余雪玲 陳鳳翔 相韜 鄧文 劉嘉寧 汪禮勝

(武漢理工大學(xué)理學(xué)院物理科學(xué)與技術(shù)系,武漢 430070)

記憶晶體管是結(jié)合了憶阻器和場(chǎng)效應(yīng)晶體管特點(diǎn)的多端口器件.二維過渡金屬硫化物擁有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和性質(zhì),在電子器件、能源轉(zhuǎn)化、存儲(chǔ)器等領(lǐng)域都有廣泛的應(yīng)用.本文以二維金屬硫化物為基礎(chǔ),制備了ReSe2/WSe2 雙p 型的范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)記憶晶體管,探究其在電控、光控以及光電協(xié)控下的阻變特性變化.結(jié)果表明: 柵壓是調(diào)控記憶晶體管性能的重要手段,可有效地調(diào)控開關(guān)比在101-105 之間變化;不同波長(zhǎng)光照或者光功率密度的變化可以實(shí)現(xiàn)記憶晶體管高低阻態(tài)和開關(guān)比的調(diào)控;而且,光電協(xié)控也可使器件開關(guān)比在102-105 范圍內(nèi)變化,并分析了不同調(diào)控條件下器件阻態(tài)變化的原因.此外,在經(jīng)歷了225 次循環(huán)和1.9 ×104 s 時(shí)間后,ReSe2/WSe2 異質(zhì)結(jié)構(gòu)記憶晶體管仍能保持接近104 的開關(guān)比,表明器件有良好的穩(wěn)定性和耐久性,將是一種很有發(fā)展?jié)摿Φ南乱淮且资源鎯?chǔ)器.

1 引言

憶阻器是一種連接磁通和電荷的非線性元件,其物理模型由蔡少棠教授從理論推導(dǎo)而出[1].自2008 年實(shí)驗(yàn)室證實(shí)存在TiO2憶阻器[2]以來(lái),憶阻器在邏輯運(yùn)算、非易失性存儲(chǔ)、人工突觸、光電突觸[3,4]等領(lǐng)域引起科學(xué)家們的廣泛關(guān)注和研究.隨著信息社會(huì)的不斷發(fā)展,人們對(duì)微納電子應(yīng)用的需求極速增長(zhǎng),傳統(tǒng)的基于大塊金屬氧化物的憶阻器由于存在穩(wěn)定性低、氧化層厚等問題,難以滿足人們對(duì)超高性能計(jì)算與非易失性存儲(chǔ)的需求[5,6].而低維半導(dǎo)體材料擁有優(yōu)良的導(dǎo)電性、高穩(wěn)定性、高開關(guān)比以及良好的靈活性等,是新型電子和光電應(yīng)用的理想材料[7-9].

如今,很多二維材料已被應(yīng)用于制備具有超高集成度[10,11]、超低功耗[12]、超高讀寫速度[13,14]的憶阻器.如MoS2作為過渡金屬硫族化合物的典型代表,是憶阻器件中研究最廣泛的二維材料之一.2018 年,Sangwan 等[15]報(bào)道了一種基于Au/MoS2(多晶單層)/Au 水平結(jié)構(gòu)的多端口記憶晶體管[16],將憶阻器和場(chǎng)效應(yīng)晶體管的性能結(jié)合在以二維半導(dǎo)體材料為溝道的單個(gè)器件中[17],其不僅能響應(yīng)偏置電壓的輸入信號(hào),還可響應(yīng)柵極輸入的電信號(hào)以及外加光信號(hào),成功實(shí)現(xiàn)了多端口調(diào)控.

在阻變材料的選取中,除了利用單一的二維材料外,還可以將兩種不同的二維材料構(gòu)建成范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)來(lái)綜合利用它們的光電特性,提升器件性能.2021 年,Zhang 等[18]制備了基于WS2/MoS2異質(zhì)結(jié)的憶阻器,其擁有104的開關(guān)比,高低阻態(tài)保持時(shí)間為 5×103s.與WS2類似,WSe2也具有良好的穩(wěn)定性,在潮濕的環(huán)境中比MoS2更抗氧化[19].而ReSe2是一種具有扭曲三斜結(jié)構(gòu)的二維材料,具有獨(dú)特的、各向異性的電子和光學(xué)特性.2021 年,Rehman 等[20]利用微機(jī)械剝離法制備了基于ReSe2/石墨烯異質(zhì)結(jié)的記憶晶體管,通過改變柵壓(-90 V-90 V)實(shí)現(xiàn)了開關(guān)比在102-105范圍內(nèi)的調(diào)控.除以上異質(zhì)結(jié)的研究外,2019 年,殷俊[21]通過光刻工藝和磁控濺射法制備了基于W/HfO1.97/HfO1.7/Pt 同質(zhì)結(jié)構(gòu)的憶阻器,實(shí)現(xiàn)了多種突觸可塑性.

目前,關(guān)于WSe2和ReSe2搭建范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)[22]制備記憶晶體管的研究報(bào)道還比較少.結(jié)果表明,基于ReSe2/WSe2的p-p 型記憶晶體管,不僅擁有良好的阻變性能,還擁有優(yōu)異的穩(wěn)定性和耐久性,其綜合性能在二維材料記憶晶體管中表現(xiàn)出巨大的潛力;此外,該記憶晶體管在電場(chǎng)、光場(chǎng)和光電協(xié)同調(diào)控下均表現(xiàn)出明顯的阻態(tài)變化行為,有望為基于二維材料憶阻器的研究提供新的思路和方向.

2 實(shí)驗(yàn)部分

制備ReSe2/WSe2異質(zhì)結(jié)記憶晶體管的實(shí)驗(yàn)流程如下: 首先,選用帶300 nm 二氧化硅層的p+型硅襯底,分別使用丙酮和無(wú)水乙醇超聲清洗10 min 和5 min,氮?dú)獯蹈蓚溆?接著進(jìn)行二維材料的轉(zhuǎn)移,采用微機(jī)械剝離法先轉(zhuǎn)移WSe2到硅襯底上,然后利用轉(zhuǎn)移平臺(tái),借助PDMS 膠帶輔助將ReSe2搭在WSe2上形成異質(zhì)結(jié)構(gòu);緊接著在異質(zhì)結(jié)上部旋涂一層光刻膠,通過紫外光刻定制溝道寬為10 μm 的電極圖案,再用顯影液將電極圖案顯出;之后,通過熱蒸發(fā)在器件上表面沉積一層50 nm 厚的金膜;最后,使用Lift-off 工藝,用丙酮清除多余的光刻膠和金膜,就可以得到Au/ReSe2/WSe2/Au 結(jié)構(gòu)的記憶晶體管,器件結(jié)構(gòu)如圖1 所示.

圖1 ReSe2/WSe2 異質(zhì)結(jié)晶體管的結(jié)構(gòu)圖Fig.1.Structure diagram of the ReSe2/WSe2 heterojunction memtransistor.

ReSe2/WSe2異質(zhì)結(jié)的表面形貌用DI Nanoscope Ⅳ原子力顯微鏡表征;拉曼光譜利用LabRAM HR Evolution 光譜儀測(cè)試,激發(fā)波長(zhǎng)532 nm;器件的I-V性能利用Keithley 4200-SCS 半導(dǎo)體參數(shù)測(cè)試儀分析;使用Keithley 2400 源表測(cè)試阻態(tài)保持特性.以上測(cè)試均在室溫、空氣、電磁屏蔽條件下進(jìn)行.

3 結(jié)果與分析

3.1 器件的微觀表征及分析

圖2(a)給出了ReSe2/WSe2異質(zhì)結(jié)的原子力顯微鏡(AFM)圖.從圖2(a)可以看出,微機(jī)械剝離法制備出來(lái)的ReSe2和WSe2表面形貌都很平整.沿圖2(a)中白線所示的厚度變化示于圖2(b),可以發(fā)現(xiàn),ReSe2層的厚度大約為8 nm,WSe2層的厚度大約為16 nm.根據(jù)研究結(jié)果,單層ReSe2的厚度大約是0.7 nm,單層WSe2的厚度也約為0.7 nm,所以該結(jié)構(gòu)中ReSe2約有11 層,WSe2約有22 層,均為典型的多層結(jié)構(gòu).圖2(c)給出了ReSe2和WSe2的拉曼光譜,其中WSe2的主特征峰位于249 和260 cm-1,分別對(duì)應(yīng)和2LA 振動(dòng)模式[23].和WSe2相比,由于ReSe2層獨(dú)特的三斜結(jié)構(gòu),ReSe2的特征峰眾多,分布在100-270 cm-1之間[24].我們標(biāo)記了其中主要的峰位,如127,163和177 cm-1,分別對(duì)應(yīng)A1g,E1g和E2g振動(dòng)模式.

圖2 ReSe2/WSe2 異質(zhì)結(jié)的形貌表征(a)ReSe2/WSe2 異質(zhì)結(jié)的AFM 圖;(b)沿圖(a)中白色箭頭的厚度數(shù)據(jù)圖;(c)WSe2 和ReSe2 的拉曼光譜圖Fig.2.Surface topography image of ReSe2/WSe2 heterojunction memtransistor:(a)AFM image of ReSe2/WSe2 heterojunction;(b)height profile of ReSe2/WSe2 along the thin white line in panel(a);(c)Raman spectra of the WSe2 and ReSe2 layer.

3.2 器件的高低阻態(tài)和穩(wěn)定性測(cè)試

為了研究Au/ReSe2/WSe2/Au 記憶晶體管的阻變開關(guān)特性,圖3(a)給出了黑暗條件下、柵壓Vg=0 V 時(shí)對(duì)器件施加源漏雙向掃描電壓時(shí)得到的Id-Vds特性曲線,源漏電壓Vds變化范圍分別為-5-5 V,-10-10 V,-15-15 V 和-20-20 V,圖中的箭頭和數(shù)字分別代表掃描的方向和順序;Id為漏電流.對(duì)器件測(cè)試之前,首先對(duì)器件施加一個(gè)單向負(fù)偏壓進(jìn)行初始化(0→-Vds),將器件從高阻態(tài)(HRS)改變?yōu)榈妥钁B(tài)(LRS).然后施加雙向掃描電壓,其掃描順序?yàn)?Vds→0 V,0 V→Vds,Vds→0 V,0 V→-Vds,分別對(duì)應(yīng)圖中的1,2,3,4 過程,而過程4 又將作為下一個(gè)雙向掃描的初始化過程.

由圖3(a)可以發(fā)現(xiàn): 不同的源漏掃描電壓范圍下,器件擁有不同的憶阻特性,掃描電壓范圍越大,開關(guān)比越高,如Vds=-20-20 V 時(shí),開關(guān)比可達(dá)1.39×106.此外還可以看出,器件表現(xiàn)出明顯的非易失性雙極性阻變行為,而且處于負(fù)偏壓下的特性曲線繞出了“8”字樣.在I-V回掃中,器件中的電荷存儲(chǔ)在多層ReSe2,WSe2內(nèi)部的缺陷及兩種材料接觸界面處的陷阱中,此時(shí)的工作機(jī)制應(yīng)為電荷俘獲和釋放機(jī)制(charge trapping/detrapping process)[25-27].因?yàn)樵谧枳儾牧虾蛻涀杵鞯闹苽溥^程中,不可避免地會(huì)引入一些缺陷和雜質(zhì),而這些雜質(zhì)和缺陷的存在會(huì)在材料的禁帶中引入缺陷或雜質(zhì)能級(jí).在器件的阻變開關(guān)過程中,這些雜質(zhì)和缺陷作為電荷陷阱將會(huì)俘獲大量的載流子,導(dǎo)致器件的初始狀態(tài)處于高阻態(tài);當(dāng)這些電荷陷阱釋放被俘獲的載流子時(shí),器件的電阻迅速減小,器件將由高阻態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榈妥钁B(tài).因此器件中的雜質(zhì)和缺陷對(duì)載流子的俘獲和釋放實(shí)現(xiàn)了器件的阻態(tài)轉(zhuǎn)變.

為了研究ReSe2/WSe2異質(zhì)結(jié)的穩(wěn)定性,在黑暗條件下對(duì)器件進(jìn)行了225 個(gè)周期的循環(huán)測(cè)試,源漏掃描電壓為-15-15 V.圖3(b)給出了器件在進(jìn)行225 次循環(huán)周期下的高低阻態(tài)變化圖.由圖3(b)可以看出,隨著循環(huán)周期的進(jìn)行,器件的高阻態(tài)電阻值雖有上下浮動(dòng)現(xiàn)象,但總體保持穩(wěn)定(阻值高于1010Ω),低阻態(tài)則自始至終都很穩(wěn)定.值得注意的是,器件在225 個(gè)循環(huán)周期下仍然能保持高于104的開關(guān)比,說明器件不僅擁有良好的開關(guān)性能,還擁有良好的穩(wěn)定性.同時(shí)也探究了器件的耐久性,讀取電壓仍為2.4 V,測(cè)試結(jié)果示于圖3(c).測(cè)試結(jié)果顯示:在1.9×104s 時(shí)間內(nèi),器件的高低阻態(tài)幾乎不隨時(shí)間變化,始終能保持接近104的開關(guān)比.

圖3 在0 V 柵壓下,Au/ReSe2/WSe2/Au 記憶晶體管的阻變特性(a)在不 同源漏掃描電壓下的Id-Vds 特性曲線;(b)連續(xù)225 次循環(huán)周期下器件在Vds=2.4 V 時(shí)的高低阻值變化圖;(c)器件在室溫下高低阻態(tài)保持特性圖Fig.3.Resistance characteristics of the Au/ReSe2/WSe2/Au memtransistor at Vg= 0 V:(a) Id-Vds characteristic curves of Au/ReSe2/WSe2/Au memtransistor at different source drain sweeping voltages;(b)reversible resistance switching between the HRS and LRS over 225 cycles at Vds=2.4 V;(c)the retention characteristics of the device at room temperature.

為了明確Au/ReSe2/WSe2/Au 記憶晶體管的阻變轉(zhuǎn)換機(jī)制,圖4(a)給出了ReSe2和WSe2單獨(dú)的能帶結(jié)構(gòu),其中ReSe2和WSe2的帶隙分別為1.08 eV[28]和1.5 eV[29].雖然ReSe2和WSe2均為p 型材料,但ReSe2的費(fèi)米能級(jí)(EF=-4.27 eV)高于WSe2的費(fèi)米能級(jí)(EF=-4.75 eV),因此兩者接觸形成平衡態(tài)時(shí),ReSe2能帶整體下移,而WSe2能帶整體上移,在兩者交界處形成p-p 結(jié)的內(nèi)建電場(chǎng),平衡條件下兩者間形成的能帶圖示于圖4(b),其中EC和EV分別表示導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂.

圖4 ReSe2/WSe2 記憶晶體管的阻變轉(zhuǎn)換機(jī)制分析(a)ReSe2 和WSe2 單獨(dú)的能帶圖;(b)ReSe2/WSe2 異質(zhì)結(jié)的平衡能帶圖;(c)負(fù)偏置電壓下的雙對(duì)數(shù)Id-Vds 曲線Fig.4.Resistance switching mechanism analysis of ReSe2/WSe2 memtransistor:(a)Energy band arrangement for ReSe2 and WSe2;(b)energy band diagram of ReSe2/WSe2 heterojunction;(c)logarithmic Id-Vds curves of the memtransistor in the negative bias region.

測(cè)試時(shí)ReSe2作為漏端,WSe2作為源端.雖然整個(gè)Vds掃描循環(huán)是以順時(shí)針方向來(lái)切換高、低阻態(tài),但負(fù)偏壓方向與p-p 結(jié)的內(nèi)建電場(chǎng)方向相反,因此阻態(tài)轉(zhuǎn)換的工作機(jī)制和以n 型溝道材料為主的憶阻器基本類似.在初始化過程(“4”過程)中,電壓從0 V→-Vds,隨負(fù)偏壓的增加,內(nèi)建電場(chǎng)被削弱,因此器件雖然保持HRS,但電流不斷增加;當(dāng)電壓為-Vds時(shí),器件轉(zhuǎn)為L(zhǎng)RS.這個(gè)轉(zhuǎn)變過程是緩慢的,和氧化物憶阻器中的基于導(dǎo)電細(xì)絲導(dǎo)電的機(jī)制完全不同[30,31].在“1”過程中,電壓從-Vds→0,雖然外加偏壓在下降,內(nèi)建電場(chǎng)逐漸恢復(fù),但器件保持LRS.當(dāng)偏壓為0 V→Vds時(shí),外加偏置電壓的方向與內(nèi)建電場(chǎng)方向相同,不斷增強(qiáng)內(nèi)建電場(chǎng),但此時(shí)存儲(chǔ)在缺陷和陷阱中的空穴不斷被提取出,器件保持LRS,對(duì)應(yīng)“2”過程.當(dāng)正偏置電壓達(dá)到Vds時(shí),內(nèi)建電場(chǎng)得到增強(qiáng),導(dǎo)致器件從LRS 轉(zhuǎn)變?yōu)镠RS;并保持HRS 狀態(tài)從Vds掃回0 V,對(duì)應(yīng)“3”過程.

為進(jìn)一步分析Au/ReSe2/WSe2/Au 記憶晶體管的導(dǎo)電機(jī)制,將0 V→-15 V 時(shí)器件從HRS 到LRS 過程中(即“SET”過程)的Id-Vds曲線以雙對(duì)數(shù)坐標(biāo)軸的形式繪于圖4(c).此線即圖3(a)中的“4”線,為了方便數(shù)學(xué)處理,電壓以|Vds|表示.由于ReSe2/Au 電極、WSe2/Au 電極形成的肖特基勢(shì)壘以及ReSe2/WSe2界面間的內(nèi)建電場(chǎng),器件初始表現(xiàn)為HRS.隨著負(fù)向掃描電壓的增加,WSe2和ReSe2中的空穴開始填充器件中的缺陷直至飽和,此時(shí)器件電流逐漸增加,但電阻始終保持HRS.

從Id-Vds曲線的斜率判斷,當(dāng)負(fù)偏壓較低時(shí),曲線的斜率為2,滿足Child 公式(I∝V2),表明此時(shí)是淺缺陷控制的空間電荷限制電流傳導(dǎo),當(dāng)負(fù)偏壓進(jìn)一步增加,曲線斜率增加到4、甚至5,此時(shí)I∝Vα(α＞2),對(duì)應(yīng)陷阱填充限制,反映載流子被更深的陷阱所俘獲.隨著反向偏壓的進(jìn)一步增加,肖特基勢(shì)壘和內(nèi)建電場(chǎng)逐漸降低,當(dāng)電壓達(dá)到-15 V 時(shí),器件阻態(tài)從HRS 轉(zhuǎn)化為L(zhǎng)RS.只是此時(shí)電流反而有所下降,可能原因是由于外加電壓的下降,空穴迅速被ReSe2和WSe2中更深層的缺陷俘獲導(dǎo)致載流子濃度降低[32].

3.3 器件的電場(chǎng)柵極調(diào)控

為了探究ReSe2/WSe2記憶晶體管的電控性能,對(duì)器件施加小幅度的正、負(fù)柵壓,得到的Id-Vds特性曲線如圖5 所示.在圖5(a)中,隨著柵壓從-0.1 V 變化到-1 V,負(fù)偏置電壓下低阻態(tài)的Id向高電流方向移動(dòng),反映了記憶晶體管的p 型特性,此時(shí)低阻態(tài)的阻值隨負(fù)柵壓的增大而減小.而且,施加的負(fù)柵壓越大,低阻態(tài)下的Id-Vds曲線越往上移動(dòng),當(dāng)Vg=-1 V 時(shí)曲線不再繞“8”字,形成了完整的閉回曲線.同時(shí),-1 V 以內(nèi)的負(fù)柵壓對(duì)正偏置電壓下的阻變特性幾乎沒有影響.而由圖5(b)可以看出,對(duì)于1 V 以內(nèi)的正柵壓,負(fù)偏壓下的電流隨柵壓增加明顯下降,但對(duì)器件正偏置電壓下的阻變特性影響不大.

圖5 在-1 V ＜Vg ＜1 V 范圍中,不同柵壓下ReSe2/WSe2 記憶晶體管的阻變特性(a)負(fù)柵壓Vg=-0.1--1 V 時(shí)的Id-Vds 特性曲線;(b)正柵壓Vg=0.1-1 V 時(shí)的Id-Vds 特性曲線(0 V 作為參考)Fig.5.Resistance characteristics of ReSe2/WSe2 memtransistors at different gate voltages in the range of -1 V ＜Vg ＜1 V:(a) Id-Vds characteristic curves at negative gate voltage Vg=-0.1--1 V;(b)Id-Vds characteristic curves at positive gate voltage Vg=0.1-1 V(the black line with Vg=0 V is as a reference).

較高柵壓下測(cè)試ReSe2/WSe2異質(zhì)結(jié)記憶晶體管的電控性能,結(jié)果示于圖6.從圖6(a)可以看出,由于器件的p 型特性,當(dāng)負(fù)柵壓|Vg|≥10 V 時(shí),器件在負(fù)偏置電壓下的高低阻態(tài)電流均對(duì)比零柵壓時(shí)有明顯增加,此外,在正偏置電壓下的低阻態(tài)電流基本保持不變,而高阻態(tài)電流有小幅度的上升.圖6(b)顯示了正柵壓Vg≥10 V 時(shí)器件的Id-Vds特性曲線,此時(shí)圖中的Id-Vds曲線變?yōu)閱螛O性.從圖6(b)可以看出,隨著柵壓的增加,正偏置電壓下的HRS 電流急劇增大,當(dāng)Vg增加到25 V 時(shí),HRS 電流上升到10-9A 以上,相比Vg=0 V時(shí)上升了3 個(gè)數(shù)量級(jí),而LRS 電流相對(duì)來(lái)說幾乎不變,這導(dǎo)致器件在Vds=2.4 V 時(shí)的開關(guān)比急劇減小.

圖6 高柵壓(|Vg|＞10 V)時(shí),不同柵壓下Au/ReSe2/WSe2/Au 器件的阻變特性(a)負(fù)柵壓Vg=-10--25 V 時(shí)的Id-Vds 特性曲線(其中0 V 曲線作為參考);(b)正柵壓Vg=10-25 V 時(shí)的Id-Vds 特性曲線Fig.6.Resistance characteristics of Au/ReSe2/WSe2/Au device at higher gate voltages(|Vg|＞10 V):(a) Id-Vds characteristic curves at negative gate voltages Vg=-10--25 V(the black line with Vg=0 V is as a reference);(b) Id-Vds characteristic curves at positive gate voltages Vg=10-25 V.

為闡明ReSe2/WSe2記憶晶體管的阻變機(jī)理,圖7 給出負(fù)偏置電壓(Vds＜0)時(shí),不同柵壓下ReSe2/WSe2記憶晶體管的簡(jiǎn)化能帶圖.從圖7 可以看出: 有外加負(fù)偏壓時(shí),空穴從源端注入,越過WSe2/Au,ReSe2/Au 肖特基勢(shì)壘以及ReSe2/WSe2界面勢(shì)壘,進(jìn)入漏端,形成溝道電流,此時(shí)能帶圖示于圖7(a).當(dāng)外加負(fù)柵壓時(shí),ReSe2/WSe2中的準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)下移,由于WSe2和ReSe2均為p 型材料,溝道中以空穴導(dǎo)電為主,準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)的下移使空穴更容易從源端進(jìn)入WSe2中,如圖7(b)所示,因此溝道中空穴濃度增加.又因?yàn)樨?fù)偏置電壓會(huì)降低ReSe2/WSe2界面勢(shì)壘,因而當(dāng)Vg=-1 V 時(shí),低阻態(tài)電流增長(zhǎng)得更快,負(fù)偏置電壓下的曲線不呈現(xiàn)“8”字,而是形成了一條完整的閉合曲線,如圖5(a)所示.當(dāng)外加較高的負(fù)柵壓時(shí),在負(fù)偏壓范圍內(nèi),器件的高低阻態(tài)電流均有明顯的提升;而在正偏壓范圍內(nèi),器件的低阻態(tài)電流僅依賴于Vds的掃描范圍[33],對(duì)柵壓并不敏感,僅高阻態(tài)電流有小幅增長(zhǎng).

圖7 Au/ReSe2/WSe2/Au 記憶晶體管的簡(jiǎn)化能帶圖(Vds＜0)(a)Vg=0 V;(b)Vg＜0 V;(c)Vg＞0 VFig.7.Simplified band diagram of Au/ReSe2/WSe2/Au memtransistor(Vds＜0):(a)Vg=0 V;(b)Vg＜0 V;(c)Vg＞0 V.

當(dāng)外加正柵壓時(shí),ReSe2/WSe2中的準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)上移,對(duì)于源端的空穴來(lái)講,進(jìn)入到WSe2層中的勢(shì)壘升高,溝道中載流子明顯減少,如圖7(c)所示,因此正柵壓降低了溝道中的空穴濃度.負(fù)偏置電壓下,器件高、低阻態(tài)的電流均出現(xiàn)了下降,在較高的正柵壓下,甚至改變了記憶晶體管的極性,如圖6(b)所示.而外加正偏置電壓時(shí),正偏置電壓增強(qiáng)了內(nèi)建電場(chǎng),但較高的正柵壓會(huì)抑制WSe2/Au肖特基勢(shì)壘,這兩者的共同作用導(dǎo)致器件中高阻態(tài)電流有較大增加,而低阻態(tài)電流對(duì)柵壓的影響不敏感,基本保持不變,因此器件的開關(guān)比急劇下降.

表1 列出了柵壓在0-25 V 范圍內(nèi)變化時(shí)器件在Vds=2.4 V 的HRS 和LRS 阻值以及對(duì)應(yīng)開關(guān)比.可以看出,當(dāng)柵壓增加,HRS 阻值快速降低,而LRS 阻值小幅度增加,以致開關(guān)比持續(xù)地減小.當(dāng)Vg=25 V 時(shí)開關(guān)比已從Vg=0 V 時(shí)的2.66×105降至4.70×101.

表1 不同正柵壓下器件的詳細(xì)參數(shù)Table 1. Detailed parameters of the device under different positive gate voltages.

因此,對(duì)器件施加正、負(fù)柵壓都可以調(diào)節(jié)器件的開關(guān)比.相比于Vg=0 V,當(dāng)Vg=10 V 時(shí)開關(guān)比就能被調(diào)控超過2 個(gè)數(shù)量級(jí),Vg=25 V 時(shí)能被調(diào)控將近4 個(gè)數(shù)量級(jí),由此可見,正柵壓可大幅度調(diào)控器件的開關(guān)比,從2.66×105降至4.70×101.負(fù)柵壓下,由于高阻態(tài)電流有所上升,當(dāng)Vg=-25 V時(shí)器件開關(guān)比達(dá)到最小值2.52×103,因此可實(shí)現(xiàn)開關(guān)比在2.52×103-2.66×105范圍內(nèi)的調(diào)控.

3.4 光場(chǎng)柵極調(diào)控

為了探究光場(chǎng)對(duì)器件性能的影響,對(duì)器件施加不同波長(zhǎng)的單色光照射,入射波長(zhǎng)光功率密度為0.15 mW·cm-2,在Vg=0 V 下測(cè)試其Id-Vds特性,得到的結(jié)果如圖8 所示,其中暗場(chǎng)條件下的Id-Vds曲線作為參考.圖8 中顯示,器件的高阻態(tài)Id在正偏壓下明顯增加,這是因?yàn)镽eSe2層和WSe2層都是良好的光吸收層[34,35].對(duì)器件施加不同波長(zhǎng)光照后,其Id-Vds特性曲線呈現(xiàn)出可調(diào)的高電阻狀態(tài).入射波長(zhǎng)為500 nm 時(shí),對(duì)應(yīng)高阻態(tài)電流最大,隨波長(zhǎng)進(jìn)一步增加,器件在正偏置電壓下的高阻態(tài)電流逐漸降低,表明ReSe2/WSe2異質(zhì)結(jié)對(duì)500 nm波長(zhǎng)的光吸收率最高.

圖8 Au/ReSe2/WSe2/Au 器件在不同波長(zhǎng)光柵調(diào)控下的Id-Vds 曲線Fig.8.Id-Vds curves of the Au/ReSe2/WSe2/Au device under optical modulation with different wavelengths.

當(dāng)施加400-800 nm 的波長(zhǎng)光照時(shí),器件的阻態(tài)變化主要?dú)w因于光生伏特效應(yīng),光照在溝道材料中產(chǎn)生電子-空穴對(duì),并在內(nèi)建電場(chǎng)的作用下快速分離形成光生電流.ReSe2/Au 和WSe2/Au 界面上的表面態(tài)可俘獲光生載流子,降低肖特基勢(shì)壘高度,因此光照的效果類似于外加正柵壓,此時(shí)能帶變化可參考圖7(c),引起高阻態(tài)電流的明顯上升,器件開關(guān)比下降.當(dāng)光照波長(zhǎng)增加到1000 nm時(shí),器件對(duì)入射光波的吸收減弱,此時(shí)的開關(guān)比恢復(fù)到接近黑暗條件下的開關(guān)比.

不同光功率密度對(duì)器件阻變特性影響的結(jié)果示于圖9.參考圖8 的結(jié)果,分別選取波長(zhǎng)為500,800和1000 nm 的光照.圖9(a)中,當(dāng)λ=500 nm 時(shí),隨入射光強(qiáng)從3.53 μW·cm-2增至1.16 mW·cm-2,低阻態(tài)電流基本無(wú)變化,而正偏壓下的高阻態(tài)電流逐漸增加,表明HRS 阻值不斷下降.因?yàn)镽eSe2/WSe2結(jié)構(gòu)在500 nm 附近的光響應(yīng)最高[29],光照在ReSe2層和WSe2層中產(chǎn)生電子-空穴對(duì),光生載流子在內(nèi)建電場(chǎng)的作用下分離,分別移向源極和漏極,增加了溝道內(nèi)載流子的濃度,因此光功率密度變化可調(diào)節(jié)器件的開關(guān)比.在圖9(b)中,λ=800 nm時(shí),器件的光吸收減弱,表現(xiàn)為高阻態(tài)電流隨著光強(qiáng)的增加增長(zhǎng)緩慢,因此800 nm 波長(zhǎng)的光照對(duì)器件的阻變特性影響較小.圖9(c)中,由于ReSe2/WSe2結(jié)構(gòu)對(duì)1000 nm 波長(zhǎng)無(wú)明顯吸收,此波長(zhǎng)的光強(qiáng)變化對(duì)阻變特性基本無(wú)影響.

圖9 不同波長(zhǎng)、不同光強(qiáng)下器件的Id-Vds 特性曲線(a)500 nm光照;(b)800 nm 光照;(c)1000 nm 光照Fig.9.Id-Vds curves of the device under different wavelengths and powers:(a)500 nm illumination;(b)800 nm illumination;(c)1000 nm illumination.

受實(shí)驗(yàn)條件限制,三種波長(zhǎng)下的光功率取值并不完全相同,但不同波長(zhǎng)下的光強(qiáng)均涵蓋了3 個(gè)數(shù)量級(jí)的變化,且得到的結(jié)論保持一致,即在器件發(fā)生光吸收的情況下,隨著光照功率密度越大,正偏壓下高阻態(tài)電流增加,器件的開關(guān)比減小.

3.5 光場(chǎng)和電場(chǎng)的雙柵協(xié)控

從前面單獨(dú)的電場(chǎng)、光場(chǎng)對(duì)器件性能調(diào)控的結(jié)果可知,柵壓和光照都能有效調(diào)控器件的高阻態(tài),從而在一定范圍內(nèi)調(diào)控器件的開關(guān)比.為了研究電柵和光柵協(xié)控對(duì)器件性能的影響,在500 nm 波長(zhǎng)光照下,入射功率保持0.15 mW·cm-2時(shí),對(duì)器件施加不同的柵壓,得到的Id-Vds曲線如圖10 所示.

由圖10 可知,在500 nm 波長(zhǎng)光照下施加?xùn)艍?對(duì)器件的阻變特性有明顯的調(diào)控效果.在圖10(a)中,隨著負(fù)柵壓的不斷增加,器件的Id整體向上移動(dòng),這和圖6(a)中暗條件下加負(fù)柵壓的結(jié)果類似.當(dāng)Vg=-25 V 時(shí),溝道中的空穴濃度明顯增加,加上外加光照的雙重影響,正偏壓下的HRS 電流有較大增加,導(dǎo)致器件的開關(guān)比下降.在圖10(b)中,當(dāng)外加正柵壓時(shí),Id-Vds曲線轉(zhuǎn)化為單極性曲線,這個(gè)結(jié)果和圖6(b)的結(jié)果類似,都顯示出正柵壓使曲線從雙極性變?yōu)閱螛O性.與圖6(b)不同的是,在500 nm 波長(zhǎng)光照下,此時(shí)器件從雙極性轉(zhuǎn)變?yōu)閱螛O性所需要的最小柵壓僅為5 V.同樣,過高的正柵壓會(huì)增加正偏壓下的HRS 電流,引起器件的開關(guān)比下降.

圖10 500 nm 波長(zhǎng)光 照和電場(chǎng)同時(shí)調(diào)控下器件的阻變特性(a)負(fù)柵壓Vg=-5-25 V 時(shí)的Id-Vds 曲線;(b)正柵壓Vg=5-25 V 時(shí)的Id-Vds 曲線Fig.10.Resistance characteristics of electric and light dual-gate tunable memtransistor with illumination wavelength of 500 nm:(a) Id-Vds curves at negative gate voltages Vg=-5-25 V;(b)Id-Vds curves at positive gate voltages Vg=5-25 V.

將500,800 和1000 nm 光波長(zhǎng)照射下,器件的高低阻態(tài)以及開關(guān)比隨柵壓的變化總結(jié)于圖11.

圖11 光場(chǎng)和電場(chǎng)的雙柵協(xié)控下,Au/ReSe2/WSe2/Au 記憶晶體管特性(a)器件的高低阻態(tài)隨柵壓、波長(zhǎng)的變化;(b)開關(guān)比隨柵壓、波長(zhǎng)的變化Fig.11.Electric and light dual-gate tunable Au/ReSe2/WSe2/Au memtransistor:(a)The high and low resistance states of the devices under different gate voltages and different incident wavelengths;(b)on/off ratio of the devices under different gate voltages and different incident wavelengths.

從圖11 可以看出,當(dāng)入射波長(zhǎng)為500 nm 時(shí),溝道材料出現(xiàn)很強(qiáng)的光吸收,導(dǎo)致溝道內(nèi)光生載流子濃度迅速升高,HRS 的電阻明顯降低,器件開關(guān)比變小.并且,HRS 和LRS 受柵壓的影響并不相同.LRS 主要受偏置電壓Vds掃描范圍的影響,對(duì)柵壓不敏感,因此柵壓變化過程中,LRS 基本保持不變.對(duì)于HRS,外加負(fù)柵壓時(shí),會(huì)從源端向溝道內(nèi)注入大量的空穴,導(dǎo)致電阻值的下降,而正柵壓下,源、漏電極處的肖特基勢(shì)壘被抑制,同樣帶來(lái)電阻值的下降.因此,器件開關(guān)比從Vg=0 V 時(shí)的1.07×104降到Vg=-25 V 時(shí)的3.11×102和Vg=25 V 時(shí)的1.17×102.

當(dāng)入射波長(zhǎng)增加到1000 nm 時(shí),由于ReSe2/WSe2材料對(duì)此波段光照基本不吸收,溝道內(nèi)載流子濃度降低,開關(guān)比與暗條件下開關(guān)比接近,為4.91×105.在負(fù)柵壓調(diào)控時(shí),此時(shí)光照影響可忽略,柵壓的增加引起溝道中載流子的注入,高阻態(tài)電阻降低到不足109Ω,開關(guān)比低至1.54×102.正柵壓調(diào)控時(shí),較高的柵壓抑制了肖特基勢(shì)壘,高阻態(tài)電阻降為109Ω,開關(guān)比降低到4.89×102.而對(duì)于800 nm 光照,高、低電阻和開關(guān)比變化趨勢(shì)與500和1000 nm 結(jié)果基本一致,開關(guān)比變化范圍為3.07×102-8.34×104,位于兩者之間.

4 結(jié)論

本文通過微機(jī)械剝離法制備了ReSe2/WSe2雙p 型記憶晶體管,并系統(tǒng)地研究了電學(xué)柵控、光學(xué)柵控和光電雙柵協(xié)控下器件的阻變特性和阻變機(jī)制.暗條件下,該記憶晶體管可實(shí)現(xiàn)105的開關(guān)比、225 個(gè)循環(huán)周期以及1.9×104s 的保持時(shí)間,表明其擁有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性和耐久性.而通過改變柵極電壓、光照條件以及兩者的組合,可實(shí)現(xiàn)可調(diào)開關(guān)比.與n 型記憶晶體管有明顯區(qū)別的是: 負(fù)柵壓將增加溝道中的空穴濃度,此時(shí)開關(guān)比變化不如加正柵壓時(shí)變化明顯.正柵壓條件下,開關(guān)比變化范圍為101-105;而負(fù)柵壓下,開關(guān)比變化范圍僅為103-105.同時(shí),對(duì)比了不同光照和光功率密度對(duì)器件開關(guān)比的影響,發(fā)現(xiàn)器件在有光吸收的情況下,隨著光照功率密度增加,HRS 電阻減小,器件的開關(guān)比降低.在電柵和光柵協(xié)同控制時(shí),器件開關(guān)比的調(diào)制范圍為102-105.阻態(tài)可調(diào)的ReSe2/WSe2記憶晶體管為模擬電路帶來(lái)了新的發(fā)展方向,同時(shí)有實(shí)現(xiàn)高穩(wěn)定性、高集成度的大規(guī)模集成憶阻器矩陣的潛力,在人工智能和類腦計(jì)算領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景.