王鵬 趙胡笳 馬雁軍 孫敬敏 謝桐川 代家庚 侯續(xù)麗 呂明佳

（1.中國氣象局沈陽大氣環(huán)境研究所，遼寧沈陽 110166；2.龍鳳山區(qū)域大氣本底站，黑龍江哈爾濱 150200；3．鶴崗市氣象局，黑龍江鶴崗 154100；4．佳木斯氣象衛(wèi)星地面站，黑龍江佳木斯 154008）

引言

大氣氣溶膠在區(qū)域和全球氣候變化中扮演著重要角色，其中大氣氣溶膠光學(xué)特性對全球氣候變化預(yù)測方面存在著一定的不確定性，因此根據(jù)氣溶膠光學(xué)特性對不同地區(qū)大氣氣溶膠輻射效應(yīng)和氣候變化進行評估非常關(guān)鍵［1］。大氣氣溶膠來源可分為人為源和自然源，具有不同的大小、形狀、化學(xué)成分和混合狀態(tài)，通過散射和吸收短波和長波輻射以及對云滴大小分布的影響，對氣候變化產(chǎn)生重要影響［2-3］。大氣氣溶膠光學(xué)特性具有強烈的時間和空間變異性，其光學(xué)特性的時空分布受到廣泛關(guān)注［4］?；诘孛鏈y量開展氣溶膠長期監(jiān)測對于研究氣溶膠光學(xué)特性分布具有重要科學(xué)意義，有助于我國大氣氣溶膠光學(xué)特征的連續(xù)性和深入性研究［5-8］。

隨著中國經(jīng)濟和社會的快速發(fā)展，能源消耗和人口的急劇增加不可避免地伴隨著大量人為氣溶膠排放到大氣中，通過散射和吸收特性導(dǎo)致大氣能見度降低［9-11］。因此，大氣氣溶膠光學(xué)特性對區(qū)域性霧霾及空氣質(zhì)量也有著重要影響［12］。霧霾過程中高水平氣溶膠負載也使得大氣氣溶膠光學(xué)特性呈現(xiàn)出一些復(fù)雜特點。當霧霾事件出現(xiàn)時，氣溶膠光學(xué)厚度出現(xiàn)爆發(fā)式增強，氣溶膠細粒子占比較高，積聚模態(tài)氣溶膠粒子增加明顯也是污染事件發(fā)生的主要原因，加重了區(qū)域性空氣污染［13-14］。國內(nèi)關(guān)于霧霾天氣過程中氣溶膠光學(xué)特性的相關(guān)研究多集中在京津冀、長三角、珠三角等人口眾多、經(jīng)濟發(fā)達地區(qū)，而針對東北地區(qū)霧霾天氣氣溶膠光學(xué)特性變化特征的研究相對較少［15-18］。因此，利用氣溶膠地基觀測手段對霧霾期間大氣氣溶膠關(guān)鍵光學(xué)參數(shù)進行深入研究，對進一步了解東北地區(qū)大氣氣溶膠的環(huán)境和氣候效應(yīng)具有重要意義。

受人類活動影響，大氣污染事件在城市地區(qū)更為顯著，但由于區(qū)域大氣環(huán)流輸送影響，人跡稀少的山區(qū)等背景區(qū)域大氣質(zhì)量也受到了一定的影響［19］。華北地區(qū)的上甸子、長三角地區(qū)的臨安等區(qū)域本底站，因受到周邊城市化的影響，大氣環(huán)境受到人類活動重要影響，其氣溶膠濃度呈增加趨勢［20-22］。與京津冀、長三角、珠三角等大氣本底站所處的地理位置不同，龍鳳山區(qū)域大氣本底站是目前東北平原中緯度地區(qū)唯一的本底大氣污染監(jiān)測站點［23-24］。龍鳳山區(qū)域大氣本底站是中國氣象局最早建立的3個區(qū)域本底站之一，并納入世界氣象組織／全球大氣觀測計劃區(qū)域大氣本底站網(wǎng)絡(luò)。1991年開始大氣成分本底觀測，其觀測結(jié)果能夠代表東北平原地區(qū)大氣氣溶膠背景濃度及其氣候變化趨勢。因此，開展東北背景地區(qū)氣溶膠光學(xué)特性長期性、連續(xù)性觀測對于研究該地區(qū)環(huán)境問題與氣候變化十分必要，特別是揭示城市和背景站氣溶膠光學(xué)特性差異，有助于提高對東北地區(qū)氣溶膠組成及來源的重要認識，有利于評估東北地區(qū)人類活動對大氣氣溶膠的影響程度，進而為區(qū)域大氣污染治理提供科學(xué)依據(jù)。

本研究根據(jù)2010—2020年黑龍江龍鳳山區(qū)域大氣本底站大氣氣溶膠光學(xué)特性地基觀測資料，開展東北背景地區(qū)氣溶膠光學(xué)特性變化分析，對進一步理解東北地區(qū)大氣氣溶膠及其環(huán)境效應(yīng)具有重要意義。

1 資料與方法

利用CE-318型全自動跟蹤掃描太陽光度計（CIMEL）進行觀測實驗，從可見光到近紅外波段具有340 nm、380 nm、440 nm、500 nm、670 nm、870 nm、936 nm、1020 nm和1640 nm共9個光譜通道。其中670 nm波段可以反演大氣中的臭氧含量，936 nm波段可用于反演水汽。CE-318型太陽光度計能夠自動進行太陽直接輻射測量、太陽高度角天空掃描、太陽主平面掃描和極化通道天空掃描，其觀測數(shù)據(jù)可用來反演氣溶膠光學(xué)厚度（Aerosol Optical Depth，AOD）、波長指數(shù)（Angstr?m Exponent，AE）、單次散射反照率（Single Scattering Albedo，SSA）、氣溶膠粒子尺度譜分布（Aerosol Size Distribution）以及直接輻射強迫效應(yīng)（Aerosol Direct Radiative Forcing，ADRF）。氣溶膠光學(xué)厚度可以用來描述氣溶膠在垂直方向上對光的消減作用，是氣溶膠最重要的參數(shù)之一。氣溶膠波長指數(shù)能夠反映大氣氣溶膠粒子的半徑大小，波長指數(shù)越大，粒子尺度越小。氣溶膠單次散射反照率表征了氣溶膠吸收特性，是氣溶膠光學(xué)特性的重要參數(shù)之一。氣溶膠粒子尺度譜分布給出了粒子出現(xiàn)頻率與半徑的主要分布特征。氣溶膠直接輻射強迫效應(yīng)指出了氣溶膠對地—氣系統(tǒng)能量收支的影響。

實驗所使用的CE-318型太陽光度計是通過積分球輻亮度標定法、Langley標定法和標準儀器相對標定法，分別對不同波段的天空散射輻射通道和太陽直接輻射通道定期進行標定，確保數(shù)據(jù)的可靠性和準確性。如圖1所示，研究地點位于黑龍江省龍鳳山區(qū)域大氣本底站（44°44′N，127°36′E），海拔高度為330.5 m，距離哈爾濱城區(qū)約為185 km。觀測時間為2010年1月1日至2020年12月31日。其中，春季、夏季、秋季和冬季分別按照3—5月、6—8月、9—11月和12月至翌年2月進行劃分。

圖1 龍鳳山區(qū)域大氣本底站地理位置Fig.1 Geographical locations of Longfengshan regional background station

2 結(jié)果分析

2.1 大氣氣溶膠光學(xué)厚度及波長指數(shù)月變化

圖2為2010—2020年龍鳳山區(qū)域氣溶膠光學(xué)厚度月平均值分布特征。龍鳳山區(qū)域氣溶膠光學(xué)厚度最高值出現(xiàn)在7月，AOD平均值為0.67；其次是6月，AOD平均值為0.5。AOD在5月和10月同樣較高，平均值均為0.44。相反，龍鳳山區(qū)域氣溶膠光學(xué)厚度較低值出現(xiàn)在12月、1月和2月，AOD平均值分別為0.17、0.20和0.18。龍鳳山區(qū)域氣溶膠光學(xué)厚度最高值約為最低值的3.9倍，同時驗證了我國東北大氣背景地區(qū)氣溶膠消光性季節(jié)變化顯著［6］。龍鳳山區(qū)域氣溶膠光學(xué)厚度夏季高，春季和秋季次之，冬季最低。夏季大氣水汽含量較高，環(huán)境相對濕度較大，有利于氣溶膠吸濕性增大，進而導(dǎo)致氣溶膠消光性顯著增加。

圖2 2010—2020年龍鳳山區(qū)域大氣氣溶膠光學(xué)厚度和波長指數(shù)月變化Fig.2 Monthly variation of aerosol optical depth and Angstr?m exponent in Longfengshan from 2010 to 2020

從龍鳳山區(qū)域背景地區(qū)氣溶膠波長指數(shù)的月變化特征上看，2010—2020年東北背景地區(qū)氣溶膠波長指數(shù)均高于1.1，AE的整體變化說明東北背景地區(qū)氣溶膠類型以細粒子為主。龍鳳山區(qū)域大氣本底站春季受東亞季風(fēng)影響較大，容易受到沙塵事件的影響［25］，因此該地區(qū)氣溶膠波長指數(shù)在3月較大，約為1.45。夏季龍鳳山區(qū)域氣溶膠波長指數(shù)逐漸減小，在8月達到最低值，約為1.14。Zhao等［26］的觀測結(jié)果與本文研究結(jié)果相一致，夏季較高的相對濕度對氣溶膠消光性影響較大，而濕沉降可能是導(dǎo)致波長指數(shù)減小的主要原因之一。隨后，氣溶膠波長指數(shù)在9月明顯增加，最高值為1.60。氣溶膠波長指數(shù)在12月達到最高值，AE平均值為1.74。翌年的1月、2月和3月，龍鳳山區(qū)域背景地區(qū)氣溶膠波長指數(shù)仍較高，分布在1.40～1.46。龍鳳山大氣本底站氣溶膠波長指數(shù)較高值出現(xiàn)在冬末春初，這可能與該時段內(nèi)氣溶膠排放源的增加有關(guān)［25］。龍鳳山區(qū)域氣溶膠波長指數(shù)的季節(jié)變化特征指出，中國東北背景地區(qū)春季AE減小應(yīng)該與沙塵事件導(dǎo)致粗模態(tài)氣溶膠粒子增加事件有關(guān)；而夏季的濕清除作用導(dǎo)致了一定程度細粒子的減少；秋冬季我國東北地區(qū)受蒙古反氣旋控制，大氣中粗模態(tài)氣溶膠減小，AE值增加［21］。

2.2 大氣氣溶膠單次散射反照率變化

氣溶膠單次散射反照率（SSA）代表不同氣溶膠粒子的散射系數(shù)與消光系數(shù)的比值。圖3是龍鳳山區(qū)域SSA440nm月平均值變化特征。圖3表明龍鳳山區(qū)域大氣氣溶膠具有不同的散射性，并呈現(xiàn)出一定的季節(jié)變化特征。

圖3 2010—2020年龍鳳山區(qū)域大氣氣溶膠單次散射反照率月變化Fig.3 Monthly variation of aerosol single scattering albedo in Longfengshan from 2010 to 2020

從整體上看，龍鳳山區(qū)域SSA440nm均大于0.82，這說明與東北其他城市地區(qū)相比［26］，大氣本底站受到人為氣溶膠排放影響較小，因此氣溶膠呈現(xiàn)一定的散射性。龍鳳山區(qū)域SSA440nm較低值分別出現(xiàn)在4月、8月和10月，其平均值分別為0.84、0.82、0.84；而SSA440nm較高值則出現(xiàn)在12月至次年3月，其中最高值為0.97，出現(xiàn)在12月。龍鳳山區(qū)域大氣氣溶膠在4月、5月散射性減弱的原因可能與春季受局地及長距離沙塵粒子的弱吸收性影響有關(guān)。夏季，降水導(dǎo)致濕清除過程加強，大氣氣溶膠含量減少，導(dǎo)致氣溶膠散射系數(shù)下降。秋季，由于沙塵事件的減少和良好的大氣背景條件，龍鳳山本底站整體氣溶膠散射性減小［21］。東北地區(qū)冬季降雪天氣較多，積雪導(dǎo)致地表反照率增加，龍鳳山區(qū)域冬季大氣氣溶膠的散射性增強［26］。

2.3 大氣氣溶膠體積譜分布變化

如圖4所示，龍鳳山區(qū)域不同季節(jié)氣溶膠體積譜分布均呈典型的雙峰分布特征。3—5月龍鳳山區(qū)域氣溶膠細粒子的體積分數(shù)為0.03μm3·μm-2，有效半徑約為0.15μm。氣溶膠粗粒子的體積分數(shù)較高值出現(xiàn)在5月，約為0.04μm3·μm-2，有效半徑約為3.85μm。因此，春季氣溶膠粗粒子對龍鳳山區(qū)域大氣氣溶膠影響較大。與春季氣溶膠譜分布特征相反，氣溶膠細粒子體積分數(shù)在6—8月顯著增加。氣溶膠細粒子體積分數(shù)最高值出現(xiàn)在7月，為0.06μm3·μm-2，有效半徑為0.19μm；粗粒子體積分數(shù)則明顯減小，最高值出現(xiàn)在6月，為0.02μm3·μm-2，有效半徑為2.94μm。夏季氣溶膠細粒子體積分數(shù)明顯高于粗模態(tài)粒子，由此可以看出夏季氣溶膠細粒子對東北背景地區(qū)大氣氣溶膠消光的重要影響。秋季龍鳳山區(qū)域細模態(tài)氣溶膠粒子的體積分數(shù)開始減小。細粒子體積分數(shù)最高值出現(xiàn)10月，約 為0.04μm3·μm-2，有 效 半 徑 約 為0.11μm；粗模態(tài)氣溶膠粒子的體積分數(shù)較高值同樣出現(xiàn)在10月，為0.02μm3·μm-2，有效半徑約為2.94μm。盡管秋季龍鳳山區(qū)域氣溶膠細粒子體積分數(shù)呈現(xiàn)減小趨勢，但仍高于粗模態(tài)氣溶膠粒子體積分數(shù)，該結(jié)果指出氣溶膠細粒子和粗粒子對秋季龍鳳山區(qū)域背景氣溶膠消光性的共同影響。冬季（12月至翌年2月）龍鳳山區(qū)域氣溶膠細粒子和粗粒子體積分數(shù)均進一步減小。氣溶膠細粒子體積分數(shù)最高值出現(xiàn)在2月，約為0.02μm3·μm-2，有效半徑約為0.15μm；氣溶膠粗粒子體積分數(shù)減小至0.01μm3·μm-2以內(nèi)，有效半徑為3.0μm。Che等［19］指出龍鳳山大氣本底站氣溶膠光學(xué)厚度受SO2-4影響較大，冬季森林系統(tǒng)排放的有機氣溶膠減少，可能是導(dǎo)致氣溶膠粒子體積分數(shù)減少的原因之一。

圖4 2010—2020年龍鳳山區(qū)域大氣氣溶膠體積譜分布月變化Fig.4 Monthly variation of particle volume size distributions in Longfengshan from 2010 to 2020

2.4 大氣氣溶膠直接輻射強迫變化

晴空條件下地面和大氣層頂氣溶膠直接輻射強迫效應(yīng)分別如圖5和圖6所示。龍鳳山區(qū)域地面氣溶膠直接輻射強迫效應(yīng)較低值出現(xiàn)在12月至翌年3月，其中最低值出現(xiàn)在12月，平均值為-17.69 W·m-2；1月和2月地面氣溶膠直接輻射強迫效應(yīng)平均值分別為-27.38 W·m-2和-21.68 W·m-2。冬季龍鳳山區(qū)域地面氣溶膠直接輻射效應(yīng)減小與該地區(qū)較小的氣溶膠負載有關(guān)（AOD＝0.20），干潔大氣導(dǎo)致地表的冷卻效應(yīng)減弱。夏季，龍鳳山區(qū)域背景地區(qū)地面氣溶膠直接輻射強迫效應(yīng)呈顯著增加趨勢，最高值出現(xiàn)在7月，平均值為-94.44 W·m-2。秋季龍鳳山區(qū)域地面氣溶膠直接輻射強迫效應(yīng)逐漸減小，9月平均值減小為-41.26 W·m-2。該結(jié)果指出龍鳳山區(qū)域春夏季較高的氣溶膠負載導(dǎo)致強烈的地表冷卻效應(yīng)，到達地面的太陽輻射被近地面較高濃度的氣溶膠粒子削弱。

圖5 2010—2020年龍鳳山大氣本底站地面大氣氣溶膠直接輻射強迫效應(yīng)月變化Fig.5 Monthly variation of aerosol direct radiative effect at the surface in Longfengshan from 2010 to 2020

圖6 2010—2020年龍鳳山區(qū)域大氣層頂氣溶膠直接輻射強迫效應(yīng)月變化Fig.6 Monthly variation of aerosol direct radiative effect at the top of the atmosphere in Longfengshan from 2010 to 2020

如圖6所示，龍鳳山區(qū)域背景地區(qū)大氣層頂?shù)臍馊苣z直接輻射強迫效應(yīng)較低值出現(xiàn)在1月和2月，其平均值分別為-3.35 W·m-2和-3.79 W·m-2。其次是12月，大氣層頂?shù)臍馊苣z直接輻射強迫效應(yīng)平均值較低為-6.25 W·m-2。隨后，大氣層頂?shù)臍馊苣z直接輻射強迫效應(yīng)開始逐漸增加。大氣層頂?shù)臍馊苣z直接輻射強迫效應(yīng) 在5月較高，平均值約為-20.10 W·m-2。大氣層頂?shù)臍馊苣z直接輻射強迫在7月達到最高值，為-22.33 W·m-2。隨后大氣層頂?shù)臍馊苣z直接輻射強迫呈現(xiàn)減小趨勢，平均值在8月 和9月 分 別 減 小 至-11.00 W·m-2和-9.04 W·m-2。10月和11月大氣層頂?shù)臍馊苣z直接輻射強迫分別增加至-19.74 W·m-2和-19.56 W·m-2。該結(jié)果主要由于5—7月龍鳳山區(qū)域大氣氣溶膠消光性較高，導(dǎo)致大氣層頂冷卻效應(yīng)增強，地—氣系統(tǒng)的冷卻效果更強。龍鳳山區(qū)域冬季大氣層頂?shù)臍馊苣z直接輻射強迫較低，一方面可能由于積雪使得地表反射率增加，導(dǎo)致更多的短波輻射被反射回大氣，從而使地—氣系統(tǒng)升溫，冷卻作用減弱。

2.5 大氣氣溶膠光學(xué)特性日變化

圖7為龍鳳山區(qū)域大氣氣溶膠光學(xué)厚度與波長指數(shù)的日變化特征。在整個觀測期間，氣溶膠光學(xué)厚度在清晨和傍晚要高于中午和下午。呈現(xiàn)早晚高、午后低的光學(xué)厚度日變化特征。氣溶膠光學(xué)厚度在05時達到峰值，為0.42，然后持續(xù)下降，07時光學(xué)厚度減小，為0.35，隨后，在09時到達較低值，為0.26。氣溶膠光學(xué)厚度最低值出現(xiàn)在11時，平均值為0.24，其次是10時和12時，光學(xué)厚度平均值約為0.25。13時氣溶膠光學(xué)厚度開始逐漸上升，平均值約為0.27。14—15時光學(xué)厚度增加至0.33。氣溶膠光學(xué)厚度在16時上升到0.36，17時達到最高值0.39。與城市地區(qū)相比，龍鳳山區(qū)域氣溶膠光學(xué)厚度日變化特征與人為排放相關(guān)性較小，而與近地層氣象條件以及大氣邊界層的動力狀況密切相關(guān)。隨著太陽輻射不斷增強，環(huán)境溫度升高，近地面對流活動逐漸增強，逆溫結(jié)構(gòu)被破壞，較好的大氣擴散條件使得氣溶膠光學(xué)厚度下降，大氣消光性減弱。

圖7 2010—2020年龍鳳山大氣氣溶膠光學(xué)厚度和波長指數(shù)日變化Fig.7 Diurnal variation of aerosol optical depth and Angstr?m exponent in Longfengshan from 2010 to 2020

龍鳳山區(qū)域氣溶膠波長指數(shù)日變化特征與光學(xué)厚度日變化特征相反。氣溶膠波長指數(shù)在凌晨較低，05時波長指數(shù)平均值約為1.28。06時氣溶膠波長指數(shù)出現(xiàn)谷值，平均值最低達到1.27。隨后氣溶膠波長指數(shù)逐漸上升，10時達到峰值，為1.41。氣溶膠波長指數(shù)在11時減小至1.36，接著于12時到達另一個峰值，為1.44。隨后，波長指數(shù)逐漸下降，于15時下降到1.3。氣溶膠波長指數(shù)在午后較高的原因，主要由于較強的太陽輻射有利于二次氣溶膠形成，進而導(dǎo)致氣溶膠細粒子增加。

圖8為龍鳳山區(qū)域氣溶膠單次散射反照率的日變化特征。龍鳳山區(qū)域氣溶膠單次散射反照率表現(xiàn)為早晚低、中午高的日變化特征。龍鳳山區(qū)域氣溶膠單次散射反照率最低值出現(xiàn)在05時，平均值為0.88。隨后氣溶膠單次散射反照率開始增加，08時增加至0.90，并于09—10時達到較高值0.94。單次散射反照率在中午12時出現(xiàn)了峰值，平均值約為0.95。隨后，氣溶膠單次散射反照率呈逐漸下降趨勢。15時，氣溶膠單次散射反照率平均值減小為0.87。氣溶膠散射特性在午后出現(xiàn)高值，與太陽輻射增強導(dǎo)致二次氣溶膠大量增加有關(guān)。

圖8 2010—2020年龍鳳山大氣氣溶膠單次散射反照率日變化Fig.8 Diurnal variation of aerosol single scattering albedo in Longfengshan from 2010 to 2020

3 結(jié)論

（1）龍鳳山區(qū)域氣溶膠光學(xué)厚度最高值出現(xiàn)在7月，較低值出現(xiàn)在12月至翌年2月。夏季大氣水汽含量較高，導(dǎo)致氣溶膠消光性顯著增加。東北背景地區(qū)氣溶膠波長指數(shù)均高于1.1，氣溶膠類型以細粒子為主。龍鳳山區(qū)域氣溶膠SSA均大于0.82，呈散射性。

（2）龍鳳山區(qū)域氣溶膠體積譜分布呈典型雙峰分布特征。春季氣溶膠粗粒子對龍鳳山區(qū)域大氣消光性影響較大，夏季氣溶膠細粒子對該地區(qū)大氣氣溶膠消光產(chǎn)生重要影響，氣溶膠細粒子和粗粒子共同影響秋冬季龍鳳山大氣消光性。

（3）龍鳳山區(qū)域地面氣溶膠直接輻射強迫效應(yīng)最高值出現(xiàn)在7月，平均值為-94.44 W·m-2，春夏季較高的氣溶膠負載導(dǎo)致強烈的地表冷卻效應(yīng)，到達地面的太陽輻射被近地面較高濃度的氣溶膠粒子削弱。龍鳳山區(qū)域大氣層頂氣溶膠直接輻射強迫效應(yīng)在7月達到最高值，為-22.33 W·m-2，較高的大氣氣溶膠消光特性導(dǎo)致大氣層頂冷卻效應(yīng)增強。

（4）龍鳳山區(qū)域氣溶膠光學(xué)厚度最低值出現(xiàn)在11時，為0.24，17時達到最高值0.39。隨著太陽輻射增強，較強的大氣對流活動使得大氣消光性減弱。氣溶膠波長指數(shù)日變化在凌晨較低，午后較高，主要由于較強的太陽輻射有利于二次氣溶膠形成，進而導(dǎo)致氣溶膠細粒子增加，氣溶膠單次散射反照率呈現(xiàn)出早晚低、中午高的日變化特征，同樣與二次氣溶膠大量增加有關(guān)。