李 平 王 鵬 支凱鋒 胡 光 李志亮

（1.中核陜西鈾濃縮有限公司化工科創(chuàng)中心，陜西 漢中 723000；2.西安交通大學(xué)能源與動(dòng)力工程學(xué)院，陜西 西安710049）

0 前言

遠(yuǎn)距離操作技術(shù)是核工業(yè)不可缺少的工具，是核工業(yè)的生命線。在核設(shè)施正常運(yùn)行期間的維修和更換以及核泄漏極端條件時(shí)的搜救等情況下，高性能核工業(yè)機(jī)器人的作用日益凸顯，因此國(guó)內(nèi)、外對(duì)核工業(yè)機(jī)器人的研究日益頻繁。軟體機(jī)器人由于采用了柔韌性強(qiáng)的材料和仿生學(xué)設(shè)計(jì)，能更好實(shí)現(xiàn)彎折、扭曲等動(dòng)作，這些特性使其在人機(jī)交互和復(fù)雜的核工業(yè)環(huán)境下具有廣泛的應(yīng)用前景。

軟體材料對(duì)軟體機(jī)器人的研發(fā)制造具有重要作用，其一般由大分子或基團(tuán)組成，楊氏模量大多在10Pa～10Pa，質(zhì)感與人體皮膚相似，通常在外界的微小作用下即可產(chǎn)生顯著的宏觀效果。目前的實(shí)際研究中，研究較多的有凝膠、橡膠、聚合物彈性體和液晶等。橡膠是使用最早且運(yùn)用最廣的材料，其中硅橡膠材料（Silica）別名硅酸凝膠，是一種高活性吸附材料，廣泛應(yīng)用于國(guó)民經(jīng)濟(jì)各個(gè)部門，在核工業(yè)機(jī)器人等領(lǐng)域也表現(xiàn)出獨(dú)特的性能和巨大的應(yīng)用潛力。

為此，該文聚焦硅酸凝膠/鉛（Pb）粉制作的軟體材料，采用蒙特卡洛方法，模擬計(jì)算在不同能量場(chǎng)、不同種類γ射線源條件下材料的屏蔽效果，據(jù)此評(píng)估將該材料用于核與輻射防護(hù)領(lǐng)域的可行性。

1 不同組合軟體材料屏蔽效果MCNP模擬

1.1 MCNP軟件建模介紹

材料的屏蔽效果模擬采用的試粒子輸運(yùn)軟件Monte Carlo N Particle Transport Code（MCNP），其是由美國(guó)洛斯阿拉莫斯國(guó)家實(shí)驗(yàn)室（Los Alamos National Laboratory）開發(fā)的基于蒙特卡羅方法的用于計(jì)算三維復(fù)雜幾何結(jié)構(gòu)中的中子、光子、電子或者耦合中子、光子、電子輸運(yùn)問題的通用軟件包[7]，具有較強(qiáng)的通用性，在源描述、空間物質(zhì)的幾何分布上具有很大的靈活性，可任意處理三維幾何結(jié)構(gòu)問題，廣泛應(yīng)用于射線無損檢測(cè)系統(tǒng)、輻射屏蔽與核儀器設(shè)計(jì)、跟蹤計(jì)算、物理實(shí)驗(yàn)?zāi)M和保健物理等領(lǐng)域。該文模擬計(jì)算示意圖如表1和圖1所示，其由放射源、屏蔽材料和探測(cè)器3個(gè)部分組成，放射源選取類型包括：

圖1 結(jié)構(gòu)示意圖

表1 被測(cè)材料信息表

主要是U裂變產(chǎn)生的γ射線源，其產(chǎn)生的平均能量為2.19 MeV。

腫瘤治療設(shè)備常用的是Ir衰變?chǔ)迷?，產(chǎn)生的能量單一性好，約為0.36 MeV左右。

反應(yīng)堆輻照是制造多種放射性同位素的重要方法，比較典型的就是N吸收中子生成N，N衰變?chǔ)迷串a(chǎn)生的主要能量為2種，即6.13 MeV和7.12 MeV。

在工業(yè)生產(chǎn)中，樣品輻照常用的Co衰變?chǔ)迷串a(chǎn)生的能量主要包括2種，即1.17 MeV和1.33 MeV。

表1中的被測(cè)材料由硅酸凝膠和鉛（Pb）粉復(fù)合而成，第1組為質(zhì)量分?jǐn)?shù)50%Pb和50%硅酸凝膠、第2組為60%Pb和40%硅酸凝膠、第3組為70%Pb和30%硅酸凝膠，材料單次厚度為1 cm，并逐級(jí)累加到10 cm，探測(cè)器選擇面探測(cè)器，大小與材料大小一致。

1.2 模擬結(jié)果及討論

3組材料在4種典型γ射線源情況下的屏蔽效果模擬計(jì)算如圖2所示，其中圖2（a）是Ir 衰變產(chǎn)生的γ射線下的屏蔽效果，圖2（b）是U裂變?chǔ)蒙渚€下的屏蔽效果，圖2（c）是Co衰變產(chǎn)生的γ射線下的屏蔽效果， 圖2（d）是反應(yīng)堆中N產(chǎn)生的γ射線下的屏蔽效果。橫坐標(biāo)是材料的厚度，縱坐標(biāo)是射線的穿透率。

根據(jù)圖2可知，隨著鉛含量的增加，材料對(duì)4種源的屏蔽效果都有明顯的增加，對(duì)源來說，能量越高，材料的相對(duì)衰減效果越一般。這里對(duì)厚度點(diǎn)2 cm的和5 cm進(jìn)行了列表分析，見表2。該軟件材料對(duì)Ir產(chǎn)生的能量較低的γ射線源有很好的屏蔽效果。對(duì)Co源和反應(yīng)堆燃料裂變產(chǎn)生的γ射線有一定的屏蔽效果，2 cm厚度就可使γ射線衰減一半左右。對(duì)N源產(chǎn)生的γ射線源的屏蔽效果較為一般，2 cm厚度使γ射線衰減10%左右，5 cm厚度使其衰減20%～30%左右。

圖2 3組材料在4種典型γ射線源情況下的屏蔽效果

表2 3組材料在2 cm和5 cm情況下的屏蔽效果

2 測(cè)試材料制備及測(cè)試

2.1 材料制備工藝

該文涉及的硅酸凝膠是一種高活性吸附材料，屬于非晶態(tài)物質(zhì)，其無機(jī)型材料通用化學(xué)分子式為SiO·HO，有機(jī)型硅酸凝膠多以硅油、硅氧烷為基礎(chǔ)材料制備。該材料的特性是除強(qiáng)堿、氫氟酸外不與任何物質(zhì)發(fā)生反應(yīng)，不溶于水和任何溶劑，無毒無味，化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定。各種型號(hào)的硅酸凝膠因其制造方法不同形成了不同的微孔結(jié)構(gòu)，其不同的化學(xué)組分和物理結(jié)構(gòu)決定了它具有許多其他同類材料難以取代的特點(diǎn)：吸附性能高、熱穩(wěn)定性好、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定以及有較高的機(jī)械強(qiáng)度等。通過基礎(chǔ)試驗(yàn)，即在pH=1.0～14.0的情況下制備硅酸溶液，并靜置和加熱，觀察溶膠穩(wěn)定性隨pH值的變化情況，結(jié)果見表3。

表3 硅酸凝膠材料在不同pH值環(huán)境下的穩(wěn)定性

結(jié)果表明，硅酸溶液在酸性條件下較為穩(wěn)定，而且加熱后反應(yīng)活性較高，能進(jìn)一步聚合成硅酸凝膠材料。在材料制備過程中，為了確保過程的穩(wěn)定性和材料的活性，將溶液pH值調(diào)節(jié)到4.0左右，加入甲基含氫硅油和乙烯基封端二甲基，在60 ℃下凝膠反應(yīng)時(shí)間為12 h，即形成水凝膠，經(jīng)老化、水洗和干燥后得到凝膠材料。將鉛粉研磨至微米級(jí)后與凝膠材料混合均勻，再加入有機(jī)錫、鄰苯二甲酸二辛酯（DOP）、丁腈橡膠、消泡劑、甲苯和二甲苯等固化成分，在常溫下真空高速攪拌20 min左右完成再次交聯(lián)反應(yīng)得到復(fù)合材料。通過紅外及核磁共振等測(cè)試分析，測(cè)得該凝膠材料的化學(xué)式為（CH）SiO[（CH）SiO]Si（CH），其主要成分信息見表4。

表4 試驗(yàn)制得硅酸凝膠材料的主要化學(xué)成分

2.2 材料試驗(yàn)測(cè)試結(jié)果

模擬計(jì)算結(jié)果表明，在射線能量不超過0.4 MeV下，硅酸凝膠/鉛粉復(fù)合軟體材料能有效降低射線透過率。為了驗(yàn)證模擬測(cè)試的結(jié)果，運(yùn)用1.3節(jié)試驗(yàn)方法制備得到含鉛量70%的硅酸凝膠軟體材料，通過模具澆鑄固化成型，制得長(zhǎng)5 cm×寬5 cm×厚1 cm的試塊。采用0.36 MeV能量的Ir放射源實(shí)地照射測(cè)試，逐塊累加厚度至5 cm，記錄試塊后射線端探測(cè)器測(cè)得的輻射劑量數(shù)值。然后將試塊裁成啞鈴狀，采用萬能型電子拉伸試驗(yàn)機(jī)測(cè)試材料的斷裂伸長(zhǎng)率和拉伸強(qiáng)度。最后通過分臺(tái)階升溫，進(jìn)行測(cè)試材料在高溫下的耐受性和耐老化性能測(cè)試，并進(jìn)行其他方面的綜合測(cè)試，其結(jié)果見表5。

表5 硅酸凝膠/鉛復(fù)合材料性能測(cè)試結(jié)果

上述測(cè)試數(shù)據(jù)表明，硅酸凝膠/鉛粉復(fù)合軟體材料對(duì)0.36 MeV的γ射線屏蔽效率達(dá)到96.8%，與采用MCNP模擬計(jì)算屏蔽效率98%的結(jié)果基本一致，偏差為1.2%.而且該復(fù)合材料在300 ℃以下不變形，沒有老化、開裂和分解現(xiàn)象，具有良好的高溫性能。且力學(xué)強(qiáng)度較高，斷裂伸長(zhǎng)率達(dá)到1400%，硬度低，具有良好的柔順性，表明該復(fù)合材料在保持了凝膠彈性體材料基礎(chǔ)性能的同時(shí)，還獲得了良好的射線屏蔽功能。

3 結(jié)論

該文通過MCNP建模計(jì)算以及試驗(yàn)測(cè)試，結(jié)果表明硅膠/鉛軟體材料對(duì)較低能量的（＜0.4 MeV）的γ射線具有良好的屏蔽效果，在鉛含量70%下，5 cm厚的該材料的屏蔽效率可達(dá)到98%。據(jù)此換算，人體受到的照射劑量約為0.6 mSv/a，遠(yuǎn)低于國(guó)家安全標(biāo)準(zhǔn)限制5 mSv/a的水平，是一種良好的γ射線屏蔽材料。該材料柔軟性良好、易于加工，結(jié)合軟體材料其他方面獨(dú)特的性能優(yōu)勢(shì)，該材料在核工業(yè)領(lǐng)域有非常良好的發(fā)展前景預(yù)期。通過傳統(tǒng)的注塑、擠壓成型技術(shù)以及3D打印等新型增材制造技術(shù)，可開發(fā)出各種結(jié)構(gòu)復(fù)雜、性能優(yōu)良的新型輻射屏蔽材料。隨著我國(guó)核工業(yè)在輻射安全應(yīng)急、核技術(shù)應(yīng)用以及核醫(yī)療等產(chǎn)業(yè)領(lǐng)域的蓬勃發(fā)展，耐輻照機(jī)器人、輻射屏蔽裝備和輻射屏蔽制成品等具有巨大的高科技市場(chǎng)潛力，硅膠/鉛軟體材料有望實(shí)現(xiàn)廣泛應(yīng)用，占據(jù)重要產(chǎn)業(yè)地位。