劉坤，左杰，李華，項(xiàng)紅甫，冉從福，楊明昊，耿文強(qiáng)

（1.重慶大學(xué)電氣工程學(xué)院,重慶 400044；2.桂林電子科技大學(xué)生命與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,3.廣西自動(dòng)檢測(cè)技術(shù)與儀器重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,桂林 541004）

空氣沿面介質(zhì)阻擋放電（SDBD）是一種低成本的大氣壓等離子體源，可以方便快捷地產(chǎn)生大量的氣態(tài)活性氧（ROS）和活性氮（RNS）物種［1～6］，在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域具有很好的應(yīng)用潛力.然而，在空氣等離子體中往往會(huì)同時(shí)產(chǎn)生臭氧（O3）和氮氧化物（NOx），為了符合某些場(chǎng)合等離子體應(yīng)用的需求，促進(jìn)O3向NOx的快速轉(zhuǎn)化很關(guān)鍵［7］.如，在加速傷口愈合的處理中，NO是極佳的選擇.因此，有必要研究產(chǎn)物從O3向NO轉(zhuǎn)化的機(jī)理和調(diào)控方式；而對(duì)于物表的快速消毒，應(yīng)盡可能快地提高產(chǎn)物中NO2的濃度.加速產(chǎn)物向無臭氧氮氧化物的轉(zhuǎn)化，從而可以在更短的時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生具有同等滅菌效果的NO2，以節(jié)省處理時(shí)間、提升工作效率的相關(guān)研究非常重要.近年來，關(guān)于產(chǎn)物轉(zhuǎn)化的機(jī)理研究主要集中于功率和氣體溫度.如，Pavlovich等［8］和Tschang等［9］的研究表明，輸入的功率越高，O3濃度越低，下降的速度越快，并最終形成以NOx為主導(dǎo)的產(chǎn)物.Yoon等［10］研究了氣體溫度對(duì)O3和NOx的影響.結(jié)果顯示，氣體溫度的升高對(duì)O3的影響是不利的，但對(duì)NOx濃度的增大有促進(jìn)作用.類似地，Liu等［11］以水浴控溫的方式研究了SDBD在5和50℃時(shí)產(chǎn)物的變化規(guī)律.結(jié)果顯示，氣體溫度越高，O3的峰值濃度越低，峰值時(shí)刻出現(xiàn)越早；他們還采用了標(biāo)準(zhǔn)化的歐幾里得距離進(jìn)行評(píng)判，指出了氣體溫度和功率對(duì)產(chǎn)物的影響是一致的.

上述實(shí)驗(yàn)雖然證明了功率和氣體溫度對(duì)化學(xué)產(chǎn)物具有調(diào)控作用，但研究也指出，在一個(gè)空氣等離子體源中，影響化學(xué)反應(yīng)的另一個(gè)關(guān)鍵因素是電子能量［12］.因此，為了更全面了解產(chǎn)物變化的物理-化學(xué)過程，研究電子能量對(duì)化學(xué)產(chǎn)物的作用機(jī)理十分必要.然而，電子能量確定的前提是獲得等離子體的約化電場(chǎng)（E/N）.由于交流驅(qū)動(dòng)的SDBD與脈沖驅(qū)動(dòng)的SDBD不同，其是一種無觸發(fā)信號(hào)的絲狀放電，所以難以使用光譜儀結(jié)合增強(qiáng)電荷耦合器件（ICCD）診斷約化電場(chǎng)［13～15］，這也是目前鮮有通過實(shí)驗(yàn)研究電子能量對(duì)化學(xué)產(chǎn)物影響的重要原因.

為此，本文基于發(fā)射光譜原理研制了一套無觸發(fā)信號(hào)的雙通道實(shí)時(shí)光學(xué)探測(cè)系統(tǒng)，并形成了測(cè)試樣機(jī)，可同時(shí)測(cè)量SDBD等離子體中N2(C3ΠuB3Πg，337.1 nm)和N+2(B2Σ+uX2Σ+g，391.4 nm)窄波帶的光強(qiáng)，從而通過實(shí)驗(yàn)確定約化電場(chǎng)；然后利用BOLSIG+軟件求解玻爾茲曼方程，并獲得電子能量，進(jìn)而可以通過分析電子能量對(duì)等離子體化學(xué)反應(yīng)及其反應(yīng)速率的的影響，完善對(duì)化學(xué)產(chǎn)物向無臭氧氮氧化物狀態(tài)轉(zhuǎn)化的微觀機(jī)理解釋，從而為產(chǎn)物的應(yīng)用調(diào)控提供可參考的理論依據(jù).

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 儀 器

高壓交流電源（重慶大學(xué)電氣工程學(xué)院）；Nicolet iS50型號(hào)傅里葉變換紅外光譜儀（FTIR，美國(guó)Thermo Scientific公司）；AvaSpec-UL2048型光纖光譜儀和AvaLight-DH-S-BAL型標(biāo)準(zhǔn)光源（荷蘭Avantes公司）；P6015A型高壓探頭（美國(guó)Tektronix公司）；74X-UV-BX型光纖聚焦鏡（上海聞奕光電科技有限公司）；UV600型熔接式一分二光纖（蘇州庫克光電技術(shù)有限公司）；R928型光電倍增管（PMT）模塊和C11184型跨阻放大器（日本Hamamatsu公司）；GDS3504型寬帶示波器［固緯電子（蘇州）有限公司］；CREE 3535型LED燈源（美國(guó)CREE公司）；DG5072型信號(hào)發(fā)生器（蘇州普源精電科技股份有限公司）.

1.2 實(shí)驗(yàn)過程

SDBD等離子體參數(shù)及產(chǎn)物特性的實(shí)驗(yàn)過程如Scheme 1（A）所示.SDBD由自主研發(fā)的高壓交流（AC）電源驅(qū)動(dòng)，電壓設(shè)置為峰峰值5.5～7 kVpp，頻率為6～10 kHz.關(guān)鍵產(chǎn)物NO和O3分別通過FTIR和紫外吸收光譜（UV）進(jìn)行原位測(cè)定，其中，F(xiàn)TIR光譜波數(shù)設(shè)為500～2275 cm-1，分辨率為2 cm-1，光譜采樣間隔為1 s，重復(fù)時(shí)間5 s；UV光譜測(cè)量波長(zhǎng)范圍為220～290 nm，單次曝光時(shí)間為250 ms，平均2次，掃描次數(shù)為240次，即整個(gè)測(cè)量時(shí)間為120 s.用于半定量分析的NO和O3的波段分別為1900 cm-1和254 nm.等離子體約化電場(chǎng)的診斷是基于所研制的雙通道光學(xué)探測(cè)樣機(jī)（見本文支持信息圖S1和圖S2）實(shí)現(xiàn)的［Scheme 1（B）］.

Scheme 1 Experimental program design(A)and scheme of reduced electric field measurement(B)

1.3 計(jì)算方法

由于大氣壓SDBD中激發(fā)態(tài)氮分子的主要產(chǎn)生過程是電子碰撞，如下面公式所示：

式中：N2(C3ΠuB3Πg，337.1 nm)表示N2的第二正系（SPS），N+2(B2Σ+uX2Σ+g，391.4 nm)表示N2的第一負(fù)系（FNS），ΔE（eV）表示粒子激發(fā)所需要的能量.通過計(jì)算這兩個(gè)帶系的強(qiáng)度比值即可實(shí)現(xiàn)對(duì)等離子體E/N的診斷.基于1.2節(jié)所建立的雙通道光學(xué)探測(cè)系統(tǒng)，可同時(shí)得到FNS與SPS的強(qiáng)度.進(jìn)一步結(jié)合Paris等［16］研究給出的E/N計(jì)算經(jīng)驗(yàn)公式，并借助MATLAB軟件求解，即可確定E/N的大小，如下面公式所示：

可以看出，R391.4/337.1是關(guān)于E/N的一元函數(shù)，式中，R391.4/337.1表示FNS與SPS窄波段強(qiáng)度的比值；A為常數(shù)，值為0.21.此外，已有研究［3，13］顯示，E/N的高值往往出現(xiàn)在電極附近，因此出于對(duì)放電劇烈程度的衡量和便于分析的考慮，本實(shí)驗(yàn)測(cè)量的是電極附近的E/N，以同一位置在不同放電條件下的局部變化表征整體的放電強(qiáng)度變化.在確定E/N后，通過BOLSIG+軟件求解玻爾茲曼方程，可以得到電子能量分布函數(shù)（EEDF），進(jìn)而可以根據(jù)下式計(jì)算出平均電子能量的大?。?/p>

式中：（eV）表示平均電子能量；f0表示EEDF；ε（eV）表示電子能量.

2 結(jié)果與討論

2.1 原位傅里葉變換紅外光譜的動(dòng)態(tài)測(cè)量

圖1展示了典型的原位FTIR測(cè)量的結(jié)果.從圖1（A）和（B）可知，放電時(shí)間分別為5和25 s時(shí)，產(chǎn)物中存在O3且吸光度較高.當(dāng)放電時(shí)間增加到45 s時(shí)，發(fā)現(xiàn)O3已到達(dá)檢測(cè)下限［圖1（C）］，表示此時(shí)O3已經(jīng)完全轉(zhuǎn)化.而此時(shí)出現(xiàn)了NO的吸收峰，這是在圖1（A）和（B）中沒有觀察到的，并且隨著放電時(shí)間的增加，NO的吸收峰越來越明顯，吸光度越來越大，表明NO的濃度在變高，如圖1（C）～（F）所示.為了區(qū)分上述變化，定義了兩種產(chǎn)物狀態(tài)：存在臭氧狀態(tài)和無臭氧氮氧化物狀態(tài)，并以O(shè)3消失的時(shí)刻作為產(chǎn)物狀態(tài)完成轉(zhuǎn)化的標(biāo)志，以O(shè)3和NO作為兩種狀態(tài)的特征產(chǎn)物.

Fig.1 Dynamic FTIR measurement results

2.2 關(guān)鍵化學(xué)產(chǎn)物的時(shí)間演變

為了更直觀地表現(xiàn)O3的從無到有再到消失的整個(gè)變化過程，聯(lián)用了毫秒級(jí)分辨的UV光譜對(duì)其進(jìn)行了動(dòng)態(tài)測(cè)量，圖2同時(shí)展示了NO和O3的吸光度的動(dòng)態(tài)變化，從而更清晰地表現(xiàn)二者的相互作用.圖2（A）和（C）顯示了放電電壓對(duì)產(chǎn)物的影響，圖2（B）和（D）顯示了放電頻率對(duì)產(chǎn)物的影響.從圖2可以看出，在所有測(cè)量條件下均出現(xiàn)了O3在某一時(shí)刻完全消失的現(xiàn)象，并且在允許的時(shí)間誤差范圍內(nèi)能開始檢測(cè)到NO，即NO可看作為產(chǎn)物完成向無臭氧氮氧化物轉(zhuǎn)化的標(biāo)志性結(jié)果.此外，從圖2中還可以看出，電壓和頻率越高，O3的吸光度最大值越低，并且消失的時(shí)間越來越快，即產(chǎn)物發(fā)生轉(zhuǎn)化的速度越來越快.如，當(dāng)頻率固定為7 kHz時(shí)，隨著電壓從5.5 kV提高到7 kV，O3的最大吸收值從2.48下降到1.82，完成轉(zhuǎn)化所需時(shí)間從45 s縮短到20 s；類似地，當(dāng)電壓設(shè)定為6 kV時(shí)，隨著頻率從6 kHz提高到10 kHz，O3的峰值吸光度從2.72下降到0.93，完成轉(zhuǎn)化所需時(shí)間從60 s縮短至5 s，變化十分明顯.有趣的是，NO的變化規(guī)律與O3相反.施加的電壓和頻率越高，NO出現(xiàn)的越早，其吸光度呈現(xiàn)出逐漸上升的趨勢(shì)，最終接近于穩(wěn)定狀態(tài)，并且接近穩(wěn)態(tài)時(shí)的NO吸光度更高.如，當(dāng)設(shè)置放電頻率固定為7 kHz時(shí)，隨著施加的電壓從5.5 kV提升至7 kV，NO的穩(wěn)態(tài)吸光度從0.005上升到0.007，增長(zhǎng)了近40%.這說明在足夠長(zhǎng)的放電時(shí)間下，NOx濃度會(huì)隨時(shí)間的延長(zhǎng)而增加.一旦NOx出現(xiàn)，只要SDBD等離子體繼續(xù)保持放電狀態(tài)，就不會(huì)觀察到NOx的衰減或猝滅，這種狀態(tài)也代表了氣體化學(xué)的穩(wěn)定終點(diǎn).

Fig.2 Temporal evolution of NO and O3 under different discharge conditions

2.3 約化電場(chǎng)和電子能量的計(jì)算

為了揭示等離子體電子能量對(duì)化學(xué)產(chǎn)物轉(zhuǎn)化的微觀機(jī)理，測(cè)量并計(jì)算了不同放電條件下的等離子體的E/N，并由此計(jì)算出電子能量分布函數(shù)（EEDF）和平均電子能量（圖3）.從圖3（A）和（B）可以看出，SDBD等離子體的E/N與施加的電壓和頻率均呈正相關(guān).施加的電壓和頻率越大，E/N就越高，如，當(dāng)電壓設(shè)置為6 kV時(shí)，隨著頻率從6 kHz上升至10 kHz時(shí)，E/N由326×10-21V·m2提高至377×10-21V·m2；當(dāng)頻率設(shè)置為7 kHz時(shí)，隨著電壓從5.5 kV上升至7 kV時(shí)，E/N從325×10-21V·m2增加至368×10-21V·m2.而造成E/N升高的原因?yàn)椋杭僭O(shè)在放電過程中，放電腔的壓力基本保持不變，當(dāng)頻率保持恒定時(shí)，隨著外加電壓的增大，將導(dǎo)致電場(chǎng)E變大，與此同時(shí)，電子在電場(chǎng)中加速運(yùn)動(dòng)，與氣體分子劇烈碰撞并使其分解，又會(huì)導(dǎo)致氣體分子數(shù)密度N的減小，從而使得E/N增大.類似地，若外加的電壓保持一定，可以近似認(rèn)為施加的電場(chǎng)E基本不變.隨著放電頻率的增加，會(huì)導(dǎo)致單位時(shí)間內(nèi)放電次數(shù)的增加，電子與分子碰撞更加頻繁，同時(shí)頻繁的碰撞也會(huì)導(dǎo)致溫度的上升.根據(jù)理想氣體定律，氣體分子數(shù)密度N會(huì)下降，相應(yīng)的E/N也會(huì)增加［17］.

Fig.3 Calculated results of physical parameters

結(jié)合圖3（C）可知，電壓和頻率的變化會(huì)使得電子能量的分布發(fā)生改變.隨著電壓和頻率的增加，E/N增大，電子能夠吸收更多的能量，從而導(dǎo)致高能電子的比例在增大，表現(xiàn)為在EEDF曲線的峰值降低，而分布變寬.對(duì)該現(xiàn)象的合理解釋為：結(jié)合E/N的分析可知，電壓和頻率的升高都能引起氣體分子數(shù)密度N的降低，而N的降低代表自由電子在與氣體分子碰撞之前能夠有更長(zhǎng)的平均自由行程，從而可以獲得更多的能量.即電子能量的分布允許被轉(zhuǎn)移到更高的能級(jí).也正是由于高能電子的比例增多，平均電子能量也會(huì)得到相應(yīng)的提升，如圖3（A）和（B）所示，平均電子能量是隨電壓和頻率的增大而增大.如，當(dāng)電壓設(shè)置為6 kV時(shí)，隨著頻率從6 kHz上升至10 kHz時(shí)，平均電子能量由7.318 eV提高至8.056 eV；當(dāng)頻率設(shè)置為7 kHz時(shí)，隨著電壓從5.5 kV上升至7 kV時(shí)，平均電子能量由7.308 eV提高至7.929 eV.

2.4 化學(xué)產(chǎn)物變化的微觀機(jī)理

為了深入分析化學(xué)產(chǎn)物相互作用的機(jī)理，需了解空氣SDBD等離子體的化學(xué)反應(yīng)體系.眾所周知，整個(gè)空氣等離子體的化學(xué)反應(yīng)體系極其復(fù)雜，但并非所有的反應(yīng)在所有條件下都同等重要，通過提取主要的化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行分析的方法是可行的.根據(jù)已有的關(guān)于反應(yīng)途徑及其貢獻(xiàn)率的研究［18～20］，篩選了涉及O3和NO的主要化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行分析.等離子體反應(yīng)體系一般可劃分為電子碰撞反應(yīng)和鏈?zhǔn)交瘜W(xué)反應(yīng)兩個(gè)主要部分.也可以看作是放電過程中能量傳遞（第一階段）和分子活化（第二階段）兩個(gè)階段［21］.本文認(rèn)為在此體系中，電壓和頻率的增大意味著功率的提升，即注入放電區(qū)域的能量變多.其中一部分能量會(huì)轉(zhuǎn)移至中性粒子和消耗在介質(zhì)板上，引起溫度的升高，而溫度是影響化學(xué)產(chǎn)物的生成和猝滅反應(yīng)的關(guān)鍵因素.眾所周知，O3對(duì)溫度很敏感，高溫下極易分解，這會(huì)顯著加劇O3的猝滅.此外，溫度還決定了化學(xué)產(chǎn)物生成和猝滅化學(xué)反應(yīng)的速率系數(shù)，從而可以直接對(duì)主產(chǎn)物的濃度進(jìn)行外部調(diào)控.另一部分能量則會(huì)通過碰撞等方式轉(zhuǎn)移至帶電粒子，并使得微放電的強(qiáng)度變高，電子能量增大，進(jìn)而產(chǎn)生眾多用于參與第二階段化學(xué)反應(yīng)的源頭活性氮氧粒子，起到調(diào)控產(chǎn)物變化的作用.通過上述分析不難看出，電子能量和溫度本質(zhì)上可視作是功率通過能量轉(zhuǎn)移的方式在SDBD等離子體上的兩個(gè)體現(xiàn)，正是二者的協(xié)同作用最終導(dǎo)致了化學(xué)產(chǎn)物狀態(tài)的快速變化.目前關(guān)于溫度對(duì)等離子體化學(xué)反應(yīng)的調(diào)控機(jī)理研究［10，11，17］較多，也已有了較為清晰的認(rèn)識(shí)，但對(duì)于電子能量如何從微觀層面進(jìn)行調(diào)控，從而進(jìn)一步影響產(chǎn)物變化的機(jī)理還需要進(jìn)一步研究.

首先，對(duì)化學(xué)產(chǎn)物的整體變化趨勢(shì)進(jìn)行了分析.當(dāng)給SDBD施加一定頻率的電壓時(shí)，由于O2的解離能（4.81 eV）低于N2的解離能（9.79 eV）［22］，O2很容易被電子碰撞解離，并產(chǎn)生大量的氧原子和氧的激發(fā)態(tài)粒子，因此在放電初期可以觀測(cè)到O3濃度的上升，如下面反應(yīng)所示：

然而，隨著放電時(shí)間的持續(xù)，氧原子及氧的激發(fā)態(tài)粒子越來越多，由于放電腔是氣密環(huán)境，O2濃度越來越低.當(dāng)O與O2的比率（O/O2）超過一定閾值時(shí)［23，24］，O將不利于O3的生成，并會(huì)導(dǎo)致O3的分解反應(yīng)占據(jù)主導(dǎo)，如反應(yīng)（R3）～（R5）所示，從而導(dǎo)致了O3濃度的降低.并且隨著放電的發(fā)展，O2（a1）和O（1D）等含量也會(huì)增加，而這些粒子又是O3的有效猝滅物質(zhì)，如反應(yīng)（R6）～（R9）所示，從而會(huì)進(jìn)一步促進(jìn)O3的猝滅.

此外，部分高能電子會(huì)持續(xù)與N2碰撞，累積產(chǎn)生越來越多的活性氮粒子，并通過反應(yīng)（R10）～（R16）不斷地生成NO.但放電初期由于O3的存在，產(chǎn)生的NO會(huì)與O3充分反應(yīng)，如反應(yīng)（R17）所示.

這一方面進(jìn)一步猝滅了O3，另一方面也為放電初期檢測(cè)不到NO提供了合理的解釋.上述多方面的綜合影響限制了O3峰值濃度的上升，并最終導(dǎo)致了O3在某一時(shí)刻完全消失.即只有當(dāng)NO的有效猝滅物質(zhì)O3完全消失時(shí)，NO才能被檢測(cè)到.并且此后NO的生成會(huì)大于消耗，從而能在圖2中觀察到NO濃度隨時(shí)間的增加會(huì)累積的越來越高.并且只要SDBD等離子體繼續(xù)保持放電狀態(tài)，就不會(huì)觀察到NOx的衰減或猝滅，并最終達(dá)到一個(gè)接近于氣體化學(xué)的穩(wěn)定狀態(tài)［8］.

其次，是對(duì)產(chǎn)物向無臭氧氮氧化物狀態(tài)轉(zhuǎn)化加快的機(jī)理進(jìn)行了分析.根據(jù)2.3節(jié)的分析，電子能量會(huì)隨電壓和頻率的升高而增大，而電子碰撞反應(yīng)（R18）～（R21）的反應(yīng)速率系數(shù)（k）會(huì)隨電子能量（ε）的增大而呈指數(shù)式增大，從而加速了O，O（1D）和O2（a1）等活性粒子更多的生成［25］.一方面，O越來越快的生成會(huì)使O/O2的比值更快地達(dá)到閾值，從而加快了O3分解的進(jìn)程；另一方面，O2（a1）和O（1D）越來越快的生成也會(huì)促進(jìn)反應(yīng)（R6）～（R9），從而進(jìn)一步猝滅了O3.

此外，可注意到反應(yīng)（R22）是一個(gè)電子直接碰撞O3使其分解的反應(yīng)［26］，其反應(yīng)速率系數(shù)與電子能量呈正相關(guān)關(guān)系，并且速率系數(shù)較高.隨著實(shí)驗(yàn)中電壓和頻率的升高，電子能量增加，必然會(huì)有利于加速該反應(yīng)的正向進(jìn)行.因此，這也被認(rèn)為是導(dǎo)致O3消失越來越快的重要原因之一.

對(duì)于電子與氮物種的碰撞反應(yīng)［反應(yīng)（R23）～（R25）］，電子與N2和N碰撞反應(yīng)的速率系數(shù)隨電子能量的升高而增大.由于N2在空氣中占主導(dǎo)，高能電子直接與N2發(fā)生碰撞反應(yīng)的概率很大.電子能量越高，產(chǎn)生N，N（2D）和N（A3）則越快.這些活性氮粒子參與了眾多的NO生成反應(yīng)［27］［反應(yīng)（R10）～R（16）］，從而促進(jìn)了NO的快速和大量生成.并且由反應(yīng)（R17）可知，NO是O3的重要還原劑.所以，電子能量越高，越有利于NO的快速生成，從而促進(jìn)其對(duì)O3的猝滅.基于上述的協(xié)同作用，產(chǎn)物最終呈現(xiàn)出O3濃度下降，NO濃度上升，以及向無臭氧氮氧化物狀態(tài)轉(zhuǎn)化越來越快的現(xiàn)象.

基于上述機(jī)理的研究分析，給出了SDBD活性產(chǎn)物在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用調(diào)控方式.如，在醫(yī)用消毒方面，O3是較優(yōu)的選擇.為了提高滅菌的效率，需要延長(zhǎng)O3存在的時(shí)間，因此可以通過降低放電電壓和頻率，盡量限制放電區(qū)域的功率注入，這一方面可以使得SDBD放電區(qū)的電子獲得的能量較低，從而減弱電子直接碰撞O3使其分解；另一方面也可以使得更多的電子用于O2的碰撞解離，以生成更多的O3；若采用的是小型化恒功率輸出的電壓源供電，則可以采用面積較大的SDBD反應(yīng)器，從而弱化微放電的強(qiáng)度，降低電子能量，達(dá)到類似的滅菌效果.而在加速生物傷口愈合方面，無臭氧的一氧化氮是公認(rèn)的可以促進(jìn)成纖維細(xì)胞遷移的活性物質(zhì).因此，為了實(shí)現(xiàn)產(chǎn)物由O3迅速轉(zhuǎn)化生成NO，可以適當(dāng)提高施加的電壓和頻率，增大微放電的強(qiáng)度和電子能量，從而可以在更短的時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生具有同等愈合效果的NO，節(jié)省處理的時(shí)間，提高工作的效率.

3 結(jié) 論

以沿面介質(zhì)阻擋放電為對(duì)象，研究了電子能量對(duì)等離子體化學(xué)產(chǎn)物轉(zhuǎn)化的影響機(jī)理.通過自主研制的雙通道光學(xué)探測(cè)系統(tǒng)，診斷了等離子體的約化電場(chǎng)并獲得了電子能量.結(jié)果表明，電子能量與施加的電壓和頻率呈正相關(guān).原位傅里葉變換紅外光譜和紫外吸收光譜對(duì)產(chǎn)物的測(cè)量發(fā)現(xiàn)，施加的電壓和頻率越高，O3的峰值濃度越低，向無臭氧氮氧化物狀態(tài)的轉(zhuǎn)化越快，而NO則呈現(xiàn)出與O3相反的變化趨勢(shì).結(jié)合電子碰撞反應(yīng)及其速率系數(shù)，從微觀角度分析了電子能量對(duì)參與等離子體化學(xué)反應(yīng)的源頭活性粒子濃度的影響，進(jìn)一步完善了等離子體化學(xué)產(chǎn)物向無臭氧氮氧化物狀態(tài)轉(zhuǎn)化的物理-化學(xué)機(jī)理.

支持信息見http://www.cjcu.jlu.edu.cn/CN/10.7503/cjcu20220249.