沈永林,江昌民,肖澤敏,姚凌,秦凱

(1中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)國家地理信息系統(tǒng)工程技術(shù)研究中心,湖北 武漢 430074;2中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)地理與信息工程學(xué)院,湖北 武漢 430074;3中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所資源與環(huán)境信息系統(tǒng)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100101;4中國礦業(yè)大學(xué)環(huán)境與測繪學(xué)院,江蘇 徐州 221116)

0 引言

氮氧化物(NOx≡NO+NO2)作為對流層臭氧、羥基自由基等主要大氣氧化劑以及硝酸鹽氣溶膠的前體物,以多種物理化學(xué)形式存在于大氣中,是衡量對流層氧化能力的重要指標(biāo),也是硝酸型酸雨、光化學(xué)煙霧的主要誘因[1]。生物質(zhì)燃燒是NOx排放的重要來源,研制精準(zhǔn)的排放清單,對理解對流層臭氧、二次氣溶膠的形成、氮的生物地球化學(xué)循環(huán)、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)合理規(guī)劃布局、生態(tài)系統(tǒng)恢復(fù)等都具有重要意義[2-6]。

目前有多種計算區(qū)域尺度秸稈焚燒的大氣污染物排放量的方法,傳統(tǒng)生物質(zhì)燃燒NOx排放估算主要采用自下而上的方法,通過地面統(tǒng)計資料估算生物質(zhì)消耗,從而計算得到污染物排放量[7-10]。此類方法計算過程簡單,能直觀地反映污染物的排放水平。但排放量多根據(jù)粗粒度土地覆蓋類型產(chǎn)品,空間分辨率低且分類尺度不統(tǒng)一,無法準(zhǔn)確地反映排放源的空間分布。遙感技術(shù)具有實(shí)時、覆蓋范圍廣的特點(diǎn),時間和空間尺度上的優(yōu)勢使其在生物質(zhì)燃燒排放估算中被廣泛運(yùn)用[11]。例如,Selier和Crutzen[12]提出了基于火燒跡地面積(BA)的生物質(zhì)燃燒排放估算方法,并且目前已存在諸多BA的公共產(chǎn)品,如全球燒毀區(qū)衛(wèi)星產(chǎn)品(GBA2000)[13]、中分辨率成像光譜儀(MODIS)BA產(chǎn)品[14]、全球火情數(shù)據(jù)庫(GFED)[15]等。但在高緯度地區(qū),可見光遙感對于火燒跡地的判別常受到諸如植被冠層高度、太陽高度角等因素的影響,估算誤差明顯,并且小型火災(zāi)極易被忽略。Kufman等[16]認(rèn)為在熱紅外遙感中生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的熱輻射功率(FRP)與生物量消耗速率成比例。在此基礎(chǔ)上,Vermote等[17]提出了基于FRP的生物質(zhì)燃燒排放估算方法,避免了由小型火災(zāi)燃燒面積難以監(jiān)測引起的不確定性。此后,Ellicott等[18]基于MODIS FRP觀測數(shù)據(jù)估算了全球2001–2007年的火點(diǎn)輻射能量(FRE),并利用高斯函數(shù)模擬了全球不同區(qū)域生物質(zhì)燃燒時的FRE變化。Wu等[19]利用該方法建立了我國中東部地區(qū)2003–2015年的生物質(zhì)燃燒NOx排放清單;Rafee等[20]估算了北美地區(qū)的NOx排放,并模擬了其在大氣傳輸作用下的空間分布和對環(huán)境的影響。而FRP方法的不確定性主要來源于傳感器對火點(diǎn)光譜特征的敏感度、燃燒效率參數(shù)、排放因子參數(shù)等,故Freeborn等[21]通過連續(xù)觀測位于星下點(diǎn)的火點(diǎn),分別測算了孤立火點(diǎn)像元與火點(diǎn)像元簇FRP的標(biāo)準(zhǔn)差和均值,結(jié)果證明了該方法的可靠性。然而,當(dāng)前排放清單的空間特征尺度大多停留在粗粒度土地覆蓋類型燃燒引起的差異,少有考慮到精細(xì)的作物類別及其空間分布特征的重要性。

考慮到我國農(nóng)業(yè)種植結(jié)構(gòu)的復(fù)雜分布,本文提出了一種顧及火點(diǎn)像元地物類別先驗(yàn)概率的排放因子加權(quán)策略,并結(jié)合FRP晝夜周期分布的假設(shè),建立中國逐日1 km的田塊尺度露天生物質(zhì)燃燒NOx遙感排放清單(FOBBEINOx)。即在FRE估算生物質(zhì)燃燒NOx排放的框架下,利用MODIS溫度異常產(chǎn)品(MOD/MYD14A1),結(jié)合地表覆蓋類型產(chǎn)品(MCD12Q1)和主要農(nóng)作物空間分布產(chǎn)品(GFSAD1000)[20]及不同作物對應(yīng)的物候期,實(shí)現(xiàn)對我國2003–2020年生物質(zhì)燃燒NOx排放估算,并將結(jié)果分別與Himawari-8數(shù)據(jù)、站點(diǎn)觀測資料、GFED數(shù)據(jù)庫以及臭氧監(jiān)測儀(OMI)NO2垂直柱濃度(VCDs)進(jìn)行對比驗(yàn)證,以評估本文方法的有效性。

1 實(shí)驗(yàn)方案與裝置

本研究以MOD/MYD14A1溫度異常產(chǎn)品為數(shù)據(jù)源,通過改進(jìn)的高斯函數(shù)模擬地表生物質(zhì)燃燒FRP的晝夜周期變化,估算生物質(zhì)燃燒過程釋放的能量;然后,根據(jù)我國主要作物物候期的特點(diǎn),結(jié)合不同土地覆蓋產(chǎn)品制定排放因子加權(quán)策略;最終,建立我國田塊尺度露天生物質(zhì)燃燒NOx排放清單(見圖1)。

圖1 流程圖Fig.1 Flow chart

1.1 露天生物質(zhì)燃燒輻射能量遙感估算方法

露天生物質(zhì)燃燒FRE是焚燒時段內(nèi)FRP隨時間的積分。由于MODIS每日僅提供4次FRP觀測,而火點(diǎn)燃燒最為劇烈時段的FRP常被MODIS傳感器忽略,因此難以估算FRE。為解決該問題,Vermote等[17]假設(shè)生物質(zhì)燃燒的FRP晝夜周期遵循高斯分布。在晝夜周期內(nèi)及時整合FRP能在一定程度上彌補(bǔ)火災(zāi)強(qiáng)度被低估的情況。因此本研究根據(jù)我國農(nóng)事實(shí)際情況對高斯參數(shù)進(jìn)行了調(diào)整,即

式中PFR,p代表FRP晝夜周期變化的峰值,b表示背景水平,t表示時間,h代表峰值的當(dāng)?shù)貢r間(單位:h),σ為晝夜高斯分布曲線的寬度。Ellicott等[18]和Vermote等[17]均認(rèn)為參數(shù)b、σ、h與MODIS上下午星FRP的比率有關(guān),即Terra FRP與Aqua FRP的比(簡寫T/A)。Vadrevu等[22]認(rèn)為不同的T/A比值能代表不同火點(diǎn)類型和相應(yīng)FRP晝夜周期變化,并根據(jù)T/A直接計算出參數(shù)b、σ和h,具體計算公式分別為

式中x表示T/A均值。通過在公式中增加參數(shù)λ(單位:h),即可根據(jù)我國各地農(nóng)業(yè)秸稈焚燒的實(shí)際情況修正晝夜曲線FRP高峰時的時間。Liu等[9]認(rèn)為利用白天Aqua MODIS觀測的平均PFR,Ad與b、σ、h參數(shù),可估算出FRP峰值,其計算公式為

1.2 顧及火點(diǎn)像元地物類別先驗(yàn)概率的排放因子加權(quán)策略

排放因子是表征NOx單位排放量的關(guān)鍵參數(shù)。由于我國作物種植模式為龐大的、分散的小農(nóng)生產(chǎn),農(nóng)田結(jié)構(gòu)與位置復(fù)雜,田塊呈現(xiàn)小、散、多的特點(diǎn),遙感農(nóng)田像元普遍存在類別混合的現(xiàn)象。因此,需要根據(jù)作物的空間分布、物候特性以及農(nóng)業(yè)統(tǒng)計年鑒,設(shè)計適合中國的像元混合排放因子。本研究中各像元的排放因子由MCD12Q1和GFSAD1000共同確定。其中MCD12Q1是由國際陸界生物圈方案提供的由17種地物類型組成的500 m空間分辨率的全球土地覆蓋類型方案。GFSAD1000由美國國家宇航局全球糧食供應(yīng)計劃提供,空間分辨率為1 km,其將超過全球耕地面積60%的作物分為8類混合作物類型,即水稻、小麥、大麥、玉米、大豆、棉花、甘蔗、木薯、果園。本研究中各地物類別的排放因子主要參考GFED v4數(shù)據(jù)庫和已有研究成果[7,23-31],見表1。

表1 主要地表覆蓋類型的排放因子Table 1 Emission factors of major land cover types

為有效解決像元排放因子計算過程中地物類型混合的問題,本研究設(shè)計了一種顧及火點(diǎn)像元地物類別先驗(yàn)概率的排放因子加權(quán)策略。每個像元排放因子的確定分為兩步:

1)計算像元中農(nóng)田的排放因子EMC。首先根據(jù)我國統(tǒng)計年鑒中作物類型對應(yīng)省份播種面積Acrop,i(i表示作物類別)和GFSAD1000中相應(yīng)作物的像元數(shù)量Pcrop,i的比值作為權(quán)重,以衡量像元中每一類作物對該混合像元亞排放因子的貢獻(xiàn);此外,根據(jù)作物在該地區(qū)的物候期Pcrop判斷是否存在該類作物的秸稈焚燒。最后,根據(jù)GFSAD1000混合像元中所有作物類型排放因子Ecrop,i進(jìn)行加權(quán),確定作物排放因子,計算公式為

2)計算像元綜合排放因子E p。當(dāng)MCD12Q1將某像元區(qū)分為農(nóng)田亞類,且GFSAD1000也判定該像元為農(nóng)作物時,則可確定該像元為作物,即E p=EMC;當(dāng)GFSAD1000判定像元為非農(nóng)作物,同時MCD12Q1也為非農(nóng)田,則根據(jù)MCD12Q1中該像元地物類型計算像元最終的排放因子,即E p=Elc;若GFSAD1000判定像元為作物,MCD12Q1判定為非農(nóng)田,則根據(jù)MCD12Q1提供的非作物地物類型覆蓋率作為權(quán)重R,而1-R作為GFSAD1000的權(quán)重,綜合反映兩種產(chǎn)品的總體分布特征。[例如:MCD12Q1產(chǎn)品中的某像元為闊葉林,且覆蓋度大于60%,而在GFSAD1000中被認(rèn)為是農(nóng)作物,則MCD12Q1的權(quán)重為0.6,相應(yīng)GFSAD1000的權(quán)重為0.4(見表2)]。具體的綜合排放因子計算公式為

表2 排放因子權(quán)重設(shè)置規(guī)則Table 2 Emission factor weight setting rules

1.3 田塊尺度生物質(zhì)燃燒NOx排放估算模型

本研究根據(jù)估算的FRE和混合排放因子進(jìn)行田塊尺度NOx排放估算。特定地表覆蓋類型生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的NOx排放量Mc可表示為

式中c表示地表覆蓋類型,CR為能量到質(zhì)量的燃燒轉(zhuǎn)化率,ENOX,c為特定地表覆蓋類型的排放因子。Wooster等[32]和Freeborn等[21]分別測得CR為(0.368±0.015)kg·MJ-1和(0.453±0.068)kg·MJ-1。本研究取兩者均值(0.41±0.04)kg·MJ-1,通過與FRE的乘積轉(zhuǎn)換為露天生物質(zhì)燃燒總質(zhì)量。

2 2003–2020年中國田塊尺度露天生物質(zhì)燃燒NOx排放清單

根據(jù)本研究的方法可估算逐日1 km的露天生物質(zhì)燃燒NOx排放量,亦可僅估算農(nóng)業(yè)源。本研究統(tǒng)計了2003–2020年各省農(nóng)業(yè)源露天生物質(zhì)燃燒NOx年排放量(見表3,其中1～18分別代表2003–2020年)。廣東、河北、黑龍江、吉林、內(nèi)蒙古、新疆的農(nóng)業(yè)源露天生物質(zhì)燃燒NOx年排放量與中國的其他省份相比居高,且年際變化存在差異。2015年中共中央辦公廳、國務(wù)院辦公廳印發(fā)了《黨政領(lǐng)導(dǎo)干部生態(tài)環(huán)境損害責(zé)任追究辦法(試行)》,翌年全國農(nóng)業(yè)源NOx排放量達(dá)到歷年最低值。本研究排放清單結(jié)果顯示這些省份政策實(shí)施效果顯著,且這些地區(qū)為我國的糧食主產(chǎn)區(qū)[33],表明本文研究成果不僅能對秸稈焚燒政策的實(shí)施效果提供參考和依據(jù),且能從側(cè)面反映我國糧食主產(chǎn)區(qū)農(nóng)業(yè)種植模式的時空變化。而河南、江蘇、四川、山東等糧食主產(chǎn)區(qū)的農(nóng)業(yè)源露天生物質(zhì)燃燒NOx年排放量在2.15 Gg以下,這與其較低的排放水平與農(nóng)業(yè)種植結(jié)構(gòu)及對作物秸稈的處理方式有關(guān)。例如,山東處理小麥秸稈的方式除直接焚燒外,大多都將秸稈制作掃把等編制品;此外,也會將秸稈用作牛羊飼料等,且近些年來加大了秸稈禁燒工作的力度。農(nóng)業(yè)源露天生物質(zhì)燃燒NOx年排放量較低的還有北京、天津、上海等直轄市,主要因其城市功能定位,糧食生產(chǎn)功能相對較弱;同理,浙江和福建為多丘陵山區(qū),海南、西藏、青海和寧夏糧食產(chǎn)量受糧食播種面積少和單產(chǎn)較低的雙重影響。

表3 2003–2020年各省年度田塊尺度農(nóng)業(yè)源露天生物質(zhì)燃燒NOx排放量Table 3 Annual field-level open biomass burning NOx emissions from agricultural source of each province in China during 2003–2020

Continued

圖2為2003–2020年不同季節(jié)的農(nóng)業(yè)源露天生物質(zhì)燃燒NOx排放量。農(nóng)業(yè)源NOx排放年內(nèi)變化總體上呈現(xiàn)“U”型分布,歷年在冬春兩季排放量明顯高于夏秋。由于我國大部分春播作物的收獲期集中于9月底至11月初,當(dāng)田塊有播種越冬作物的需求時,如種植兩至三季的麥田,秸稈會在較短的間耕期內(nèi)被焚燒,以達(dá)到迅速清理耕地的目的。此外沒有播種越冬作物的農(nóng)田,秋收后的秸稈則可能會在田間堆積晾曬,直至第二年春播前焚燒。因此農(nóng)田中秸稈焚燒季主要分布在冬春兩季,夏秋季焚燒的現(xiàn)象則相對稀疏。

圖2 2003–2020年NOx排放。(a)年排放;(b)季排放Fig.2 NOx emissions during 2003–2020.(a)Yearly;(b)quarterly

3 對比驗(yàn)證

3.1 與Himawari-8衛(wèi)星觀測的對比結(jié)果

為評估本研究中基于MODIS觀測數(shù)據(jù)建立的高斯模型與實(shí)際地表生物質(zhì)燃燒FRP晝夜變化的擬合優(yōu)度,首先利用高時間分辨率的Himawari-8亮度溫度產(chǎn)品數(shù)據(jù)反演得到觀測頻率為15 min的FRP結(jié)果[34,35],然后將反演結(jié)果與本研究模擬結(jié)果進(jìn)行比較。根據(jù)MOD/MYD14A1數(shù)據(jù)中火點(diǎn)的地理坐標(biāo),選取湖北省境內(nèi)的3例生物質(zhì)燃燒實(shí)例:2016年2月7日(29.55 N,115.05 E)、2月18日(29.75 N,114.85 E)以及2月27日(29.15 N,112.95 E)。如圖3所示,根據(jù)農(nóng)業(yè)源生物質(zhì)燃燒FRP實(shí)際分布特征,FRP峰值處于16:00–20:00,最大FRP約為1500 Mw·km2。

圖3 基于MODIS觀測的2016年FRP高斯分布與Himawari-8反演結(jié)果的比較。(a)2月7日;(b)2月18日;(c)2月27日Fig.3 Evaluation of 2016 FRP between Himawari-8 and MODIS observations with assumed diurnal cycle.(a)February 7;(b)February 18;(c)February 27

此外,本研究選取了2016年2月Himawari-8在湖北省及其周邊的274次火點(diǎn)觀測為樣本(包括同一火點(diǎn)的連續(xù)觀測),分別計算了對應(yīng)基于MODIS模擬結(jié)果的FRP,并建立了兩組數(shù)據(jù)的散點(diǎn)圖,其皮爾遜相關(guān)系數(shù)為0.65(圖4)。結(jié)果顯示本研究依據(jù)MODIS晝夜FRP觀測數(shù)據(jù)建立的高斯分布一致性較好。

圖4 2016年2月湖北省MODIS火點(diǎn)觀測空間分布(a)以及與Himawari-8反演結(jié)果的散點(diǎn)圖(b)Fig.4 The spatial distribution of fire events in Feb 2016 in Hubei province(a)and scatter plots of our FRP simulations and Himawari-8 FRP(b)

3.2 與地面環(huán)境監(jiān)測站觀測數(shù)據(jù)的對比結(jié)果

由于地面環(huán)境監(jiān)測站觀測的NO2濃度易受到來自交通源、工業(yè)源等非農(nóng)業(yè)源排放的影響,為盡可能地減少除農(nóng)業(yè)源外其他排放源的影響,提高地面站觀測數(shù)據(jù)的抗魯棒性,本研究在湖北省內(nèi)選取了3個遠(yuǎn)離城市中心和交通干道的環(huán)境監(jiān)測站點(diǎn),即分別位于武漢市郊的農(nóng)田(30.30 N,113.85 E)(簡稱武漢站)、十堰市郊的林區(qū)(32.39 N,111.04 E)(簡稱十堰站)、以及襄陽市郊的農(nóng)田(32.09 N,112.21 E)(簡稱襄陽站),并將地面環(huán)境監(jiān)測站的日均NO2濃度觀測均值處理為月均NO2濃度,其中武漢站的時間跨度為2014年1月至2016年12月,襄陽站和十堰市站的時間跨度均為2015年1月至2016年12月。圖5顯示的是2014–2016年本研究估算的NOx排放量與3個地面站點(diǎn)觀測的NO2濃度的比較。值得注意的是,本研究計算結(jié)果為NOx排放量,地面站觀測數(shù)據(jù)為NO2濃度,而大氣中NOx和NO2的比例較難準(zhǔn)確測定。在大氣導(dǎo)則中規(guī)定,NOx與NO2比例為4:3,然而實(shí)際情況則更為復(fù)雜,因此這里僅通過兩者的相對變化評估本研究計算結(jié)果的準(zhǔn)確性。由圖5可知,本研究計算結(jié)果與武漢站和襄陽站的NO2實(shí)測濃度相關(guān)性較好,時間序列上變化趨勢一致,相關(guān)系數(shù)分別為0.56和0.65。但十堰站NO2觀測數(shù)據(jù)與本研究估算結(jié)果的相關(guān)性較弱,誤差主要分布在2015年和2016年的1、2、3月,站點(diǎn)監(jiān)測NO2濃度和本研究估算的NOx排放量在一定程度上呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)。主要原因是由于該站點(diǎn)位于林區(qū),冠層高度高,可能導(dǎo)致大量火點(diǎn)被遺漏。此外,NO、N2O等作為林地土壤中菌群與落葉等生物質(zhì)產(chǎn)生反硝化作用的中間產(chǎn)物會向大氣中釋放,NO快速氧化后轉(zhuǎn)化成為NO2,會對大氣中NO2的濃度產(chǎn)生影響。綜上,由于環(huán)境監(jiān)測站實(shí)際觀測的NO2濃度不僅與地表生物質(zhì)燃燒排放有關(guān),同時受到氣象、大氣物理化學(xué)過程以及其他排放源的影響,致使十堰市的監(jiān)測結(jié)果與本研究結(jié)果差異較大。

圖5 本研究結(jié)果和站點(diǎn)數(shù)據(jù)的對比。(a)武漢;(b)襄陽;(c)十堰Fig.5 Comparison of our monthly NOx emissions with field observations.(a)Wuhan;(b)Xiangyang;(c)Shiyan

3.3 與前人研究及已有數(shù)據(jù)庫的對比結(jié)果

全球火災(zāi)排放數(shù)據(jù)庫(GFED)主要提供全球的火災(zāi)排放信息[13]。本實(shí)驗(yàn)采用的數(shù)據(jù)源與GFED 4.1s產(chǎn)品均對亞像元級別的小火點(diǎn)進(jìn)行了考量,因此兩者的對比實(shí)驗(yàn)更具有客觀性。由于農(nóng)業(yè)源生物質(zhì)燃燒排放數(shù)據(jù)在GFED數(shù)據(jù)庫中僅提供1997年至2016年的數(shù)據(jù),因此本研究主要對比2010–2016年間本研究估算結(jié)果與GFED數(shù)據(jù)庫的結(jié)果。如圖6所示,兩者NOx排放量隨時間的變化趨勢整體一致,在2012–2014年間,農(nóng)業(yè)源露天生物質(zhì)燃燒NOx年排放量呈上升趨勢,與GFED結(jié)果一致,本研究估算的農(nóng)業(yè)源露天生物質(zhì)燃燒NOx年排放量在2014年達(dá)到極大值,自2015年起排放量呈下降趨勢,表明2015年我國頒布的秸稈燃燒禁令政策對空氣污染控制起到了積極作用,而農(nóng)業(yè)源露天生物質(zhì)燃燒NOx年排放量上下波動,主要受種植結(jié)構(gòu)、物候特征等多因素共同影響。而GFED數(shù)據(jù)庫時序變化極大值與本研究實(shí)驗(yàn)結(jié)果存在細(xì)微的差異,造成這種差異的主要原因在于本研究基于像元地物類別先驗(yàn)概率的排放因子加權(quán)策略能更好地反應(yīng)不同作物類別生物質(zhì)燃燒排放。

根據(jù)已有文獻(xiàn)結(jié)果,王書肖等[5]和彭立群等[35]的估算結(jié)果略低于本研究的估算結(jié)果,分別為47 Gg(2006年)和49 Gg(2009年),他們主要通過問卷調(diào)查的方式給定全國主產(chǎn)作物的秸稈產(chǎn)出和露天燃燒比率,以確定全國范圍內(nèi)各類秸稈經(jīng)由露天燃燒消耗的質(zhì)量,再進(jìn)一步估算污染物的排放量。然而調(diào)查問卷難以準(zhǔn)確表征整個區(qū)域的秸稈燃燒情況,并且未將不同區(qū)域不同秸稈類型差異對排放因子的貢獻(xiàn)納入考量。張曉薈[36]在問卷調(diào)查的基礎(chǔ)上從地域和燃燒類型角度對各省的秸稈燃燒情況進(jìn)行了分類,進(jìn)一步細(xì)化了農(nóng)業(yè)生物質(zhì)燃燒污染物排放估算的過程,但仍無法避免調(diào)查問卷與實(shí)際燃燒之間的誤差,其2017年的排放量為51 Gg。此外,為了表明本研究顧及火點(diǎn)像元類別先驗(yàn)概率的排放因子加權(quán)策略相比單一排放因子能更加精細(xì)化排放清單,本研究對比了采用兩種不同排放因子設(shè)置策略的對比實(shí)驗(yàn),如圖6所示,其中虛線為單一排放因子,設(shè)置為3.11 g·kg-1,實(shí)線為混合加權(quán)排放因子。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,采用單一排放因子計算結(jié)果遠(yuǎn)高于本研究計算結(jié)果、GFED數(shù)據(jù)庫以及已有文獻(xiàn)的結(jié)果。

圖6 與GFED數(shù)據(jù)庫、之前的研究以及單一排放因子的對比Fig.6 Comparison of this study with the GFED,previous studies and result of single emission factor

3.4 與OMI衛(wèi)星數(shù)據(jù)的對比結(jié)果

為了探究農(nóng)業(yè)源生物質(zhì)露天燃燒排放對實(shí)際對流層中NOx空間分布的影響,將本研究排放清單的估算結(jié)果作為輸入,利用WRF-Chem模型(Weather research and forecasting model coupled with chemistry)[37]在充分考慮垂直方向擴(kuò)散和物種間物理化學(xué)作用的影響下,模擬了我國農(nóng)業(yè)源生物質(zhì)燃燒NOx排放空間分布。本研究選取農(nóng)業(yè)源排放較嚴(yán)重的2015年10月和非農(nóng)業(yè)源排放較嚴(yán)重的2016年2月,以比較農(nóng)業(yè)源和非農(nóng)業(yè)源排放對實(shí)際對流層NOx濃度的貢獻(xiàn)。

對比發(fā)現(xiàn)2015年10月OMI NO2VCDs以及WRF-Chem NOx模擬結(jié)果相較2016年2月均顯示出明顯差異。如圖7所示,2015年10月OMI觀測在我國華北平原NO2對流層濃度明顯高于2016年2月。其中河北南部的邯鄲、石家莊以及河南安陽與山西省交接地帶尤為明顯,此外陜西西安周邊地區(qū)也呈現(xiàn)出高NO2濃度水平。而華北平原作為我國重要的糧食基地,作物秸稈產(chǎn)量大,尚沒有完全普及現(xiàn)代化秸稈處理手段。因此秋季秸稈焚燒仍然是當(dāng)?shù)馗逳O2濃度的主要因素。相較2015年10月,2016年2月我國NO2濃度水平較低,此時農(nóng)事活動相比秋季不活躍,然而在我國東北地區(qū),尤其是黑龍江,遼寧由于緯度較高,冬季氣溫在全國處于較低的水平,農(nóng)村地區(qū)仍然保有秸稈焚燒以及燃煤取暖的現(xiàn)象,造成冬季東北地區(qū)的NO2濃度水平較秋季上升。

圖7 OMI NO2 VCDs的結(jié)果(a)–(b)和WRF-Chem的模擬結(jié)果(c)–(d)Fig.7 OMI tropospheric NO2 VCDs(a)–(b)and WRF-Chem simulations(c)–(d)

在加入中國多尺度排放清單(MEIC)后,WRF-Chem模擬結(jié)果顯示,2015年10月NOx對流層濃度在華北和華中地區(qū)略高于2016年2月,此外,2016年2月新疆烏魯木齊NOx濃度呈現(xiàn)高值,主要由于高緯度地區(qū)冬季供暖造成化石燃料以及秸稈焚燒需求增加,引起NOx濃度上升,加之烏魯木齊地處準(zhǔn)格爾盆地南緣,地勢低,不利于污染物擴(kuò)散。綜上,WRF-Chem模擬NOx對流層柱濃度結(jié)果與OMI NO2對流層柱濃度觀測結(jié)果空間分布整體一致,呈現(xiàn)出中東部高,西部低的趨勢。差異主要體現(xiàn)在WRF-Chem模擬在華中地區(qū)的NOx濃度高于OMI的NO2濃度水平,這可能是由于Aura衛(wèi)星觀測時間的限制(當(dāng)?shù)貢r間13:30),OMI觀測難以準(zhǔn)確地捕捉到我國地面農(nóng)業(yè)源生物質(zhì)燃燒峰值排放,因此對NOx排放強(qiáng)度存在低估。OMI觀測與WRF-Chem模擬結(jié)果間存在較強(qiáng)的相關(guān)關(guān)系,均方根誤差分別為0.54和0.49(圖8),冬季存在更多的人為排放為排放清單增加了不確定性。

圖8 WRF-Chem的模擬結(jié)果和OMI觀測數(shù)據(jù)的對比。(a)2015年10月;(b)2016年2月Fig.8 Scatter plot of WRF-Chem simulations and OMI observations.(a)October 2015;(b)February 2016

4 結(jié)論

本研究基于多源數(shù)據(jù),結(jié)合一種顧及火點(diǎn)像元地物類別先驗(yàn)概率的排放因子加權(quán)策略,通過利用高斯函數(shù)模擬地表生物質(zhì)燃燒FRP晝夜變化,建立了我國2003–2020年逐日1 km田塊尺度生物質(zhì)燃燒NOx排放清單,并綜合利用GFED數(shù)據(jù)庫、已有的文獻(xiàn)、Himawari-8觀測數(shù)據(jù)、站點(diǎn)觀測以及OMI NO2VCDs數(shù)據(jù)等,對本研究建立的排放清單進(jìn)行評估。結(jié)果表明:本研究基于FRP晝夜周期分布假設(shè)模擬的FRP與Himawari-8 FRP一致性較好,兩者的相關(guān)性達(dá)0.65。從時序上看,本研究結(jié)果與GFED數(shù)據(jù)庫、地面環(huán)境觀測站資料也展現(xiàn)出較好的一致性,除十堰站外,其余相關(guān)系數(shù)均大于0.5。我國農(nóng)業(yè)源生物質(zhì)燃燒NOx排放呈現(xiàn)冬春高、夏秋低的規(guī)律,農(nóng)業(yè)源生物質(zhì)燃燒NOx排放的峰值主要在12月至次年2月,谷值出現(xiàn)在5–7月。縱觀2003–2020年農(nóng)業(yè)源NOx排放,2003–2014年緩慢上升,2014–2016年由于政策法規(guī)的限制排放有所減少,2016–2020年排放有所回彈,說明需持續(xù)發(fā)揮政策對生物質(zhì)燃燒的管控作用。從空間分布上,采用MEIC數(shù)據(jù)庫中的電力源、民用源、工業(yè)源、交通源等非農(nóng)業(yè)源清單結(jié)合本研究估算的排放清單,通過WRF-Chem模擬了2015年10月與2016年2月NO2對流層柱濃度,并與OMI NO2VCDs數(shù)據(jù)進(jìn)行了比對,結(jié)果整體一致性較好。但鑒于農(nóng)業(yè)源生物質(zhì)燃燒排放相較于人為源排放較低,代表性略有不足。綜上,基于遙感FRP數(shù)據(jù)可獲得較為可靠的生物質(zhì)燃燒大氣污染物排放清單及其精細(xì)的空間分布,這對理解農(nóng)業(yè)生產(chǎn)管理、大氣污染控制等都具有重要意義。