等離子體中的研究熱點.成像板(imaging plate,IP)是一種基于磷光劑成像技術、可重復利用的輻射粒子累計劑量探測介質[3],由于其不受電場和磁場的影響[4],對輻射粒子的線性動態(tài)范圍超過5 個數(shù)量級[5];易于操作和被動操作,可以被切割成不同尺寸、形狀[6];IP 板經(jīng)掃描后獲得圖像為數(shù)字形式便于存儲和數(shù)據(jù)處理[7],因此IP 板作為探測介質廣泛應用于激光驅動的輻射粒子探測診斷設備中.

IP 板對不同類型、能量的輻射粒子響應不同,并且非常依賴讀取設備和使用環(huán)境.Bonnet 等[8,9]刻度了BAS-SR,BAS-MS 和BAS-TR 三種類型的IP 板對0—10 MeV 內的電子、光子以及0—100 MeV4He 粒子的響應,由于重離子最容易損失能量,電子次之,而光子的穿透能力最強,因此IP板對相同能量而不同類型粒子的響應不同:4He 粒子＞電子＞光子.Williams 等[10]詳細研究了一臺相同掃描儀設置不同的光電倍增管電壓值,以及相同實驗條件下3 臺掃描儀之間讀取的信號差異.Ohuchi 等[11]系統(tǒng)地探究了IP 板的信號衰減與時間和溫度之間的關系.大量的刻度實驗表明,IP 板的響應參數(shù)非常依賴實驗條件本身[6,12-15],因此在使用前必須對IP 板的特性參數(shù)進行刻度.

IP 板的特性由其存儲原理決定,IP 板的熒光層由典型的電子俘獲材料MFX(M=Ca,Sr,Ba;X=Cl,Br,I) 堿土金屬氟鹵化物BaFBr 構成,當輻射粒子輻照時,在熒光層中沉積能量激發(fā)產(chǎn)生大量的自由電子-空穴對,自由電子被電子陷阱捕獲.在黑暗環(huán)境中一定程度可以保持這種狀態(tài),讀取信息時,掃描儀發(fā)射可見光,電子從陷阱中逃脫與發(fā)光中心復合釋放存儲的信息.1984 年,Takahashi 等[16]建立導帶轉移模型描述了電子在信息存儲和讀取過程中的輸運過程,但是導帶轉移模型的光激勵發(fā)光強度與輻照劑量的關系和實驗中發(fā)現(xiàn)的線性關系不符.Von Seggern 等[17,18]提出了電子隧穿轉移模型,其中電子隧穿模型中的激勵發(fā)光復合中心的形成原因有待發(fā)掘,且隧穿態(tài)高于激發(fā)態(tài)的能級與能量弛豫方向相反.趙輝[19]則認為電子轉移既通過導帶過程同時也通過隧穿過程,提出了光激勵發(fā)光并行模型,通過實驗結果證實了并行模型的正確性,且光激勵發(fā)光的強度與入射的輻射粒子的沉積能量成正比,但是該模型無法解釋IP 板的時間衰減特性.基于熒光層的成分組成提出的各種電子轉移模型解釋了IP 板表現(xiàn)出的部分特性.

本文利用已知活度的90Sr/90Y 電子源對BASSR 和BAS-TR 兩種型號IP 板的時間衰減特性、能量響應特性以及多次掃描的規(guī)律進行研究,利用光激勵發(fā)光模型闡釋這些特性規(guī)律,根據(jù)遞次衰變規(guī)律對長時間輻照的時間衰減曲線進行修正.

2 實 驗

IP 板特性研究的實驗布局見圖1,90Sr/90Y電子源的放射性物質與外殼前表面距離約為2 mm,2π 立體角的活度為39256 Bq (1 Bq=1 s—1),實驗中使用了BAS-SR 和BAS-TR 兩種型號的IP 板.為了避免使用Al 膜等擋光介質包裹IP 板對電子源的能譜和強度的影響,整個實驗在暗室中進行.IP板緊貼90Sr/90Y 電子源放置,以確保 2π 立體角內發(fā)射的電子幾乎全部被IP 板所接收.IP 板后1 m 內無其他物質,避免了背散射電子的影響.IP 板在輻照后冷卻不同時間后,使用Fly-7000 掃描儀進行掃描讀取信息,獲取數(shù)字化圖像.

圖1 利用90Sr/90Y 放射源標定IP 板特性參數(shù)實驗Fig.1.Calibration experiments for IPs based on a 90Sr/90Y radioactive source.

2.1 IP 板的時間衰減曲線刻度

IP 板被輻照后冷卻不同的時間后,由于自發(fā)的電子-空穴對的復合導致IP 掃描的信號強度隨著冷卻時間延長而衰減被稱為時間衰減.實驗中IP 板在輻照結束后到掃描過程中其冷卻時間不等,因此非常有必要研究IP 板在不同冷卻時間的信號衰減程度以計算真正測量的數(shù)據(jù).

設f(t)為IP 板信號的衰減效應時間曲線函數(shù)(歸一化),表征IP 板輻照后冷卻t時間后剩余信號的百分比.設Y為信號的產(chǎn)生率,短時間可認為是常數(shù),由于衰減效應,信號產(chǎn)生的同時伴隨著衰減,為了減小衰減曲線對測量信號的計算誤差,有必要對測量得到的衰減曲線進行修正.

1)當輻照時間 Δt非常短時,IP 板讀取時獲得信號表示為

通過直接擬合讀數(shù)信號數(shù)據(jù)就可以獲得IP 板的衰退效應時間函數(shù)f(t).

2)當輻照時間不可忽略時,設輻照時間為τ,輻照后冷卻時間為tl,此時IP 板讀取的信號變?yōu)?/p>

大量實驗結果表明,IP 板的衰減效應函數(shù)近似滿足雙指數(shù)函數(shù)形式[4,9,20,21],即

此時通過雙曲線擬合讀數(shù)信號-光激勵光(photostimulated light,PSL)和冷卻時間tl的關系,進而求解獲得f(t)的4 個參數(shù)A1,B1,A2,B2.

規(guī)格為3 cm×3 cm 的IP 板被90Sr/90Y 電子源輻照60 s 后冷卻30 s—24 h 等不同時間,保證了輻照時間和冷卻時間的誤差小于1.7%,利用掃描儀讀取信號并計算PSL 值.修正后的刻度標定結果見表1 和圖2: 其中BAS-SR 型的快特征時間常數(shù)為9.3 min,BAS-TR 型的快特征時間常數(shù)為11.7 min,而二者慢特征時間常數(shù)均超過了3700 min.其誤差來源于計時讀數(shù)、掃描過程的時間誤差和掃描時的統(tǒng)計誤差以及置信度設置為95%的擬合誤差.

表1 IP 板衰退效應時間函數(shù)的參數(shù)以及文獻中對應參數(shù)[4,9,20,21]Table 1.Parameters of fading time effect for IPs and corresponding parameters [4,9,20,21].

圖2 BAS-SR 和BAS-TR 時間衰減曲線Fig.2.Fading time effect curves of BAS-SR and BAS-TR.

2.2 IP 板對電子的絕對靈敏度刻度

實驗標定了BAS-SR 和BAS-TR 兩種類型IP板的響應靈敏度.輻照時間選為10,20,30,40,50和60 s,冷卻時間為30 min (＞ 3B1),輻照時間相對于冷卻時間來改變入射粒子數(shù),從而獲得不同入射粒子數(shù)ne輻照下IP 板的響應變化.將輻照結束的時間設定為0 時刻,總信號PSL 與粒子數(shù)之間的關系如圖3 所示,BAS-SR 型的響應靈敏度約為0.033 PSL/e(photostimulated light,PSL),BASTR 型的響應靈敏度約為0.018 PSL/e.

圖3 BAS-SR 和 BAS-TR 型IP 板的PSL 與電子數(shù)的關系Fig.3.Relationship between PSL and number of electron for BAS-SR and BAS-TR.

2.3 IP 板多次掃描實驗

IP 板上存儲的信息經(jīng)過掃描儀一次掃描后還有大量信息殘存在IP 板上,使用90Sr/90Y 電子源照射BAS-SR 型30,60 和90 s,輻照結束后每隔20 min 掃描一次,共掃描10 次.類似地,BAS-TR型IP 輻照時長為60,90,120 和180 s,輻照結束后每隔20 min 掃描一次,共掃描10 次.由于輻照時長不可忽略,依據(jù)衰減曲線對其修正,得到了BAS-SR 和BAS-TR 型IP 板掃描信號與掃描次數(shù)的關系如圖4 和圖5 所示: 隨著掃描次數(shù)的增加,IP 板讀數(shù)強度逐漸降低.前1—5 次掃描得到的信號強度變化劇烈,5 次掃描以后,掃描次數(shù)對讀數(shù)強度的影響逐漸減弱,讀數(shù)強度逐漸趨于穩(wěn)定,合理猜測超過一定的掃描次數(shù)讀數(shù)強度為0.

圖4 BAS-SR 型IP 多次掃描下信號強度的變化Fig.4.Signal intensity decreases with the scanning number for BAS-SR.

圖5 BAS-TR 型IP 板多次掃描下信號強度變化Fig.5.Signal intensity decreases with the scanning number for BAS-TR.

3 光激勵發(fā)光模型

3.1 模型介紹

熒光層是IP 板的核心結構,主要成分是摻雜了Eu2+的堿土金屬氟鹵化物BaFBr.基于熒光層的組成成分提出的各種電子轉移模型解釋了IP 板表現(xiàn)出的部分特性,缺乏能夠完全解釋IP 板所表現(xiàn)的全部特性的模型,結合導帶模型、隧穿模型和并行模型建立了一種新的光激勵激發(fā)模型用于闡釋IP 板的特性.

3.2 模型的建立

輻射粒子在IP 中沉積能量、存儲信息和信息讀取過程的光激勵激發(fā)模型的物理機制如圖6所示.

圖6 IP 記錄輻射粒子的物理機制Fig.6.Physical mechanism of the IP records radiation particles.

1)輻照過程: 電子獲得能量變?yōu)樽杂呻娮舆M入導帶,Eu2+離子電離形成Eu3+離子,進入導帶的電子一部分被F+-心捕獲,一部分被F-心捕獲,F+-心數(shù)與F-心之間電子處于動態(tài)平衡過程.

2)自發(fā)過程: F+-心和F-心捕獲的電子由于熱效應吸收能量發(fā)生隧穿與Eu3+離子復合,形成激發(fā)態(tài)的Eu2+,自發(fā)退激,造成信號衰減.

3)掃描過程: 掃描儀發(fā)出的650 nm 的激光輻照,電子吸收能量從F-心和F+-心中逃逸進入導帶和Eu3+離子結合轉化為激發(fā)態(tài)的Eu2+離子,激發(fā)態(tài)的Eu2+離子退激產(chǎn)生光子被掃描儀所捕獲被記錄下來.由于F+-心電子數(shù)目減少,為了維持動態(tài)平衡,F-心的電子有一部分進入F+-心.

基于以上3 個過程建立光激勵激發(fā)模型.

1)電子輻照IP 板過程.電子束流輻照IP 板時在熒光層沉積能量,產(chǎn)生的進入導帶的自由電子數(shù)目為

其中ne為入射電子數(shù),Edep為單個電子在靈敏層沉積的能量,Eab為電子從滿帶激發(fā)到導帶所需的能量.若入射電子為連續(xù)寬譜,則在電子輻照過程中產(chǎn)生的亞穩(wěn)態(tài)電子-空穴對為

激發(fā)到導帶的電子容易被鹵素離子的陷阱所捕獲而形成F-心和F+-心.輻照結束后,處在導帶的電子被鹵素離子的陷阱所捕獲:

其中Nf為F+-心所捕獲的電子數(shù),Nf0為位于F-心的電子數(shù),γ1為比例因子.

2) F+-心和F-心捕獲的電子由于熱效應吸收能量發(fā)生隧穿與Eu3+離子復合形成激發(fā)態(tài)的Eu2+,自發(fā)退激變?yōu)榛鶓B(tài)Eu2+,造成一部分信號消失:

其中wf為F+-心發(fā)生隧穿的概率,wf0為F-心發(fā)生隧穿的概率.退激變?yōu)榛鶓B(tài)Eu2+,圖6 中ne0為基態(tài)Eu2+的電子數(shù)這個過程始終存在,因此在掃描過程中表示為衰減函數(shù)f(t).

3)信號讀取過程.掃描時,掃描儀發(fā)出的650 nm 的激光將F-心和F+-心的電子激發(fā)進入導帶后與Eu3+結合形成激發(fā)態(tài)的Eu2+,其退激釋放390 nm 的光被掃描儀收集,變?yōu)榛鶓B(tài)Eu2+.

第一次掃描時,進入導帶和退激釋放PSL 的光子數(shù)為

其中,δf0和δf為F-心和F+-心的電子被激發(fā)的概率,γ為比例因子,為第1 次掃描退激釋放的PSL 的光子數(shù).由(9)式可知第一次掃描獲取的信號與沉積能量存在線性關系.

掃描結束后,打破了F-心和F+-心的動態(tài)平衡,F-心的電子將補充F+-心,重新回到平衡狀態(tài).每次掃描F-心的電子變化和激發(fā)態(tài)的Eu2+離子為

其中wf為F-心的電子躍遷到F+-心的概率.則第n次掃描退激釋放的PSL 的光子數(shù)為:

4 討論與分析

4.1 衰減曲線刻度

IP 板在輻射冷卻過程中存儲信號逐漸衰退,其物理機理是熱效應導致處于F-心和F+-心的電子發(fā)生隧穿效應與亞穩(wěn)態(tài)的Eu3+離子結合形成激發(fā)態(tài)的Eu2+,自發(fā)的退激導致信號衰減.輻照結束初期亞穩(wěn)態(tài)的Eu3+離子數(shù)目較多,此時電子與Eu3+離子復合速率較高.隨著復合過程的推進,一方面Eu3+離子的減小復合速率逐漸降低,另一方面電子數(shù)目減少,F+-心數(shù)與F-心之間電子激發(fā)與復合的動態(tài)平衡過程變得緩慢.因此導致初期IP 板衰減效應非常嚴重,隨著冷卻時間的延長,IP 板的衰減效應也就相應得趨于平緩.通常對IP 板的衰減曲線按雙指數(shù)函數(shù)進行擬合分析.

本實驗標定了BAS-SR 和BAS-TR 兩種類型IP 板的衰減時間曲線,同時分別計算了快特征時間常數(shù)5 個衰減期內的冷卻時間內衰退剩余百分比及衰退速率,見表2.一個快成分衰減期B1冷卻時間后,IP 板的信號衰退剩余只有初始信號的62%—65%,3B1后,IP 板信號衰退剩余降低為45%左右,并且變化極為緩慢,3B1—5B1時間變化只有2%.實際操作過程中,IP 板放進掃描儀到讀取數(shù)據(jù)的操作時間通常不會超過1 min 其影響只有1‰,可以忽略不計.因此在IP 板使用過程中,在輻照結束后3B1—5B1掃描合適,通常選擇30—45 min 最佳.

表2 衰退時間效應對IP 板讀數(shù)信號強度的影響Table 2.Signal intensity decreases with fading time.

4.2 IP 板對90Sr/90Y 電子源的絕對靈敏度刻度

本實驗采用的90Sr/90Y 電子源是一個連續(xù)寬譜的電子源,其中90Sr 的電子截止能量為546 keV,平均能量為195.8 keV,半衰期28.79 a;90Y 的電子截止能量為2.28 MeV,平均能量為933.7 keV,半衰期為64.1 h.表3 列出了不同的團隊通過實驗與模擬相結合計算了IP 板對電子的靈敏度刻度,其結果也不盡相同,原因在于模擬計算軟件的不同: 例如Bonnet 等[8]利用Geant4 模擬計算得到;Tanaka 等[12]利用EGS4 模擬計算得到;2008 年,Chen 等[13]利用MCNPX 模擬計算得到;Singh 等[15]使用FLUKA 模擬計算能量沉積.實驗中IP 板對輻射粒子的絕對刻度非常依賴于IP 板的類型、掃描設備和實驗環(huán)境.此外,該結果進一步表明,IP 板在使用過程中必須經(jīng)常根據(jù)實驗安排定期開展標定刻度工作.

表3 IP 板對電子的靈敏度[8,12,13,15]Table 3.Sensitivity of IP to different energy of electrons[8,12,13,15].

4.3 多次重復掃描刻度

結合多次掃描實驗的數(shù)據(jù),基于第一次掃描結果進行了歸一化處理,對其求平均值后進行擬合.BAS-SR 和BAS-TR 多次掃描結果擬合曲線圖像如圖7 和圖8 所示,在置信邊界為95%的情況下,BAS-SR 和BAS-TR 多次掃描的平均值擬合曲線圖像擬合優(yōu)度分別為0.998 和0.999.從圖中可以看出,多次掃描過程基本符合(12)式的雙指數(shù)函數(shù)分布規(guī)律,因為掃描的過程中電子與Eu3+形成激發(fā)態(tài)的Eu2+有兩種方式,其中F-心中的電子為主要部分,且激發(fā)速度較快,F+-心的電子其貢獻較小而且存在動態(tài)平衡的過程激發(fā)速度較慢.同時當輻照信息超過IP 板讀數(shù)掃描系統(tǒng)的動態(tài)范圍時導致信號讀取系統(tǒng)發(fā)生飽和,可以通過多次掃描將過飽和信息衰退到非飽和狀態(tài),并利用多次掃描外推法進行計算分析.

圖7 BAS-SR 型IP 板多次掃描規(guī)律曲線Fig.7.Multiple scanning regular curve of BAS-SR.

圖8 BAS-TR 型IP 板多次掃描規(guī)律曲線Fig.8.Multiple scanning regular curve of BAS-MS.

5 結論

利用90Sr/90Y 電子源對BAS-SR,BAS-TR 兩種類型IP 板進行刻度,同時建立光激勵發(fā)光機理模型闡述IP 板的時間衰減特性、絕對靈敏度響應以及多次掃描的規(guī)律.時間衰減特性表明IP 板在輻照后應當進行冷卻,在慢衰退過程時間段進行信號測量以降低衰減過程中讀數(shù)時間誤差帶來的影響,通常選擇為快特征時間常數(shù)的3—5 倍,為30—50 min.冷卻時間過短會導致讀數(shù)誤差變大,冷卻時間過長會導致大量信息流失,無法準確獲取低劑量輻照的信息.

IP 板的靈敏度刻度不同,很大原因在于IP 板的型號、掃描儀參數(shù)的設置以及所處的實驗環(huán)境.此外寬譜β源的能譜積分效應對靈敏度刻度產(chǎn)生較大影響,該方法僅適合于粗略評估IP 板的靈敏度特性參數(shù),IP 板的靈敏度能量響應曲線尚需要加速器單能電子標定.此外,系統(tǒng)性研究了兩種類型IP 板的多次掃描過程及其信號規(guī)律,結果顯示IP 板多次掃描下讀取的信號近似滿足雙指數(shù)函數(shù)分布,與物理模型的預測基本一致.為今后進一步深入研究IP 板的工作機理以及過飽和條件下的數(shù)據(jù)外推提供了理論模型和數(shù)據(jù)基礎.