張華 楊鎮(zhèn)江 蘇紅娟 張丹瑜婷 安琪 袁暢 李帥 何靜怡 謝冰 趙樹云 李柯

摘要 短壽命氣候強(qiáng)迫因子（Short-lived Climate Forcers，SLCFs）對(duì)大氣污染和氣候變化具有重要影響，政府間氣候變化專門委員會(huì)（IPCC，2021）第六次評(píng)估報(bào)告（AR6）首次專門設(shè)立了關(guān)于SLCFs的獨(dú)立章節(jié)，除了對(duì)人為源SLCFs評(píng)估以外，報(bào)告也包含了對(duì)于自然源SLCFs及其氣候反饋的評(píng)估。特別地，在未來氣候變暖和人為SLCFs持續(xù)減排的背景下，加深對(duì)SLCFs的自然源排放及其氣候反饋的認(rèn)識(shí)將更為重要。本文從自然源SLCFs排放評(píng)估、歷史和未來氣候情景下的排放變化、SLCFs的氣候反饋幾個(gè)方面解讀了AR6中有關(guān)的最新結(jié)論。未來氣候變暖情形下，閃電源NOx、植被源BVOCs、生物質(zhì)燃燒排放將會(huì)增加，土壤源NOx、沙塵、海鹽顆粒物和二甲基硫（Dimethlysulfide，DMS）對(duì)于氣候變化的敏感性難以定量。同時(shí)，氣候變化驅(qū)動(dòng)著SLCFs的排放量、大氣含量或壽命的改變，這些過程整體上造成的負(fù)反饋參數(shù)為-0.20 W／m2／℃（-0.41～+0.01 W／m2／℃），可能從一定程度上緩解氣候變暖。

關(guān)鍵詞短壽命氣候強(qiáng)迫因子;氣候變化;自然源排放;氣候反饋;輻射效應(yīng)

短壽命氣候強(qiáng)迫因子（SLCFs）是指大氣壽命相對(duì)較短的反應(yīng)性化合物，包括大氣中的氣溶膠以及反應(yīng)性氣體：甲烷（CH4）、臭氧（O3）、某些鹵代化合物、氮氧化物（NOx）、一氧化碳（CO）、非甲烷揮發(fā)性有機(jī)物（NMVOCs）、二氧化硫（SO2）和氨（NH3）等。SLCFs可以由自然源和人為源直接排放（即一次來源），也可以通過大氣中的化學(xué)反應(yīng)形成（即二次來源）。SLCFs除了本身作為大氣污染物以外，還對(duì)氣候具有影響與反饋。一方面SLCFs本身具有輻射效應(yīng)，另一方面具有反應(yīng)活性的SLCFs可以作為前體物影響其他具有輻射效應(yīng)的物種濃度，從而對(duì)氣候造成影響。SLCFs對(duì)氣候的影響直接體現(xiàn)在其不僅可以影響氣候系統(tǒng)的溫度（具有增溫或冷卻的效應(yīng)），還可以影響降水和其他氣候變量。同時(shí)，氣候變化會(huì)引起大多數(shù)自然系統(tǒng)以及一些人為活動(dòng)行業(yè)（如農(nóng)業(yè)）的排放變化，導(dǎo)致氣候反饋;也能影響大氣化學(xué)過程，從而影響大氣成分（如O3和CH4）而導(dǎo)致氣候反饋（圖1）。

減緩SLCFs排放對(duì)于氣候變化和空氣污染這兩大全球環(huán)境議題都有重要的意義。SLCFs作為氣候變化因子（如CH4、HFCs）、空氣污染物（如氣溶膠、O3）和平流層臭氧的不利影響因素（如HCFCs），在不同區(qū)域有不同程度的管控。目前對(duì)于SLCFs排放源的認(rèn)知及控制主要集中在人為排放源。例如除南亞地區(qū)以外，全球大部分地區(qū)的對(duì)流層NO2和SO2的柱濃度均在下降，東亞地區(qū)的氣溶膠濃度也正在快速下降，這些變化主要是得益于對(duì)人為SLCFs的有力管控。此前，廖宏和謝佩芙（2021）對(duì)IPCC AR6中SLFCs的排放、大氣含量變化特征及其對(duì)輻射強(qiáng)迫和全球氣候的影響、空氣污染與氣候相互作用的物理和化學(xué)機(jī)制進(jìn)行了解讀（廖宏等，2021）。然而，目前對(duì)自然源排放，包括露天生物質(zhì)的燃燒、植被、沙塵、海洋、閃電以及火山活動(dòng)等的認(rèn)識(shí)和評(píng)估較為有限。在SLCFs大氣濃度逐漸減少的背景下，自然排放的SLCFs對(duì)大氣污染和氣候變化將起到更為重要的作用。因此，本文將詳細(xì)解讀IPCC第六次評(píng)估報(bào)告（AR6）對(duì)于SLCFs的自然源排放和其在未來氣候變化背景下的排放變化，以及SLCFs通過生物地球化學(xué)反饋影響氣候變化的綜合評(píng)估（周波濤，2021；姜彤等，2022；王菲等，2022）。

1 SLCFs的自然源排放估算

當(dāng)前SLCFs自然源排放主要是利用模式估算的，由于模式中相關(guān)機(jī)制的參數(shù)化存在不確定性，而且目前對(duì)一些排放發(fā)生的自然過程認(rèn)知有限，所以其時(shí)間演變和空間分布具有很大的不確定性。此外，地球系統(tǒng)中許多自然發(fā)生的排放過程會(huì)受到人類活動(dòng)的直接干擾（例如，砍伐森林、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)）或者間接受到人類活動(dòng)引起的二氧化碳增加和氣候變化所帶來的影響，因此不能被視為純粹的自然排放。本文從閃電、土壤、植被、沙塵、海洋、露天生物質(zhì)燃燒這六類對(duì)氣候敏感的自然排放過程，重點(diǎn)介紹SLCFs的自然源排放及其在過去和未來氣候變化背景下的敏感性?；鹕綒馊苣z的輻射效應(yīng)雖然是氣候變率的主要自然驅(qū)動(dòng)因素，但火山活動(dòng)本身對(duì)百年尺度內(nèi)的氣候變化并不敏感，所以本文并未包含。

1.1 閃電排放的NOx

閃電會(huì)在對(duì)流層上部產(chǎn)生NOx，貢獻(xiàn)了NOx排放總量的約10％。相較于來自地面排放的NOx，閃電NOx對(duì)O3、OH以及CH4的壽命有著與其濃度不成比例的顯著影響。雖然可以通過衛(wèi)星和地面遙感觀測(cè)獲取閃電的全球時(shí)空分布，但定量每次閃電的NOx釋放量及其垂直分布是十分困難的。如表1所示，當(dāng)前對(duì)全球閃電NOx排放總量的估計(jì)為3.2～7.6 Tg／a （以N質(zhì)量計(jì);Griffiths et al.，2020）。一般來說，NOx排放的參數(shù)化都與云頂高度和閃電強(qiáng)度密切相關(guān)，因此預(yù)計(jì)在更暖的將來，其排放會(huì)增加0.27～0.61 Tg／a／℃（以N質(zhì)量計(jì);Thornhill et al.，2021）。然而，如果使用基于對(duì)流、上升氣流的質(zhì)量通量或冰云通量的參數(shù)化方案的話，NOx排放要么對(duì)氣候增暖敏感性很低，要么存在負(fù)的響應(yīng)?？偟膩碚f，一般認(rèn)為閃電NOx排放會(huì)受到氣候變化的影響，目前估算的全球閃電NOx排放總量的不確定性在±200％之內(nèi)。

1.2 土壤排放的NOx

土壤NOx的排放與復(fù)雜的生物／微生物硝化和反硝化過程有關(guān)，這些過程對(duì)溫度、降水、土壤濕度、碳和養(yǎng)分含量以及生物群本身存在著非線性的響應(yīng)。通過基于觀測(cè)約束的化學(xué)傳輸模式和植被模型的評(píng)估來看，土壤NOx排放的范圍在4.7～16.8 Tg／a（以N質(zhì)量計(jì);Young et al.，2018）。在氣候變暖背景下，由于酶活性會(huì)隨著氣溫的升高而增加，非農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)的總固氮量預(yù)計(jì)將比2000年增加40％，但預(yù)計(jì)NO（和N2O）的排放速率變化將主要取決于降水和蒸散通量的變化。目前地球系統(tǒng)模式考慮的生物物理和生物地球化學(xué)過程非常有限，很難對(duì)土壤NOx進(jìn)行非常充分的氣候敏感性研究。因此，雖然對(duì)土壤NOx排放強(qiáng)度的評(píng)估在過去十年中得到了較好的約束，但在地球系統(tǒng)模式中仍然缺乏對(duì)土壤NOx排放過程的充分表征及對(duì)其如何從土壤冠層中逃逸的過程描述，因而無法定量評(píng)估未來氣候變化對(duì)土壤NOx的影響。

1.3 植被排放的揮發(fā)性有機(jī)物

植被排放的揮發(fā)性有機(jī)物（Biogenic Volatile Organic Compounds，BVOCs）種類繁多，主要是異戊二烯和單萜烯，也包含倍半萜烯、烯烴、醇、醛、酮等。BVOCs在全球大氣成分變化中起著基礎(chǔ)性的作用，其光化學(xué)氧化產(chǎn)物可以影響臭氧和有機(jī)氣溶膠的收支，影響甲烷和其他活性成分的大氣壽命。不同模型對(duì)全球BVOCs或其中單一物種排放的估計(jì)存在很大不確定性。全球異戊二烯排放估計(jì)值的上下限相差2倍，為300～600 Tg／a（以C質(zhì)量計(jì)），全球單萜烯排放估計(jì)值相差5倍，為30～150 Tg／a（以C質(zhì)量計(jì);Messina et al.，2016）。由于許多地區(qū)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)覆蓋度較低且缺乏全年的觀測(cè)，目前對(duì)全球BVOCs排放量的估算具有一定的挑戰(zhàn)性。近些年，已經(jīng)發(fā)展了幾種觀測(cè)方法來提升對(duì)BVOCs排放的評(píng)估，包括觀測(cè)森林環(huán)境中OH的損耗率以及衛(wèi)星監(jiān)測(cè)的甲醛濃度等間接方法。最近，有研究使用衛(wèi)星紅外輻射觀測(cè)來直接對(duì)異戊二烯進(jìn)行反演（Wells et al.，2020）。這些觀測(cè)方法都顯示全球模式中的參數(shù)化方法在模擬BVOCs排放上（特別是高排放地區(qū)）存在不足。

全球BVOCs排放對(duì)環(huán)境變化有較高的敏感性，包括氣候、大氣CO2、土地植被組成以及覆蓋率的變化。近期基于全球模擬的研究一致認(rèn)為，自工業(yè)化以來全球異戊二烯的排放量減少了10％～25％，這主要是由人為土地利用／覆蓋變化（LULCC）驅(qū)動(dòng)的。但對(duì)單萜烯和倍半萜烯排放歷史演變的研究較少。未來全球異戊二烯和單萜烯的排放在很大程度上取決于未來的氣候和土地利用情景。BVOCs的排放對(duì)未來基于土地的氣候變化減緩策略（包括造林和生物能源）十分敏感，生物能源的影響又取決于對(duì)作物的選擇。目前，大多數(shù)的CMIP6模式都采用十分簡(jiǎn)單的參數(shù)化方案，并且預(yù)測(cè)全球BVOCs排放量會(huì)隨著溫度升高而增加，這一結(jié)論實(shí)際上反映出全球模式中BVOCs排放參數(shù)化方案缺乏多樣性，沒有全面考慮上述討論的一系列復(fù)雜的影響排放的過程。

總體而言，從工業(yè)革命前到現(xiàn)在，全球異戊二烯的排放量下降了10％～25％，但仍存在一定的不確定性。全球單萜烯和倍半萜烯排放的歷史演變還沒有確定的結(jié)論。BVOCs的未來變化與氣候和土地利用的變化密切相關(guān)，并且對(duì)基于土地的氣候變化減緩策略非常敏感。BVOCs排放的凈響應(yīng)也是不確定的，主要因?yàn)樽匀慌欧胚^程的復(fù)雜性、當(dāng)前模型中考慮的細(xì)節(jié)過程仍不完善、在觀測(cè)上也很難對(duì)其進(jìn)行約束。

1.4 沙塵顆粒物

沙塵顆粒物排放到大氣是一個(gè)自然過程，其排放的發(fā)生和強(qiáng)度受土壤屬性、植被以及近地表風(fēng)場(chǎng)的控制，這使得沙塵排放對(duì)氣候、土地利用和土地覆蓋的變化十分敏感。此外，沙塵還可以通過農(nóng)業(yè)、交通車輛、建筑施工、采礦等人為活動(dòng)直接排放。在全球沙塵排放中，估算的人為貢獻(xiàn)占比從10％到60％不等，表明對(duì)全球沙塵收支中人為貢獻(xiàn)的認(rèn)識(shí)存在相當(dāng)大的不確定性。根據(jù)古氣候記錄重建全球沙塵（沉積）的結(jié)果表明，冰期和間冰期不同氣候狀態(tài)之間存在2～4倍的變化。而且，對(duì)工業(yè)革命以來全球沙塵排放源演變的研究十分有限。由于氣溶膠對(duì)氣候系統(tǒng)的作用中很大一部分是來自全球沙塵循環(huán)和氣候系統(tǒng)之間的反饋?zhàn)饔?，而且這一反饋?zhàn)饔迷趨^(qū)域尺度上會(huì)增加一個(gè)數(shù)量級(jí)，因此非常有必要開展更加深入的研究。總之，一般認(rèn)為大氣沙塵的來源和含量對(duì)氣候和土地利用的變化很敏感，但定量估計(jì)沙塵排放對(duì)氣候變化響應(yīng)的可信度仍較低。

1.5 海洋氣溶膠及其前體物

海洋氣溶膠由二次氣溶膠和一次海鹽顆粒物組成，二次氣溶膠是由排放的前體物，如二甲基硫（DMS）和許多其他BVOCs氧化產(chǎn)生的。海鹽顆粒物是由海鹽和一次有機(jī)氣溶膠（POA）組成的，它是由風(fēng)導(dǎo)致的海浪破碎以及直接的機(jī)械擾動(dòng)產(chǎn)生的。雖然目前對(duì)海鹽排放的認(rèn)識(shí)有了很大的提高，但是對(duì)其形成途徑和影響因素的認(rèn)識(shí)仍很不足。海鹽顆粒物的排放速率主要受到風(fēng)速控制，不過有證據(jù)表明包括海表溫度和鹽度等在內(nèi)的其他因素也很重要。海洋POA是海鹽中最主要的亞微米成分，是由海洋生物活動(dòng)產(chǎn)生的。由于目前對(duì)產(chǎn)生這些顆粒的生物過程并不是很清楚，導(dǎo)致對(duì)全球海洋POA排放的估計(jì)存在著很大的不確定性。此外，海鹽顆粒物的大小和化學(xué)組成，以及這些顆粒物隨著不斷變化的氣候因素和海洋生物如何演變，仍然具有很大的不確定性。

DMS是大氣硫化物最大的自然來源，由海洋浮游植物產(chǎn)生，并通過風(fēng)引起的表層海水混合而從排放到大氣中的。DMS氧化產(chǎn)生硫酸鹽氣溶膠，有助于形成云凝結(jié)核（CCN）。據(jù)Lana et al.（2011）的海洋表面測(cè)量和衛(wèi)星反演估計(jì)，全球DMS通量的范圍為9～34 Tg／a（以S質(zhì)量計(jì)，其中可能性最高的范圍是18～24 Tg／a）。DMS的產(chǎn)生和由此導(dǎo)致的排放已被證明與多種因素有關(guān)，包括氣候變暖、富營(yíng)養(yǎng)化、海洋酸化。然而，從生理學(xué)到生態(tài)學(xué)，當(dāng)前對(duì)控制DMS排放機(jī)制的認(rèn)識(shí)都存在著很大的不確定性，進(jìn)而也限制了對(duì)其排放在過去和未來演變的認(rèn)識(shí)。

1.6 露天生物質(zhì)燃燒

露天生物質(zhì)燃燒（包括森林、草原、泥炭灰、農(nóng)業(yè)廢棄物燃燒）分別約占目前全球CO、NOx、BC、OC排放的30％、10％、15％、40％（van Marle et al.，2017;Hoesly et al.，2018）。野火在一些大氣化學(xué)-氣候反饋機(jī)制中發(fā)揮了重要作用，而且發(fā)生在人口密集地區(qū)附近的野火會(huì)引發(fā)嚴(yán)重的空氣污染事件。利用衛(wèi)星產(chǎn)品可以估算生物質(zhì)燃燒的排放量。在有衛(wèi)星觀測(cè)之前的時(shí)期，野火歷史變化可以通過野火代用數(shù)據(jù)（如沉積物中的炭黑或冰殼中的左旋葡聚糖）和氣象站記錄的能見度數(shù)據(jù)進(jìn)行估算。隨著遙感技術(shù)的進(jìn)步，小范圍野火的探測(cè)也得到了改進(jìn)，某些地區(qū)高分辨率衛(wèi)星監(jiān)測(cè)的野火面積與地面實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)的一致性也得到了提升，尤其是在農(nóng)業(yè)秸稈燃燒的地區(qū)。根據(jù)最新的估算，生物質(zhì)燃燒排放在1750—2015年期間略有增加，并在20世紀(jì)90年代達(dá)到峰值，之后逐漸減少。因此，由于工業(yè)革命前和現(xiàn)在的排放之間差異較小，從而導(dǎo)致生物質(zhì)燃燒的SLCFs的輻射強(qiáng)迫較低，對(duì)氣候的影響也可能較低。未來氣候變暖，特別是溫度和降水的變化，會(huì)增加野火的風(fēng)險(xiǎn)，也會(huì)影響野火的噴射和煙羽高度，但未來野火的發(fā)生及排放在很大程度上取決于人口密度、土地利用和野火管理等人為因素。

總之，過去AR5中通過減少關(guān)鍵因子的不確定性，對(duì)生物質(zhì)燃燒排放的認(rèn)識(shí)有了新的改進(jìn)。然而，對(duì)剩余不確定性的系統(tǒng)評(píng)估是有限的，其中，由排放因子造成的不確定性的下限為30％，而燃燒活躍估計(jì)造成的不確定性更大，特別是在區(qū)域一級(jí)。總的來說，對(duì)當(dāng)前全球生物質(zhì)燃燒的SLCF排放及其在衛(wèi)星時(shí)代的演變情況的處于中等置信度。工業(yè)化前到20世紀(jì)80年代，生物質(zhì)SLCF排放的置信度從低變化到中等，這依賴于幾個(gè)替代數(shù)據(jù)的整合，其空間代表性有限。然而，工業(yè)化前排放的絕對(duì)值的不確定性仍然很高，限制了對(duì)輻射強(qiáng)迫估算的置信度。

2 SLCFs的氣候反饋

氣候變化會(huì)引起大氣成分變化和自然過程擾動(dòng)而產(chǎn)生輻射強(qiáng)迫，進(jìn)而放大（正反饋）或減小（負(fù)反饋）初始的氣候擾動(dòng)。量化這些生物地球化學(xué)反饋，對(duì)于更好地評(píng)估目前氣候變化減緩政策的預(yù)期效果和全球碳收支是非常重要的。本文中對(duì)氣候反饋的介紹主要集中于非CO2生物地球化學(xué)反饋過程，其指隨著地表氣溫變化，大氣化學(xué)成分（如甲烷、一氧化二氮、臭氧、氣溶膠等，但除CO2、水汽外）的含量發(fā)生變化而影響地球輻射收支造成的氣候影響，這些大氣成分含量變化與自然源SLCFs排放變化高度相關(guān)。

反饋參數(shù)α（單位：W／m2／℃）量化了給定全球平均地表溫度（GSAT）變化時(shí)的大氣頂凈能量通量的變化。許多氣候變量均能影響大氣頂能量收支，反饋參數(shù)可以分解為一階項(xiàng)的總和

α=∑xNxdxdT。

其中：x表示可以直接影響大氣頂能量收支的地球系統(tǒng)變量;N表示大氣頂凈輻射通量;T代表全球地表氣溫，具體計(jì)算方法可參考趙樹云等（2021）對(duì)IPCC報(bào)告中地球氣候系統(tǒng)中反饋機(jī)制的解讀。非CO2的生物地球化學(xué)反饋?zhàn)饔玫臅r(shí)間尺度從幾年到幾十年不等，對(duì)氣候敏感性和減排政策具有重要影響。反饋參數(shù)是通過地球系統(tǒng)模式來量化的，地球系統(tǒng)模式通過將物理氣候和大氣化學(xué)與陸地和海洋生物地球化學(xué)耦合來完善化學(xué)-氣候模式（CCMs）的復(fù)雜程度。當(dāng)前的地球系統(tǒng)模式已經(jīng)包含了較多的反饋過程，可以對(duì)反饋參數(shù)進(jìn)行更可靠的評(píng)估。通過CMIP6多模式比較計(jì)劃下氣溶膠化學(xué)模式比較計(jì)劃（AerChemMIP）進(jìn)行的一系列統(tǒng)一的試驗(yàn)，可以保證針對(duì)反饋參數(shù)的量化估計(jì)的一致性，本節(jié)主要介紹依據(jù)這種多模式分析來獲得的最佳估算值（表2）?；贏erChemMIP使用統(tǒng)一方法估算了α的中值和5％～95％范圍。在本節(jié)的估算中，未討論氣候變化通過碳循環(huán)影響初始?xì)夂驍_動(dòng)的過程。

對(duì)表2中給出的不同非CO2的生物地球化學(xué)氣候反饋過程進(jìn)行介紹。

2.1 氣候-閃電NOx反饋

氣候變化會(huì)影響閃電NOx的排放，閃電NOx排放的增多不僅會(huì)導(dǎo)致對(duì)流層臭氧濃度增加、甲烷壽命縮短，而且還會(huì)通過改變大氣氧化劑促進(jìn)硫酸鹽和硝酸鹽氣溶膠的形成，進(jìn)而抵消臭氧的正強(qiáng)迫作用。閃電NOx對(duì)氣候變化的響應(yīng)仍然不確定，且高度依賴于地球系統(tǒng)模式的閃電參數(shù)化方案。對(duì)AerChemMIP多模式預(yù)估結(jié)果進(jìn)行平均后發(fā)現(xiàn)，在未來氣候變暖情況下，閃電NOx排放增加會(huì)產(chǎn)生凈的負(fù)氣候反饋。AerChemMIP的所有模式都使用了云頂高度閃電參數(shù)化，預(yù)測(cè)到閃電頻次會(huì)隨著氣候變暖而增加，然而考慮到閃電參數(shù)化響應(yīng)的依賴性，目前并不能排除可能存在正的氣候-閃電NOx反饋。

2.2 氣候-BVOC反饋

BVOCs（如異戊二烯和萜烯）是由陸地植被和海洋浮游生物產(chǎn)生的，進(jìn)入大氣的BVOCs及其氧化產(chǎn)物會(huì)導(dǎo)致二次有機(jī)氣溶膠（SOA）的形成，產(chǎn)生負(fù)輻射強(qiáng)迫，而其導(dǎo)致的臭氧濃度與甲烷壽命的增加則會(huì)產(chǎn)生正強(qiáng)迫。人們認(rèn)為BVOCs排放具有氣候反饋，部分原因是在當(dāng)前條件下發(fā)現(xiàn)了BVOCs排放對(duì)溫度有高度依賴性。BVOCs對(duì)未來氣候和CO2濃度水平變化的響應(yīng)仍不確定。氣候-BVOC的反饋參數(shù)的估算通?；谌蚰Ｊ?，這些模式在排放參數(shù)化、BVOCs形態(tài)、SOA形成機(jī)制以及與臭氧的化學(xué)反應(yīng)等方面的復(fù)雜程度有所不同。根據(jù)近期研究表明，觀測(cè)和模式估算的生物SOA（通過BVOC排放的變化）反饋在-0.06到-0.01 W／m2／℃之間?；贏erChemMIP集合對(duì)氣候-BVOC反饋參數(shù)的中心估計(jì)表明，氣候變化導(dǎo)致來自BVOCs的SOA的增加將造成強(qiáng)大的冷卻效應(yīng)，可能會(huì)超過臭氧增加和甲烷壽命增加帶來的變暖，但不確定性很大。

2.3 氣候-沙塵反饋

沙塵是大氣中質(zhì)量含量最高的氣溶膠，它通過與長(zhǎng)波和短波輻射的相互作用來影響氣候系統(tǒng)，并有助于云凝結(jié)核（CCN）和冰核（INP）的形成。沙塵排放對(duì)氣候變化很敏感（例如氣候可以改變干旱地區(qū)的范圍），因此推測(cè)氣候-沙塵反饋可能是氣候系統(tǒng)中的一個(gè)重要反饋過程。近期通過對(duì)沙塵的短波吸收特性的進(jìn)一步認(rèn)識(shí)，以及發(fā)現(xiàn)沙塵顆粒比之前所認(rèn)知的要大，進(jìn)而修正了礦物沙塵所造成的輻射強(qiáng)迫很小的結(jié)論。最近的一項(xiàng)研究指出，全球模式低估了大氣中的粗粒沙塵量，這一不足可能會(huì)導(dǎo)致高估沙塵排放使氣候系統(tǒng)變暖的可能性。在未來氣候變化情景下，沙塵排放量的模式預(yù)測(cè)結(jié)果從增加到減少不等，因此對(duì)氣候-沙塵反饋的評(píng)估具有高度不確定性。Kok et al.（2018）僅根據(jù)沙塵直接輻射效應(yīng)的變化，估計(jì)沙塵-氣候反饋參數(shù)在-0.04～+0.02 W／m2／℃。基于AerChemMIP集合（表2）估算的氣候-沙塵反饋參數(shù)中值和5％～95％范圍均在已發(fā)表的估計(jì)范圍內(nèi)，但是α的大小和符號(hào)在不同模式中不同。

2.4 氣候-海鹽反饋

來自海表的海鹽排放通過形成CCN直接或間接影響氣候，海鹽排放對(duì)海表溫度、海冰范圍和風(fēng)速很敏感，因此有可能受氣候變化的影響。然而，海鹽氣溶膠的氣候反饋存在很大的不確定性，因?yàn)椴煌Ｊ綄?duì)排放有多種不同的參數(shù)化表達(dá)（許多只設(shè)置海鹽排放量），這些排放表征依賴于上述提及的環(huán)境要素、影響海鹽壽命的大氣化學(xué)和物理過程以及氣溶膠-云的相互作用。還需要開展更多工作來確定海鹽和POA排放是如何響應(yīng)全球變暖、海洋酸化和大氣環(huán)流變化下的海洋生物和化學(xué)過程的變化，以及如何影響CCN和INP形成。僅包含了海鹽排放的AerChemMIP模式結(jié)果表明，海鹽存在負(fù)氣候反饋，但反饋參數(shù)的范圍很大（-0.13～+0.03 W／m2／℃），表示其不確定性很大。

2.5 氣候-DMS反饋

二甲基硫（DMS）由海洋浮游植物產(chǎn)生，被釋放進(jìn)大氣后可形成硫酸鹽氣溶膠和CCN，海洋排放的DMS會(huì)響應(yīng)溫度、太陽(yáng)輻射、海洋混合層深度、海冰范圍、風(fēng)速、營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)循環(huán)或由海水酸化和氣候變化引起的海洋生態(tài)系統(tǒng)演變，以及DMS轉(zhuǎn)化成CCN的大氣過程等方面的變化，進(jìn)而產(chǎn)生氣候反饋。不同模式對(duì)相關(guān)的生物地球化學(xué)過程以及DMS通量的影響具有不同程度的描述，因此在氣候變化情況下，由于對(duì)DMS排放強(qiáng)度的估算存在分歧，導(dǎo)致DMS-硫酸鹽-云反照率反饋存在很大不確定性。近些年來，一些利用pH和DMS總產(chǎn)量之間的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系開展的新的模式研究發(fā)現(xiàn)，在海水酸化和氣候變化的共同作用下，全球DMS產(chǎn)量減少，進(jìn)而導(dǎo)致了較強(qiáng)的正氣候反饋。然而，還有研究認(rèn)為由于海洋生態(tài)系統(tǒng)的區(qū)域變化復(fù)雜且具備補(bǔ)償性，因此全球正反饋不會(huì)很強(qiáng)烈。AerChemMIP多模式分析表明，DMS的正反饋較?。ū?），這與最近的研究結(jié)果一致，但α值的大小存在很大的不確定性。

2.6 氣候-野火反饋

野火是SLCFs的主要排放源之一，氣候變化有可能增強(qiáng)野火活動(dòng)，從而增加SLCFs的排放產(chǎn)生反饋。氣候變化驅(qū)動(dòng)的野火增多可能會(huì)抵消臭氧增加和甲烷壽命縮短（因?yàn)镺H自由基增加）造成的反饋，從而使氣溶膠反饋成為主導(dǎo)，產(chǎn)生不確定的凈效應(yīng)。Arneth et al.（2010）評(píng)估了包含野火氣溶膠排放的氣候-野火反饋，α值在-0.03～+0.06 W／m2／℃范圍內(nèi)。最近的一項(xiàng)研究估算表明，野火氣溶膠的氣候反饋大于BVOCs的氣候反饋，α值等于-0.15（-0.24～-0.05） W／m2／℃。顯然，對(duì)于與野火相關(guān)的非CO2生物地球化學(xué)反饋的評(píng)估是非常不確定的，原因是對(duì)該過程中氣候、植被、野火動(dòng)力學(xué)以及大氣化學(xué)之間的相互作用，及以上因子在當(dāng)前地球系統(tǒng)模式中的認(rèn)識(shí)有限。AerChemMIP中的一些地球系統(tǒng)模式包含了對(duì)野火動(dòng)力學(xué)的表述，但并沒有建立它們與大氣化學(xué)的相互作用。考慮到AerChemMIP中地球系統(tǒng)模式的極大不確定性與局限性，很難對(duì)氣候-野火反饋進(jìn)行定量評(píng)估。

2.7 氣候-臭氧反饋

現(xiàn)有研究表明，臭氧濃度對(duì)未來氣候變化的響應(yīng)會(huì)導(dǎo)致潛在氣候-大氣化學(xué)反饋。當(dāng)前的化學(xué)-氣候模式預(yù)測(cè)結(jié)果較為一致，熱帶平流層低層臭氧水平下降原因在于地表增暖加強(qiáng)了對(duì)流層O3污染區(qū)的上升氣流，從而驅(qū)動(dòng)了布魯爾-多布森（Brewer-Dobson）環(huán)流的加強(qiáng)。此外，模式還預(yù)測(cè)到，加強(qiáng)的布魯爾-多布森環(huán)流增強(qiáng)了下沉氣流，致使溫帶平流層中的臭氧水平增加。這些平流層臭氧變化導(dǎo)致了全球負(fù)的凈臭氧平均輻射反饋。對(duì)流層臭氧表現(xiàn)出了一系列對(duì)氣候的響應(yīng)，模式普遍認(rèn)為，氣候變暖將導(dǎo)致熱帶對(duì)流層低層O3因水汽增加而減少，而副熱帶至中緯度對(duì)流層上層O3則會(huì)由于閃電和平流層向?qū)α鲗虞斔偷脑黾佣黾?。有研究預(yù)估，氣候因素造成的全球平均對(duì)流層臭氧的變化會(huì)產(chǎn)生較小的正反饋，而Heinze（2019）則根據(jù)模式結(jié)果估算得到了一個(gè)小的負(fù)反饋。此外，這些臭氧反饋會(huì)引起平流層水汽的變化，從而放大平流層的臭氧反饋。近年來有幾項(xiàng)模式研究通過對(duì)流層和平流層臭氧的綜合變化或單獨(dú)對(duì)比，估算了氣象驅(qū)動(dòng)的臭氧對(duì)氣候的反饋強(qiáng)度。其中的一項(xiàng)研究表明沒有明顯氣候反饋（Marsh et al.，2016），而其他研究則稱平衡態(tài)氣候敏感度降低了約7％至20％。這一氣候-臭氧反饋參數(shù)的估計(jì)值與具體模式有很大關(guān)系，取值范圍為-0.13～-0.01 W／m2／℃，但是目前人們一致認(rèn)為其值為負(fù)?；贏erChemMIP集合估算的氣候-臭氧反饋參數(shù)中值和5％～95％范圍在已公布的估計(jì)值范圍內(nèi)，但更接近下限。該氣候-臭氧反饋因子不包括上文單獨(dú)討論的閃電變化對(duì)臭氧的反饋。

2.8 氣候-CH4壽命反饋

氣候暖濕化會(huì)增加OH自由基和大氣氧化性，從而縮短大氣中甲烷的壽命，產(chǎn)生負(fù)反饋。另一方面，因?yàn)镺H自由基會(huì)被甲烷去除，OH的反饋會(huì)導(dǎo)致氣候-甲烷壽命反饋被放大。利用Voulgarakis et al.（2013）的多模式研究結(jié)果，Heinze（2019）估計(jì)氣候-甲烷壽命反饋的α值為-0.030±0.01 W／m2／℃?；贏erChemMIP集合估算的α中心值在這一估算范圍內(nèi)，但相比存在更大的不確定性。

3 結(jié)論與討論

IPCC AR6對(duì)自然源SLCFs排放量及變化和氣候反饋進(jìn)行了估算，但是目前估算具有較大的不確定度，主要結(jié)論如下：

1）閃電源NOx、土壤源NOx、植被BVOCs、海洋生物排放的DMS、生物質(zhì)燃燒的排放有較為定量的評(píng)估，對(duì)沙塵顆粒物中自然源貢獻(xiàn)占比、海洋中POA的排放過程的認(rèn)知不確定性還很大。

2）未來閃電源NOx、植被BVOCs、生物質(zhì)燃燒排放將會(huì)隨著氣候變暖排放量增加，但是模式中的參數(shù)化方案對(duì)于這些自然排放復(fù)雜性的描述均有待完善，觀測(cè)上也難以約束。由于相關(guān)機(jī)制的研究和模式中的描述有限，土壤源NOx、沙塵、海鹽顆粒物和DMS對(duì)于氣候變化的敏感性仍難以定量。

3）氣候變化也驅(qū)動(dòng)著SLCFs的排放量、大氣含量或壽命的改變，這些過程整體上具有冷卻效應(yīng)，負(fù)反饋參數(shù)為-0.20 W／m2／℃，5％～95％范圍為-0.41～+0.01 W／m2／℃，進(jìn)而減小了氣候敏感性。

4）反饋參數(shù)α值的范圍較大，說明大多數(shù)因子的量級(jí)、正負(fù)號(hào)及總的非CO2生物地球化學(xué)反饋的置信水平仍然很低。目前認(rèn)知水平下的各模式對(duì)相關(guān)化學(xué)和生物地球化學(xué)過程的表述不盡相同，從而造成了這種巨大的不確定性。

綜上所述，當(dāng)前對(duì)自然排放過程的研究相對(duì)有限以及對(duì)相關(guān)過程參數(shù)化的不確定性是AR6評(píng)估自然源SLCFs不確定性的最主要來源。隨著當(dāng)前國(guó)際社會(huì)對(duì)碳中和發(fā)展目標(biāo)的逐步明確，在SLCFs排放進(jìn)一步管控下，持續(xù)的氣候增暖導(dǎo)致自然源排放過程更需要重視。為了更好地認(rèn)識(shí)自然源排放及氣候反饋，首先，需要加深對(duì)這些自然排放過程的系統(tǒng)性研究，發(fā)展更為完善的參數(shù)化方案以減小模式中對(duì)相關(guān)機(jī)制描述的不確定性;其次，要利用更為全面的觀測(cè)數(shù)據(jù)（比如衛(wèi)星、長(zhǎng)期地面觀測(cè)數(shù)據(jù)等）來對(duì)地球系統(tǒng)模式中的相關(guān)過程進(jìn)行驗(yàn)證和約束;最后，目前IPCC關(guān)于自然源排放的評(píng)估均為全球性的結(jié)果，亟須在氣候敏感地區(qū)對(duì)自然源SLCFs排放、氣候影響與反饋開展針對(duì)性的研究。

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·ARTICLE·

Natural emissions of short-lived climate forcers and their climate feedbacks：IPCC AR6 interpretation

ZHANG Hua1，YANG Zhenjiang2，SU Hongjuan1，ZHANG Danyuting2，AN Qi3，4，YUAN Chang5，LI Shuai6，HE Jingyi1，XIE Bing7，ZHAO Shuyun5，LI Ke2

1State Key Laboratory of Severe Weather，Chinese Academy of Meteorological Sciences，Beijing 100081，China;

2School of Environmental Science and Engineering，Nanjing University of Information Science ＆ Technology，Nanjing 210044，China;

3Institute of Urban Meteorology，China Meteorological Administration，Beijing 100089，China;

4Karamay Meteorological Bureau of Xinjiang，Karamay 834000，China;

5Department of Atmospheric Science，School of Environmental Studies，China University of Geosciences，Wuhan 430078，China;

6College of Environmental Science and Engineering，Donghua University，Shanghai 201620，China;

7Laboratory for Climate Research，National Climate Center，Beijing 100081，China

Abstract Short-lived Climate Forcers （SLCFs） have a significant impact on air pollution and climate change.The Sixth Assessment Report （AR6） of the Intergovernmental Panel on Climate Change （IPCC） pays a special attention on SLCFs，which includes an assessment of natural emissions of SLCFs in addition to the anthropogenic SLCFs.The understanding of natural emissions of SLCFs and their climate feedbacks would be more important in the future with the reduction of anthropogenic SLCFs under climate warming.In this paper，the latest findings from IPCC AR6 are introduced in terms of natural emissions of SLCFs，changes in emissions under historical and future climate scenarios，and their climate feedbacks.Under climate warming，future emissions of lighting NOx，biogenic VOCs，and biomass burning will likely increase，and the sensitivity in emissions of soil NOx，dust，sea salt，and dimethyl sulfide （DMS） to climate change is uncertain.Meanwhile，due to changes in emissions，atmospheric burden，or lifetime of SLCFs in response to climate warming，the overall effect will likely result in a negative feedback of -0.20 W／m2／℃ （-0.41～+0.01 W／m2／℃），which may slightly mitigate climate warming.

Keywords short-lived climate forcers;climate change;natural emissions;climate feedbacks;radiative forcing

doi：10.13878／j.cnki.dqkxxb.20220921001

（責(zé)任編輯：劉菲）