郭麗輝，尹惠敏，顏翔，徐小峰，黃曉

昆明市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)站

因空氣質(zhì)量狀況較好，受經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平、地域位置、科研水平等條件影響，對(duì)昆明大氣污染物污染特征研究的關(guān)注度不高，而其他城市近年來(lái)已開展了大量相關(guān)研究[1-10]。如趙熠琳等[2]選取了武漢、寧波、中山、南寧4個(gè)代表性的南方重點(diǎn)城市對(duì)大氣污染物特征進(jìn)行研究，提出O3的污染特征受城市地理位置、氣象因素、大氣擴(kuò)散條件及本地排放污染源構(gòu)成等因素影響存在一定的差異和分組相似性。林燕芬等[3]對(duì)上海市O3污染時(shí)空分布特征進(jìn)行研究，提出了上海市夏季以O(shè)3污染為主的結(jié)論。張智勝等[5]利用2009—2010年成都城區(qū)PM2.5的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)得出，PM2.5濃度的季節(jié)變化特征為秋冬季顯著高于春夏季。李名升等[8]對(duì)中國(guó)2014年161個(gè)城市PM2.5濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析發(fā)現(xiàn)，夏季及春末、秋初PM2.5污染相對(duì)較輕，冬季污染較重；京津冀及周邊地區(qū)，中部地區(qū)的湖北、湖南、安徽PM2.5污染較重，東南沿海和云南、西藏污染相對(duì)較輕。王化杰等[9-10]對(duì)城市大氣污染物時(shí)空分布特征做了更為深入的研究，得出了城市大氣污染具有較強(qiáng)的季節(jié)性、區(qū)域性與復(fù)合性的特征。

2016—2020年昆明市為數(shù)不多的輕度污染天以O(shè)3、PM2.5和PM10為首要污染物，這與其他城市首要污染物以及O3濃度上升顯著的變化趨勢(shì)相一致[11-13]，但是污染物峰值出現(xiàn)的季節(jié)和變化趨勢(shì)略有不同。昆明市的O3、PM2.5和PM10濃度最高值都出現(xiàn)在春季，O3超標(biāo)天數(shù)占比卻是春、夏季平分秋色，而PM2.5、PM10濃度超標(biāo)天集中在冬季；根據(jù)2018—2020年中國(guó)生態(tài)環(huán)境部發(fā)布的《中國(guó)生態(tài)環(huán)境狀況公報(bào)》，全國(guó)168個(gè)城市6項(xiàng)污染物超標(biāo)天數(shù)的首要污染物占比，PM2.5、O3、PM10居前3位，而昆明市污染物超標(biāo)天數(shù)的首要污染物占比排序居前3位的為O3、PM2.5、PM10，可見 O3已經(jīng)代替 PM2.5成為昆明市最主要的大氣污染物。

自GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》增設(shè)了PM2.5和O38 h平均濃度2項(xiàng)指標(biāo)以來(lái)，關(guān)于昆明市環(huán)境空氣6項(xiàng)污染指標(biāo)多點(diǎn)位長(zhǎng)時(shí)間序列的研究較少，污染物影響因素分析以單指標(biāo)居多[14-15]，污染物來(lái)源解析也以單點(diǎn)位短期觀測(cè)研究為主[16]。因此，筆者運(yùn)用2013—2020年昆明空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，分析昆明城區(qū)環(huán)境大氣污染物濃度時(shí)空分布特征及變化趨勢(shì)，以期為昆明市空氣污染防治，特別是PM2.5和O3的污染防治、污染物來(lái)源解析研究、空氣質(zhì)量預(yù)警預(yù)報(bào)工作提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1 研究區(qū)域與方法

1.1 監(jiān)測(cè)點(diǎn)位

昆明市的國(guó)家城市空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn)共有7個(gè)，分別為金鼎山、東風(fēng)東路、碧雞廣場(chǎng)、官渡區(qū)博物館(關(guān)上)、呈貢新區(qū)、龍泉鎮(zhèn)、西山森林公園（圖1），其中，西山森林公園站點(diǎn)為清潔對(duì)照點(diǎn)，不參與全市污染物濃度均值統(tǒng)計(jì)。因監(jiān)測(cè)站點(diǎn)搬遷，2018年9月30日起關(guān)上站點(diǎn)變更為官渡區(qū)博物館站點(diǎn)，全文統(tǒng)一稱為官渡區(qū)博物館站點(diǎn)。

圖1 昆明城區(qū)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn)分布示意Fig.1 Distribution of urban air quality monitoring points in Kunming

1.2 數(shù)據(jù)來(lái)源

O3、PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO 6 項(xiàng)指標(biāo)濃度年均值、季節(jié)均值、小時(shí)均值數(shù)據(jù)均來(lái)源于昆明市國(guó)家城市空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的監(jiān)測(cè)結(jié)果，各站點(diǎn)污染物濃度統(tǒng)計(jì)按照HJ 663—2013《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)》附錄A.1進(jìn)行，城市污染物濃度統(tǒng)計(jì)按照附錄A.2進(jìn)行，需要說(shuō)明的是O3、CO濃度的年際變化分別采用O3第90百分位數(shù)、CO第95百分位數(shù)表征，其余指標(biāo)按年均值表征，O3季節(jié)均值為1個(gè)日歷季內(nèi)O38 h算術(shù)平均值。6項(xiàng)常規(guī)污染物濃度年際變化數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)年限取2013—2020年，季度變化、空間分布、首要污染物天數(shù)占比數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)年限取2016—2020年，日變化數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)年限取2018—2020年。

2 結(jié)果與討論

2.1 污染物濃度年際變化特征

圖2給出了2013—2020年昆明城區(qū)O3、PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO濃度年際變化特征。從圖2可以看出，除O3濃度呈上升趨勢(shì)外，其他污染物濃度總體表現(xiàn)為下降趨勢(shì)，其中CO濃度2016年略有上升，NO2濃度2017—2019年有小幅反彈后恢復(fù)下降趨勢(shì)。O3濃度由2013年的121 μg/m3增至2020 年的 126 μg/m3，增幅為 4.1%；SO2濃度降幅最大，為67.9%；NO2濃度降幅度最小，為35.0%；CO、PM10、PM2.5濃度降幅分別為55.0%、48.8%、42.9%。

圖2 2013—2020年昆明城區(qū)大氣污染物濃度年際變化趨勢(shì)Fig.2 Interannual variation trends of atmospheric pollutants concentration in urban area of Kunming from 2013 to 2020

2016—2020年昆明城區(qū)共有22 d輕度污染，其余為優(yōu)良天氣，輕度污染天首要污染物為O3、PM2.5、PM10的天數(shù)占比分別為 63.64%、22.73%、13.64%。因輕度污染天數(shù)較少，用良級(jí)天數(shù)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)來(lái)呈現(xiàn)變化趨勢(shì)較為恰當(dāng)，且大氣污染物濃度超過(guò)GB 3095—2012一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，可認(rèn)為屬于有可能超過(guò)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的敏感天。圖3是超過(guò)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的首要污染物的天數(shù)占比統(tǒng)計(jì)，由于SO2和CO均達(dá)到一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，因此不做統(tǒng)計(jì)。從圖3可以看出，PM2.5為首要污染物的天數(shù)占比逐年增加，由2016年的9.9%增至2020年的16.2%；PM10則逐年減少，由2016年的 49.5%減少到 2020年的 22.8%；NO2在2018年和2019年出現(xiàn)小幅增加后回落至2017年的水平；O3增加最為明顯，由2016年的39.6%增至2020年的59.9%。輕度污染時(shí)，首要污染物天數(shù)占比表現(xiàn)為 O3＞PM2.5＞PM10；良級(jí)天氣時(shí)，首要污染物天數(shù)占比表現(xiàn)為 O3＞PM10＞PM2.5。

圖3 2016—2020年超過(guò)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的首要污染物天數(shù)占比Fig.3 Proportion of days with primary pollutants exceeding the Level 1 standard from 2016 to 2020

2.2 污染物濃度季節(jié)變化特征

昆明城區(qū)大氣污染物濃度季節(jié)變化特征見圖4。從圖4可以看出，O3濃度春季最高，夏季次之，秋季最低；PM10和PM2.5濃度春、冬季高，夏季最低；SO2、NO2、CO濃度冬季最高，夏季最低，但SO2和NO2濃度四季變化幅度較其他污染物小。

圖4 2016—2020年昆明城區(qū)大氣污染物濃度季節(jié)變化Fig.4 Seasonal variation of atmospheric pollutants concentration in urban area of Kunming from 2016 to 2020

大氣污染物濃度變化受污染物排放量與大氣環(huán)境容量2個(gè)因素的影響，在污染物排放量基本穩(wěn)定的情況下，O3、PM2.5和PM10等污染物濃度的季節(jié)變化主要受濕度、邊界層高度、風(fēng)速、降水、輻射強(qiáng)度等的影響，總體而言，太陽(yáng)輻射強(qiáng)度對(duì)O3濃度的影響較顯著，而降水對(duì)SO2和NOx的去除效果不明顯[17-18]。對(duì)昆明市O3污染影響因素的相關(guān)研究表明[19]，O3月均濃度與月均日照時(shí)間、月均風(fēng)速、輻射月均值、月均溫度呈正相關(guān)，但與月均溫度相關(guān)性不高，與月均相對(duì)濕度呈負(fù)相關(guān)性。為更好地表征氣象參數(shù)的季節(jié)變化對(duì)污染物濃度的影響，表1給出了各氣象參數(shù)的季節(jié)排序。由表1和圖4可以看出，昆明市春季輻射最強(qiáng)、日照時(shí)間最長(zhǎng)、風(fēng)速最高、相對(duì)濕度最低，因此春季O3濃度最高，夏季次之，且2016—2020年輕度污染時(shí)，O3為首要污染物天數(shù)占比春季和夏季均為50%，這說(shuō)明昆明市O3的污染防治應(yīng)以春、夏季為重點(diǎn)；昆明城市三面環(huán)山，一面臨水的壩子地形極其容易形成逆溫，冬、春季逆溫頻率最高，逆溫厚度也最大，PM10和PM2.5的擴(kuò)散稀釋受到抑制，另一方面，昆明市冬、春季少雨干燥的氣候特征也加重了揚(yáng)塵，逆溫和少雨干燥的雙重作用導(dǎo)致冬、春季PM2.5和PM10濃度較高，夏季充沛的降水對(duì)PM10和PM2.5有沖刷稀釋作用，因此夏季PM10和PM2.5的濃度最低；SO2、NO2、CO在當(dāng)前濃度范圍內(nèi)受氣候等因素的影響較 O3、PM10和PM2.5小。

表1 氣象參數(shù)的季節(jié)排序Table 1 Seasonal ordering of the values of meteorological parameters

2.3 污染物濃度日變化特征

由2.2節(jié)可知，當(dāng)前昆明市大氣污染防治的關(guān)鍵季節(jié)是春季，為了獲取污染物濃度24 h變化情況，又兼顧數(shù)據(jù)的代表性，以2018—2020年春季污染物24 h濃度數(shù)據(jù)為研究對(duì)象，其日變化如圖5所示。從圖5可以看出，O3濃度日變化呈單峰型分布，CO、NO2、PM10、PM2.5濃度呈雙峰型分布，但 PM10、PM2.5濃度峰谷變化不明顯，NO2、CO、PM2.5、PM10濃度第1個(gè)峰值出現(xiàn)在早高峰時(shí)段，O3濃度峰值出現(xiàn)在14:00—15:00，SO2濃度上午高于下午。

圖5 2018—2020年昆明城區(qū)大氣污染物濃度日變化Fig.5 Diurnal variations of atmospheric pollutants concentration in urban area of Kunming from 2018 to 2020

CO、NO2、PM10、PM2.5受汽車尾氣排放的影響，濃度曲線變化規(guī)律基本一致，07:00—09:00早高峰期間濃度達(dá)到第1個(gè)峰值，因昆明晚高峰持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)，17:00以后濃度開始爬升，又受逆溫影響，在23:00后才達(dá)到另一峰值。CO濃度峰值晚高峰不如早高峰高。SO2濃度日變化非常小，說(shuō)明排放源來(lái)自城區(qū)以外，到達(dá)城區(qū)后濃度趨于穩(wěn)定，受風(fēng)速影響，10:00以后濃度緩慢降低，至下午風(fēng)速最大時(shí)達(dá)到最低，20:00后濃度略微上升。O3和NO2濃度呈顯著負(fù)相關(guān)，NO2對(duì)O3的滴定作用使二者的濃度曲線表現(xiàn)為明顯的此消彼長(zhǎng)特征。早高峰汽車尾氣排放的O3前體物揮發(fā)性有機(jī)物和NO2等在太陽(yáng)光照射下經(jīng)復(fù)雜的光化學(xué)反應(yīng)持續(xù)生成O3，太陽(yáng)輻射強(qiáng)度在11:00—13:00達(dá)到最強(qiáng)，O3最高濃度滯后于最強(qiáng)太陽(yáng)輻射強(qiáng)度時(shí)間，于14:00—15:00達(dá)到峰值。

2.4 污染物濃度空間分布特征

金鼎山、碧雞廣場(chǎng)原為工業(yè)園區(qū)類型的站點(diǎn)，歷史上站點(diǎn)所在的西山區(qū)、五華區(qū)是昆明的老工業(yè)區(qū)和高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)園區(qū)，近10年來(lái)隨著產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整，污染企業(yè)整體搬遷，園區(qū)升級(jí)，工業(yè)區(qū)功能已發(fā)生改變。目前整個(gè)昆明城區(qū)都屬于居住區(qū)、商業(yè)交通居民混合區(qū)、文化區(qū)等功能區(qū)，城區(qū)又南瀕滇池，因此不考慮區(qū)域面積絕對(duì)大小、站點(diǎn)數(shù)量均衡等因素，將空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn)依地理位置劃分為城區(qū)東部和城區(qū)西部站點(diǎn)，城區(qū)東部站點(diǎn)包括東風(fēng)東路、官渡區(qū)博物館、呈貢新區(qū)、龍泉鎮(zhèn)站點(diǎn)，城區(qū)西部站點(diǎn)包括金鼎山、碧雞廣場(chǎng)站點(diǎn)。

城區(qū)東部、西部站點(diǎn)2016—2020年大氣6項(xiàng)常規(guī)污染物濃度空間分布特征明顯，PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO城區(qū)西部濃度比東部高，O3則相反(圖 6)。2020 年與 2016 年比較，SO2、PM2.5、NO2、PM10、CO濃度城區(qū)西部比城區(qū)東部分別高54.5%、20.0%、17.9%、14.9%、2.4%，O3濃度城區(qū)西部比城區(qū)東部低8.2%。城區(qū)東西部SO2、PM2.5和NO2較高的濃度差異及CO較低的濃度差異說(shuō)明，城區(qū)西部空氣質(zhì)量受上風(fēng)向安寧工業(yè)園區(qū)污染的影響要大于東部。城區(qū)東部站點(diǎn)所在區(qū)域因是歷史上傳統(tǒng)的居住區(qū)、商業(yè)交通居民混合區(qū)，綠化覆蓋率高于西部，植物性VOCs排放高于西部，東部NO2對(duì)O3的滴定作用又弱于西部，雙重因素下，O3濃度城區(qū)西部比城區(qū)東部略低。

圖6 昆明城區(qū)大氣污染物濃度空間分布Fig.6 Spatial distribution of atmospheric pollutants concentration in urban area of Kunming

2016—2020年昆明城區(qū)東部、西部站點(diǎn)大氣6項(xiàng)常規(guī)污染物濃度比較見圖7。從圖7可以看出，東部、西部站點(diǎn)SO2、NO2、O3濃度差異表現(xiàn)為逐年減小，PM2.5、PM10、CO濃度差異表現(xiàn)為略有波動(dòng)。SO2濃度差異逐年減小較為明顯，不排除上風(fēng)向安寧工業(yè)園區(qū)污染傳輸影響變?nèi)醯目赡苄?，需要結(jié)合安寧大氣自動(dòng)監(jiān)測(cè)站數(shù)據(jù)和相關(guān)氣象數(shù)據(jù)進(jìn)行更深入的研究。

圖7 2016—2020年昆明城區(qū)東部、西部站點(diǎn)大氣污染物濃度變化比較Fig.7 Comparison of atmospheric pollutants concentration changes between eastern and western stations in urban area of Kunming from 2016 to 2020

3 結(jié)論

（1）2013—2020年昆明城區(qū)O3濃度總體呈上升趨勢(shì)，增幅為4.1%；其余污染物濃度呈下降趨勢(shì)，其中SO2濃度降幅為67.9%，其余污染物濃度降幅為35.0%～55.0%。超過(guò) GB 3095—2012一級(jí)以上標(biāo)準(zhǔn)的首要污染物天數(shù)占比顯示，O3已經(jīng)代替PM2.5成為昆明市最主要的大氣污染物。

（2）O3濃度春季最高，夏季次之，秋季最低；PM10和 PM2.5濃度春、冬季高，夏季最低；SO2、NO2、CO濃度冬季最高，夏季最低。SO2、NO2四季變化幅度較其他污染物小，春、夏季的O3，冬、春季的PM2.5是昆明大氣污染物的防治的重點(diǎn)。

（3）O3濃度日變化呈單峰型分布，CO、NO2、PM10、PM2.5濃度日變化均呈雙峰型分布，但PM2.5和 PM10濃度峰谷不明顯。NO2、CO、PM2.5、PM10第1個(gè)濃度峰值出現(xiàn)在早高峰時(shí)段，O3濃度峰值出現(xiàn)在14:00—15:00，SO2濃度上午高于下午。

（4）大氣污染物濃度分布具有明顯的空間差異，總體上看，SO2、PM2.5、NO2、PM10、CO 濃度城區(qū)西部高于東部，分別高出 54.5%、20.0%、17.9%、14.6%、2.4%，O3濃度則是相反，城區(qū)東部比西部高9.0%，SO2、NO2、O3城區(qū)東西部濃度差異呈逐年減少趨勢(shì)，不排除上風(fēng)向安寧工業(yè)園區(qū)污染傳輸影響變?nèi)醯目赡苄裕枰Y(jié)合安寧大氣自動(dòng)監(jiān)測(cè)站數(shù)據(jù)和相關(guān)氣象數(shù)據(jù)進(jìn)行深入研究。

（5）昆明城區(qū)的國(guó)家城市空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn)因建成時(shí)間早，多數(shù)集中于老城區(qū)，監(jiān)測(cè)覆蓋面不均衡，本次研究重在反映城區(qū)多點(diǎn)位長(zhǎng)時(shí)間序列污染物總體的時(shí)空分布，在新增加的國(guó)家城市空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn)數(shù)據(jù)積累到一定數(shù)量后，可對(duì)研究結(jié)果做進(jìn)一步的補(bǔ)充。