郭巧娜，李孟軍，趙 岳，竇 智，周志芳

(河海大學(xué) 地球科學(xué)與工程學(xué)院，南京 210000)

1 研究背景

海底地下水排泄(Submarine Groundwater Discharge，SGD)是指通過陸架邊緣由海底流入近海海域中的所有水流，SGD包括海底地下淡水排泄(Submarine Fresh Groundwater Discharge，SFGD)及再循環(huán)海水排泄(Recirculated Submarine Ground-water Discharge，RSGD)[1]。SGD作為全球水循環(huán)的重要組成部分，不僅將大量的陸源水體輸送到海洋中，同時攜帶了可觀的營養(yǎng)鹽、重金屬等污染物質(zhì)排泄入海，這些物質(zhì)的過量輸入極有可能破壞海洋生態(tài)系統(tǒng)的穩(wěn)定性[2]。已有研究表明，一些地區(qū)的SGD攜帶的污染物質(zhì)含量已經(jīng)超過河流輸入量[3-4]。顯然，SGD已經(jīng)成為陸源各類物質(zhì)向海排泄的主要通道，其排泄量對附近海域的營養(yǎng)鹽、重金屬等各類物質(zhì)的地球化學(xué)循環(huán)以及周圍海洋生態(tài)環(huán)境有著及其重要的影響，而SGD的量化及后續(xù)研究則能夠?qū)ρ睾Ｉ鷳B(tài)環(huán)境保護(hù)與治理提供參考，因此，SGD及其營養(yǎng)鹽排泄問題的探討具有重要的研究價值。

傳統(tǒng)的鐳質(zhì)量平衡模型法是在分析鐳同位素的源匯項的基礎(chǔ)上，通過建立鐳質(zhì)量守恒模型進(jìn)行求解。該方法以SGD、河流(包括河流顆粒解吸)、海底沉積物擴(kuò)散及大氣沉降作為源項，以研究海域與外?；旌稀⑼凰厮プ儞p失等為損失項。目前，該方法已廣泛應(yīng)用于國內(nèi)外濱海地區(qū)SGD的研究中，例如，劉花臺等[5]計算出膠州灣在2011年9—10月的SGD排泄速率為4.1 cm/d；2012年4—5月的SGD排泄速率為2.5 cm/d；張成成[6]計算出遼東灣的SGD排泄速率為2.66～3.43 cm/d；Wang等[7]計算得到2021年的萊州灣SGD排泄速率約為6.96 cm/d。盡管該方法已廣泛應(yīng)用于各海域的研究中，但很少有研究考慮海水中的鐳示蹤劑被RSGD帶走的損失項。

改進(jìn)的鐳質(zhì)量平衡模型則充分考慮RSGD損失項所帶來的影響下對傳統(tǒng)模型的優(yōu)化，研究表明，RSGD雖然不會改變地下水與海水之間的水量平衡，但卻會顯著改變鐳的質(zhì)量平衡[8-10]。而忽略RSGD損失的影響，將會不同程度地影響某地區(qū)海水排泄量的準(zhǔn)確研究。張艷[10]在對膠州灣的研究中發(fā)現(xiàn)改進(jìn)模型比傳統(tǒng)模型計算的結(jié)果分別提高15%～28%(春季)和28.8%～43.3%(秋季)，可見傳統(tǒng)模型對SGD的低估程度較大，因此，在評估過程中，RSGD的影響不可忽略。

在海底地下水排泄的過程中，往往還會伴隨著大量營養(yǎng)鹽、重金屬和有機(jī)物等物質(zhì)向海洋排泄，其排泄量對海岸帶與河口處的水文地球化學(xué)循環(huán)及生態(tài)系統(tǒng)的穩(wěn)定造成了較大影響[11-13]。在已有研究中，地下水中存在的營養(yǎng)鹽、重金屬離子等含量甚至高于地表水[13]，例如，Moore[1]通過研究發(fā)現(xiàn)，SGD輸送的營養(yǎng)鹽是河流的1.6倍；此外Xu[14]的研究表明在黃河三角洲地區(qū)，通過SGD輸送的營養(yǎng)物質(zhì)量是河流的5倍。這些過剩的營養(yǎng)鹽輸入會影響海水中營養(yǎng)鹽的組成，并且容易引起大量藻類繁殖，進(jìn)而引發(fā)赤潮，危害海洋環(huán)境[15-17]。就本研究區(qū)而言，遼東灣在沿海城市經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展下，已成為中國污染最嚴(yán)重的海洋地區(qū)之一，大量富營養(yǎng)化物質(zhì)通過沿海地區(qū)的河流及地下水排入海中，導(dǎo)致遼東灣出現(xiàn)嚴(yán)重的富營養(yǎng)化問題[18]，加之遼東灣是典型的半封閉海灣，海水自凈能力以及與外海水的交換能力較差[8]，因此，地下水相比于河水對于海水的貢獻(xiàn)顯得更為重要。根據(jù)中國海洋災(zāi)害公報顯示，遼東灣東部海域在2014年5—6月曾發(fā)生過較大面積的赤潮，而位于遼東灣東部的營口海域近些年也是頻繁發(fā)生赤潮現(xiàn)象，如能準(zhǔn)確判斷營口海岸帶處的海底地下水排泄通量，便可以進(jìn)一步分析因地下水排泄所導(dǎo)致的營養(yǎng)鹽、重金屬等污染物質(zhì)的排泄通量，將有助于加快恢復(fù)該地區(qū)的生態(tài)環(huán)境，促進(jìn)經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展。但截至目前，營口地區(qū)的SGD尚不清楚，更無SGD所攜帶營養(yǎng)鹽入海通量的文獻(xiàn)記載，該地區(qū)尚為SGD研究的空白區(qū)域。

因此，本文以遼東灣東部營口海域為研究對象，以天然鐳同位素(224Ra、228Ra)作為示蹤劑，構(gòu)建傳統(tǒng)鐳質(zhì)量平衡模型與改進(jìn)鐳質(zhì)量平衡模型分別求解SGD，探討RSGD對研究區(qū)內(nèi)水體刷新時間、SGD及攜帶氮磷營養(yǎng)鹽通量的影響程度。

2 研究區(qū)概況

營口市位于遼東半島的中部，大遼河入?？谧蟀?，介于121.62°E—122.25°E，40.17°N—40.65°N之間。本次研究區(qū)域北起營口市大遼河，南至浮渡河，涉及海岸線總長約76.08 km。該區(qū)屬于半濕潤大陸性季風(fēng)性氣候，夏季炎熱濕潤，冬季寒冷干燥，夏季平均氣溫為25 ℃，冬季平均氣溫僅為-10 ℃。其位置概況如圖1所示。

圖1 營口地區(qū)地理位置及取樣點分布Fig.1 Geographical location and distribution of sampling points in Yingkou area

受燕山運動影響，營口市三面環(huán)山，西邊臨海，地貌形態(tài)由東向西呈規(guī)律性變化，整體表現(xiàn)為低山-高丘陵-低丘陵-濱海平原。該地區(qū)地質(zhì)與地貌特征主要為海積和河谷堆積平原。研究區(qū)海域底層沉積物以泥質(zhì)砂、細(xì)沙為主，部分地區(qū)包含少量砂質(zhì)粉砂和粉砂質(zhì)砂。

該區(qū)地下水類型以第四系松散巖類地下水和基巖裂隙水為主，海積平原地下水賦存于第四系松散巖類孔隙中，含水層類型主要為全新世和上更新統(tǒng)的沖積層和沖洪積層，基巖裂隙水主要分布在東部低山和西部丘陵地區(qū)。研究區(qū)域內(nèi)潛水含水層的主要補(bǔ)給方式以垂向補(bǔ)給為主，補(bǔ)給來源包括大氣降水、河川的側(cè)向補(bǔ)給和農(nóng)田灌溉以及山前地下水徑流補(bǔ)給越流補(bǔ)給等多種方式。該區(qū)含水層受到補(bǔ)給之后，地下水沿地勢自東向西徑流，徑流速度隨著含水層厚度、透水性相應(yīng)減弱，地下水徑流也隨之減緩。地下水排泄方式主要包括河流、地下水徑流與蒸發(fā)排泄和人工開采等。由于近年來農(nóng)田灌溉的需要和大量人工開采地下水，營口地區(qū)地下水位低于河水位，在部分開采嚴(yán)重的地區(qū)形成降落漏斗。同時，營口地區(qū)能源化工廠和工業(yè)園區(qū)在生產(chǎn)過程中會造成大量的氮、磷等營養(yǎng)鹽廢液排入海水中，造成局部海域呈現(xiàn)出較強(qiáng)烈的富營養(yǎng)化狀態(tài)，極易導(dǎo)致赤潮現(xiàn)象的發(fā)生。特別地，在2014年6月份，就曾經(jīng)發(fā)生過大規(guī)模的赤潮(中國海洋災(zāi)害公報)。

3 采樣與測試

采樣工作于2019年9月進(jìn)行，采樣點設(shè)置見圖1，其中，設(shè)置海水采樣點25個，均取自水面以下1 m左右，取水體積為60 L，在靠近陸地的東部和南部沿海地區(qū)，采樣點設(shè)置密集，而在遠(yuǎn)離陸地的海域采樣點分散；濱海地下水采樣點9個，取水體積5～35 L，均使用挖坑滲水的方法取地面以下1 m左右的水源；河水采樣點7個，取水體積30 L。

本文使用RaDeCC(Radium Delayed Coincidence Counter)儀器測量3種鐳同位素(223Ra、224Ra、228Ra)，該儀器是美國Scientific Computer Instruments 公司生產(chǎn)的四通道延時符合計數(shù)器。由于224Ra的半衰期是較短(3.66 d)，所以富集完成的錳纖維要在3 d內(nèi)送到實驗室進(jìn)行測量。223Ra的半衰期是11.4 d，因此在采樣的10～14 d后進(jìn)行測量，以減少樣品中224Ra的影響，測量完成后將錳纖維存放30 d左右，再對錳纖維進(jìn)行228Th測量，用以校正因228Th衰變產(chǎn)生224Ra，從而得到初始224Ra活度；228Ra的半衰期是5.6 a，因此測量工作在半年之后進(jìn)行。

4 結(jié)果與討論

4.1 鐳同位素等分布特征

采樣點坐標(biāo)及對應(yīng)鐳活度如表1所示。研究區(qū)海水中224Ra和228Ra的活度范圍分別是10.55～94.76、103.36～242.92 dpm/(100 L)，平均活度分別為47.32、173.80 dpm/(100 L)；地下水中224Ra和228Ra的活度范圍分別是113.69～2 103.78、84.5～389.47 dpm/(100 L)，平均活度分別為909.72、159.93 dpm/(100 L)。河水中的224Ra和228Ra的活度范圍分別是17.23～76.80、7.77～82.21 dpm/(100 L)，平均活度分別為37.67、32.42 dpm/(100 L)?？傮w來說，地下水中鐳的平均活度最高，而河水中的活度最低，其中，地下水中平均鐳同位素活度是海水的19.23～0.92倍，是河水的24.15～ 4.92倍。

圖2顯示，海水中兩種鐳同位素的活度均隨著鹽度的增加而減少，這主要是由于營口海域的淡水輸入以地下水為主[6]。隨著離岸距離的增加，鹽度在不斷增大，而地下水的補(bǔ)給在逐漸減少，總體呈現(xiàn)出由東部沿岸向外海逐漸降低的趨勢。此外，224Ra活度隨著鹽度增大而逐漸減小的程度比228Ra減小的程度要大，主要由于224Ra半衰期較短，在離岸距離增大的過程中自身衰變損失可以在短時間內(nèi)不斷增加；同時在離岸較遠(yuǎn)的海水中，由于顆粒懸浮物濃度降低，224Ra的來源也相應(yīng)減少。

圖3顯示，遼東灣東部地區(qū)沿岸地下水中兩種鐳同位素的活度整體上隨著鹽度的增大而增大。這是由于地下水中的鐳大多以溶于水中和吸附在沉積物顆粒上的形式存在，通過室內(nèi)實驗測量發(fā)現(xiàn)鐳主要是以溶解態(tài)的形式存在，而吸附在沉積物顆粒上的鐳會隨著鹽度增大從沉積物顆粒上解吸出來，使得水體中鐳的活度越來越高。

表1 采樣點坐標(biāo)及對應(yīng)鐳活度

圖2 海水中鐳同位素與鹽度關(guān)系Fig.2 Relationship between radium isotopes and salinity in seawater

圖3 地下水中鐳同位素與鹽度關(guān)系Fig.3 Relationship between radium isotopes and salinity in groundwater

4.2 水體刷新時間及SGD

水體刷新時間是描述水體運移規(guī)律一個重要參數(shù)，評估水體刷新時間的方法主要有表觀年齡模型法、納潮量模型法，但這兩種方法只考慮到了地下水向海輸入的鐳同位素，輸入項沒有考慮河流輸入、河流懸浮顆粒物解吸及海底底部沉積物擴(kuò)散輸入及大氣沉降輸入，而損失項則未考慮與外?；旌吓cRSGD引起的損失，使得最終的結(jié)果誤差較大。

本文假設(shè)在取樣期間，營口海域內(nèi)部的鐳同位素總量保持不變，即外界對鐳同位素的輸入和海灣向外輸出的鐳同位素相等。

海水中的鐳同位素主要來自SGD輸入、河流輸入、海底沉積物擴(kuò)散和解吸以及河流中懸浮顆粒物的解吸、大氣沉積物的沉降輸入，降水輸入的鐳通量可忽略不計[9]。損失項主要包括與近岸水的混合損失和放射性衰變。本文分析研究區(qū)的源和匯項，并利用224Ra、228Ra建立了鐳質(zhì)量平衡方程來計算SGD。計算公式為[19]

FSGD+Friver+Fsed+Fatm=Fdecay+Fmixing。

(1)

式中：FSGD為來自SGD輸入的鐳224Ra或228Ra通量；Friver為河流輸入的224Ra或228Ra通量；Fsed為沉積物擴(kuò)散的224Ra或228Ra通量；Fatm為大氣沉降輸入的224Ra或228Ra通量；Fdecay為來自放射性衰變的224Ra或228Ra通量；Fmixing為擴(kuò)散到外海水中的鐳224Ra或228Ra通量。

在采樣過程中，由于河流清澈見底，由河流所攜帶的懸浮物顆粒解吸的鐳通量忽略不計。入海河口區(qū)河流顆粒物上的鐳活度因為水體懸浮顆粒濃度的增加而加快吸解，河口地區(qū)的鐳活度高于河流中上游。因此，選擇在河口地區(qū)的224Ra、228Ra活度來計算更為準(zhǔn)確。本研究區(qū)內(nèi)入海河流的徑流量及224Ra和228Ra的通量如表2所示。最終，河水的224Ra、228Ra的輸入值分別為2.78×109、2.89×109dpm/d。

表2 河流徑流量及224Ra和228Ra的活度和通量

224Ra的混合損失包括放射性衰變的混合擴(kuò)散?；旌蠑U(kuò)散項[19]的公式為

(2)

式中：Vbay表示研究海域內(nèi)的海水體積(m3)；I22i表示研究海域的224Ra、228Ra的庫存(dpm)；22iRaop表示外海水224Ra、228Ra活度(dpm/(100 L))；Tf表示水體刷新時間(d-1)。

228Ra半衰期長，在本文研究時間尺度內(nèi)，衰變損失量可忽略不計，224Ra放射性衰變的計算公式為[6]

Fdecay=λ224Vbay224Rabay。

(3)

式中：λ224為224Ra的衰變系數(shù)(衰變系數(shù)為0.189 d-1)；224Rabay表示研究海域的224Ra的平均活度(dpm/(100 L))。

海底沉積物的擴(kuò)散是鐳的來源之一，其對計算結(jié)果的影響不可忽略[20]。計算公式為

Fsed=JsedA。

(4)

式中：Jsed表示海底沉積物中最大擴(kuò)散通量；A表示海底沉積面積(m2)。遼東灣海底沉積物主要由細(xì)粉砂質(zhì)和黏性粉砂質(zhì)組成[21]。

根據(jù)文獻(xiàn)[20]，224Ra在細(xì)粒沉積物中的擴(kuò)散通量約為210 dpm/(m2·d)，228Ra在細(xì)粒沉積物中的擴(kuò)散通量約為2.1 dpm/(m2·d)。已知研究區(qū)海底沉積物面積約為1.73×109m2，故海底沉積物中224Ra的擴(kuò)散量約為3.76×1011dpm/d。而228Ra的擴(kuò)散通量約為3.76×109dpm/d。

大氣沉降輸入鐳的通量等于大氣沉降的懸浮物的量與顆粒上的鐳解吸的系數(shù)的乘積。根據(jù)Liu等[22]估算，整個渤海區(qū)域的大氣顆粒物沉降量為2.3×1012gyr-1。由于研究區(qū)的面積僅為渤海面積的2.28%，研究區(qū)的大氣沉降顆粒物的量為1.44×108g/d。228Ra的最大解吸系數(shù)為2 dpm/g，224Ra的最大解吸系數(shù)也是2 dpm/g[23]。則研究區(qū)大氣沉降輸入的228Ra、與224Ra通量同為2.88×108dpm/d。

聯(lián)立式(1)—式(4)可得：

QSGD224Ragw+Qr224Rar+Fsed+Fatm=

(5)

QSGD228Ragw+Qr228Rar+Fsed+Fatm=

(6)

式中：QSGD、Qr分別是SGD通量和河流徑流量(m3/d)；224Ragw、228Ragw、224Rar、228Rar、224Raop、228Raop和224Rans、228Rans分別是地下水、河水、公海和近岸海水中的224Ra、228Ra活度(dpm/(100 L))；224Fsed、228Fsed和224Fatm、228Fatm分別是來自沉積物和大氣沉積的224Ra和228Ra通量(dpm/d)；I224、I228是海灣水中224Ra和228Ra的庫存(dpm)；V是海灣水的體積(m3)；λ228是鐳同位素228Ra的衰減常數(shù)。其中224/228Ragw-ns是兩種鐳同位素的地下水端元和近岸海水端元活度差的比值(離地下水采樣點距離最近的海水采樣點)，最終，通過式(5)、式(6)，求得水體刷新時間為

(7)

對于地下水端元值的選擇，本文選取GW-1、GW-2、GW-9地下水端元值比值的平均值(0.89)作為地下水端元值，最終求出水體刷新時間為9 d。將所求水體刷新時間及所需參數(shù)(表3)代入式(6)中，計算得到SGD通量為(3.09～3.51)×108m3/d。

表3 水鹽質(zhì)量平衡模型計算過程中所使用的具體參數(shù)

4.3 改進(jìn)模型下的海底地下水排泄

4.3.1 水鹽質(zhì)量平衡方程

研究區(qū)內(nèi)水的主要來源為大氣降水(PT)、河流輸入(Qr)、陸源海底地下水排泄(QSFGD)以及外海水的輸入量(Qin)，而損失項為蒸發(fā)量(ET)，研究區(qū)內(nèi)海水排泄到外海的流出量(Qout)。對于水鹽質(zhì)量平衡方程，研究區(qū)內(nèi)海水的鹽度為陸地流入灣內(nèi)的淡水與灣外流入灣內(nèi)海水混合的鹽度，選取離岸相對較遠(yuǎn)的SW25與SW20鹽度的平均值(33.28)作為外海鹽度。假設(shè)在取樣期間，遼東灣東部海域的總水量保持不變，則水鹽平衡方程為：

(8)

(9)

(10)

式中：Ms為營口海域研究區(qū)內(nèi)總鹽量；Ss為灣外的海水鹽度。

將表1、表2數(shù)據(jù)代入式(10)，求得SFGD通量為4.01×107m3/d。

4.3.2 水體刷新時間和SGD

本節(jié)主要以張艷[10]提出的在考慮RSGD在整個循環(huán)過程中對鐳同位素影響的改進(jìn)方法來計算水體刷新時間，利用改進(jìn)的鐳質(zhì)量平衡模型，求取SGD的公式為：

(11)

QSGD=QSFGD+QRSGD。

(12)

以式(11)為基礎(chǔ)，結(jié)合式(12)，即可推出導(dǎo)出水體刷新時間的計算公式為

(13)

式中：i、j代表228Ra、224Ra的8或4，其表達(dá)式可簡化為

(14)

22j/22iRagw-ns本文采用224Ra和228Ra的地下水端元值與相應(yīng)近岸海水端元值的比值分別為：

22jF=λ22jI22j-QSFGD22jRans-

QR22jRar-22jFsed-22jFatm；

(15)

22iF=λ22iI22i-QSFGD22iRans-

QR22iRar-22iFsed-22iFatm。

(16)

由于228Ra的衰變周期較長，λ228I228可以忽略不計。本文以SW25鐳的活度作為228Ra、224Ra的外海背景值，近岸地下水GW-2、GW-9作為地下水端元值。將所需數(shù)值代入公式，最終得到水體刷新時間為14.35～18.11 d，與傳統(tǒng)水體刷新時間的計算模型比較發(fā)現(xiàn)，考慮RSGD情況下水體刷新時間比原來擴(kuò)大了59.44%～101.22%。而改進(jìn)模型下的SGD計算公式為：

QSGD=[I228-Vbay288Raop+Tf(λ288I288-

Tf228Ragw-ns；

(17)

228Ragw-ns=228Ragw-228Rans。

(18)

最終，求得在考慮RSGD情況下的SGD通量為(3.55～4.39)×108m3/d(其中所需參數(shù)見表4)。通過與已有研究成果進(jìn)行對比(表5)，本研究區(qū)計算得到的遼東灣東部海域的SGD速率處于較高水平，主要是因為本文考慮了RSGD，且本文將海底沉積物擴(kuò)散通量和大氣沉降輸入都計算在內(nèi)，這些因素都會影響海底地下水排泄速率。

表4 鐳質(zhì)量平衡模型計算所需參數(shù)

表5 我國不同研究區(qū)域海底地下水排泄速率

4.4 營養(yǎng)鹽

海洋中的營養(yǎng)物質(zhì)的來源途徑主要包括SGD輸入、河流輸入、大氣沉降輸入、海底沉積物擴(kuò)散輸入等。這些營養(yǎng)物質(zhì)可能被用于維持初級生產(chǎn)階段的浮游植物的生長，而SGD對沿海的營養(yǎng)物質(zhì)輸送至關(guān)重要。

目前，研究營養(yǎng)鹽通量的方法較多，方法1為簡單的SGD通量與地下水端元營養(yǎng)物質(zhì)的濃度乘積。該方法已經(jīng)在世界上很多地區(qū)的研究中得以應(yīng)用[29-30]。但該方法沒有考慮到海水由潮汐作用等方式輸送到內(nèi)陸地下水時所攜帶的營養(yǎng)鹽通量，所以會高估內(nèi)陸輸入到海的營養(yǎng)鹽通量。方法2是在只考慮SFGD輸送的營養(yǎng)鹽通量，這將忽略RSGD的輸入的營養(yǎng)鹽通量[23]。方法3是用SGD乘上地下水和海水營養(yǎng)鹽濃度的差[31]。本文采用方法4同時考慮再循環(huán)海水進(jìn)入海水層帶走物質(zhì)的量這一項及重新返回海洋所攜帶的物質(zhì)的量，因此，SGD輸入到遼東灣的營養(yǎng)物質(zhì)通量為

FN=QSGDNgw-QRSGDNns。

(19)

式中：FN是來自SGD或河流的養(yǎng)分通量；Ngw和Nns分別是地下水營養(yǎng)物質(zhì)濃度和近岸海水中的營養(yǎng)物質(zhì)濃度。

方法1計算結(jié)果為：SGD輸入的DIP通量為3.37×106mol/d，DIN通量為2.38×108mol/d；方法2計算SFGD輸入的DIP通量為3.01×105mol/d，DIN通量為2.19×107mol/d；方法3計算結(jié)果為DIP通量是1.33×106mol/d，DIN通量為1.67×108mol/d。根據(jù)式(18)計算研究區(qū)東部海域SGD輸入的DIP、DIN通量分別為1.52×106、1.73×108mol/d。來自河流的養(yǎng)分通量對于DIN通量為3.44×106mol/d，對于DIP通量為3.90×104mol/d(所用營養(yǎng)鹽數(shù)據(jù)見表6)。4種方法計算得到的DIN、DIP通量如圖4所示。

表6 研究區(qū)域的地下水、海水和河水樣品中的營養(yǎng)鹽濃度

圖4 4種不同方法計算的氮磷總量Fig.4 Total nitrogen and phosphorus concentration calculated by four different methods

結(jié)果發(fā)現(xiàn)，方法1評估的營養(yǎng)鹽的排放通量要明顯高于其他方法。而僅考慮SFGD輸送營養(yǎng)鹽通量的方法，則向海輸送的營養(yǎng)鹽通量與其他3種方法差了一個數(shù)量級，且輸送的氮磷比低于河水的88.36，而本文利用方法4得到的向海輸送的物質(zhì)通量則處于一個平均位置，能夠更加均衡的表現(xiàn)SGD向海輸入營養(yǎng)鹽通量的多少。

4.5 不確定性分析

在本研究中使用的鐳質(zhì)量平衡模型中，某些數(shù)據(jù)的選擇會對結(jié)果有很大的影響。對于改進(jìn)鐳質(zhì)量平衡模型計算的水體刷新時間，若是本文采用GW-9作為地下水端元值點，則計算的水體刷新時間為18.11 d，比地下水端元點選擇GW-2大26.2%。在建立鐳質(zhì)量平衡模型過程中，本文考慮了海底沉積物擴(kuò)散輸入和河流懸浮物的輸入以及大氣沉降輸入。由于河流懸浮物輸入量級很小，因此忽略不計，而海底沉積物擴(kuò)散輸入對短衰變周期鐳同位素的影響比較大，若選取地下水端元值GW-2計算不考慮海底沉積物擴(kuò)散的水體刷新時間，則水體刷新時間為10.09 d，相較于考慮海底沉積物擴(kuò)散輸入的水體刷新時間少42.22%。而選取地下水端元值GW-9，則不考慮海底沉積物擴(kuò)散輸入的水體刷新時間為12.76 d，相較于考慮海底沉積物擴(kuò)散輸入的水體刷新時間少41.93%。

鐳質(zhì)量平衡模型中的不確定因素主要是地下水端元值、外海背景值。研究發(fā)現(xiàn)，通過增加地下水樣本的數(shù)量可以減少模型估計的不確定性。結(jié)果表明，若平均河流量增加或減少50%，SGD通量將增加或減少約1%，表明河流流量對SGD通量的影響很小，而使用228Ra計算SGD通量，可以忽略海底沉積物擴(kuò)散輸入，則SGD的變化不到1%。地下水端元值在改進(jìn)模型中的作用尤為突出，選擇GW-2作為地下水端元值點，計算得到的SGD是4.39×108m3/d，比GW-9作為地下水端元值大23.66%。由此證明選取一個合適的地下水端元值至關(guān)重要，但目前對其選取方法尚未達(dá)成共識，仍是一個亟待解決的重點難題。

5 結(jié) 論

營口海域表層海水中224Ra、228Ra的活度濃度隨鹽度的增大而減?。欢叵滤械?24Ra、228Ra活度濃度隨水體鹽度的增加而降低。鐳質(zhì)量平衡模型計算水體刷新時間為9 d，改進(jìn)后的鐳質(zhì)量平衡模型計算出的水體刷新時間為14.35～18.11 d，其結(jié)果增大了59.44%～101.22%，因此，RSGD是評估水體刷新的時間的重要因素。傳統(tǒng)模型下的SGD通量為(3.01～3.51)×108m3/d，而考慮RSGD的鐳質(zhì)量平衡模型評估的SGD通量為(3.55～4.39)×108m3/d，相比于傳統(tǒng)模型，改進(jìn)模型計算的SGD通量增加了17.94%～25.07%。在國內(nèi)僅有的研究中，張成成[6]利用改進(jìn)方法求取的SGD比傳統(tǒng)方法偏大約50%，證明RSGD對研究結(jié)果的重大影響；與此同時，張艷[10]在對膠州灣的研究中同樣證實了改進(jìn)方法求得的SGD要高于傳統(tǒng)方法，本文得出的結(jié)論與前人的研究類似，進(jìn)一步證實本文章結(jié)論的準(zhǔn)確性。在未來的研究中，還需進(jìn)行更深入的季節(jié)性對比研究，以確保本文結(jié)論的適用性。