李會(huì) 李德源 閆學(xué)文 張鵬鵬 陳法國(guó) 李華

摘 要：中子劑量與能量關(guān)聯(lián)性較大，針對(duì)校準(zhǔn)場(chǎng)的能譜與現(xiàn)場(chǎng)工作場(chǎng)所的能譜不同導(dǎo)致校準(zhǔn)設(shè)備的現(xiàn)場(chǎng)實(shí)用存在劑量測(cè)量值與實(shí)際值偏差較大的問題，采用模擬現(xiàn)場(chǎng)譜技術(shù)校準(zhǔn)設(shè)備將使劑量測(cè)量更準(zhǔn)確。結(jié)合壓水堆及核燃料循環(huán)現(xiàn)場(chǎng)中子譜的特點(diǎn)，基于DT 中子源研究壓水堆場(chǎng)所模擬現(xiàn)場(chǎng)中子譜模塊化構(gòu)建方法和裝置結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)方法研究，通過分析T（ d，n） 4 He 反應(yīng)能譜和角分布規(guī)律，采用平均能量14. 1 MeV 高斯分布各向同性發(fā)射的點(diǎn)源近似DT 中子源;根據(jù)中子與物質(zhì)相互作用截面，選擇14 種備選材料，分析相對(duì)中子注量比和平均中子能量，從中子倍增、能量衰減、能譜調(diào)節(jié)及實(shí)用性角度對(duì)構(gòu)建模擬譜裝置的材料進(jìn)行了選型。選擇壓水堆主泵房間和反應(yīng)堆廠房?jī)蓚€(gè)現(xiàn)場(chǎng)目標(biāo)譜，設(shè)計(jì)主慢化組件、調(diào)節(jié)層和反射組件，構(gòu)建了針對(duì)兩目標(biāo)譜的模擬現(xiàn)場(chǎng)譜及裝置結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，建立的模擬現(xiàn)場(chǎng)譜構(gòu)建方法有效，模擬譜與歸一化目標(biāo)譜匹配良好，且采用模塊化設(shè)計(jì)，可拓展性強(qiáng)，可以適應(yīng)多種現(xiàn)場(chǎng)目標(biāo)譜構(gòu)建模擬譜。

關(guān)鍵詞：模擬工作現(xiàn)場(chǎng)中子譜;蒙特卡羅模擬;中子慢化;Geant4

中圖分類號(hào)：TL72;TL81 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

常見工作現(xiàn)場(chǎng)下的中子能譜與根據(jù)國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)化組織（ISO） 8529 構(gòu)建的參考輻射場(chǎng)差異較大。

根據(jù)國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)（IAEA）403 號(hào)報(bào)告[1] ，核能與核燃料循環(huán)、醫(yī)學(xué)應(yīng)用和宇航應(yīng)用等不同場(chǎng)景的中子能譜特征不同;即便是同一場(chǎng)景，不同地點(diǎn)的能譜特征也不同。例如，核能與核燃料循環(huán)場(chǎng)所中子譜具有裂變特征[2-3] ，能譜峰的形狀、幅度和平均能量大小以及場(chǎng)的方向性都強(qiáng)烈地依賴于屏蔽結(jié)構(gòu)和場(chǎng)所的構(gòu)造。而現(xiàn)有中子劑量測(cè)量?jī)x表校準(zhǔn)輻射場(chǎng)多采用ISO 8529 標(biāo)準(zhǔn)[4-6] ，校準(zhǔn)場(chǎng)的能譜與工作現(xiàn)場(chǎng)的能譜不同，經(jīng)過該校準(zhǔn)場(chǎng)校準(zhǔn)的設(shè)備在工作現(xiàn)場(chǎng)的劑量測(cè)量值與實(shí)際值存在較大偏差。據(jù)歐盟EVIDOS 項(xiàng)目研究結(jié)果[7-10] ，采用不同中子劑量測(cè)量?jī)x表對(duì)17 個(gè)核能設(shè)施現(xiàn)場(chǎng)進(jìn)行測(cè)量，儀表的劑量響應(yīng)差異大部分在1 ～ 2倍，部分甚至有數(shù)量級(jí)的差別。利用實(shí)驗(yàn)室中子源通過配置慢化體和散射體等建立更能代表工作場(chǎng)所能譜的校準(zhǔn)場(chǎng)，即模擬現(xiàn)場(chǎng)中子譜技術(shù)是解決現(xiàn)場(chǎng)中子劑量測(cè)量不準(zhǔn)確問題的有效途徑[11] 。

根據(jù)ISO 12789 模擬現(xiàn)場(chǎng)中子譜裝置通常基于3 類中子源構(gòu)建[12-13] ：加速器、同位素和反應(yīng)堆中子源。反應(yīng)堆中子源成本極高，而同位素中子源慢化后平均能量過低，注量率低，因此本文選擇加速器中子源。其中DT 源中子能量高，構(gòu)建模擬譜裝置能量范圍更廣，中子產(chǎn)額相對(duì)較高，基于此可構(gòu)建的模擬現(xiàn)場(chǎng)中子譜更多。全球基于DT 中子源構(gòu)建模擬現(xiàn)場(chǎng)中子譜裝置并進(jìn)行應(yīng)用的單位目前有兩家，分別是法國(guó)輻射防護(hù)與核安全研究所（ IRSN ）[14-16] 和我國(guó)的原子能科學(xué)研究院[17-18] ，兩個(gè)裝置均應(yīng)用于壓水堆核電站各現(xiàn)場(chǎng)模擬譜的構(gòu)建，并且得出結(jié)論模擬現(xiàn)場(chǎng)中子譜裝置校準(zhǔn)的設(shè)備劑量讀數(shù)優(yōu)于根據(jù)ISO 8592 參考場(chǎng)校準(zhǔn)的設(shè)備讀數(shù)，但裝置模塊化可拓展性仍有欠缺。此外，美國(guó)太平洋西北國(guó)家實(shí)驗(yàn)室對(duì)DT 中子源的模擬譜裝置進(jìn)行了設(shè)計(jì)但并沒有建設(shè)[19-20] 。

針對(duì)我國(guó)工作現(xiàn)場(chǎng)中子劑量?jī)x表校準(zhǔn)需求，本文建立了基于DT 中子源設(shè)計(jì)模塊化的模擬現(xiàn)場(chǎng)中子譜裝置方法， 為模擬譜裝置建設(shè)奠定基礎(chǔ)。

1 DT 中子源的能譜與角分布特征分析

1. 1 T（ d，n） 4 He 反應(yīng)模型

D 離子轟擊TiT2 靶，其模型結(jié)構(gòu)如圖1 所示，根據(jù)離子入射方向，將θ 從0° ～ 180°按5°分成36等分角，并將分割的球面轉(zhuǎn)換成球面度。半徑為10. 0 cm 的球形殼層為探測(cè)信息記錄層，記錄中子的能量、位置和動(dòng)量。其中，真空環(huán)境下TiT2 靶的直徑為1. 5 cm，靶的密度為5. 0 g/ cm3 ，D 離子束的直徑為0. 5 cm，靶源距離1. 0 cm。采用SRIM2013 計(jì)算不同能量D 離子在TiT2 靶中的射程，如圖2 所示，射程隨著D 離子能量的增大而增大。

400 keV D 離子在TiT2 靶中的射程約2 μm，200keV D 離子在TiT2 靶中的射程約1 μm，DT 中子源常用D 離子能量400 keV 以下，因此靶厚1 μm 左右即可。

1. 2 T（ d，n） 4 He 反應(yīng)能譜與角分布

結(jié)合圖1 中的模型，采用Geant 4. 10. 07p02模擬D 離子與TiT2 產(chǎn)生中子的粒子輸運(yùn)過程，分析DT 反應(yīng)中子產(chǎn)額、能譜與角分布。物理過程采用參考列表QGSP_BIC_AllHP，該列表主要包含兩個(gè)物理過程包G4ParticleHP 和G4NeutronHP，前者描述200 MeV 以下輕離子與物質(zhì)相互作用過程，后者描述20 MeV 以下中子與物質(zhì)相互作用過程。

其中氘氚相互作用的數(shù)據(jù)庫(kù)采用TENDLE 1. 3. 2雙微分截面數(shù)據(jù)庫(kù)，G4NDL 4. 6 的中子相互作用數(shù)據(jù)庫(kù)來自ENDF/ B-VIII. 0。

采用1010 個(gè)100 keV D 離子入射1 μm TiT2靶，計(jì)算的DT 反應(yīng)中子產(chǎn)額為3. 23 × 1010 1/mA·s，與文獻(xiàn)[21] 中積分中子產(chǎn)額一致，論證了建模正確有效。采用不同能量D 離子入射1 μmTiT2 靶，相對(duì)中子產(chǎn)額比（中子產(chǎn)額能譜分布與總中子產(chǎn)額的比）能譜分布如圖3 所示，D 離子能量小于300 keV，中子產(chǎn)額能譜分布近似高斯分布，平均中子能量14. 06 ～ 14. 19 MeV。100 keV D 離子入射1 μm TiT2 靶，不同角度下，相對(duì)中子產(chǎn)額比如圖4 所示，85° ～ 90°范圍內(nèi)，中子單能性最好，能量展寬最小;小于90°中子產(chǎn)額分布較大于90°對(duì)稱位置更低更寬;盡管各角度范圍內(nèi)中子產(chǎn)額能譜分布不同，但積分中子產(chǎn)額相近。因此，后續(xù)計(jì)算中DT 中子源近似采用平均能量14. 1 MeV高斯分布各向同性發(fā)射點(diǎn)源。

2 模擬中子譜慢化材料選型

2. 1 選材原則

在復(fù)刻工作現(xiàn)場(chǎng)中子場(chǎng)時(shí)，歸一化慢化中子譜與現(xiàn)場(chǎng)中子譜相似的情況下，歸一化平均中子能量、周圍劑量當(dāng)量H?（10）至少接近。而在實(shí)踐原則上，要求模擬譜中子注量較高從而減少儀器校準(zhǔn)耗時(shí)，這就要求中子慢化材料不僅具有降低中子能量的作用，還需要具備中子倍增的能力。

通過查閱ENDF/ B-Ⅷ. 0 核數(shù)據(jù)庫(kù)[22] ，擬采用Fe、Cu、Zr、W、Pb、Bi、U 幾個(gè)重元素材料作為中子倍增材料，H、D、Be、C 幾個(gè)輕元素材料作為中子能量衰減材料。常用的含有上述元素的材料化學(xué)分子式中含有O 或F，會(huì)與中子發(fā)生共振吸收。根據(jù)上述輕原子序數(shù)元素和重原子序數(shù)元素核數(shù)據(jù)庫(kù)截面分析，選擇了14 種備選材料，其物理及實(shí)踐特性列于表1。

2. 2 14. 1 MeV 中子慢化建模

DT 中子點(diǎn)源位于10. 0 cm 直徑的空氣球心，球外包裹不同材料不同厚度的慢化殼層，輕元素材料步進(jìn)厚度5. 0 cm，重元素材料的步進(jìn)厚度2. 5 cm，重元素材料的殼層厚度變化范圍2. 5 ～15. 0 cm，輕元素材料的殼層厚度變化范圍5. 0 ～30. 0 cm，建模結(jié)構(gòu)如圖5 所示。采用探測(cè)器記錄直徑為50. 0 cm 處殼層的中子注量、中子平均能量。模擬運(yùn)行的粒子數(shù)為107 個(gè)粒子，中子注量的相關(guān)統(tǒng)計(jì)誤差約10-4 。

2. 3 中子注量與平均能量分析

輕原子質(zhì)量材料組相對(duì)中子注量比與平均中子能量如圖6 所示。圖6（a）中，輕原子質(zhì)量材料中只有Be 和D2 O 對(duì)中子注量具有倍增效果，可用于中子倍增;C 和C2 F4 對(duì)中子注量的影響不大，適合用于能譜調(diào)節(jié);H2 O 和C2 H4 對(duì)中子注量衰減較強(qiáng)，適合用于中子屏蔽。圖6（b） 中，中子的能量衰減能力Be > D2 O > C2 F4 > C > C2 H4 ≈ H2 O，厚度15 cm 內(nèi)C2 H4 和H2 O 能量衰減能力大于C。考慮上述材料對(duì)中子注量與能譜影響規(guī)律及材料實(shí)踐特性，Be 粉有毒、D2 O 和H2 O 為液體存在泄露風(fēng)險(xiǎn)，而C2 F4 中F 的中子共振吸收截面大，導(dǎo)致產(chǎn)生的γ 射線較多，故而，選擇C 作為能譜調(diào)節(jié)材料，C2 H4 作為中子屏蔽材料。

重原子質(zhì)量材料組相對(duì)中子注量比與平均中子能量如圖7 所示。圖7（a）中，重原子質(zhì)量材料在一定厚度內(nèi)均對(duì)中子具有倍增效果，其中10 cmDU（貧鈾） 對(duì)中子的倍增效果最為明顯，最高達(dá)2. 6 倍;其次，7. 5 cm W 的最高中子倍增1. 4 倍;其他材料中子注量隨著厚度的增加而略微增大;考慮裝置體積，故而DU 及W 適合用于中子倍增。圖7（b）中，一定厚度內(nèi)中子能量的衰減能力DU>W>WC >Cu > Fe > Pb > Zr > Bi。DU 及W 與14. 1MeV 中子發(fā)生（n，2n）、（n，3n）及裂變反應(yīng)[23] ，結(jié)合材料實(shí)踐特性，DU 是特殊核材料，需存儲(chǔ)資質(zhì)及特殊管控措施，故而選用W 作為中子倍增材料，考慮加工厚度采用8. 0 cm;Fe 是工作現(xiàn)場(chǎng)最常用材料，且其對(duì)中子注量影響不大，用作模擬現(xiàn)場(chǎng)能譜調(diào)節(jié)材料。

2. 4 材料對(duì)14. 1 MeV 中子的能譜調(diào)節(jié)作用

針對(duì)中子注量倍增材料W，能量調(diào)節(jié)材料C、Fe， 強(qiáng)度衰減材料C2 H4 ，考慮裝置尺寸大小限值計(jì)算W 厚度 8. 0 cm， C、Fe 和C2 H4 厚度分別30 cm 時(shí)，結(jié)果如圖8 所示。W 通過高能中子裂變反應(yīng)降低14. 1 MeV 中子能量，F(xiàn)e 轉(zhuǎn)換裂變中子，C 調(diào)節(jié)中能中子，C2 H4 降低中能中子增強(qiáng)熱中子。

3 模擬現(xiàn)場(chǎng)能譜調(diào)節(jié)裝置的設(shè)計(jì)

3. 1 目標(biāo)譜的選擇

我國(guó)以壓水堆核電站為主，根據(jù)IAEA 403 號(hào)報(bào)告壓水堆現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查能譜信息，選擇主泵房間和反應(yīng)堆大廳內(nèi)的現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量譜為兩個(gè)目標(biāo)譜。如圖9 所示，主泵房間和反應(yīng)堆大廳能譜特征不同，主泵房間的快中子區(qū)和熱能區(qū)較突出，而反應(yīng)堆大廳的裂變中子峰較寬;即使是同一房間，不同位置現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量譜的特征也是不同的，通過將同一房間內(nèi)能譜進(jìn)行求和平均獲得平均能譜作為本文的目標(biāo)譜。對(duì)目標(biāo)譜進(jìn)行歸一化處理，然后計(jì)算歸一化譜的中子平均能量和H?（10）;主泵房間目標(biāo)譜中子平均能量為0. 102 MeV， H? （10） 為67. 709pSv，反應(yīng)堆廠房目標(biāo)譜中子平均能量為0. 218MeV， H?（10）為110. 516 pSv。

3. 2 設(shè)計(jì)思路

基于DT 中子源的模擬現(xiàn)場(chǎng)中子能譜調(diào)節(jié)裝置的概念結(jié)構(gòu)如圖10 所示，其由中子管深入孔道、主慢化層、能譜調(diào)節(jié)層和反射組件及儀器測(cè)量區(qū)域組成。主慢化組件由W 和圓柱形Fe 套筒模塊及Fe 芯組成，F(xiàn)e 套筒可徑向拓展厚度;反射組件由安裝主慢化組件的45. 0 cm 寬主反射層和5. 0 cm 寬可軸向拓展復(fù)用的反射層模塊組成，反射層組件是正八邊形C2 H4 套筒模塊，內(nèi)部圓柱形中空通道;調(diào)節(jié)層采用不同半徑的5. 0 cm 厚圓柱形C 圓片模塊組成，圓片模塊可軸向拓展復(fù)用;測(cè)量區(qū)域中心距離反射組件通道口50. 0 cm，測(cè)量區(qū)域半徑20. 0 cm。首先設(shè)計(jì)主慢化組件，然后設(shè)計(jì)調(diào)節(jié)層，最后設(shè)計(jì)反射組件。

現(xiàn)場(chǎng)目標(biāo)譜與調(diào)節(jié)得到的模擬譜均進(jìn)行歸一化處理，其相似性評(píng)價(jià)采用如下2 個(gè)參數(shù)描述：（1） 平均中子能量Emean ; （ 2 ） 周圍劑量當(dāng)量H?（10）。由于采用DT 中子源，盡管經(jīng)過W 的降能，14. 1 MeV 的中子極大減少，但仍然存在，此外，由于快中子轉(zhuǎn)換材料Fe 的使用，導(dǎo)致共振中子較多，故而歸一化后的模擬譜與目標(biāo)譜的中子平均能量偏差較大，因此H?（10）作為核心指標(biāo)。

模擬譜裝置實(shí)用性能采用如下2 個(gè)參數(shù)描述：（1）裝置慢化后測(cè)量位置中子注量與裸源中子注量的比值Фn / Фbared ，描述經(jīng)過模擬裝置慢化后中子注量的利用率;（2）測(cè)量位置大于10 MeV 的高能中子占比Ф10 / Фn ，描述模擬譜中高能中子占比。Фn / Фbared 越大， Ф10 / Фn 越小， 裝置實(shí)用性越高。

3. 3 模擬現(xiàn)場(chǎng)中子譜裝置構(gòu)建

3. 3. 1 主泵房間的模擬譜裝置

對(duì)主慢化組件進(jìn)行設(shè)計(jì)，W 的中子倍增厚度為8. 0 cm，F(xiàn)e 的厚度可變。模擬Fe 厚度5. 0 ～60. 0 cm，間隔5. 0 cm，通過不同厚度Fe 慢化層的中子譜與目標(biāo)譜的對(duì)比，發(fā)現(xiàn)W 8. 0 cm+Fe 30. 0cm 慢化譜的高能部分及中能部分與目標(biāo)譜該部分吻合較好，故而，主慢化組件采用W 8. 0 cm+Fe30. 0 cm。調(diào)節(jié)反射組件，組件拓展模塊厚度10. 0cm，計(jì)算結(jié)果列于表2。反射層厚度為30. 0 cm時(shí)，計(jì)算譜與歸一化目標(biāo)譜的平均中子能量相對(duì)偏差36%，H?（10） 相對(duì)偏差<5%;模擬譜裝置的Фn / Фbared 為0. 018，相對(duì)折中，Ф10 / Фn 為0. 003，較小。主泵房間的模擬譜及裝置的結(jié)構(gòu)如圖11 所示，因此，主慢化組件W 8. 0 cm+Fe 30. 0 cm，反射層厚度為30. 0 cm。

3. 3. 2 反應(yīng)堆廠房的模擬譜裝置

對(duì)主慢化組件進(jìn)行設(shè)計(jì)，W 的中子倍增厚度為8. 0 cm，F(xiàn)e 的厚度可變。通過不同厚度Fe 慢化層的中子譜與目標(biāo)譜的對(duì)比，發(fā)現(xiàn)W 8. 0 cm+Fe10. 0 cm 慢化譜的高能部分與目標(biāo)譜該部分吻合較好， 故而， 主慢化組件采用W 8. 0 cm + Fe10. 0 cm。根據(jù)材料慢化特性，采用不同厚度的石墨進(jìn)行調(diào)節(jié)層設(shè)計(jì)，5. 0 cm 厚度時(shí)快中子部分吻合。由于目標(biāo)譜熱中子峰不突出，故而反射組件拓展模塊在此不設(shè)置。調(diào)節(jié)圓柱形調(diào)節(jié)層半徑，計(jì)算結(jié)果列于表3，半徑為25. 0 cm 時(shí)，低于10MeV 中子與目標(biāo)譜最相似，計(jì)算譜與歸一化目標(biāo)譜的平均中子能量相對(duì)偏差168%，H? （10） 相對(duì)偏差<2%;模擬譜裝置的Фn / Фbared 為0. 042，相對(duì)折中，Ф10 / Фn 為0. 026，較小。反應(yīng)堆廠房模擬譜及裝置的結(jié)構(gòu)如圖12 所示，因此，主慢化組件W8. 0 cm+Fe 10. 0 cm，調(diào)節(jié)層為C，厚度為5. 0 cm，半徑為25. 0 cm。

4 結(jié)論

本文建立了基于DT 中子源構(gòu)建壓水堆現(xiàn)場(chǎng)模擬譜裝置結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)方法，模擬譜裝置由主慢化組件、調(diào)節(jié)層和反射組件3 部分組成，采用模塊化設(shè)計(jì)，可拓展和復(fù)用，能夠適應(yīng)多現(xiàn)場(chǎng)模擬譜的構(gòu)建。主慢化組件采用W 8. 0 cm+Fe 套筒組件組成，調(diào)節(jié)層采用石墨調(diào)節(jié)片，反射組件采用模塊化聚乙烯套筒。根據(jù)IAEA 403 號(hào)報(bào)告，針對(duì)壓水堆主泵房間和反應(yīng)堆廠房?jī)蓚€(gè)目標(biāo)譜構(gòu)建了模擬現(xiàn)場(chǎng)譜及裝置結(jié)構(gòu)，歸一化模擬譜與目標(biāo)譜匹配良好，裝置具有實(shí)用性。后續(xù)將進(jìn)一步分析測(cè)量區(qū)域中子注量的角分布情況，并搭建實(shí)物裝置在加速器上進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

本文提出的模擬譜裝置設(shè)計(jì)方案采用模塊化結(jié)構(gòu)，可拓展性更強(qiáng)，適應(yīng)多種現(xiàn)場(chǎng)目標(biāo)譜構(gòu)建模擬譜，并且通過模塊共用，能夠極大地減少多現(xiàn)場(chǎng)譜模擬構(gòu)建成本。

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