呂煒楓，陳明亮，劉 杰，熊 軍，蔣振宇

(中廣核工程有限公司核電安全監(jiān)控技術與裝備國家重點實驗室，廣東 深圳 518172)

在壓水堆核電廠運行過程中，不可避免地會產(chǎn)生放射性核素并以氣態(tài)或液態(tài)途徑向環(huán)境中釋放。核電廠每年向環(huán)境釋放的放射性核素即為運行狀態(tài)下氣液態(tài)放射性流出物源項，是壓水堆核電廠安全審評和環(huán)境影響評價的重點關注問題。在2011年，國標GB 6249—2011[1]正式發(fā)布，規(guī)定了壓水堆核電廠運行期間向環(huán)境排放的氣液態(tài)放射性流出物源項限值，包括惰性氣體、碘、氣溶膠、氚、C-14和其他核素。相較于國標GB 6249—1986，對以上核素排放限值的規(guī)定更為嚴格。在壓水堆核電廠設計階段，需確定氣液態(tài)放射性流出物源項設計值并與國標GB 6249—2011的限值進行比較。國內(nèi)外各核電公司針對各類型核電廠開展了氣液態(tài)放射性流出物源項計算工作，計算方法多種多樣，輸入?yún)?shù)類型和計算假設也各不相同，有必要對運行狀態(tài)下氣液態(tài)流出物源項計算方法開展研究。

法國阿?，m在20世紀80年代開發(fā)了針對M310堆型運行狀態(tài)下氣態(tài)流出物源項計算程序REJGAZ和液態(tài)流出物源項計算程序REJLIQ，并隨著大亞灣核電廠的建設向中方轉讓[2]。后續(xù)國內(nèi)M310和CPR1000堆型核電廠的氣液態(tài)流出物源項計算基本沿襲了以上兩款程序的思路，但根據(jù)國內(nèi)安審當局要求以及國內(nèi)核電廠具體的系統(tǒng)設計對程序的計算模型和內(nèi)嵌參數(shù)略有調(diào)整。

在法國ANP公司開展EPR堆型核電廠的設計時，其運行狀態(tài)下氣液態(tài)流出物源項摒棄了理論計算的方式，而是直接基于法國在役壓水堆核電廠的運行經(jīng)驗數(shù)據(jù)，并考慮了EPR堆型核電廠在材料、一回路水化學和三廢處理系統(tǒng)設計上的改進。源項經(jīng)驗反饋數(shù)據(jù)主要來源于法國1 300 MWe 核電機組8個電廠2001—2003 年完整的測量數(shù)據(jù)。預期排放源項為電廠運行經(jīng)驗數(shù)據(jù)的平均值，最大排放源項則考慮了正常運行的所有情況(包括停堆瞬態(tài))[3]。

美國NRC在上世紀80年代基于美國在役壓水堆核電廠的大量運行經(jīng)驗數(shù)據(jù)，開發(fā)了運行狀態(tài)下氣液態(tài)流出物源項計算程序PWR-Gale。在西屋公司開展AP1000設計時，其運行狀態(tài)下流出物源項仍然采用PWR-Gale程序計算，但是程序中內(nèi)嵌的一二回路源項參考值來源由最初的ANS18.1—1984更新為ANS18.1—1999[4-5]。

綜上所述，國內(nèi)外各堆型壓水堆核電廠對于運行狀態(tài)下氣液態(tài)流出物源項計算方式各有不同，缺乏通用的運行狀態(tài)下氣液態(tài)流出物源項計算模型及計算程序，有必要對此開展研究。

1 核電廠氣液態(tài)放射性流出物源項計算模型

1.1 氣液態(tài)放射性流出物的釋放途徑

對于壓水堆核電廠，在運行狀態(tài)下放射性核素以氣態(tài)和液態(tài)方式向環(huán)境釋放的途徑較為固定。根據(jù)PWR-Gale程序的計算模型、EPR堆型的設計和法國阿海琺公司在M310堆型上的計算，結合壓水堆核電廠的工藝流程和廠房布置，在運行狀態(tài)下放射性核素以氣態(tài)方式向環(huán)境釋放的途徑主要為核島廠房通風系統(tǒng)、廢氣處理系統(tǒng)和二回路系統(tǒng)。在運行狀態(tài)下放射性核素以液態(tài)方式向環(huán)境釋放的途徑主要為通過廢液處理系統(tǒng)、含氚廢液排放、二回路系統(tǒng)和其他廢液排放(如洗衣房廢液)。在實際計算過程中，洗衣房廢液由于其放射性濃度太低，一般不予考慮。

1.2 氣液態(tài)放射性流出物中核素的遷移和釋放

向環(huán)境排放的流出物有其初始的來源。對于氣態(tài)流出物，可能是廠房中放射性液體泄漏產(chǎn)生的放射性氣體，也可能是貯存放射性液體的儲罐掃氣產(chǎn)生的含氫廢氣。對于液態(tài)流出物，可能是廢液處理系統(tǒng)收集的放射性廢液，或是排氚需要而從一回路冷卻劑系統(tǒng)排出的冷卻劑。根據(jù)其初始的來源以及流出物源項計算的基準源項，可分析得到該流出物內(nèi)初始的放射性濃度或活度?？紤]該股流出物從產(chǎn)生源頭至環(huán)境過程中的衰變時間以及各凈化單元對其的總去污因子，可分析得到在產(chǎn)生源頭至環(huán)境過程中該股流出物中放射性核素的去除情況，考慮對所有向環(huán)境排放的流出物對時間的積分，可得到在運行狀態(tài)下以氣態(tài)或液態(tài)方式向環(huán)境釋放的放射性核素總量。

根據(jù)以上分析，運行狀態(tài)下以氣態(tài)或液態(tài)方式向環(huán)境釋放的放射性核素總量，可用下式進行計算：

(1)

式中，Q(t′)為向環(huán)境的氣態(tài)或液態(tài)釋放流量，t/h；Ci(t′)為向環(huán)境的氣態(tài)或液態(tài)流出物來源中的放射性濃度，GBq/t；t1為流出物在釋放前的衰變時間，h；DFi為流出物在釋放前總的去污因子，無量綱；λi為衰變常數(shù)，h-1;ε為排放份額，無量綱。

考慮到在計算時存在流量和濃度難以獲得但總活度已知的情況，式(1)可修改為如下形式：

(2)

1.3 核島廠房通風系統(tǒng)的考慮

核島廠房通風系統(tǒng)中放射性來源于放射性液體的泄漏和開放水面的蒸發(fā)。在實際設計過程中，由于廠房中設備眾多且介質(zhì)泄漏率不固定，往往難以獲得比較精確的介質(zhì)泄漏率數(shù)據(jù)。在這種情況下也可采用歸一化泄漏系數(shù)的方式評估核島廠房通風系統(tǒng)向環(huán)境中釋放的放射量。歸一化泄漏系數(shù)定義為通過廠房通風系統(tǒng)向環(huán)境的放射性年釋放總量與一回路冷卻劑放射性濃度的比值。該系數(shù)需通過在役同類型核電廠的大量實測數(shù)據(jù)分析得出。

由此，在已知廠房內(nèi)冷卻劑泄漏率的情況下，式(1)可表達為如下形式：

(3)

式中，Qleak(t′)為廠房中一回路冷卻劑泄漏率，t/h；CRCPi為一回路冷卻劑中核素i的放射性濃度，GBq/t；PFi為核素i的氣水分配因子,無量綱。

在冷卻劑泄漏率未知，但歸一化泄漏系數(shù)已知的情況下，式(1)可改為如下形式：

(4)

式中，RN為廠房中核素的歸一化泄漏系數(shù)，(GBq/a)/(GBq/t)。

1.4 廢氣處理系統(tǒng)的考慮

廢氣處理系統(tǒng)的放射性廢氣來自于一回路冷卻劑系統(tǒng)和其他含放射性液體的罐體的吹掃以及對于放射性冷卻劑的除氣。根據(jù)吹掃或除氣冷卻劑中的放射性濃度，考慮適當?shù)臍馑峙湟蜃蛹纯傻玫綇U氣中的放射性活度濃度。

具體的計算模型因廢氣處理系統(tǒng)的工藝配置不同而不同。以國內(nèi)典型三代壓水堆核電廠采用的閉式循環(huán)工藝的廢氣處理系統(tǒng)為例，功率運行期間廢氣處理系統(tǒng)吹掃單元內(nèi)的放射性氣體不會送往廢氣處理系統(tǒng)滯留單元，而是在循環(huán)管線內(nèi)循環(huán)衰變。功率運行期間廢氣處理系統(tǒng)向環(huán)境的放射性釋放主要來自于可能的泄漏，由此可建立功率運行期間廢氣處理系統(tǒng)向環(huán)境的放射性釋放計算公式如下：

(5)

式中，GRTEG1i為功率運行期間來自廢氣處理系統(tǒng)泄漏的放射性釋放量，GBq/a；Ai(t)為t時刻廢氣處理系統(tǒng)循環(huán)管線內(nèi)的核素i的放射性總量，GBq；λi為第i種核素的衰變常數(shù)，h-1；Qleak為廢氣處理系統(tǒng)循環(huán)管線接口處的氣體泄漏率，單位為STP·m3/h(STP為standard temperature and pressure的縮寫，表征溫度為0攝氏度、壓強為101.325千帕的狀況)；VTEG為廢氣處理系統(tǒng)吹掃單元內(nèi)的等效氣相空間，STP·m3；DFNABi為核輔助廠房通風系統(tǒng)對核素i的去污因子，無量綱；tteg為廢氣處理系統(tǒng)滯留單元的滯留時間，h；tyr為機組全年滿功率運行時間，h；tcycle為循環(huán)長度，h。

在停堆期間，由于一回路冷卻劑系統(tǒng)的大流量除氣，廢氣處理系統(tǒng)吹掃管線需要向滯留單元排放放射性氣體。排放的放射性氣體經(jīng)滯留單元滯留衰變后通過煙囪向環(huán)境排放。停堆期間向滯留單元釋放的放射性氣體包括兩部分：留存部分以及停堆前吹掃部分。可建立向環(huán)境排放的放射性核素總量的計算公式如下：

(6)

式中，GRTEG2i為停堆期間來自廢氣處理系統(tǒng)的放射性釋放量，GBq/a；Ai(tcycle)為循環(huán)末時刻廢氣處理系統(tǒng)循環(huán)管線內(nèi)的核素i的放射性總量，GBq；CRCPi為一回路冷卻劑中核素i的放射性濃度(冷停堆值)，GBq/t；MRCP為一回路冷卻劑水裝量，t；DFNABi為核輔助廠房通風系統(tǒng)對核素i的去污因子，無量綱；λi為第i種核素的衰變常數(shù)，h-1；tteg為廢氣處理系統(tǒng)滯留單元的滯留時間，h；tcycle為循環(huán)長度，h；NShut為一年內(nèi)停堆次數(shù)，單位為次，默認為2次；PFTEPi為硼回收系統(tǒng)除氣塔處核素i的氣水分配因子，無量綱。

1.5 二回路系統(tǒng)的考慮

二回路系統(tǒng)的放射性來源于蒸汽發(fā)生器處可能的一回路冷卻劑向二回路的泄漏。泄漏至二回路中的放射性核素通過氣水分配和遷移，擴散至二回路系統(tǒng)蒸汽、給水和蒸汽發(fā)生器水相。在二回路系統(tǒng)中，不可避免地存在蒸汽泄漏和給水泄漏；冷凝器的真空系統(tǒng)也將帶走蒸汽中放射性；蒸汽發(fā)生器的排污水也存在不回收利用而排放至環(huán)境中的情況。以上四點構成了放射性核素以氣態(tài)或液態(tài)方式通過二回路系統(tǒng)向環(huán)境排放的具體途徑。

對于蒸汽發(fā)生器的排污水，其放射性濃度等同于蒸汽發(fā)生器水相的放射性濃度?？紤]二回路系統(tǒng)中放射性核素的遷移和擴散，可建立蒸汽發(fā)生器水相和液相中非惰性氣體核素的放射性濃度計算公式如下：

(7)

CVVPi(t)=FHi·CCONi(t)

(8)

定義常數(shù)：

(9)

則式(7)可變換求解為如下形式：

CCONi(t)=e-μi·t·(CCONi(0)+

(10)

對于惰性氣體，計算公式如下：

CCONi(t)=0

(11)

(12)

式中，CCONi(t)為t時刻蒸汽發(fā)生器水相中核素i的放射性濃度，GBq/t；Qsgleak(t)為t時刻蒸汽發(fā)生器處一回路冷卻劑向二回路的泄漏率，t/h；CRCPi為一回路冷卻劑中核素i的放射性濃度(穩(wěn)態(tài)值)，GBq/t；MSG為蒸汽發(fā)生器水相質(zhì)量，t；λi為第i種核素的衰變常數(shù)，h-1；QAPG為蒸汽發(fā)生器排污流量，t/h；DFAPGi為蒸汽發(fā)生器排污系統(tǒng)凈化單元對核素i的去污因子；FHi為核素i的蒸汽攜帶因子，無量綱；CVVPi(t)為t時刻二回路蒸汽中核素i的放射性濃度，GBq/t；QVVP為蒸汽質(zhì)量流量，t/h。

1.6 廢液處理系統(tǒng)和含氚廢液的考慮

在廢液處理系統(tǒng)設計中，根據(jù)實測經(jīng)驗反饋或理論推導可得出需處理的放射性廢液類型、流量和放射性水平，采用公式(1)即可得出其產(chǎn)生的液態(tài)放射廢液釋放量。

含氚廢液來自于一回路冷卻劑系統(tǒng)，一般需經(jīng)過多級過濾、除鹽再蒸發(fā)后方可排往環(huán)境中。由于存在一回路冷卻劑系統(tǒng)在機組瞬態(tài)期間產(chǎn)生的含氚廢液排放，在采用公式(1)計算時需考慮一回路冷卻劑瞬態(tài)源項。

1.7 其他運行參數(shù)的影響

在當前壓水堆核電廠設計中，采用理論計算的方式尚未能準確得出14C和氣溶膠源項，但可得出較保守的設計值，而氚源項的理論計算模型已較為成熟，且有成熟的工程設計實踐。

2 流出物源項計算程序CPGale的開發(fā)、驗證及確認

2.1 流出物源項計算程序CPGale的開發(fā)

基于以上運行狀態(tài)下壓水堆核電廠流出物源項計算模型，采用面向對象的編程思維以及當前主流的圖形程序界面，開發(fā)了具有良好人機界面的各堆型壓水堆核電廠通用的氣液態(tài)放射性流出物源項計算程序CPGale。

CPGale程序有如下特點：a)支持主流各種壓水堆核電廠，支持多種廢氣和廢液處理工藝下氣液態(tài)流出物源項計算；b)對于各氣液態(tài)放射性流出物釋放途徑，提供多種可選計算方式，涵蓋目前常用計算方式，如核島廠房通風系統(tǒng)釋放可選擇基于冷卻劑泄漏率計算得出，也可選擇基于歸一化泄漏系數(shù)計算得出；c)提供各堆型壓水堆核電廠的專用計算模式以及面向所有壓水堆核電廠的通用計算模式；d)具有良好的人機界面，結果以表格形式直接導出。

CPGale程序界面見圖1。

圖1 CPGale程序界面

2.2 軟件驗證

2.2.1軟件驗證方法

CPGale程序的驗證根據(jù)核安全導則《核動力廠安全分析用計算機軟件開發(fā)與應用(試行)》[6]的相關要求開展。由于CPGale程序中相關算法公式均存在解析解，對于CPGale程序的驗證，采用第三方人員根據(jù)程序理論算法說明用Matlab求解解析解并與程序計算結果對比的方式進行。

2.2.2驗證算例的選取

通用計算模式下，壓水堆核電廠向環(huán)境中釋放的氣液態(tài)流出物源項主要包括以下6個子模塊：a)通過廠房通風系統(tǒng)的氣態(tài)流出物釋放；b)通過廢氣處理系統(tǒng)的氣態(tài)流出物釋放；c)通過二回路系統(tǒng)的氣態(tài)流出物釋放；d)通過排氚廢液的液態(tài)流出物釋放；e)通過廢液處理系統(tǒng)的液態(tài)流出物釋放；f)通過二回路系統(tǒng)的液態(tài)流出物釋放。

此外，通用計算模式中有多種參數(shù)和計算方式可選擇，包括：a)一二回路源項計算方式：可選擇“上傳一二回路源項”、“上傳一回路源項，內(nèi)嵌自主建立的二回路源項計算算法”和“內(nèi)嵌一二回路源項計算算法”；b)通過廠房通風系統(tǒng)的釋放：可選擇“已知廠房內(nèi)冷卻劑泄漏率和開放水面蒸發(fā)率”和“已知歸一化泄漏率”；c)通過排氚廢液的釋放：可選擇“區(qū)分工況”和“不區(qū)分工況”；d)通過排氚廢液的釋放：可選擇“去污因子控制”和“處理系統(tǒng)出口濃度控制”；e)通過廢液處理系統(tǒng)的釋放：可選擇“去污因子控制”和“處理系統(tǒng)出口濃度控制”；f)通過反應堆廠房釋放：可選擇“單室結構”和“雙室結構”；g)廢氣處理系統(tǒng)類型：可選擇“循環(huán)處理型廢氣處理系統(tǒng)”、“半閉路循環(huán)處理型廢氣處理系統(tǒng)”和“一次通過型廢氣處理系統(tǒng)”。

因此，對于通用計算模式，選擇CPR1000、EPR和HPR1000核電機組的設計參數(shù)分別對以上6個子模塊建立14個標準算例：a)算例2-1：通過廠房通風系統(tǒng)的氣態(tài)流出物釋放，選擇CPR1000核電機組的設計參數(shù)(因CPR1000機組無安全廠房和放射性廢物廠房，兩個廠房的參數(shù)為假定值)，選擇“已知廠房內(nèi)冷卻劑泄漏率和開放水面蒸發(fā)率”和“單室結構”；b)算例2-2：通過廠房通風系統(tǒng)的氣態(tài)流出物釋放，選擇CPR1000核電機組的設計參數(shù)，選擇“已知歸一化泄漏率” 和“單室結構”；c)算例2-3：通過廠房通風系統(tǒng)的氣態(tài)流出物釋放，選擇EPR核電機組的設計參數(shù)，選擇“已知廠房內(nèi)冷卻劑泄漏率和開放水面蒸發(fā)率” 和“雙室結構”；d)算例2-4：通過廢氣處理系統(tǒng)的氣態(tài)流出物釋放，選擇CPR1000核電機組的設計參數(shù)，選擇“一次通過型廢氣處理系統(tǒng)”；e)算例2-5：通過廢氣處理系統(tǒng)的氣態(tài)流出物釋放，選擇EPR核電機組的設計參數(shù)，選擇“循環(huán)處理型廢氣處理系統(tǒng)”；f)算例2-6：通過廢氣處理系統(tǒng)的氣態(tài)流出物釋放，選擇HPR1000核電機組的設計參數(shù)，選擇“半閉路循環(huán)處理型廢氣處理系統(tǒng)”；g)算例2-7：通過二回路系統(tǒng)的氣態(tài)流出物釋放，選擇CPR1000核電機組的設計參數(shù)；h)算例2-8：通過二回路系統(tǒng)的氣態(tài)流出物釋放，選擇EPR核電機組的設計參數(shù)；i)算例2-9：通過二回路系統(tǒng)的液態(tài)流出物釋放，選擇CPR1000核電機組的設計參數(shù)；j)算例2-10：通過二回路系統(tǒng)的液態(tài)流出物釋放，選擇EPR核電機組的設計參數(shù)；k)算例2-11：通過排氚廢液的液態(tài)流出物釋放，選擇CPR1000核電機組的設計參數(shù)，選擇“區(qū)分工況”和“去污因子控制”；l)算例2-12：通過排氚廢液的液態(tài)流出物釋放，選擇EPR核電機組的設計參數(shù)，選擇“不區(qū)分工況”和“處理系統(tǒng)出口濃度控制”；m)算例2-13：通過廢液處理系統(tǒng)的液態(tài)流出物釋放，選擇CPR1000核電機組的設計參數(shù)，選擇“去污因子控制”；n)算例2-14：通過廢液處理系統(tǒng)的液態(tài)流出物釋放，選擇EPR核電機組的設計參數(shù)，選擇“處理系統(tǒng)出口濃度控制”。

以上14個標準算例均根據(jù)CPGale程序的理論算法說明，由未參與CPGale程序代碼編制和理論算法構建的人員采用成熟的數(shù)學分析軟件(Matlab)計算建立。

2.2.3軟件驗證的結論

采用CPGale程序，依次計算以上14個算例的結果，并與以上第三方人員建立的測試算例結果對比，結果顯示CPGale程序計算所得14個算例中任意核素的結果與測試算例的誤差絕對值均小于1%。測試驗證結果摘要見表1。

表1 CPGale程序測試驗證結果

2.3 軟件確認

2.3.1方法

因在國際上缺乏運行狀態(tài)下氣液態(tài)放射性流出物源項計算的基準題，也無相關實驗數(shù)據(jù)，CPGale程序的確認采用與國內(nèi)在役壓水堆核電廠實測值對比的方式進行。

2.3.2用例的選取

選取國內(nèi)在役壓水堆核電廠的氣液態(tài)流出物排放數(shù)據(jù)作為CPGale程序確認的數(shù)據(jù)來源。根據(jù)收集到的數(shù)據(jù)，剔除機組啟運和調(diào)試期間的數(shù)據(jù)，有效的氣液態(tài)流出物排放數(shù)據(jù)共94堆·年，堆型為M310和CPR1000。采用的CPR1000堆型核電廠計算參數(shù)見表2。

表2 CPR1000堆型核電廠計算參數(shù)

基于統(tǒng)計分析，可得以上94堆·年的氣液態(tài)流出物源項平均值和最大值，見表3。選取的一回路冷卻劑源項為法國同類型在役核電廠統(tǒng)計平均值，即0.55 GBq/t I-131當量。該一回路冷卻劑源項可代表M310和CPR1000機組的平均運行水平。選取的工藝排水、化學排水、地面排水以及排氚廢液水量為M310和CPR1000機組的設計值。國內(nèi)M310和CPR1000堆型核電廠的運行經(jīng)驗表明，以上選取的廢液排放量設計值約為實際水量的3～5倍。選取的蒸汽發(fā)生器排污水量與實際運行一致。

2.3.3結果與討論

在役壓水堆核電廠的氣液態(tài)流出物源項測量值和CPGale程序的計算值對比見表3。由對比結果可知，CPGale程序對于氣液態(tài)放射性流出物排放源項的計算值可包絡所選取的在役核電廠排放數(shù)據(jù)實測最大值。核素年釋放量CPGale程序計算值與實測平均值和最大值差別最大的為液態(tài)核素，計算值分別為在役核電廠實測平均值和最大值的39.4倍和14.8倍。這是因為核電廠運行時大部分經(jīng)廢液處理系統(tǒng)處理后排放廢液的放射性濃度遠低于計算采用的濃度控制值，僅小部分達到濃度控制值，且計算采用的廢液水量為設計值，其高于實際值。目前，基于核電廠氣液態(tài)放射性流出物對于環(huán)境輻射影響最優(yōu)化的考慮，國內(nèi)外氣液態(tài)放射性流出物源項計算的趨勢為理論計算值應貼近實際運行情況但又具有一定的運行裕量，但具體的裕量選取無法規(guī)標準指導。在工程實踐中，一般而言，理論計算值相較于實測值高一個量級左右為工程上可接受的水平。

表3 在役核電廠氣液態(tài)放射性流出物排放數(shù)據(jù)和程序計算結果對比

綜上所述，相比于所選取的在役核電廠的氣液態(tài)流出物源項平均值和最大值，CPGale程序計算值具有一定的保守性，可滿足工程設計對于氣液態(tài)流出物源項設計值應適度保守的需求。

3 結束語

本文對壓水堆核電廠氣液態(tài)放射性流出物的通用計算模型進行了研究，研發(fā)了各類壓水堆核電廠通用的氣液態(tài)放射性流出物源項計算程序。開發(fā)的程序采用在役壓水堆核電廠的實測數(shù)據(jù)進行了驗證和確認。測試驗證結果表明，CPGale程序計算值相比于核電廠實測值有適度的保守性，可滿足工程設計的要求。本文方法以及研發(fā)的程序可用于各類型壓水堆核電廠氣液態(tài)流出物源項計算。