孫宇婷 鄭向東 卞建春 張金強 白志宣

1.復(fù)旦大學(xué)大氣與海洋科學(xué)系/大氣科學(xué)研究院，上海，200438

2.中國氣象科學(xué)研究院，北京，100081

3.中國科學(xué)院大氣物理研究所，北京，100029

1 引言

對流層臭氧（O3）作為一種重要痕量氣體，其光解反應(yīng)產(chǎn)生的激發(fā)態(tài)氧原子O（1D）會與水汽發(fā)生反應(yīng)產(chǎn)生OH自由基參與對流層大氣化學(xué)全過程；它對紅外波段的吸收使其垂直分布變化對大氣輻射收支有重要影響。此外，對流層臭氧濃度上升對人體健康和植物生態(tài)均有負(fù)面影響。對于局地對流層臭氧而言，輸送和局地光化學(xué)反應(yīng)生成是它的源，而沉降及與水汽光解反應(yīng)或NO滴定反應(yīng)均是它常見的匯。對流層臭氧輸送包括水平方向上的遠距離輸送和自然過程引發(fā)的平流層向?qū)α鲗虞斔停⊿TT，Stratosphere troposphere Transport），而化學(xué)過程中則主要是對流層氮氧化物（NOX）和有機性揮發(fā)碳（如異戊二烯）等臭氧前體物參與的光化學(xué)反應(yīng)（唐孝炎等，2006）。背景地區(qū)對流層臭氧壽命可達2周至1個月（Liu，et al，1980），這決定了對流層臭氧分布變化與遠距離輸送密切相關(guān)。

高海拔大地形的感熱釋放及季風(fēng)期西南水汽輸送、潛熱釋放導(dǎo)致夏季青藏高原強對流發(fā)生，使得高原周邊低空污染物向青藏高原輻合，并隨熱對流由對流層低層向?qū)α鲗由蠈印搅鲗酉聦樱║TLS，Upper troposphere lower stratosphere）輸送（周秀驥等，1995；Fu，et al，2006）。上述物理機制對青藏高原“臭氧低谷”形成（周秀驥等，1995）、亞洲夏季對流層頂氣溶膠層（ATAL，Asian Tropopause Aerosol Layer）形成（Kim，et al，2003；Tobo，et al，2008；Vernier，et al，2011）和平流層氣溶膠及其全球氣候效應(yīng)（Yu，et al，2017）均有重要影響。此外，這一輸送也會使對流層臭氧濃度明顯低于同緯度其他地區(qū)（鄭向東等，2000）。近20年來，青藏高原及其周邊地區(qū)夏季臭氧探測增加有效促進了對季風(fēng)控制下青藏高原對流層臭氧垂直分布特征及其變化趨勢的認(rèn)識（鄭永光等，2007；Bian，et al，2012，2020；Yan，et al，2016；Li，et al，2018；Zhang，et al，2021）。

在第三次青藏高原考察項目的支持下（Zhao，et al，2018），2016年7月25日至8月22日在青海省格爾木市（36°24′N，94°53′E）按隔天一次的頻率釋放了15個臭氧探空儀，這是繼1996年7—8月在青藏高原東北西寧高頻率釋放近30個臭氧探空之后（劉奇俊等，1997），第二次在高原北部開展夏季較長時間的臭氧探空觀測。格爾木觀測中7月25日個例分析表明，西伯利亞森林大火生物質(zhì)燃燒的遠距離輸送是該個例高原北部對流層臭氧升高的原因（Zhang，et al，2021）。由于觀測資料的匱乏，對于青藏高原對流層臭氧垂直分布特征以及臭氧濃度升高或降低原因的研究還不夠充分。本研究主要是利用格爾木近1個月的臭氧探空觀測數(shù)據(jù)結(jié)合氣象資料進行分析，目的是了解天氣過程對以格爾木為代表的青藏高原北部對流層臭氧垂直分布的影響。此外，還將這次觀測與歷史上的西寧（劉奇俊等，1997）、拉薩、林芝、那曲的臭氧探空測值進行了比較（Yan，et al，2016），以了解夏季青藏高原北部對流層臭氧濃度的垂直分布狀況及變化特征。

2 觀測和數(shù)據(jù)

與1996年在西寧觀測所使用維薩拉探空儀配置的臭氧探空系統(tǒng)不同，2016年7—8月在格爾木觀測使用國產(chǎn)臭氧探空儀和氣象探空系統(tǒng)。室內(nèi)測試和室外同球比對試驗表明，國產(chǎn)臭氧探空儀泵效系數(shù)在100 hPa高度以下數(shù)值穩(wěn)定，其與國際通用臭氧探空儀在對流層測值一致，完全滿足探測精度要求（Zhang，et al，2014，2021；鄭向東等，2018）。本次探測使用的氣象探空儀由航天23所研制，該探空儀在2010年廣東陽江國際探空比對試驗中得到了檢驗（Nash，et al，2011）?？紤]到氣象探空濕度測量在低溫、低濕和低壓環(huán)境下誤差較大，探空觀測濕度在12 km高度以上僅供參考。

對原始探空數(shù)據(jù)按100 m垂直分辨率進行內(nèi)插，數(shù)據(jù)上限選擇為18 km，該高度包含了UTLS區(qū)域。本研究基于美國國家環(huán)境預(yù)報中心（NCEP）再分析氣象數(shù)據(jù)資料（Kalnay，et al，1996），利用HYSPLIT（Hybrid Single-particle Lagrangian Integrated Trajectory）模式開展三維后向軌跡計算（Stein，et al，2015；Rolph，et al，2017）來追蹤氣團輸送及其對對流層臭氧的可能影響。此外，還使用歐洲數(shù)值預(yù)報中心ERA5再分析氣象數(shù)據(jù)進行天氣背景分析（Hersbach，et al，2020），其中包括位勢渦度（PV）剖面分析。ERA5數(shù)據(jù)水平分辨率是30 km，垂直為37層，其中地面（1000 hPa）到100 hPa有27層。另外，還使用風(fēng)云-2E（FY-2E）云圖產(chǎn)品表征強對流區(qū)域。

3 結(jié)果分析

3.1 對流層臭氧及氣象要素垂直分布變化概況

表1給出2016年7—8月格爾木站對流層臭氧的統(tǒng)計結(jié)果，圖1為同時段地面至18 km高度（海拔高度）范圍內(nèi)臭氧、位溫（圖1a），相對濕度、風(fēng)場垂直剖面（圖1b）以及對流層臭氧柱濃度（圖1c）。由圖1a可見，近地面高度臭氧濃度一般在50×10-9左右；8 km以下對流層臭氧濃度較低，除7月25—27日有高值外，濃度一般未超過100×10-9。在觀測期間對流層頂維持在16—17 km。根據(jù)圖1a中16 km以下臭氧垂直分布可將近1個月實驗周期內(nèi)對流層臭氧垂直分布變化大致分為以下4個階段，而每個階段內(nèi)平均臭氧濃度和比濕垂直分布如圖2所示。

圖1 2016年7月25日至8月22日格爾木地區(qū)對流層（a）臭氧濃度（色階，單位：10-9）和位溫（紅色實線，單位：K）、（b）相對濕度（色階，單位：%）和風(fēng)場（紅色箭頭）的垂直分布時間演變（白色實線為對流層頂高度，白色虛線為水汽資料的有效高度），以及（c）對流層臭氧柱濃度（單位：DU①DU：Dobson unit，1個DU相當(dāng)于在0℃和1個標(biāo)準(zhǔn)大氣壓下，0.01 mm厚的純臭氧。）Fig.1 Time-height cross sections of vertical distribution of（a）O3 volume mixing ratios（color shaded，unit：10-9）and potential temperature（red contour，unit：K），（b）relative humidity（color shaded，unit：%）and wind vectors（red arrow），（c）tropospheric ozone column （DU）over Golmud from 25 July to 22 August，2016（the white solid line in（a）and （b）indicates the thermodynamic tropopause height，and the white dotted line in （b） indicates the reliable altitude of the radiosonde humidity）

圖2 格爾木對流層（a）臭氧濃度和（b）比濕在2016年7月25日—8月22日4個階段的平均垂直分布及其標(biāo)準(zhǔn)差Fig.2 Vertical distributions of mean with standard deviations of tropospheric（a）O3 and （b）specific humidity over Golmud during the four phases from 25 July to 22 August 2016

表1 2016年7—8月格爾木地區(qū)探空儀觀測對流層臭氧（O3）濃度結(jié)果統(tǒng)計Table 1 Statistics of tropospheric ozone （O3）concentration observed during July—August 2016 in Golmud

第一階段：7月25—29日。該階段對流層臭氧濃度整體高于月平均值，其中6—16 km測值為80×10-9—200×10-9，且8—10 km范圍高達150×10-9；6 km以下臭氧濃度基本維持在60×10-9—80×10-9，對流層臭氧總量為4個階段中最高。Zhang等（2021）對該階段對流層臭氧峰值進行了個例分析，結(jié)果顯示此峰值是由于俄羅斯西伯利亞森林大火排放的生物質(zhì)產(chǎn)物參與光化學(xué)反應(yīng)，產(chǎn)生臭氧并向該地區(qū)輸送引起的。

第二階段：7月31日—8月8日?？傮w來說，對流層臭氧濃度較上一階段有所降低，但在8月2日臭氧濃度有所升高，尤其在8 km以上出現(xiàn)大幅度上升；而近地面至6 km臭氧濃度在這一階段逐漸降 低，7月31日4 km以 下 濃 度 在55×10-9左 右，8月2—8日6 km以下則下降至低于50×10-9。

第三階段：8月10—14日。對流層臭氧濃度在大部分高度范圍內(nèi)出現(xiàn)大幅度下降。該階段最顯著的特征是12—14日6—16 km臭氧濃度基本維持在70×10-9以下，明顯低于其他時段相同高度的測值，而且這一低值區(qū)向上延伸影響至對流層頂。

第四階段：8月16—22日。對流層臭氧呈上升態(tài)勢。以16日6—14 km臭氧濃度回升到100×10-9以上為起點，但5 km以下包括近邊界層高度范圍內(nèi)臭氧濃度較前一階段則更低，近地面甚至低至40×10-9以下。

結(jié)合位溫、風(fēng)矢量、相對濕度垂直分布（圖1a、b）大致可以看出與臭氧濃度變化所對應(yīng)的氣象要素的特點。位溫作為等熵過程中的守恒量，在固定高度上的量值變化可以反映氣團的屬性：高（低）位溫通常代表氣團源自較高（低）高度的輸送過程。盡管圖1a位溫與臭氧變化并未嚴(yán)格對應(yīng)，但位溫垂直結(jié)構(gòu)隨時間呈現(xiàn)的波動十分明顯，尤其在6 km高度之上。第一階段（7月27日）在335 K附近出現(xiàn)位溫脊且伴隨高濃度臭氧氣團；第二階段先出現(xiàn)一條深厚的位溫槽（7月31日），此時對流層臭氧濃度降低，但8月2日在335—340 K高度再次出現(xiàn)位溫脊，臭氧濃度對應(yīng)回升；第三階段位溫再次呈現(xiàn)槽結(jié)構(gòu)特點，臭氧濃度對應(yīng)出現(xiàn)了大范圍大幅度下降；第四階段位溫垂直分布變化與第一階段類似，但變化幅度較小，且臭氧濃度也開始上升。

而從圖1c可以看出，從7月下旬至8月下旬對流層臭氧濃度是下降的，這一季節(jié)變化特征與這個緯度相近的瓦里關(guān)山全球大氣本底站近地面臭氧長期觀測結(jié)果是一致的（Xu，et al，2018）。而從圖2則可以看出，在這4個階段中臭氧濃度的平均分布也是下降的且與比濕（q）的垂直分布變化相反，說明動力輸送對對流層臭氧垂直分布變化有重要的影響，這與1996年7月至8月初在西寧進行的觀測結(jié)果也是一致的（鄭向東等，2002）。

3.2 與青藏高原其他地點夏季歷史測值比較

中國自20世紀(jì)90年代開始在青藏高原東北地區(qū)的西寧開展臭氧探測研究（劉奇俊等，1997）。圖3給出2016年格爾木的觀測與1996年7—8月初 在 同 緯 度 的 西 寧 地 區(qū)（36°23′N，101°29′E）、2014年7月在青藏高原南部的林芝地區(qū)（29°38′N，94°22′E）、2011年7—8月的那曲地區(qū)（31°28′N，92°3′E）（Yan，et al，2016）和1998年8月的拉薩地區(qū)（29°41′N，91°1′E）測值的對比（鄭向東等，2000；Tobo，et al，2008）。

從圖3可見，青藏高原北部，1996年西寧地區(qū)對流層臭氧濃度要高于2016年格爾木地區(qū)，而在4—12 km西寧地區(qū)的平均比濕要低于格爾木（圖3b）。這是由于1996年7—8月西寧上空發(fā)生了多次臭氧濃度短時上升現(xiàn)象（鄭向東等，2002），而這種濃度上升與同期持續(xù)盤踞在哈薩克斯坦的中亞低渦有密切聯(lián)系（楊蓮梅等，2014）：中亞低渦7月中旬在哈薩克斯坦境內(nèi)盤踞近2周，低渦導(dǎo)致平流層臭氧向?qū)α鲗虞斔停M而通過遠距離輸送到青藏高原東北部地區(qū)。此外，西寧1996年8月1日發(fā)生的一次切斷低壓過境也造成了該地出現(xiàn)對流層臭氧濃度顯著升高的情況（鄭向東等，2003）。相比之下，2016年格爾木僅在7月下旬和8月2日出現(xiàn)了明顯受平流層向?qū)α鲗虞斔陀绊懙某粞鯘舛壬摺?/p>

圖3 7—8月格爾木、西寧、林芝、那曲和拉薩地區(qū)（a）臭氧濃度和（b）比濕平均垂直分布及其標(biāo)準(zhǔn)差Fig.3 Mean vertical distributions of （a）O3 and（b）specific humidity observed in Golmud，Xining，Linzhi，Naqu and Lhasa from July to August with standard deviations shown in the figure

從圖3還可以發(fā)現(xiàn)，雖兩地緯度十分接近，但2016年觀測期間格爾木地區(qū)臭氧濃度在UTLS附近開始急劇升高時的高度（16 km）要高于西寧地區(qū)（14 km）。這很可能反映了季風(fēng)強度在月份上的細微差異對高原對流層臭氧的影響：1996年的觀測主要是在7月，而季風(fēng)發(fā)展達到緯度最高時的月份是8月（Siu，et al，2020），西寧對流層臭氧值明顯受到平流層向?qū)α鲗虞斔偷挠绊?，使得臭氧在UTLS開始急劇上升的高度偏低。

對比青藏高原北部與南部觀測的臭氧濃度（表2）發(fā)現(xiàn)，緯度效應(yīng)對對流層臭氧濃度有較大影響：那曲、林芝和拉薩分別位于青藏高原東中部、東南部和南部，相比于北部的兩個站點，對流層臭氧濃度平均值偏低而比濕偏高，整體上反映了動力輸送過程對高原對流層臭氧的影響。那曲緯度略高于林芝和拉薩，對流層臭氧濃度也略偏高；林芝臭氧濃度高于拉薩還有可能與高原區(qū)域?qū)α鲗映粞蹰L期變化有關(guān)。表2為5個站點對流層臭氧濃度和比濕的統(tǒng)計結(jié)果，在假設(shè)4個站點對流層頂海拔高度都為16 km時，高原北部對流層臭氧濃度最高而比濕最低。

表2 夏季青藏高原四地對流層臭氧平均濃度和比濕的統(tǒng)計Table 2 Statistics of summer tropospheric O3 and specific humidity at four sites of TP

3.3 位勢渦度（PV）垂直分布變化

對流自由大氣臭氧濃度垂直分布變化是貧、富臭氧氣團在各個高度上的輸送和混合的結(jié)果。來自UTLS氣團向下輸送使得臭氧濃度升高，而對流層低層諸如海洋邊界層的貧臭氧氣團向上輸送則使得臭氧濃度降低、水汽增加。UTLS氣團屬性可以用位勢渦度（PV）場來示蹤（Hoskins，et al，1985），位渦在等熵輸送過程中守恒，它的高值代表了氣團受平流層向?qū)α鲗虞斔陀绊戄^大?？紤]位渦在近地面和對流層下層的代表意義不大，圖4僅給出500—100 hPa高度范圍內(nèi)位渦的垂直分布變化。可以看出，對流層位渦基本在1 PVU（1 PVU=10-6m2·K/（s·kg））以下，在對流層頂以上UTLS區(qū)域位渦梯度急劇增大，該區(qū)域氣團受平流層影響明顯。在第一階段值得注意的是，高位渦一直下延至400 hPa，使得臭氧濃度高于其他時段相同高度（圖1a），反映臭氧垂直分布受平流層向?qū)α鲗虞斔陀绊懨黠@（Zhang，et al，2021）。第二階段在350 hPa上也存在明顯的位渦高值區(qū)域，8月2日更是高達2.5 PVU，臭氧濃度同樣有所上升，但升幅較第一階段略小。第三階段整個對流層位渦低值以及負(fù)值區(qū)一直延伸到150 hPa以上，而對應(yīng)相對濕度高值、臭氧濃度低值，這表明高濕度、貧臭氧氣團在這一階段占主導(dǎo)。第四階段對流層上層位渦值有所上升，臭氧濃度也有所升高。

圖4 2016年7月25日—8月22日格爾木對流層位勢渦度（單位：PVU）垂直分布時間演變Fig.4 Time-height crosssection of tropospheric potential vorticity（unit：PVU）over Golmud from 25 July to 22 August 2016

總結(jié)圖1在4個階段的特征可以看出，高位渦對應(yīng)高臭氧、低水汽，而低位渦則相反。位渦大小反映了氣團受平流層向?qū)α鲗虞斔偷挠绊懗潭?，而這又與高空天氣形勢聯(lián)系緊密。整個觀測期間格爾木地區(qū)天氣變化明顯，下面針對4個階段高空天氣背景的主要特征開展分析。

3.4 高空天氣背景

圖5是7月25日、8月2日、8月12日和8月22日150 hPa的位勢高度與風(fēng)場分布，分別對應(yīng)4個階段的典型天氣背景。第一階段，格爾木位于南亞高壓的東北側(cè)，氣流為穩(wěn)定的西北風(fēng)。在這種天氣形勢下，雖西風(fēng)急流在緯度上離格爾木較遠，但急流北側(cè)的下沉運動和急流南側(cè)的上升運動組成的次級環(huán)流可以把急流北側(cè)的上層氣團向下輸送（Keyser，et al，1986），導(dǎo)致格爾木地區(qū)上空臭氧濃度升高。格爾木上空風(fēng)速較大的原因是次級環(huán)流北支下沉將氣團的勢能轉(zhuǎn)化為動能及急流南側(cè)對流上升將水汽凝結(jié)潛熱轉(zhuǎn)換為動能的共同結(jié)果。

通常情況下，青藏高原北部地區(qū)主要是西北或西南風(fēng)（如第3階段后），而在圖1中第二階段格爾木上空對流層盛行東北風(fēng)，這一特殊現(xiàn)象在天氣背景（圖5b）中也得到進一步的確認(rèn)。地面天氣形勢顯示（圖略）8月2日東部地區(qū)副熱帶高壓向北、向西延伸，而對應(yīng)的高空則是中緯度地區(qū)有一暖高壓在低壓槽的引導(dǎo)下緩慢向東北方向移動，并形成了持續(xù)近9 d的阻塞高壓，格爾木剛好位于這一暖高壓反氣旋的東南側(cè)，這是形成東風(fēng)或東北風(fēng)的原因。下節(jié)將對這一現(xiàn)象進行詳細分析。8月高空反氣旋中心位置發(fā)展到最高緯度位置（Siu，et al，2020），格爾木地區(qū)在8月中旬出現(xiàn)了強對流天氣（圖5c），之后季風(fēng)繼續(xù)占據(jù)西北地區(qū)，格爾木高空則完全被南亞高壓所控制（圖5d）。

圖5 7月25日（a）、8月2日（b）、8月12日（c）和8月22日（d）150 hPa位勢高度和風(fēng)場（GM代表格爾木的地理位置）Fig.5 150 hPa geopotential height and wind vectors on（a）25 July，（b）2 August，（c）12 August and（d） 22 August （GM denotes the location of Golmud）

3.5 受觀測點東北部阻塞暖高壓影響下的對流層臭氧垂直分布（8月2日）

由于地轉(zhuǎn)平衡，在格爾木這一緯度地區(qū)對流層一般為西風(fēng)，但圖1b顯示從7月29日到8月8日觀測到了持續(xù)的東風(fēng)。東風(fēng)最早出現(xiàn)在7月29日對流層8 km高度以下，表明引起持續(xù)東風(fēng)的天氣系統(tǒng)是從對流層低層開始發(fā)展的。8月2日9—14 km高度東風(fēng)達到近20 m/s，而8—12 km高度又出現(xiàn)臭氧濃度高值。

為了解8月2日臭氧濃度高值出現(xiàn)的原因，對8月2日前后的天氣進行分析。根據(jù)國家氣象中心提供的地面天氣形勢分析（圖略），8月2日副熱帶高壓（副高）比平常要明顯偏北。圖6給出了7月29、31日和8月2、4日500 hPa高度比濕、風(fēng)場和位勢高度的分布變化，以5880 gpm代表副高范圍，也代表可能與圖5中150 hPa高度場所指示的南亞高壓對應(yīng)的500 hPa高度場上的高壓范圍。由圖6可見，7月29日副高呈西南—東北走向、位置偏北，格爾木上空盛行西北風(fēng)，北部有一東移的低壓系統(tǒng)（圖6a）。7月31日副高已有南退趨勢，但在500 hPa高度可看出觀測點東北邊出現(xiàn)了高壓（圖6b），這是一典型的大陸性暖高壓（從500 hPa溫度場也可見，圖略），從即日起觀測點對流層受東北風(fēng)影響。同日副高南邊有一熱帶氣旋生成。8月2日500 hPa暖高壓繼續(xù)增強并在蒙古上空呈現(xiàn)阻塞態(tài)勢。蒙古上空形成了更強的東風(fēng)，觀測站點上空東風(fēng)加強（圖1b）；副高繼續(xù)向西南方向撤退，但熱帶氣旋攜帶豐富水汽向內(nèi)陸輸送（圖6c）。因阻塞態(tài)勢，4日暖高壓向東緩慢移動；副高南退明顯，熱帶氣旋登陸后消散，富含水汽的氣團部分被東南氣流輸送至青藏高原地區(qū)。因此，從圖1b可見，自8月2日起對流層下層濕度上升，于4日達到高值。

圖6 500 hPa比濕（色階）、位勢高度（藍色實線，單位：gpm）和風(fēng)場（矢線）（a.7月29日，b.7月31日，c.8月2日，d.8月4日）Fig.6 Specific humidity（color shaded），geopotential height （blue solid line）and wind vectors at 500 hPa on （a）29 July，（b）31 July，（c）2 August and （d）4 August

7月31日后南亞高壓北移以及格爾木東北邊500 hPa暖高壓的建立給對流層臭氧帶來了怎樣的影響？從圖1b中可以看到，7月31日是對流層風(fēng)向完全轉(zhuǎn)為東風(fēng)的第1天，除5—6 km高度外臭氧濃度幾乎都低于平均值，也低于隨后8月2日及4日的低值。圖7進一步說明7月31日對流層臭氧濃度既未受明顯平流層向?qū)α鲗虞斔偷挠绊懸参词艿途暥然驏|部暖濕氣團的影響，而是一個典型的受西風(fēng)氣流輸送影響下的平均狀態(tài)，其值是比較低的。但8月2日臭氧濃度和比濕與7月31日相比，大約在5—8 km兩者的值均上升；與8月4日測值相比，大約在7—8 km高度臭氧濃度和比濕繼續(xù)升高，而8月2日7 km高度以下則是臭氧濃度上升、比濕下降，8月4日7 km高度以下較2日也是比濕上升、臭氧濃度下降。

通過后向軌跡計算發(fā)現(xiàn)，7月31日對流層上層氣團更多來自于自西向東的長距離輸送（圖略），這符合臭氧濃度低和比濕低的分布特征。而8月2日5 d后向軌跡發(fā)現(xiàn)（圖7c），格爾木對流層9 km高度處（圖7d中離地面近6 km高度附近）盡管受到西風(fēng)長距離輸送影響，但由于暖高壓反氣旋效應(yīng)，氣團最終在12 km高度附近從7月30日（大約50°N，95°E）由高到低沿著反氣旋路徑從西折向東南后，在中蒙邊界又沿東北往西南輸送到格爾木上空。8月2日9—12 km高度出現(xiàn)臭氧濃度高、比濕低的情況，是高層氣團向下輸送的結(jié)果，這與位渦（圖4）的分布一致。

8月2日8 km高度以下臭氧濃度和比濕升高現(xiàn)象也可以從后向軌跡上解釋：圖7c給出了8月2日7.5 km高度（圖6d中離地面4.5 km高度附近）氣團5 d的后向軌跡，顯示氣團來源路徑是從華南沿海地區(qū)向北輸送后匯入到高壓反氣旋中的過程：28日氣團剛好經(jīng)過受熱帶氣旋影響地區(qū)使得比濕升高明顯，而從軌跡垂直分布來看（圖7d），7月31日至8月1日氣團幾乎是貼著地面往西輸送，大致經(jīng)過蘭州、西寧等地。這一路徑攜帶了污染性氣團向西輸送。8月4日則是熱帶低壓氣旋影響下的臭氧濃度低、比濕高的氣團占據(jù)主導(dǎo)。4日之后對流層臭氧濃度整體下降。

圖7 格爾木2016年8月2日對流層臭氧廓線個例分析（a.臭氧廓線，b.比濕廓線，c.8月2日海拔高度7.5和9 km氣團5 d后向軌跡水平分布計算結(jié)果（色標(biāo)表示氣團軌跡的日期），d.5 d后向軌跡垂直分布計算結(jié)果（圖d的縱坐標(biāo)是氣團經(jīng)過路徑的地面高度））Fig.7 Case analysis of tropospheric O3 profile on 2 August 2016（a.O3 profiles，b.q profiles，c.5 d backward trajectories for the air parcels ended at 9 km and 7.5 km （ASL）on 2 August （the color bar indicates the dates of the trajectories），d.vertical evolutions of the 5 d back trajectories（unit of coordinate is the altitude of the trajectories above the ground level））

3.6 受強對流天氣影響的臭氧低值分布（8月12—14日）

7—8月夏季風(fēng)進入強盛期后（Siu，et al，2020），對流活動多發(fā)、臭氧濃度低的氣團從對流層低層隨著青藏高原主體地區(qū)強對流天氣的發(fā)展輸送到UTLS高度，使得對流層臭氧濃度降低。圖1中的第三階段正處于強對流活動期。圖8給出了第三階段的3次觀測結(jié)果，從臭氧濃度和比濕分布來看，這個階段對流層臭氧濃度均低于平均值而比濕則相反；8月12日是該階段受對流影響最大的一天，日臭氧濃度達到了3 d內(nèi)的最低值而比濕在12日和14日相差并不大，但比濕均在4—8 km高度出現(xiàn)高值。從臭氧濃度的垂直分布（圖8a）還可以看到，12日在14—16 km高度臭氧濃度要高于14日，而該高度正對應(yīng)高風(fēng)速的出現(xiàn)（圖1b）。

圖8 8月10—14日（a）臭氧濃度和（b）比濕的垂直分布，以及FY-2E靜止氣象衛(wèi)星2016年8月12日（c）和14日（d）中午（14時）的紅外云圖（黃五角星為格爾木觀測站，紅色區(qū)域代表深對流區(qū)）Fig.8 Vertical distributions of（a）O3 and （b）specific humidity from 10 to 14 August，and the FY-2E satellite cloud images at local noon time on（c）12 and （d）14 August 2016（the yellow star denotes Golmud，and the areas shaded in red represent deep convection）

對圖8中8月10、12和14日格爾木對流層各個高度氣團的后向軌跡進行計算（圖略），發(fā)現(xiàn)8月12日格爾木地區(qū)15 km以下5 d內(nèi)的氣團輸送均來自格爾木南部和西南部的青藏高原主體地區(qū)，說明格爾木地區(qū)在這一強對流控制下的臭氧濃度垂直廓線與青藏高原主體的對流層臭氧濃度垂直分布聯(lián)系密切。而8月12、14日觀測站及其鄰近地區(qū)的強對流天氣特征可以從FY-2E衛(wèi)星紅外增強云圖上反映出來（圖8c、d）。強對流呈西南—東北方向發(fā)展，12日在觀測站西南部，而14日則發(fā)展至包含格爾木在內(nèi)的東北部廣大地區(qū)。顯然，8月12—14日對流層臭氧濃度低值是由青藏高原主體開始發(fā)展的強對流天氣引起。1996年7月26—27日在西寧也觀測到類似的強對流輸送對青藏高原對流層臭氧濃度的影響（Zheng，et al，2004）。

4 討論和結(jié)論

基于臭氧探空數(shù)據(jù)，通過天氣分析和氣團后向軌跡計算研究了2016年7—8月格爾木地區(qū)對流層臭氧濃度垂直分布隨時間的演變，并與同緯度的西寧和位于青藏高原南部的拉薩、林芝和那曲地區(qū)夏季歷史測值進行了對比分析，依此了解青藏高原北部地區(qū)夏季對流層臭氧濃度的垂直分布特征。

夏季青藏高原北部對流層臭氧濃度垂直分布變化受天氣過程影響明顯。2016年7月下旬至8月下旬格爾木地區(qū)觀測到對流層臭氧濃度分布變化可以分為4個階段，雖然每個過程對應(yīng)的天氣背景有所不同，但整體來說，對流層臭氧垂直分布均遵循臭氧濃度高（低）、水汽低（高）和位渦高（低）的特征。這說明動力輸送過程在青藏高原北部地區(qū)的對流層臭氧垂直分布中占主導(dǎo)地位。來自高緯度地區(qū)的平流層向?qū)α鲗虞斔蛯?dǎo)致對流層臭氧濃度升高而比濕下降，而低緯度氣團輸送則使臭氧濃度降低而比濕升高。在源自青藏高原主體地區(qū)強對流天氣系統(tǒng)的影響下，臭氧濃度達到觀測期間最低值而比濕則接近或達到最高值。對流層臭氧柱濃度從7月下旬到8月下旬呈總體下降態(tài)勢，在強對流天氣期間（8月12日）僅為26.47 DU。

與已廣泛被報道的對流層臭氧濃度垂直分布變化與高空低壓槽、切斷低壓等天氣過境的觀測個例分析不同，2016年7月底至8月上旬在格爾木觀測到在觀測地點的東北地區(qū)一次暖高壓形成及其阻塞過程對對流層臭氧濃度分布變化的影響。這一個例中觀測站點對流層出現(xiàn)了連續(xù)近9 d的東風(fēng)，但對流層臭氧濃度總體穩(wěn)定且偏低，僅在8月2日因暖高壓東北—西南方向反氣旋氣流導(dǎo)致對流層8—12 km高度臭氧濃度短暫上升，而在對流層低層出現(xiàn)了從觀測站點東面輸送的具有相對較高臭氧濃度和比濕的污染氣團。對流層低層污染氣團在夏季向西輸送導(dǎo)致對流層臭氧濃度的升高值得注意，鑒于在青藏高原東北部的瓦里關(guān)山的近地面臭氧長期觀測中已經(jīng)得到關(guān)注（Xu，et al，2018），而青藏高原北部整個對流層臭氧是否存在類似趨勢，還有待于高質(zhì)量對流層臭氧數(shù)據(jù)（比如衛(wèi)星資料）的進一步檢驗。

青藏高原北部對流層臭氧濃度在8月明顯低于7月，與西寧1996年7月至8月初測值相比，平均低12.6×10-9。格爾木2016年主要在8月觀測到對流層臭氧濃度偏低。這一差別可能反映了季風(fēng)強度在月份上的細微差異對青藏高原對流層臭氧濃度的影響。青藏高原北部與南部站點測值相比，發(fā)現(xiàn)本次測值平均分別高于林芝（2014年7月）和那曲（2011年7月至8月）以及拉薩（1998年8月）25.2×10-9、11.7×10-9和38.1×10-9，體現(xiàn)了緯度效應(yīng)對青藏高原對流層臭氧濃度的影響。但需要指出的是，拉薩近地面臭氧具有光化學(xué)污染生成特征（湯潔等，2002），并隨城市發(fā)展而呈現(xiàn)進一步加劇的趨勢（Ran，et al，2014），而由于拉薩夏季處在高空南亞高壓反氣旋控制下，對流層水平輸送較弱，近地面光化學(xué)生成的臭氧通過對流運動向上輸送到對流層中、上層，使得拉薩的對流層臭氧濃度在最近十年呈現(xiàn)高值的特點（Li，et al，2018），這是本次高原北部臭氧探空測值與拉薩的比較難以體現(xiàn)出高原對流層臭氧隨緯度變化特點的原因。拉薩近地面和對流層臭氧濃度的長期變化趨勢需要進一步分析研究。

致謝：國家氣象中心鄭永光研究員提供了2016年8月2日地面和高空天氣形勢圖供本研究參考；文中所使用的NCEP氣象資料來自https://psl.noaa.gov/，EAR5的數(shù)據(jù)資料來自https://cds.climate.copernicus.eu/，HYSPLIT后向軌跡資料來自https://www.ready.noaa.gov/index.php，衛(wèi)星云圖由上海市氣象局賀千山博士提供。