初泉麗，李多宏，陸宏，鮑家斌，張?zhí)鞂?，田川，胡洪濤，楊麗?/p>

（國家核安保技術(shù)中心，北京 102401）

無源符合中子法是通過探測自發(fā)裂變發(fā)射的中子而不是外部質(zhì)詢源誘發(fā)的中子，來確定被測源項(xiàng)中自發(fā)裂變钚質(zhì)量，符合中子是單個(gè)事件中同時(shí)發(fā)射的兩個(gè)或多個(gè)中子，符合中子法是非破壞性分析法的1種，它有2種方式：無源符合中子法測含钚材料和有源符合中子法測含鈾材料，在利用符合中子計(jì)數(shù)法進(jìn)行钚含量估算時(shí)，需要事先對關(guān)鍵參數(shù)（如探測效率和增殖泄漏因子等）開展全面深入研究和計(jì)算，準(zhǔn)備好關(guān)鍵參數(shù)，然后根據(jù)探測到的符合中子計(jì)數(shù)，利用相關(guān)公式計(jì)算得到钚含量。國內(nèi)于淼等人利用三維蒙卡程序研究設(shè)備外探測響應(yīng)計(jì)數(shù)和探測效率［1］。李多宏等人對AWCC的探測效率用252Cf做過測量，與出廠值一致［2］。陸宏等人也對AWCC的軸向和徑向探測效率做過驗(yàn)證［3］，劉功發(fā)等人利用MCNP/3A程序計(jì)算出泄漏增殖系數(shù)［4］。本文通過MATLAB產(chǎn)生3He管探測器AWCC的MCNP輸入文件，實(shí)現(xiàn)相同結(jié)構(gòu)、不同尺寸的AWCC中子計(jì)數(shù)器的蒙卡模擬，進(jìn)行探測器效率、中子與3He反應(yīng)率以及測定含钚廢料時(shí)泄漏增殖系數(shù)M的計(jì)算。

1 研究方法

AWCC中子計(jì)數(shù)器由42根3He管探測器、聚乙烯慢化體和鎘內(nèi)襯等結(jié)構(gòu)組成，如圖1所示，能夠?qū)崿F(xiàn)含鈾或含钚樣本的測量。

圖1 AWCC中子計(jì)數(shù)器結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Structure diagram of AWCC neutron counter

AWCC中子計(jì)數(shù)器為一個(gè)直徑47.8 cm、高約70 cm的筒體。計(jì)數(shù)器的中央位置為測量腔室，高20.6 cm，用以放置待測樣本；在測量腔室的兩側(cè)，設(shè)置有一圈鎳反射層；在測量腔室的上、下兩端，設(shè)置有兩個(gè)Am-Li中子源；3He管探測器共有42根，分成兩圈布置在測量腔室外圍，與測量腔室以鎘內(nèi)襯隔開；單根3He管直徑為2.54 cm，高約51cm，管內(nèi)3He的壓強(qiáng)為4個(gè)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓；探測器的其他位置填充聚乙烯材料，用作中子慢化體。

AWCC中子計(jì)數(shù)器具備3種工作模式［5］：1）快中子的主動(dòng)測量：在該模式下，探測器具備Am-Li外中子源、聚乙烯環(huán)狀慢化體、鎳反射層、鎘內(nèi)襯等結(jié)構(gòu)，可以用以測量鈾含量較高的樣本：Am-Li外中子源產(chǎn)生的中子與樣本發(fā)生誘發(fā)裂變反應(yīng)，產(chǎn)生的高能中子經(jīng)聚乙烯慢化成為熱中子，被3He管探測器探測到；2）熱中子的主動(dòng)測量：在該模式下，探測器僅帶有Am-Li外中子源，聚乙烯環(huán)狀慢化體、鎳反射層和鎘內(nèi)襯等結(jié)構(gòu)被移除，可以用于測量鈾含量較低的樣本；3）熱中子的被動(dòng)測量：在該模式下，探測器的Am-Li外中子源、聚乙烯環(huán)狀慢化體、鎳反射層和鎘內(nèi)襯等結(jié)構(gòu)均被移除，可以用于測量含有240Pu等可自發(fā)裂變的同位素樣本。

在本研究中，主要對探測器的效率和含钚廢料的泄漏增殖系數(shù)M進(jìn)行模擬計(jì)算。在對探測器的效率進(jìn)行模擬時(shí)，采用252Cf標(biāo)準(zhǔn)源充當(dāng)測量樣本；因?yàn)?52Cf的中子的平均能量為2.3 MeV，測量的典型能量為1.5 MeV，自發(fā)裂變中子能譜接近純裂變譜，因此適用于快中子的被動(dòng)測量，即在“快中子的主動(dòng)測量”模式的基礎(chǔ)上，去除Am-Li外中子源，保留聚乙烯環(huán)狀慢化體、鎳反射層和鎘內(nèi)襯等結(jié)構(gòu)：鎘內(nèi)襯用以“過濾”252Cf自發(fā)裂變產(chǎn)生的熱中子，聚乙烯則將快中子慢化到3He管可探測的能量范圍內(nèi)［6］。在對含钚廢料的泄漏增殖系數(shù)M進(jìn)行模擬時(shí)，理論上應(yīng)選用“熱中子的被動(dòng)測量”模式，但由于泄漏增殖系數(shù)M僅與樣本的組成元素及其份額有關(guān)，而與探測器結(jié)構(gòu)沒有關(guān)系，因此在計(jì)算泄漏增殖系數(shù)M時(shí)，MCNP輸入卡中的探測器模型和進(jìn)行探測器效率模擬的“快中子的主動(dòng)測量”模型相同，但對結(jié)果的準(zhǔn)確性并無影響。

2 MCNP輸入文件產(chǎn)生器概述

為了方便用戶使用MCNP程序?qū)WCC中子計(jì)數(shù)器進(jìn)行模擬，也為了后續(xù)結(jié)合優(yōu)化算法對AWCC中子計(jì)數(shù)器結(jié)構(gòu)進(jìn)行自動(dòng)化的優(yōu)化設(shè)計(jì)，本項(xiàng)目采用MATLAB編寫腳本，實(shí)現(xiàn)了針對AWCC中子計(jì)數(shù)器的MCNP自動(dòng)建模功能，僅需輸入結(jié)構(gòu)參數(shù)，即可快速生產(chǎn)AWCC中子計(jì)數(shù)器的MCNP輸入文件［7］。

MCNP輸入文件產(chǎn)生器由以下4部分組成：

1）Materials.xlsx：該Excel表格中存儲(chǔ)了MCNP建模必要的材料數(shù)據(jù)，以供INP_MAKER_AWCC.m腳本直接調(diào)用。在該版本的表格中，以Sheet表單的形式錄入了中子計(jì)數(shù)器各結(jié)構(gòu)的候選材料數(shù)據(jù)，也可按照指定格式自主添加材料。每個(gè)材料的表單名稱被命名為材料識別符，將材料識別符填入結(jié)構(gòu)參數(shù)輸入腳本Parameters_AWCC.m中materials_name數(shù)組的對應(yīng)位置，即可在生成輸入卡時(shí)引用B2單元中的材料密度以及B5右下區(qū)域的材料組分；需要說明的是，考慮到3He管中通常以4～6個(gè)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓充入3He氣體，這會(huì)導(dǎo)致3He氣體密度的變化，因此，在3He材料數(shù)據(jù)中，添加了不同大氣壓下氣體密度的計(jì)算功能，只需要在K3單元格輸入3He內(nèi)壓即可導(dǎo)入相應(yīng)的氣體密度。

2）Parameters_AWCC.m：該MATLAB腳本為AWCC中子計(jì)數(shù)器結(jié)構(gòu)參數(shù)的輸入接口，界面如圖2所示。其主要輸入?yún)?shù)有內(nèi)襯半徑、中子計(jì)數(shù)器半徑、外襯半徑、測量腔室高度、3He管半徑、3He管有效長度和3He管個(gè)數(shù)等；輸入文件中的對應(yīng)取值為目測估算值。

圖2 Parameters_AWCC.m參數(shù)輸入界面示意圖Fig.2 Parameters_AWCC.m schematic diagram of parameter input interface

3）INP_MAKER_AWCC.m：該MATLAB腳本的主要功能為讀取輸入腳本Parameters_AWCC.m中的AWCC結(jié)構(gòu)參數(shù)并生成MCNP輸入文件。

4）run.m：該MATLAB腳本為啟動(dòng)輸入文件生成器的腳本，可批量生成具有不同3He管位置分布的AWCC中子計(jì)數(shù)器MCNP輸入文件及MCNP批處理文件，為后續(xù)的優(yōu)化算法提供數(shù)據(jù)支持。其中，N_Individual為需要產(chǎn)生的輸入文件數(shù)目。

5）AWCC-HM-xxx.inp：該文件為輸入文件生成器產(chǎn)生的MCNP輸入文件，其中，“xxx”表示輸入文件編號。AWCC-HM-xxx.inp輸入文件主要可分為三大模塊：CELL CARD，描述構(gòu)成AWCC結(jié)構(gòu)的柵元；SURFACE CARD，描述組成柵元的各個(gè)曲面；DATA CARD，描述填充各柵元空間的材料、源能譜、需要用到的計(jì)數(shù)卡以及截?cái)鄶?shù)據(jù)。

在GENERAL SOURCE DEFINITION部分，輸入文件提供了兩種描述自發(fā)裂變的252Cf標(biāo)準(zhǔn)源的方法：第一種源定義方法，通過通用源定義SDEF中的SF語句，通過截面庫數(shù)據(jù)模擬自發(fā)裂變源的源強(qiáng)和能譜；第一種源定義方法，通過瓦特譜描述252Cf的能譜，經(jīng)測試，兩種源定義的效果是一致的，在實(shí)際操作過程中均可選用。

在TALLIES部分，對計(jì)算探測效率和泄漏增殖系數(shù)M所需要的計(jì)數(shù)進(jìn)行了定義。在探測器效率的計(jì)算中，需要使用F1計(jì)數(shù)卡計(jì)數(shù)進(jìn)出3He管有效體積的中子數(shù)；在泄漏增殖系數(shù)M的計(jì)算中，需要使用F4計(jì)數(shù)卡計(jì)數(shù)中子源柵元內(nèi)產(chǎn)生的中子數(shù)；此外，還設(shè)置了FM卡與F4卡配合使用，記錄出進(jìn)入3He管有效體積內(nèi)與3He氣體發(fā)生核反應(yīng)的中子數(shù)。

在CUT OFF部分，設(shè)置了MCNP運(yùn)行停止的條件，其中NPS為模擬的粒子數(shù)，一般而言，NPS越大，模擬結(jié)果越精確，經(jīng)過測試，NPS設(shè)置為1 000 000可以以較少的計(jì)算時(shí)間代價(jià)滿足此類AWCC中子計(jì)數(shù)器模擬的精度要求。

6）run.bat：該 文 件 為MCNP批 處 理 文 件。在運(yùn)行run.m文件、產(chǎn)生大量輸入文件后，將該批處理文件連同MCNP輸入文件復(fù)制到MCNP程序路徑下，點(diǎn)擊run.bat文件即可實(shí)現(xiàn)MCNP程序的運(yùn)行。

3 結(jié)果分析

通過MCNP輸入文件產(chǎn)生器產(chǎn)生輸入文件，對AWCC中子計(jì)數(shù)器進(jìn)行模擬，其主要結(jié)構(gòu)參數(shù)如表1所示。

表1 Parameters_AWCC.m輸入?yún)?shù)Table1 Parameters_AWCC.m input parameter

MCNP輸入卡建立的AWCC模型示意圖見圖3。利用該模型分別計(jì)算了探測器的探測效率和含钚廢料的泄漏增殖系數(shù)，其結(jié)果分析如下。

圖3 AWCC中子計(jì)數(shù)器MCNP模型示意圖Fig.3 Schematic diagram of MCNP model of AWCC neutron counter

3.1 探測器效率計(jì)算

在核探測領(lǐng)域，探測器的效率可分為相對效率εr和絕對效率ε兩種定義：相對效率εr為探測器記錄的粒子數(shù)占放射源4 π方向發(fā)射的總粒子數(shù)的比例［8］，即

式（1）中：Np—探測器記錄的粒子數(shù)，個(gè)；N0—放射源4π方向發(fā)射的總粒子數(shù)，個(gè)；絕對效率ε的定義為：在一定的探測條件下，中子探測器探測到的中子數(shù)與在同一時(shí)間間隔內(nèi)入射到中子探測器的中子數(shù)之比，即

式（2）中：Np—探測器記錄的粒子數(shù)，個(gè)；NI—進(jìn)入探測器有效體積或靈敏體積內(nèi)的粒子數(shù)，個(gè)。

在實(shí)際的實(shí)驗(yàn)測量中，因?yàn)槿菀撰@得標(biāo)準(zhǔn)源的源強(qiáng)和源強(qiáng)的探測器計(jì)數(shù)，所以通常采用探測器實(shí)際計(jì)數(shù)代替探測器記錄的中子數(shù)，并計(jì)算相對效率εr；在蒙卡模擬中，由于計(jì)數(shù)卡的計(jì)數(shù)結(jié)果通常是歸一化后的值，并且缺少相關(guān)截面，不能直接模擬中子與3He反應(yīng)產(chǎn)生質(zhì)子和氚核，并最終產(chǎn)生離子的整個(gè)過程，因此，在MCNP模擬中通常采用絕對效率ε，即用3He管中與3He發(fā)生反應(yīng)的中子數(shù)代替探測器記錄的粒子數(shù)［9］，其計(jì)算公式可寫為：

式中：Fin—進(jìn)入探測器有效體積內(nèi)的中子數(shù)，個(gè)；Fout—逸出探測器有效體積內(nèi)的中子數(shù)，個(gè)；Fin-Fout即為與3He氣體發(fā)生反應(yīng)的中子數(shù)，個(gè)。

在輸出文件AWCC-HM-001.out中，MCNP對3He管的3個(gè)面（圓柱側(cè)面402.1、上底面403、下底面404，如圖4所示）上進(jìn)出的中子數(shù)進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)，結(jié)果顯示如下：

圖4 單根3He管曲面標(biāo)注Fig.4 Surface marking of single 3He pipe

進(jìn)入Surface 402.1（Surface 403～Surface 404中間段）的中子數(shù)計(jì)數(shù)，其值為8.206 82E-01；逸出Surface 402.1（Surface 403～Surface 404中間段）的中子數(shù)計(jì)數(shù)，其值為6.267 81E-01；進(jìn)入Surface 403的中子數(shù)計(jì)數(shù)，其值為4.924 23E-04；逸出Surface 403的中子數(shù)計(jì)數(shù)，其值為1.813 26E-03；逸出Surface 404的中子數(shù)計(jì)數(shù)，其值為1.796 80E-03；進(jìn)入Surface 404的中子數(shù)計(jì)數(shù)，其值為4.800 85E-04。因此，探測器的絕對效率如下所示：

對比參考文獻(xiàn)［4］，所提出的“Small，fast”模式［10］（即保留聚乙烯慢化體、鎳反射層以及鎘內(nèi)襯）下的絕對效率為24%，本次模擬計(jì)算出的探測器效率為23.27%，兩者結(jié)果相差不大，可判定模擬結(jié)果可信度較高；導(dǎo)致兩者偏差的可能來源如下：

1）參考文獻(xiàn)［4］提供的探測器效率的舍入誤差；2）參考文獻(xiàn)［4］并沒有提供完整的結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)，本次模擬所自行擬定的部分參數(shù)和選用材料，均可能引入偏差；3）參考文獻(xiàn)［4］和本次模擬對252Cf自發(fā)裂變源的描述可能存在偏差。

3.2 泄漏增殖系數(shù)M的計(jì)算

在測量含钚同位素時(shí)，238Pu、240Pu和242Pu自發(fā)裂變產(chǎn)生的中子計(jì)數(shù)一般與钚元素的質(zhì)量成線性關(guān)系，因此可以用以標(biāo)定含钚廢料的等效質(zhì)量；然而，由于1）钚廢料一般為PuO2，238Pu衰變產(chǎn)生的α粒子與O原子可能發(fā)生（α，n）反應(yīng)；2）238Pu、240Pu和242Pu自發(fā)裂變產(chǎn)生的中子可能誘發(fā)239Pu等易裂變核素發(fā)生裂變，這都將導(dǎo)致钚廢料的中子計(jì)數(shù)與實(shí)際的钚廢料的中子質(zhì)量偏離線性關(guān)系，因此，需要對中子計(jì)數(shù)進(jìn)行修正［11］。

在上述兩種非線性影響中，中子計(jì)數(shù)誘發(fā)239Pu發(fā)生裂變產(chǎn)生的影響是主要矛盾，因此，可以通過泄漏增殖系數(shù)M，即單純的自發(fā)裂變中子計(jì)數(shù)與考慮了239Pu增殖的中子計(jì)數(shù)的比值［12］。

計(jì)算泄漏增殖系數(shù)M的思路如下：在探測器中分別放置PuO2、Pu-M和Pu-SF 3種樣本作為探測對象，計(jì)算其中子源強(qiáng)，其中：

1）PuO2材料表示二氧化钚PuO2，其密度為11.46 g·cm-3，成分組成如表2所示：

表2 PuO2材料成分Table 2 PuO2 material composition

?

PuO2材料中產(chǎn)生的中子有3個(gè)來源：（1）238Pu、240Pu和242Pu自發(fā)裂 變產(chǎn)生的中子；（2）238Pu、240Pu和242Pu自發(fā)裂變產(chǎn)生的中子與239Pu等易裂變核素發(fā)生裂變反應(yīng)產(chǎn)生的中子；（3）238Pu等核素發(fā)生α衰變產(chǎn)生的α粒子與O元素發(fā)生（α，n）反應(yīng)產(chǎn)生的中子。

2）Pu-M材料表示二氧化钚PuO2中去除O元素后剩余的钚元素，其密度為PuO2密度的88.197 6%，成分組成如表3所示：

表3 Pu-M材料成分Table 3 Pu-M material composition

因?yàn)槌チ薕元素，因此Pu-M材料中產(chǎn)生的中子有兩個(gè)來源：（1）238Pu、240Pu和242Pu自發(fā)裂變產(chǎn)生的中子；（2）238Pu、240Pu和242Pu自發(fā)裂變產(chǎn)生的中子與239Pu等易裂變核素發(fā)生裂變反應(yīng)產(chǎn)生的中子。

3）Pu-SF材料表示二氧化钚PuO2中能發(fā)生自發(fā)裂變的钚同位素，其密度為PuO2密度的5.380 1%，成分組成如表4所示：

Pu-SF材料僅能通過自發(fā)裂變產(chǎn)生中子。

盡管3種材料模型的組分、密度和質(zhì)量不一，但三者的體積是相似的，因此，Pu-M與Pu-SF模型的F1計(jì)數(shù)之比即為泄漏增殖系數(shù)M。選取相同組分、不同質(zhì)量的PuO2樣本進(jìn)行計(jì)算，計(jì)算結(jié)果見表5。

表5 泄漏增殖系數(shù)Table 5 Leakage multiplication coefficient

圖5為3種材料的F1計(jì)數(shù)結(jié)果隨樣本質(zhì)量的變化曲線。由圖5可見，PuO2材料的計(jì)數(shù)結(jié)果最大，Pu-SF材料的計(jì)數(shù)結(jié)果最小，分析3種材料的中子產(chǎn)生方式，結(jié)果是合理的；PuO2材料的計(jì)數(shù)結(jié)果比Pu-M材料的計(jì)數(shù)結(jié)果略大，而Pu-M與Pu-SF的計(jì)數(shù)結(jié)果相差較大，這說明，材料發(fā)射的中子，大部分來自于自發(fā)裂變中子誘發(fā)的易裂變核素的裂變，其次是偶同位素的自發(fā)裂變，結(jié)果與實(shí)際相符；Pu-SF計(jì)數(shù)結(jié)果隨材料質(zhì)量的變化大致呈線性關(guān)系，而PuO2與Pu-M的計(jì)數(shù)結(jié)果隨材料質(zhì)量的變化呈現(xiàn)非線性關(guān)系，與參考文獻(xiàn)《含钚材料測量中的中子增殖校正和蒙特卡羅計(jì)算》相符［4］；泄漏增殖系數(shù)M的計(jì)算結(jié)果隨材料質(zhì)量的增大而增大，與參考文獻(xiàn)結(jié)果的變化趨勢一致。

4 結(jié)論

本文主要對探測器的效率和含Pu廢料的泄漏增殖系數(shù)M進(jìn)行模擬計(jì)算。主要得出以下結(jié)論：

1）參考文獻(xiàn)所提出的“Small，fast”模式（即保留聚乙烯慢化體、鎳反射層以及鎘內(nèi)襯）下的材料發(fā)射的中子，大部分來自于自發(fā)裂變中子誘發(fā)的易裂變核素的裂變，其次是偶同位素的自發(fā)裂變，結(jié)果與實(shí)際相符；

2）本次模擬的與參考文獻(xiàn)［4］中計(jì)算的系數(shù)M存在偏差，導(dǎo)致偏差的原因總結(jié)如下：從研究采用的組分?jǐn)?shù)據(jù)看，由于參考文獻(xiàn)［4］中并未給出樣品的組分?jǐn)?shù)據(jù)，本次模擬采用PNNL-15870Rev1.pdf技術(shù)文檔中的組分?jǐn)?shù)據(jù)，兩份數(shù)據(jù)之間存在的誤差導(dǎo)致了系數(shù)M的誤差；

3）從研究工具看，本次模擬采用MCNP 6中的自發(fā)裂變源SF語句、基于截面數(shù)據(jù)直接模擬自發(fā)裂變過程，而參考文獻(xiàn)采用的MCNP 3只能通過通用源卡SDEF，通過經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)間接模擬自發(fā)裂變源項(xiàng)，這也會(huì)給系數(shù)M的計(jì)算帶來誤差。