劉運釗，蔣忠冠

大房郢水庫表層水和沉積物中微塑料的污染差異研究

劉運釗，蔣忠冠*

(安徽大學(xué)資源與環(huán)境工程學(xué)院，濕地生態(tài)保護與修復(fù)安徽省重點實驗室，合肥 230601)

為探究大房郢水庫表層水和沉積物中微塑料的污染現(xiàn)狀及其差異，通過采樣、密度提取、顯微鏡觀察和拉曼光譜儀測定等方法，對大房郢水庫中微塑料的豐度、類型、大小、顏色和聚合物類型進行鑒定。結(jié)果表明：表層水中微塑料的平均豐度為(18.62 ± 7.12) n·L-1，沉積物中微塑料的平均豐度為(162.00 ± 57.45) n·kg-1；大房郢水庫中微塑料類型以纖維、顆粒和微珠為主，沉積物中微珠的占比高于表層水；50 μm～1 mm范圍是表層水和沉積物中占比最高的尺寸類型，其在沉積物中(92.62%)的占比要高于表層水中(84.49%)；沉積物中透明(49.22%)和白色(28.41%)微塑料的占比要高于表層水中，沉積物中黑色(18.66%)微塑料的占比要低于表層水(36.24%)；微塑料主要聚合物類型為聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)和聚丙烯(PP)；沉積物中(27.47%)的PS占比高于表層水中(23.73%)，而PE和PP在沉積物中的占比低于表層水中。使用污染負荷指數(shù)(PLI)評估大房郢水庫表層水和沉積物中微塑料的生態(tài)風(fēng)險，結(jié)果均表明大房郢水庫處于Ⅰ級風(fēng)險等級，表層水中的微塑料PLI值顯著高于沉積物。

微塑料；表層水；沉積物；水庫；生態(tài)風(fēng)險

目前，水生生態(tài)系統(tǒng)中的微塑料污染已經(jīng)成為一種全球關(guān)注的環(huán)境問題[1]。微塑料作為一種直徑小于5 mm的新型污染物，根據(jù)其來源可以分為初級微塑料和次級微塑料[2]。初級微塑料是指在生產(chǎn)過程中按照需求生產(chǎn)的塑料，如個人洗護用品中的塑料微珠[3]。次級微塑料是指由較大的塑料在紫外線、風(fēng)力和水力等作用下分解而成的微塑料[4]。這些微塑料在地表徑流、風(fēng)力傳輸和降雨等條件下，最終會進入水環(huán)境中，使水環(huán)境成為微塑料的匯聚地[5]。

在淡水生態(tài)系統(tǒng)中，微塑料污染的調(diào)查研究主要集中在河流和湖泊，針對城市水源地的研究較少。城市中心或近郊湖泊水庫常常被選作城區(qū)居民飲水用水的重要水源地，這些水源地受暴雨以及洪泛的影響，通過地表徑流和干濕沉降更容易承納微塑料的污染[6-8]。同時，有研究在自來水中發(fā)現(xiàn)一定量的微塑料(2.4±1.9) n·L-1，使得城市水源地成為微塑料進入人體的潛在途徑[9]。微塑料有較大的比表面積和較強的疏水性，是有機污染物、重金屬和病原體的富集載體，會對人類健康產(chǎn)生不利影響[10-13]。基于此，對城市水源地表層水和沉積物中的微塑料污染進行全面和系統(tǒng)的調(diào)查和評價對水生態(tài)健康和用水安全均有重要意義。

大房郢水庫位于安徽省合肥市，是合肥市重要的城市水源地之一。水庫與四里河相連，壩區(qū)在市區(qū)西北郊的大房郢附近，東面毗鄰合肥發(fā)電廠。大房郢水庫總庫容1.77億m3，年平均供水量1.17億m3[14]。本研究的目標(biāo)如下：(1)分析大房郢水庫表層水和沉積物中微塑料的組成差異。(2)評估大房郢水庫表層水和沉積物中微塑料的生態(tài)風(fēng)險差異。

1 材料與方法

1.1 樣點設(shè)置和樣品采集

本研究于2020年8月在大房郢水庫展開調(diào)查，研究區(qū)域位置和具體樣點如圖1所示。大房郢水庫(31°54￠～31°58￠N; 117°13￠～117°15￠E)是合肥市的城市飲用水源地之一，流域面積為184 km2，屬于亞熱帶季風(fēng)氣候，年平均氣溫15.7 ℃，年平均降水量為975 mm[15]。本研究在大房郢水庫設(shè)置了10個采樣點(S1-S10)，隨機均勻地分布在大房郢水庫的不同區(qū)域，每個樣點均采集表層水和沉積物，所有樣品均采集3個平行樣。每個樣點的表層水樣品使用20 L不銹鋼桶進行采集(0～30 cm），之后利用50 μm的不銹鋼篩網(wǎng)過濾，再使用超純水將截留在篩網(wǎng)上的物質(zhì)沖洗至儲存樣品的玻璃瓶中[16-17]。使用不銹鋼的彼得森抓斗采泥器采集沉積物，然后使用不銹鋼鏟收集0～5 cm的沉積物，每個沉積物樣本的質(zhì)量約為1～2 kg，存放在錫箔袋中密封保存[18]。所有樣品在4℃條件下保存并送至實驗室進行下一步分析[19]。

圖1 大房郢水庫采樣點分布圖

Figure 1 Sampling sites in the Dafangying Reservoir

1.2 樣品處理和分析

表層水樣品中加入約100 mL的過氧化氫(30%，)，攪拌均勻，在室溫下處理12 h以消解有機物，并使用錫箔紙覆蓋瓶口以防空氣帶來的微塑料污染[20]。使用真空泵和0.45 μm的玻璃纖維濾紙進行抽濾，將濾紙放入干燥的培養(yǎng)皿中保存。

沉積物樣品在烘箱溫度60 ℃條件下烘干至恒重，再使用5 mm不銹鋼篩網(wǎng)過濾以去除影響實驗的石塊等。稱取干重100 g的沉積物，加入200 mL的過氧化氫和20 mL的七水硫酸亞鐵(0.05 m·L-1)，攪拌均勻，在室溫下處理12 h以消解有機物，并使用錫箔紙覆蓋瓶口以防空氣帶來的微塑料污染[21]。使用密度浮選的方法提取微塑料，加入150 mL的飽和氯化鈉溶液，攪拌均勻后靜置12 h，使用真空泵和0.45 μm的玻璃纖維濾紙(Whatman)進行抽濾，將濾紙放入干燥的培養(yǎng)皿中保存[22-23]。

1.3 質(zhì)量控制

在采樣和實驗室處理的過程中，實驗人員均穿著棉質(zhì)實驗外套且佩戴手套，所有的實驗儀器在超純水沖洗之后使用，暴露在空氣中的樣品均使用錫箔紙覆蓋。實驗設(shè)置空白對照組，未發(fā)現(xiàn)微塑料。

1.4 微塑料的鑒定分析和數(shù)據(jù)處理

將抽濾得到的濾紙放置在體式顯微鏡下觀察其類型和顏色并且拍照記錄。微塑料類型分為纖維、顆粒、碎片、薄膜和微珠5種；顆粒大小劃分3個范圍：50 μm～1 mm，1～2 mm，2～5 mm；記錄微塑料的所有顏色。使用Image J軟件測量照片上的微塑料粒徑。微塑料聚合物類型的鑒定使用拉曼光譜儀(Renishaw)，掃描得到的數(shù)據(jù)使用WiRE 4繪制光譜圖。使用ArcGIS 10.5軟件繪制大房郢水庫研究區(qū)域圖，使用SPSS 22.0進行相關(guān)數(shù)據(jù)分析，相關(guān)圖表使用Excel 2016、SigmaPlot 14.0和Origin 2021完成。

1.5 生態(tài)風(fēng)險評價

為了評價大房郢水庫的微塑料污染現(xiàn)狀，本研究引入Tomlinson等[24]提出的污染負荷指數(shù)(PLI)，公式如下：

C是實驗測得的微塑料豐度，C是背景微塑料豐度，CF為二者的商。在計算時，表層水中的微塑料背景值C取0.78 n·L-1，沉積物中的微塑料背景值C取219 n·kg-1，這是從Li等[25]對長江中下游18個湖泊的研究中得到的。PLI：＜10，風(fēng)險等級為Ⅰ級；10～20，風(fēng)險等級為Ⅱ級；20～30，風(fēng)險等級為Ⅲ級；＞30，風(fēng)險等級為Ⅳ級。

2 結(jié)果與分析

2.1 大房郢水庫微塑料污染分布

大房郢水庫所有樣點的表層水和沉積物中均檢測到了微塑料，其類型、大小和顏色的分布如圖2所示。表層水中微塑料的平均豐度為(18.62 ± 7.12) n·L-1，沉積物中微塑料的平均豐度為(162.00 ± 57.45) n·kg-1。在表層水和沉積物中，纖維均是占比最高的微塑料類型，分別占總數(shù)的42.38%和42.85%；微珠在沉積物中(25.61%)的占比要高于表層水中(19.34%)。針對不同的微塑料尺寸，50 μm～1 mm范圍是表層水和沉積物中占比最高的尺寸類型，其在沉積物中(92.62%)的占比要高于表層水中(84.49%)。表層水的微塑料以透明、黑色和藍色為主，而沉積物中的微塑料以透明、黑色和白色為主；其中沉積物中透明(49.22%)和白色(28.41%)微塑料的占比要高于表層水中，沉積物中黑色(18.66%)微塑料的占比要低于表層水(36.24%)。

表1 大房郢水庫表層水和沉積物中微塑料的類型、顏色和大小的比例

圖2 大房郢水庫表層水(A)和沉積物(B)微塑料的類型、尺寸和顏色差異

Figure 2 Differences in type, size and color of MPs in the surface water(A) and sediments(B) of the Dafangying Reservoir

圖3 大房郢水庫表層水(A)和沉積物(B)中微塑料聚合物類型的組成差異

Figure 3 Composition differences of MPs polymer types in the surface water(A) and sediments(B) of the Dafangying Reservoir

圖4 微塑料的拉曼光譜圖

Figure 4 Raman spectra of microplastics

表2 大房郢水庫表層水和沉積物中的微塑料生態(tài)風(fēng)險評估差異

圖5 大房郢水庫表層水和沉積物的PLI值

Figure 5 The PLI value in the surface water and sediments of the Dafangying Reservoir

2.2 微塑料聚合物的類型

大房郢水庫表層水和沉積物中微塑料的聚合物類型及其占比如圖3所示。大房郢水庫中檢測出聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)、聚丙烯(PP)、尼龍(PA)、聚氯乙烯(PVC)和聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)共6類微塑料以及一些擬合度不高的其他材質(zhì)。在表層水和沉積物中，以聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)和聚丙烯(PP)這3類材質(zhì)的微塑料為主，大房郢水庫沉積物中(27.47%)的PS占比高于表層水中(23.73%)，而PE和PP在沉積物中(27.12%，25.28%)的占比低于表層水中(32.60%，28.42%)。4種典型微塑料樣品的拉曼光圖譜如圖4所示。

2.3 大房郢水庫微塑料生態(tài)風(fēng)險評價

大房郢水庫表層水和沉積物中的微塑料生態(tài)風(fēng)險評估PLI值如表2所示。本研究中的微塑料污染背景值以長江中下游18個湖泊為參考，表層水中的微塑料背景值為0.78 n·L-1，沉積物中的微塑料背景值為219 n·kg-1。大房郢水庫表層水中微塑料PLI值范圍為3.36～6.41，平均值為4.79，評估為Ⅰ級風(fēng)險等級；沉積物中微塑料PLI值范圍為0.64～1.06，平均值為0.85，評估為Ⅰ級風(fēng)險等級。表層水與沉積物中微塑料的生態(tài)風(fēng)險值存在顯著性差異(＜0.01)，表層水的微塑料污染程度顯著高于沉積物中(圖 5)。

3 討論與結(jié)論

大房郢水庫10個采樣點的表層水和沉積物中都檢測出微塑料，大房郢表層水中微塑料的豐度高于三峽大壩(1.59～12.61) n·L-1 [23]，但低于流經(jīng)廣州城市區(qū)域的珠江(19.86 n·L-1)[26]。大房郢沉積物中微塑料的豐度高于三峽大壩(8.2 ± 6) n·kg-1[23]，但低于長江中下游18個湖泊的平均豐度[25]。大量研究表明，城市化水平和人口密度與微塑料的豐度密切相關(guān)，塑料制品的廣泛使用導(dǎo)致大量的微塑料進入了城市淡水生態(tài)系統(tǒng)[27-29]。同樣的，周邊人為活動產(chǎn)生的微塑料通過地表徑流、風(fēng)力傳輸和降雨等方式進入了大房郢水庫[5]。纖維在表層水和沉積物中均為占比最高的微塑料類型，這與先前的研究結(jié)果一致。Su等[19]在研究太湖的微塑料污染時，記錄了纖維、顆粒、薄膜和碎片4種類型，纖維占比48%～84%。此外，在大房郢水庫中也檢測出大量的微珠，這是因為微珠被廣泛使用在個人洗護用品中，用來作為去角質(zhì)的材料，最終會隨污水的排放進入水生生態(tài)系統(tǒng)中[30]。沉積物中微珠的占比要高于表層水中，具有較大比表面積的微珠可能更易沉降至沉積物中[31]。微塑料的數(shù)量一般會隨著尺寸的減小呈現(xiàn)出增加的趨勢[32-33]。Jiang等[34]對青藏高原的研究發(fā)現(xiàn)，超過70%的微塑料＜1 mm。大房郢水庫無論是表層水還是沉積物中微塑料尺寸的分布均呈現(xiàn)出類似的規(guī)律，其尺寸大小主要分布在50 μm～1 mm范圍。對洗滌廢水的研究表明96%的微纖維在50～500 μm范圍內(nèi)[35]，同樣的，工廠在生產(chǎn)個人洗護用品中的微珠時，其尺寸范圍在1～800 μm[36]，這導(dǎo)致了水生生態(tài)系統(tǒng)中小粒徑微塑料數(shù)量的上升。

大房郢水庫表層水和沉積物中的微塑料主要以透明、黑色、白色和藍色為主。先前的研究發(fā)現(xiàn)，透明是微塑料最常見的顏色(56%)，其次是黑色(35%)[37]，這與本研究的結(jié)果相似。Zhang等[38]在關(guān)于湖泊生態(tài)系統(tǒng)的綜述文章中發(fā)現(xiàn)，透明微塑料在中國內(nèi)陸湖泊中占絕對優(yōu)勢。但大房郢水庫沉積物中的透明微塑料的數(shù)量高于表層水，這可能是由于微塑料在紫外光的照射下會發(fā)生褪色的過程并且沉降；此外一些微塑料在生產(chǎn)過程中被有意的做成了透明或者白色，如洗護用品中的微珠[39]。大房郢水庫表層水中藍色微塑料的數(shù)量高于沉積物，且多數(shù)藍色微塑料是纖維狀。Abayomi等[40]的研究發(fā)現(xiàn)藍色微塑料在表層水中占比近80%，這主要是由于漁網(wǎng)和釣魚線的使用導(dǎo)致的。纖維在水環(huán)境中難以沉降，可能是大房郢水庫表層水中藍色微塑料的數(shù)量高于沉積物的主要原因。

通過對大房郢水庫表層水和沉積物中微塑料的拉曼光譜分析發(fā)現(xiàn)，它們微塑料聚合物的化學(xué)性質(zhì)組成及占比相似，均以PS、PE和PP為主。但是，沉積物中的PS占比高于表層水中，而PE和PP在沉積物中的占比低于表層水，這可能與聚合物的密度有關(guān)。PS(1.05 g·cm-3)的密度＞1 g·cm-3，導(dǎo)致其更易沉降至沉積物中，而PE和PP二者的密度皆＜1 g·cm-3，更難以沉降而漂浮在表層水中。PE、PP和PS這3種聚合物價格低廉、產(chǎn)量大，在人類的生產(chǎn)生活中被廣泛使用[41]。PE常用于制造塑料袋和塑料管，PP主要應(yīng)用于農(nóng)業(yè)地膜、包裝材料和漁具等的制造，PS常用于包裝產(chǎn)品和快餐盒等一次性物品，PA由于其具有高耐久和輕質(zhì)的特性，被廣泛用于服裝、毛毯和蚊帳等紡織品中[42]。本研究結(jié)果與Wang等[43]對瑪納斯河流域的研究一致，PE、PP和PS這3種類型的聚合物數(shù)量較多，表明人為活動對大房郢水庫造成了一定程度的微塑料污染。

使用PLI指數(shù)評價大房郢水庫表層水和沉積物中微塑料的污染程度，結(jié)果表明表層水和沉積物中的微塑料污染均為Ⅰ級風(fēng)險等級，但表層水中微塑料的PLI值顯著高于沉積物。本研究選擇長江中下游18個湖泊表層水(0.78 n·L-1)和沉積物(219 n·kg-1)中的微塑料平均豐度作為背景值。大房郢水庫表層水中的微塑料豐度高于背景值，沉積物中的微塑料豐度低于背景值，這導(dǎo)致了表層水中微塑料的PLI值顯著高于沉積物。Ranjani等[44]使用PLI指數(shù)對印度的15個地區(qū)進行生態(tài)風(fēng)險評價時發(fā)現(xiàn)，多數(shù)地區(qū)處于Ⅰ級風(fēng)險等級，僅有3個地區(qū)處于Ⅱ級風(fēng)險等級，這是因為工業(yè)化和長期的漁業(yè)活動引起的。利用PLI指數(shù)進行水域污染風(fēng)險評價時，選取合適的微塑料背景值非常重要，目前微塑料污染范圍廣泛，一些研究在南極也發(fā)現(xiàn)了微塑料[45]，這給背景值的合理選取提供了諸多挑戰(zhàn)。本研究中的生態(tài)風(fēng)險評價以長江中下游18個湖泊為參考，在地理分布以及水域類型上與大房郢水庫均有較好的可比性，評估結(jié)果有較好的參考價值。

大房郢水庫表層水中微塑料的平均豐度為(18.62 ± 7.12) n·L-1，沉積物中微塑料的平均豐度為(162.00 ± 57.45) n·kg-1。

大房郢水庫沉積物中微珠的數(shù)量高于表層水，50 μm～1 mm范圍是表層水和沉積物中占比最高的尺寸類型，其在沉積物中(92.62%)的占比要高于表層水中(84.49%)；沉積物中透明(49.22%)和白色(28.41%)微塑料的占比要高于表層水中，沉積物中黑色(18.66%)微塑料的占比要低于表層水(36.24%)。

微塑料聚合物類型以聚乙烯(PE)、聚苯乙烯(PS)和聚丙烯(PP)為主。大房郢水庫沉積物中(27.47%)的PS占比高于表層水中(23.73%)，而PE和PP在沉積物中(27.12%，25.28%)的占比低于表層水中(32.60%，28.42%)。

使用污染負荷指數(shù)(PLI)評估大房郢水庫微塑料的生態(tài)風(fēng)險，結(jié)果表明大房郢水庫處于Ⅰ級風(fēng)險等級，表層水中的微塑料PLI值顯著高于沉積物。

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Contaminant differences of microplastics in the surface water and sediments of the Dafangying Reservior

LIU Yunzhao, JIANG Zhongguan

(School of Resources and Environmental Engineering, Anhui University, Anhui Province Key Laboratory of Wetland Ecosystem Protection and Restoration, Hefei 230601)

To investigate the current status of microplastics (MPs) contamination in the surface water and sediments of the Dafangying Reservoirand its differences, the abundance, type, size, color and polymer type of MPs were identified by sampling, density extraction, microscope observation and Raman spectrometer determination. The results showed that the average abundance of MPs in surface water was (18.62 ± 7.12) n·L-1, and in sediment was (162.00 ± 57.45) n·kg-1; the types of microplastics in the Dafangying Reservoir were mainly fibers, particles and microbeads were the main morphological types of MPs in the Dafangying Reservoir, and the percentage of microbeads in sediment was higher than that in surface water. The size of MPs was mostly dropped into the range of 50 μm -1 mm, within which MPs in the sediment was higher than in the surface water, the highest percentage of microplastics was found in the sediment (92.62%) than in surface water (84.49%); the proportion of transparent (49.22%) and white (28.41%) MPs in the sediments was higher than that in the surface water, while the proportion of black (18.66%) microplastics in the sediment was lower than that in the surface water (36.24%). The main polymer types of microplastics were polyethylene (PE), polystyrene (PS) and polypropylene (PP). The proportion of PS in the sediment (27.47%) was higher than that in the surface water (23.73%), while the proportion of PE and PP in the sediment was lower than that in the surface water. Pollution load index (PLI) was used to evaluate the ecological risk of MPs in the surface water and sediments of the Dafangying Reservoir. The results showed that the MPs pollution was in hazard level Ⅰ, with significantly higher PLI value in the surface water than that in the sediment.

microplastics; surface water; sediment; reservoir; ecological risk assessment

X524

A

1672-352X (2022)05-0787-07

10.13610/j.cnki.1672-352x.20221111.006

2022-11-14 10:59:48

[URL] https://kns.cnki.net/kcms/detail/34.1162.S.20221111.1111.012.html

2022-01-11

安徽省高等學(xué)校自然科學(xué)研究項目重點項目(KJ2020A0045)，安徽省自然科學(xué)基金面上項目(2108085MC86)和國家自然科學(xué)基金青年項目(31600438)共同資助。

劉運釗，碩士研究生。E-mail：Yzhaoliu96@163.com

蔣忠冠，博士，副教授。E-mail: zhongguan6@163.com