王 攀，曾志偉，孫雪云，唐林軍，胡鵬華，張 輝

(1.中核安徽計(jì)量檢測(cè)有限公司，安徽 阜陽 236500；2.中國(guó)輻射防護(hù)研究院，太原 030006；3.核工業(yè)北京化工冶金研究院，北京 101149)

近年來我國(guó)一批常規(guī)采冶鈾礦山開始轉(zhuǎn)入退役階段，其相關(guān)場(chǎng)所中的氡析出率值及測(cè)量技術(shù)也受到諸多專家學(xué)者的關(guān)注。在鈾礦冶設(shè)施退役治理中氡析出率測(cè)量一直是評(píng)價(jià)鈾尾礦庫(kù)防氡覆蓋治理效果的關(guān)鍵環(huán)節(jié)[1]?！垛櫟V冶輻射防護(hù)和輻射環(huán)境保護(hù)規(guī)定》(GB 23727—2020)[2]中要求鈾尾礦(渣)庫(kù)、廢石場(chǎng)、露天采礦廢墟等設(shè)施，經(jīng)退役、關(guān)閉與環(huán)境整治后，表面氡析出率應(yīng)不大于0.74 Bq/(m2·s)。同時(shí)《鈾礦冶設(shè)施退役治理源項(xiàng)調(diào)查技術(shù)規(guī)范》[3]中要求原則上按 20 m×20 m 的間距布置氡析出率監(jiān)測(cè)點(diǎn)，據(jù)此估算，南方某鈾尾礦庫(kù)退役源項(xiàng)調(diào)查氡析出率調(diào)查數(shù)量就達(dá)上千點(diǎn)位。

氡析出率測(cè)量法依據(jù)原理分為累積法、活性炭吸附法以及貫穿氣流法[4]。貫穿氣流法主要用于建筑材料氡析出率測(cè)量[5]，活性炭由于自身容易受潮不適用于濕度較大的氡析出率測(cè)量，鈾礦冶設(shè)施氡析出率測(cè)量中較為常見的是累積法。若采用常規(guī)氡析出率測(cè)量設(shè)備如集氡罩與RAD7等，單個(gè)測(cè)點(diǎn)測(cè)量時(shí)間平均耗時(shí)90 min以上，單套設(shè)備最大探測(cè)數(shù)據(jù)量為6點(diǎn)位/天，周期長(zhǎng)、效率低，無法短時(shí)間內(nèi)實(shí)現(xiàn)廣域多點(diǎn)測(cè)量氡析出率，難以滿足鈾尾礦庫(kù)氡析出率調(diào)查工作需要。因此，為滿足鈾尾礦庫(kù)氡析出率調(diào)查需求，解決廣域高效測(cè)量氡析出率的問題，本文根據(jù)鈾尾礦庫(kù)特性，介紹一種基于駐極體法在鈾尾礦庫(kù)區(qū)表層高效開展氡析出率測(cè)量的技術(shù)方法，實(shí)現(xiàn)短期內(nèi)高效率調(diào)查鈾尾礦庫(kù)氡析出率。

1 測(cè)量原理

本文提出的廣域氡析出率快速測(cè)量技術(shù)改進(jìn)于駐極體測(cè)量氡濃度技術(shù)[6]，是一種被動(dòng)式累積法測(cè)量技術(shù)。該技術(shù)測(cè)量原理是基于駐極體測(cè)量氡析出率，具有測(cè)量裝置簡(jiǎn)潔、小巧的特點(diǎn)，可以快速布置測(cè)量點(diǎn)位，采樣后只需將暴露于氡收集盒內(nèi)的駐極體放置于E-PERM型電壓計(jì)的測(cè)壓槽內(nèi)，就能夠快速、準(zhǔn)確獲得此次氡析出率測(cè)量結(jié)果。該技術(shù)的核心是在保證測(cè)量精度的前提下，通過使用具有諸多優(yōu)點(diǎn)的駐極體縮短測(cè)試周期來增加日測(cè)量布點(diǎn)的頻次，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)廣域鈾礦冶場(chǎng)所氡析出率的快速調(diào)查。

1.1 駐極體法測(cè)量氡析出原理

傳統(tǒng)RAD7累積法測(cè)量氡析出率，是通過管路連接集氣罩和RAD7測(cè)氡儀，形成一個(gè)閉合循環(huán)氣路，借助空氣泵等外力設(shè)備，使集氡罩內(nèi)含氡空氣進(jìn)入RAD7內(nèi)，測(cè)得氡析出率的方法。駐極體法測(cè)量氡析出率采用駐極體與電離腔結(jié)合成氡收集盒，并罩在射氣析出介質(zhì)表面，析出介質(zhì)中的氡將通過底部敞口直接進(jìn)入到氡收集盒內(nèi)。進(jìn)入收集盒內(nèi)的氡及氡子體衰變產(chǎn)生的α離子將測(cè)量腔室內(nèi)的空氣電離成正負(fù)離子，產(chǎn)生的次級(jí)帶正電粒子將會(huì)在電場(chǎng)的作用下被駐極體收集。由電荷守恒定律可知，駐極體表面的電壓將會(huì)發(fā)生改變，而駐極體表面電壓改變值與單位時(shí)間內(nèi)通過敞口進(jìn)入收集盒的氡暴露量成正比，故可通過電壓改變值得出氡析出率。駐極體法快速測(cè)量氡析出原理圖見圖1(下)，傳統(tǒng)RAD7累積法測(cè)量氡析出率見圖1(上)，兩種測(cè)量方法的優(yōu)缺點(diǎn)對(duì)比見表1。

圖1 氡析出測(cè)量原理圖

表1 氡析出率測(cè)量方法對(duì)比

1.2 駐極體法測(cè)量氡析出數(shù)學(xué)模型

鈾尾礦區(qū)域內(nèi)應(yīng)用駐極體法測(cè)量氡析出率測(cè)量周期一般不超過半小時(shí)，氡的反擴(kuò)散效應(yīng)和衰減量影響較小，因而在較短的測(cè)量周期內(nèi)氡收集盒內(nèi)收集的氡濃度隨時(shí)間的增長(zhǎng)可視為線性增長(zhǎng)，故而氡析出率也與測(cè)量時(shí)間存在一定的正相關(guān)線性關(guān)系。駐極體法測(cè)量氡析出率從原理上也屬于累積法，對(duì)于累積法有兩種計(jì)算方法，分別為線性計(jì)算法和指數(shù)擬合法。

線性計(jì)算法適合短時(shí)間測(cè)量，隨著測(cè)量時(shí)間的增加，線性計(jì)算的氡析出率誤差將會(huì)不斷增大。指數(shù)擬合需要測(cè)量數(shù)據(jù)較多，短時(shí)間測(cè)量容易產(chǎn)生較大誤差，長(zhǎng)時(shí)間測(cè)量擬合度較好。對(duì)于本項(xiàng)目，為實(shí)現(xiàn)大面積批量調(diào)查氡析出率的目的，同一點(diǎn)位應(yīng)盡量減少測(cè)量時(shí)間和測(cè)量次數(shù)，所以本項(xiàng)目選用線性計(jì)算法來得到氡析出率結(jié)果。駐極體腔體內(nèi)氡濃度通過線性計(jì)算可表示為：

(1)

式中，Ct為t時(shí)刻測(cè)得的腔體內(nèi)氡濃度(Bq/m3)；C0為t0時(shí)刻測(cè)得的腔體內(nèi)的氡濃度(Bq/m3)；J為氡析出率[Bq/(m2·s)]；V為駐極體腔體與介質(zhì)表面所圍住的空氣體積(m3)；S為駐極體腔體所罩住的介質(zhì)表面的面積，一般為駐極體底面積(m2)；Δt為兩個(gè)測(cè)量時(shí)刻之間的時(shí)間間隔，即t-t0(s)。

根據(jù)駐極體測(cè)量氡濃度的原理，其電壓降與該段時(shí)間內(nèi)的氡暴露量成正比，那么公式(1)可表示為：

(2)

式中，V降為t、t0時(shí)刻測(cè)得的駐極體的電壓降(V)；k為校準(zhǔn)系數(shù)[Bq·s/(m3·V)]。

即可得到電壓降與氡析出率的關(guān)系為：

(3)

如果校準(zhǔn)和測(cè)量時(shí)使用尺寸一樣的腔體可將公式簡(jiǎn)化為：

(4)

式中，D為單一腔體的底面積與體積比值(m-1)。

2 駐極體選項(xiàng)及參數(shù)確定

2.1 駐極體選型及校準(zhǔn)

本研究中用于測(cè)量氡析出率的儀器是由美國(guó)Rad Elec公司生產(chǎn)的E-perm型用于環(huán)境氡測(cè)量的駐極體氡探測(cè)器(Electric Passive Radonmornitor)，由一個(gè)直徑約50 mm的PTFE或FEP片駐極體結(jié)合一個(gè)50 mL到1 000 mL的收集電離腔組成，配套獨(dú)立配置電壓讀數(shù)器。E-perm型駐極體探測(cè)器所用的駐極體片有兩種：一種是0.152 cm厚PTFE聚氟乙烯(ST)；另一種是0.012 7 cm厚的FEP聚氟乙烯(LT)。與LT駐極體相比，探測(cè)靈敏度高的ST駐極體更適用于短時(shí)間累積測(cè)氡析出率。駐極體收集盒選取上，在使用線性計(jì)算法的基礎(chǔ)上，集氡罩高度越低，底面積越大，其內(nèi)氡濃度增長(zhǎng)越快，且氡濃度分布更均勻，對(duì)降低測(cè)量誤差更有利，故選擇該公司生產(chǎn)的容積960 mL的H腔收集盒作為駐極體法的集氡罩。本研究中經(jīng)選型后使用的駐極體和電壓計(jì)數(shù)器見圖2。

圖2 H腔駐極體收集盒與電壓計(jì)數(shù)器

采用南華大學(xué)氡實(shí)驗(yàn)室中模擬土壤氡析出介質(zhì)的氡析出率參考標(biāo)準(zhǔn)裝置開展了駐極體測(cè)量氡析出率的校準(zhǔn)工作，見圖3。

圖3 駐極體校準(zhǔn)測(cè)試

校準(zhǔn)裝置的氡析出率定值采用活性炭測(cè)量方法，氡析出率水平在1.3～2.0 Bq/(m2·s)之間，試驗(yàn)結(jié)果見下表2。根據(jù)校準(zhǔn)試驗(yàn)，得到駐極體測(cè)量氡析出率的校準(zhǔn)系數(shù)為3.70×104Bq·s/(m3·V)。

表2 駐極體測(cè)量氡析出率校準(zhǔn)試驗(yàn)

2.2 氡析出率測(cè)量周期的確定

為確定駐極體測(cè)量氡析出率最佳時(shí)間段，使用標(biāo)準(zhǔn)氡析出率水平為1.62 Bq /(m2·s)的穩(wěn)定氡釋放源，探究測(cè)量周期與氡析出率測(cè)量值的關(guān)系。實(shí)驗(yàn)結(jié)果見圖4，從圖4中可以看出，隨著測(cè)試時(shí)間的推移，駐極體因吸收由氡衰變電離出的次級(jí)陽離子使平均電壓降呈現(xiàn)逐漸增加的趨勢(shì)；通過駐極體法測(cè)得的氡析出率呈現(xiàn)先增加后降低的規(guī)律。在積累至600 s這個(gè)時(shí)間段內(nèi)，氡析出率測(cè)量平均值為1.71 Bq/(m2·s)，與氡析出標(biāo)準(zhǔn)源誤差小于10%，測(cè)試數(shù)據(jù)可信；在積累900 s后，測(cè)量計(jì)算得到的氡析出率明顯降低至1.25 Bq/(m2·s)，測(cè)得數(shù)據(jù)誤差22.8%，存在極大偏差。由此，在600 s(10分鐘)之后,說明氡濃度增長(zhǎng)曲線已遠(yuǎn)離線性區(qū)域，使用本文中的駐極體法測(cè)量氡析出率方法的誤差會(huì)逐漸增加，將不適合用于長(zhǎng)時(shí)間測(cè)量氡析出率，為降低計(jì)算誤差應(yīng)將測(cè)量時(shí)間控制在10分鐘為最佳。同時(shí)，為降低電壓降帶來的統(tǒng)計(jì)漲落誤差應(yīng)在10分鐘內(nèi)盡量提高電壓降數(shù)值，故在此氡析出率水平條件下實(shí)際測(cè)量時(shí)間選取在10分鐘較為合適。

圖4 駐極體測(cè)量氡析出率值隨時(shí)間變化關(guān)系

在確定了氡析出率為1.62Bq /(m2·s) 的標(biāo)準(zhǔn)氡源、測(cè)量周期為10分鐘后，使用本文的駐極體氡析出率測(cè)量裝置分別進(jìn)行在1.37 Bq/(m2·s)、1.51 Bq/(m2·s)、1.70 Bq/(m2·s)、1.98 Bq/(m2·s) 4個(gè)不同氡析出率水平的驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果見表3。

表3 1.37～1.98 Bq/(m2·s)氡析出率對(duì)比實(shí)驗(yàn)

從表3可以看出，除氡析出率在1.37 Bq/(m2·s)外，駐極體測(cè)量氡析出率的計(jì)算結(jié)果與裝置給出的參考氡析出率的相對(duì)誤差均未超過10%，證明氡析出率水平在1.5～2范圍內(nèi)使用10分鐘的積累時(shí)間是滿足測(cè)量要求，結(jié)果可信。

在測(cè)量不同氡析出率水平的情況時(shí)，既要考慮提高電壓降數(shù)值來降低測(cè)量誤差影響(由表3可看出不宜低于15 V)，同時(shí)在滿足測(cè)量誤差需求情況下電壓降數(shù)值不宜過高來控制使用成本，駐極體測(cè)量期間的壓降應(yīng)適中，建議壓降范圍在15～100 V為宜。據(jù)此，可計(jì)算出不同氡析出率水平條件下的理想電壓降，項(xiàng)目組通過多次重復(fù)試驗(yàn)，基本確定了針對(duì)不同氡析出率水平所采用的測(cè)量時(shí)間，建議的測(cè)量時(shí)間見表4。

表4 不同氡析出率水平下的駐極體測(cè)量時(shí)間

3 實(shí)際應(yīng)用

項(xiàng)目組在浙江某退役鈾尾礦場(chǎng)所進(jìn)行了現(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用研究?，F(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)過程中，使用本文駐極體氡析出測(cè)量裝置先后測(cè)量了環(huán)境土壤、廢石堆、尾礦庫(kù)等區(qū)域的氡析出情況，現(xiàn)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)情況見圖5。同時(shí)，使用RAD7進(jìn)行對(duì)比測(cè)量，驗(yàn)證駐極體測(cè)量的可行性。從測(cè)量結(jié)果來看，駐極體測(cè)量區(qū)域大、范圍廣，在按照表4的建議測(cè)量時(shí)間應(yīng)用在不同氡析出率水平的場(chǎng)景下時(shí)，平均電壓降處在15～100 V的合理范圍內(nèi)，即考慮了測(cè)量誤差影響又控制了使用成本，測(cè)量結(jié)果與RAD7測(cè)量結(jié)果對(duì)比偏差未超過20%，測(cè)量結(jié)果可信，具體測(cè)試結(jié)果見表5。

表5 現(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用測(cè)試結(jié)果

在現(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用測(cè)量過程中，現(xiàn)場(chǎng)同區(qū)域單次布置同批次測(cè)量點(diǎn)位達(dá)到20點(diǎn)位時(shí)，使用駐極體進(jìn)行測(cè)量，2人操作布置一個(gè)點(diǎn)位耗時(shí)4分鐘，測(cè)量氡析出率及讀取數(shù)值14分鐘，整理儀器2分鐘，即一個(gè)氡析出率測(cè)量點(diǎn)位的數(shù)據(jù)獲取周期為20分鐘，完成20點(diǎn)位測(cè)量耗時(shí)400分鐘?？紤]在設(shè)備投資成本相當(dāng)?shù)那闆r下，使用單臺(tái)RAD7測(cè)量氡析出率的數(shù)據(jù)獲取周期為1 800分鐘。綜合來看，使用駐極體的測(cè)量周期是RAD7的2/9，測(cè)量周期短、效率高，且駐極體易實(shí)現(xiàn)多點(diǎn)位同時(shí)測(cè)量，在同樣時(shí)間內(nèi)，駐極體調(diào)查氡析出率的數(shù)量多范圍廣，調(diào)查效率明顯優(yōu)于使用RAD7測(cè)量氡析出率。

4 結(jié)論

本文針對(duì)鈾礦山退役源項(xiàng)調(diào)查中，廣域鈾礦冶場(chǎng)所表面氡析出率調(diào)查工作量大，儀器測(cè)量周期長(zhǎng)等局限性問題，將局部靜態(tài)法氡析出率測(cè)量方法與駐極體氡測(cè)量技術(shù)相結(jié)合，提出駐極體法測(cè)量氡析出率技術(shù)方法，從測(cè)量技術(shù)原理、數(shù)學(xué)算法模型進(jìn)行論證，并將校準(zhǔn)完畢的駐極體氡探測(cè)器應(yīng)用于現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，本文提出的駐極體快速測(cè)量氡析出率方法可行、裝置可靠、測(cè)量結(jié)果可信，具有數(shù)據(jù)測(cè)量周期時(shí)間短、攜帶方便、可批量布點(diǎn)、計(jì)算簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)，該技術(shù)方法適用于鈾礦冶本底調(diào)查、退役源項(xiàng)調(diào)查、驗(yàn)收監(jiān)測(cè)等。