欒廣源，任 杰，張奇瑋，阮錫超，賀國珠，程品晶,2，郭明偉,3

(1.中國原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點實驗室，北京 102413；2.南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽 421001；3.蘭州大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，甘肅 蘭州 730000)

在加速器驅(qū)動次臨界系統(tǒng)、快中子反應(yīng)堆、釷-鈾混合燃料反應(yīng)堆等先進核能研究領(lǐng)域，中子核反應(yīng)截面數(shù)據(jù)是重要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。在熱中子區(qū)到keV能區(qū)，中子俘獲反應(yīng)截面非常大，對中子的消失有重要作用，因此掌握一些重要核素如235U、238U、232Th、239Pu、241Am的中子俘獲反應(yīng)截面數(shù)據(jù)具有重要意義。同時核天體物理研究認(rèn)為，太陽系是通過慢中子俘獲過程(s過程)來實現(xiàn)鐵(A>56)以上重元素的合成，涉及到s過程的中子俘獲反應(yīng)截面數(shù)據(jù)可用于預(yù)言各星體重元素豐度的分布，但目前在A<120和A>180的核區(qū)，截面數(shù)據(jù)有很大的不確定度，因此中子俘獲反應(yīng)截面的高精度測量已經(jīng)成為國際上核數(shù)據(jù)及核天體物理研究的熱點。

從上世紀(jì)90年代開始，國外的幾個重要實驗室(LANL、CERN、GELINA等)基于高強度脈沖白光中子源相繼開展了中子俘獲反應(yīng)截面的高精度測量實驗，主要發(fā)展出兩類測量裝置：C6D6探測器[1-2]和γ全吸收型BaF2探測裝置[3-4]。其中C6D6探測器結(jié)構(gòu)簡單、數(shù)據(jù)處理方法成熟可靠，缺點是探測效率較低，主要用于穩(wěn)定核素和樣品量較大核素的中子俘獲反應(yīng)截面測量；γ全吸收型BaF2探測裝置的優(yōu)點是探測效率高，通過符合測量可扣除其他反應(yīng)道如(n,f)、(n,p)、(n,α)的影響，缺點是系統(tǒng)龐大，本底來源復(fù)雜，對實驗測量和數(shù)據(jù)分析有較高要求，可以用于測量可裂變核素、放射性核素以及樣品量低截面較小核素的中子俘獲反應(yīng)截面。

國內(nèi)由于中子源的限制，只在熱能點和部分單能點測量得到少量中子俘獲反應(yīng)截面數(shù)據(jù)，一直無法開展keV能區(qū)連續(xù)能點的在線實驗。2018年建成出束的中國散裂中子源(CSNS)反角白光中子源(Back-n)可以提供高強度的脈沖中子束，基于這一核數(shù)據(jù)測量平臺，中國原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點實驗室建成了國內(nèi)首套γ全吸收型BaF2探測裝置(gamma total absorption facility, GTAF)[5-6]，用于在線測量keV能區(qū)中子俘獲反應(yīng)截面，其中GTAF裝置對γ射線的探測效率是非常重要的參數(shù)。本文通過對單個BaF2探測器模塊能譜的測量數(shù)據(jù)與模擬結(jié)果進行比較，檢驗?zāi)M方法的可行性和準(zhǔn)確性。使用模擬程序計算得到GTAF裝置對不同能量γ射線的探測效率曲線，并運用對137Cs和60Co源的測量結(jié)果驗證探測效率曲線的可靠性，以滿足中子俘獲反應(yīng)截面在線測量的實驗要求。

1 測量原理

中子俘獲反應(yīng)原理是入射中子被靶核俘獲后生成復(fù)合核，隨即出射瞬發(fā)級聯(lián)γ射線由高激發(fā)態(tài)退激到基態(tài)。如圖1a所示，通過不同退激路徑出射的γ射線能量不同，但每次中子俘獲事件出射的級聯(lián)γ射線的能量加和等于復(fù)合核的激發(fā)能，也就等于生成復(fù)合核的中子結(jié)合能與入射中子的動能之和。γ全吸收型BaF2探測裝置(GTAF)裝置是由40個BaF2探測器模塊組成的全吸收型探測器陣列，幾乎覆蓋了4π立體角，因此對γ射線有高探測效率，可得到瞬發(fā)級聯(lián)γ射線的加和能譜，在扣除本底后，通過計算加和峰的計數(shù)率實現(xiàn)中子俘獲反應(yīng)截面的精確測量(圖1b)。

a——中子俘獲反應(yīng)示意圖；b——級聯(lián)γ射線加和能譜

中子俘獲反應(yīng)截面的計算公式如下：

σn,γ(En)=(S(En)-B(En))/(Φn(En)·N·ε)

(1)

式中，σn,γ(En)是待測的中子俘獲反應(yīng)截面，barn，即10-24cm2；S(En)、B(En)是GTAF裝置測量樣品以及本底的計數(shù)率，s-1；Φn(En)是入射中子的注量率，s-1·cm-2；N是樣品的核子數(shù)，ε是GTAF裝置的探測效率。從公式(1)可以看出， GTAF裝置的探測效率曲線是在線測量中子俘獲反應(yīng)截面的重要參數(shù)。

2 實驗裝置

2.1 GTAF裝置

BaF2晶體具有時間分辨率高、中子靈敏度低、不潮解、易加工的優(yōu)點，非常適合用于中子俘獲反應(yīng)截面的在線測量實驗。如圖2所示，兩種形狀的BaF2晶體(12塊五棱和28塊六棱)組成了一個內(nèi)半徑10 cm、外半徑25 cm的球殼陣列，每塊晶體與光電倍增管耦合后封裝成獨立的BaF2探測器模塊(圖3)，共同組成了GTAF裝置[7]。在線實驗時，樣品放置于球殼中心，俘獲中子后出射的級聯(lián)γ射線被BaF2探測器模塊探測到，從而記錄為中子俘獲事件。每個BaF2探測器模塊對應(yīng)樣品具有幾乎相同的立體角，空出中子束流的出入口位置，裝置共覆蓋了95.2%的立體角。

圖2 GTAF的BaF2晶體尺寸

圖3 BaF2探測器模塊

2.2 CSNS反角白光中子源

CSNS反角白光中子源具體布局如圖4所示。脈沖質(zhì)子束流進入散裂靶發(fā)生散裂反應(yīng)，沿著質(zhì)子入射方向的反角引出寬能區(qū)的脈沖中子束，經(jīng)過偏轉(zhuǎn)磁鐵去掉中子束流中的帶電粒子，脈沖中子束穿過中子開關(guān)和準(zhǔn)直器1#進入實驗廳1，再穿過準(zhǔn)直器2#進入實驗廳2，最后進入中子捕集器。反角白光中子源的參數(shù)是：質(zhì)子束流能量1.6 GeV，頻率25 Hz，打靶束流功率100 kW，中子注量率為7.03×106n/(s·cm2)，中子能量(即中子動量)范圍從eV到幾百MeV[8]，每個中子脈沖可以運行在單束團或雙束團模式，每個束團的半高寬約為50 ns，雙束團模式下，兩個束團的間距為410 ns。

圖4 CSNS反角白光中子源實驗終端

GTAF裝置(圖5)位于實驗廳2，發(fā)生俘獲反應(yīng)的入射中子能量En存在如下關(guān)系：

圖5 GTAF裝置照片

En=(72.297 7L/Tn)2

(2)

式中，En為發(fā)生俘獲反應(yīng)的入射中子能量，MeV；L為樣品處中子飛行距離，為75.9 m；Tn為中子飛行時間，ns。根據(jù)公式(2)可以把飛行時間轉(zhuǎn)換為入射中子能量，其中入射中子的能量分辨率由中子脈沖寬度和中子慢化長度引起的飛行距離偏差決定。

實驗廳2不同能量中子的時間分辨率和能量分辨率(75.9 m)列于表1，在實驗關(guān)注的熱中子至10 keV能區(qū)，中子的能量分辨率<1%，適合中子俘獲反應(yīng)截面的高精度測量。通過設(shè)置不同孔徑的中子開關(guān)和兩個準(zhǔn)直器，反角白光中子源可以在實驗廳2提供φ=30、60 mm兩種圓形束斑和90 mm×90 mm的方形束斑[9]，考慮到GTAF裝置預(yù)留的中子束流出入口約為φ55 mm，因此在線實驗選擇束斑φ30 mm的中子束流。

表1 實驗廳2不同能量中子的時間分辨率和能量分辨率(75.9 m)

3 GTAF裝置探測效率的實驗測量與模擬

3.1 BaF2探測器模塊的信號波形

GTAF裝置的數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)[10]是采用FlashADC對全部40個BaF2探測器模塊的信號進行全波形采集，采樣率1 GHz，分辨率12 bit。波形采集設(shè)置的參數(shù)為：采樣長度2 000 ns，前50 ns為基線，過閾觸發(fā)的幅度閾值20 mV，脈寬閾值8 ns，對應(yīng)γ射線的能量閾值約為50 keV，過閾點96 ns。BaF2探測器模塊探測到的信號波形示于圖6，其中γ射線是有效信號，它具有明顯的快成分和慢成分；由于Ra和Ba是同族元素，在晶體加工的過程中無法將Ra元素去除干凈，因此BaF2晶體自身包含天然放射性本底，主要是226Ra衰變鏈上的四種α粒子(在能譜中的能量范圍是1.3～3.4 MeV)，它只有慢成分，幾乎沒有快成分[11]。

利用這一波形特征可以區(qū)分α粒子與γ射線，定義單個波形信號的總成分為全采樣長度2 000 ns脈沖幅度的積分值，得到脈沖幅度積分譜，快成分為過閾后20 ns脈沖幅度的積分值。在GTAF裝置的球殼中心分別放置137Cs和60Co源，得到圖7所示的二維譜，設(shè)定總成分在2.4～6.4 V(能量范圍為1.3～ 3.4 MeV)，快成分/總成分在0.025～0.05區(qū)域內(nèi)(紅線圈出)的信號為α粒子，通過這種粒子鑒別的方法去除BaF2探測器模塊的α粒子本底。

a——137Cs；b——60Co

3.2 能譜的模擬結(jié)果與實驗測量

GTAF裝置對γ射線具有良好的能量線性[12]，可把脈沖幅度積分譜轉(zhuǎn)化為能譜，通過實驗測量得到GTAF裝置全部40個BaF2探測器模塊對137Cs源(0.662 MeV)的能量分辨率為(20.2±2.4)%，對60Co源(1.17/1.33 MeV)的能量分辨率為(19.6±2.2)%，無法區(qū)分60Co源的兩個全能峰，40塊BaF2晶體來自不同批次的原材料，其α粒子本底的計數(shù)率為470～650 s-1。

利用上述測量得到的能量分辨率參數(shù)，使用MCNP(版本：4C)程序模擬計算了當(dāng)137Cs和60Co源分別放置在球殼中心時，每個BaF2探測器模塊得到的能譜。實驗測量和模擬計算的閾值設(shè)為50 keV，使用放射源活度作為歸一化標(biāo)準(zhǔn)，25號BaF2探測器模塊能譜的比較結(jié)果示于圖8。使用粒子鑒別、基線補償、軟件閾值設(shè)置、時間窗限定等一系列前期研究的波形處理方法[13]進行本底扣除，去除了90%以上的α粒子以及低能部分的一些電子學(xué)噪聲。模擬結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)在γ射線全能峰的位置吻合的非常好，從而驗證了模擬程序和模擬方法的可行性和準(zhǔn)確性。在低能區(qū)域，由于電子學(xué)噪聲和環(huán)境本底的影響，使得實驗數(shù)據(jù)高于模擬結(jié)果，對于40個BaF2探測器模塊低能部分的本底約占總計數(shù)的6.5%～8.4%。

a——137Cs；b——60Co

3.3 探測效率的模擬結(jié)果與實驗測量

由于絕大多數(shù)核素的中子結(jié)合能都<9 MeV，則級聯(lián)γ射線的加和能量<9 MeV，單條γ射線的最大能量也<9 MeV，而單個BaF2探測器模塊的能量閾值為50 keV，因此模擬計算的γ射線能量范圍選定在50 keV～9 MeV。假定在球殼中心放置不同能量的γ射線單能源，使用MCNP程序和GEANT4程序模擬計算GTAF裝置對不同能量γ射線的探測效率，得到總探測效率曲線的模擬結(jié)果示于圖9，兩種模擬程序得到的總探測效率曲線差距在0.2%以內(nèi)，可見GTAF裝置對9 MeV以下γ射線的探測效率>85%。

圖9 探測效率實驗與模擬的比較

由于GTAF裝置的能量分辨率不高，60Co源1.17 MeV、1.33 MeV的級聯(lián)γ射線可以近似為2條1.25 MeV的單能γ射線，通過分別測量137Cs和60Co源在閾值(50 keV)以上的總計數(shù)，扣除本底后，結(jié)合放射源的活度，得到0.662 MeV、1.25 MeV兩個能量點探測效率的實驗數(shù)據(jù)。由于本底沒有扣除干凈，實驗測得的總探測效率高于模擬結(jié)果，兩者的差距接近0.5%，表明探測效率曲線可靠，可直接用于中子俘獲反應(yīng)截面的實驗測量。

4 總結(jié)與展望

在CSNS反角白光中子源上建成的GTAF裝置，通過對γ射線的全吸收，實現(xiàn)中子俘獲反應(yīng)截面數(shù)據(jù)的精確測量。本文通過模擬與實驗相結(jié)合的方式，得到GTAF裝置對γ射線的探測效率曲線，表明該裝置對γ射線(50 keV～9 MeV)的探測效率達(dá)到了85%以上，與C6D6探測器相比，更適用于不穩(wěn)定核素和低樣品量核素的測量。

在線實驗中，GTAF裝置由于體積龐大，在中子場內(nèi)本底的計數(shù)率很高，數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)需要記錄每個信號的波形、到達(dá)時刻、探測器編號、束流注量率監(jiān)測等一系列信息，因此必須采用符合測量的方法降低本底，目前實現(xiàn)了單通道過閾觸發(fā)和多重數(shù)觸發(fā)兩種條件。單通道過閾觸發(fā)設(shè)置每個BaF2探測器模塊的能量閾值為50 keV；多重數(shù)觸發(fā)是指在符合時間窗內(nèi)，如果有兩個或以上的探測器模塊都探測到信號則滿足觸發(fā)條件，因為中子俘獲反應(yīng)會出射多條級聯(lián)γ射線，通過設(shè)置多重數(shù)觸發(fā)會降低α粒子、電子學(xué)噪聲等其他本底信號與γ射線偶然符合的概率，提高效應(yīng)本底比。下一步計劃增加兩個觸發(fā)條件：在獲取系統(tǒng)的現(xiàn)場可編程邏輯門陣列(FPGA)中直接實現(xiàn)粒子鑒別去除α粒子本底，以降低在線實驗傳輸和存儲的數(shù)據(jù)量；大部分待測核素的中子結(jié)合能在6～9 MeV，因此通過設(shè)置加和能閾值來降低本底，即在符合時間窗內(nèi)，所有探測器模塊測到的信號能量相加大于加和閾才會被獲取系統(tǒng)記錄下來。

由于197Au的中子俘獲反應(yīng)截面是評價核數(shù)據(jù)文件(ENDF)推薦的標(biāo)準(zhǔn)截面，GTAF裝置將會以197Au為標(biāo)準(zhǔn)樣品，采用相對法測量一系列穩(wěn)定指示劑核素的中子俘獲反應(yīng)截面數(shù)據(jù)，如169Tm、93Nb等。相對法測量能夠有效降低中子注量率和探測效率引入的不確定度。通過實驗數(shù)據(jù)與評價數(shù)據(jù)的比較，驗證測量裝置和實驗方法的可靠性，為將來開展放射性核素如235U、238U、232Th、239Pu、241Am的中子俘獲反應(yīng)截面測量奠定基礎(chǔ)，從而填補國內(nèi)數(shù)據(jù)庫的空白。同時，GTAF裝置在瞬發(fā)γ射線角分布測量、裂變瞬發(fā)γ譜測量等方面也有重要的應(yīng)用前景。