李瀟瀟 趙胡笳 馬雁軍 劉曉初 李思緒 李曉嵐 王揚(yáng)鋒 洪也
(1.中國氣象局沈陽大氣環(huán)境研究所,遼寧 沈陽110166;2.大連市氣象臺(tái),遼寧 大連116001)
近年來,隨著中國經(jīng)濟(jì)不斷快速發(fā)展以及城鎮(zhèn)化進(jìn)程的迅速加快,大氣霧—霾事件與光化學(xué)煙霧等污染事件呈現(xiàn)出明顯的區(qū)域性和復(fù)合性特征,中國區(qū)域重污染問題得到了廣泛關(guān)注[1-2]。重污染天氣的發(fā)生、發(fā)展不僅受污染物排放的影響,還受到氣象要素變化和大氣環(huán)流導(dǎo)致的區(qū)域輸送共同影響[3-5]。
中國大氣污染事件具有范圍廣、持續(xù)久的區(qū)域特征,是全社會(huì)關(guān)注的重點(diǎn)問題[6-8]。近年來,許多學(xué)者從污染排放和氣象條件對(duì)污染事件的共同影響方面揭示了中國不同地區(qū)重污染天氣事件的成因及影響因子[9-11]。劉慶陽等[12]研究表明北京地區(qū)重污染天氣條件下的首要污染物為來自燃煤、汽車尾氣以及二次有機(jī)氣溶膠生成的PM2.5。周敏等[13]同樣發(fā)現(xiàn)上海重污染天氣下污染物來源來自二次氣溶膠粒子的貢獻(xiàn)。王式功等[14-15]研究了氣象條件與邊界層結(jié)構(gòu)對(duì)空氣污染的影響。Ye等[16]分析了中國華北平原霧霾形成的有利天氣形勢。Xu等[17]分析得出中國長江三角洲地區(qū)冬季污染過程中污染物垂直擴(kuò)散受逆溫結(jié)構(gòu)變化影響顯著。Ding等[18]得出不同邊界層條件和天氣系統(tǒng)對(duì)氣溶膠垂直分布影響顯著。M iao等[19]分析指出北京地區(qū)重污染天氣與盛行風(fēng)向以及反氣旋控制密切相關(guān)。Kang等[20]揭示出冷空氣南下可將中國華北地區(qū)大氣污染物輸送至長江三角洲,導(dǎo)致其空氣質(zhì)量惡化。Lin等[21]指出冷鋒的移動(dòng)是導(dǎo)致亞洲春季大氣污染物輸送過程發(fā)生的主要影響機(jī)制。張亞妮等[22]認(rèn)為沙塵過程的起沙、輸送和沉降每個(gè)階段均與天氣系統(tǒng)的演變密切相關(guān)。
遼寧省是中國著名的重工業(yè)大省,其中沈陽位于遼寧中部地區(qū),人口密集,是環(huán)渤海經(jīng)濟(jì)圈的重要經(jīng)濟(jì)中心城市之一。遼寧地區(qū)大氣環(huán)境狀況與人類生產(chǎn)生活密切相關(guān),張?jiān)坪5龋?3]研究指出了影響遼寧地區(qū)灰霾天氣的不同天氣形勢。劉寧微等[24]分析了遼寧一次沙塵天氣的動(dòng)力機(jī)制。馬雁軍等[25]指出了1987—2002年遼寧中部城市群大氣污染物的長期變化特征。Zhao等[26]探討了沈陽地區(qū)能見度與顆粒濃度的相關(guān)性。楊元琴等[27]給出了2017年1月沈陽和松遼平原地區(qū)重污染過程中氣象條件的影響機(jī)理。李麗光等[28]分析了沈陽近地層大氣顆粒物濃度垂直變化特征及與氣象因子的相關(guān)性。閻琦等[29]闡述了邊界層熱動(dòng)力條件對(duì)遼寧地區(qū)大霧形成的影響機(jī)制。綜上,針對(duì)沈陽污染天氣過程中氣溶膠變化特征和氣象條件的結(jié)構(gòu)變化和演變過程研究,對(duì)探討沈陽地區(qū)大氣污染事件對(duì)城市空氣質(zhì)量的影響以及區(qū)域空氣污染防治具有重要意義,也為進(jìn)一步了解中國北方大氣氣溶膠污染特征狀況提供了重要參考。
本文以2021年3月13—15日沈陽地區(qū)一次重污染天氣過程為研究對(duì)象進(jìn)行分析,利用地面大氣顆粒物和氣態(tài)污染物濃度觀測資料,結(jié)合NECP再分析資料以及垂直探空數(shù)據(jù),基于天氣形勢變化分析大氣氣溶膠污染特征演變,提高對(duì)沈陽地區(qū)的重污染天氣形成與發(fā)展的認(rèn)識(shí),以期為污染天氣預(yù)報(bào)預(yù)警提供參考。
本文所采用的2021年3月13—15日PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3數(shù)據(jù)資料來源于真氣網(wǎng)(https://www.aqistudy.cn/historydata)。地面氣壓場、500 hPa和850 hPa位勢高度資料及探空資料來自于氣象信息綜合分析處理系統(tǒng)(M ICAPS),其中探空?qǐng)D來自于錦州站探空資料。剖面圖繪制利用NCEP再分析資料。由于沈陽站沒有探空資料,本文選取距離沈陽站最近的錦州站(200 km)探空資料來參考分析污染過程中探空曲線變化特征。
本研究中使用的激光雷達(dá)為Lidar-D-2000型大氣顆粒物監(jiān)測激光雷達(dá),安置在沈陽大氣環(huán)境研究所樓頂,用于對(duì)氣溶膠的空間分布特征進(jìn)行遙感監(jiān)測,其中532 nm波長用于探測空間顆粒物的形態(tài)特征,基于Fernald[30]方法對(duì)大氣顆粒物消光系數(shù)進(jìn)行反演。激光雷達(dá)探測高度可達(dá)30 km,最小空間分辨率為7.5 m。
2021年3月13—15日沈陽地區(qū)大氣顆粒物質(zhì)量濃度與氣態(tài)污染物的小時(shí)平均值變化趨勢見圖1。3月13日00:00,PM2.5質(zhì)量濃度約為177.5μg·m-3,06:00—07:00增加至220.0—230.0μg·m-3。隨后,PM2.5質(zhì)量濃度出現(xiàn)顯著降低,于15:00左右減小至64.5μg·m-3。隨后,PM2.5質(zhì)量濃度開始增加,14日00:00增加至134.5μg·m-3,較高的質(zhì)量濃度維持至14日08:00開始降低。PM2.5質(zhì)量濃度在14日12:00增加至113.8μg·m-3,隨后一直呈下降趨勢。PM2.5質(zhì)量濃度最低值出現(xiàn)在15日18:00,約為14.1μg·m-3。由圖1可知,3月13—14日PM10質(zhì)量濃度的小時(shí)變化趨勢與PM2.5相似。PM10質(zhì)量濃度在3月13日00:00為247.6μg·m-3,同樣在13日06:00增加至308.0μg·m-3。PM10質(zhì)量濃度在15:00減小至93.4μg·m-3。隨后,PM10質(zhì)量濃度在14日00:00增加至201.2μg·m-3,并于14日12:00減小至155.9μg·m-3。值得注意的是,從15日12:00開始,PM10與PM2.5質(zhì)量濃度呈顯著不同的變化趨勢。與PM2.5的顯著降低不同,PM10質(zhì)量濃度在15:00出現(xiàn)顯著增加,為258.3μg·m-3。因此,15日持續(xù)較高的PM10質(zhì)量濃度說明此次污染過程中大氣粗顆粒物對(duì)污染事件的重要貢獻(xiàn)。
2021年3月13—15日沈陽地區(qū)污染過程中二氧化硫、二氧化氮和一氧化碳等氣態(tài)污染物的小時(shí)濃度變化如圖1所示。SO2濃度較高值出現(xiàn)在3月13日10:00左右,約為40.1μg·m-3。SO2濃度的第二 個(gè) 峰 值 出 現(xiàn) 在 14 日 10:00 左 右,約 為54.5μg·m-3。隨后,SO2質(zhì)量濃度呈下降趨勢,直至15日23:00時(shí)減小為7.8μg·m-3。NO2在3月13日10:00存在較高的質(zhì)量濃度,約為101.3μg·m-3。隨著時(shí)間變化,NO2質(zhì)量濃度在3月14日13:00減小為31.1μg·m-3。隨后,NO2質(zhì)量濃度持續(xù)減小,3月15日23:00,NO2濃度減小為18.5μg·m-3。CO質(zhì)量濃度在3月13日16:00—17:00出現(xiàn)較高值,約為8.8 mg·m-3左右,隨后CO質(zhì)量濃度一直保持在1.0—2.0 mg·m-3。O3的小時(shí)變化特征與大氣顆粒物及其他氣態(tài)污染物呈相反變化趨勢,這與臭氧的生成機(jī)理有關(guān)。受光化學(xué)反應(yīng)條件影響,沈陽地區(qū)臭氧的最高值均出現(xiàn)在午后。3月13日和14日午后12:00—16:00,臭氧質(zhì)量濃度最大值為102.4—113.7μg·m-3。
一次完整的沙塵暴過程包括起沙、輸送和沉降三個(gè)階段。每一階段與大尺度天氣系統(tǒng)演變均密切相關(guān)。此次過程的沙塵源地為中亞蒙古國境內(nèi)。受蒙古氣旋和冷空氣大風(fēng)共同影響,中國北方大部地區(qū)出現(xiàn)揚(yáng)沙或浮塵,部分地區(qū)出現(xiàn)沙塵暴。由于西伯利亞高壓加強(qiáng),中高緯度環(huán)流形勢調(diào)整,前期環(huán)流以緯向型為主,之后調(diào)整為經(jīng)向度加大,蒙古氣旋快速發(fā)展東移。
2021年3月13日20:00,500 hPa(圖2a)極地渦旋底部甩出高空槽影響蒙古國西北部,冷中心溫度達(dá)到-40℃,14日08:00(圖2b)高空槽由橫轉(zhuǎn)豎并隨著低渦東移,沙塵區(qū)位于蒙古氣旋槽后等壓線密集區(qū)和大風(fēng)區(qū)。由于沙源地干旱少雨,短波輻射加熱地面作用,垂直混合強(qiáng)烈,加上槽前上升運(yùn)動(dòng)輔助,有利于將沙塵粒子輸送到空中。蒙古氣旋東移過程中逐漸發(fā)展加強(qiáng),后部西北風(fēng)將沙塵向東南方向輸送。3月15日500 hPa蒙古氣旋(圖2c)發(fā)展到成熟階段,低渦東移到中國內(nèi)蒙古東北部和東北地區(qū)西部,等壓線形成閉合中心,氣壓最小值達(dá)到516 hPa,冷中心溫度達(dá)到-32℃,氣壓與溫度中心接近重合,系統(tǒng)深厚,沈陽地區(qū)位于500 hPa槽前,西南風(fēng)風(fēng)速達(dá)到32 m·s-1,沙塵區(qū)大致位于500 hPa槽后。15日20:00(圖2d),500 hPa沈陽地區(qū)高空轉(zhuǎn)入低渦底部西風(fēng)槽后的西北流場,風(fēng)速40 m·s-1,達(dá)到高空急流水平,迅速將沙塵粒子向東南方向輸送。850 hPa高度(圖2e),08:00鋒區(qū)到達(dá)中國東北地區(qū)西部到華北平原中部一帶,等壓線與等溫線均密集,低渦底部等壓線與等溫線交角接近90°,低層冷平流明顯,15日白天,鋒區(qū)迅速南壓,低層受強(qiáng)烈西北風(fēng)影響,最大風(fēng)速達(dá)到16—20 m·s-1,沙塵區(qū)大致位于氣旋后部氣壓梯度密集區(qū)和大風(fēng)區(qū),另外,08:00暖舌由山東半島向北延伸,低空為暖區(qū),加之白天短波輻射加熱近地面,隨著高空槽東移,槽后冷空氣不斷侵入下沉,上冷下暖,大氣層結(jié)較為不穩(wěn)定,有利于沙塵的垂直混合。20:00(圖2f)鋒區(qū)位置南壓到中國東北地區(qū)中部和南部,夜間地面熱力條件變差,沙塵天氣有所減弱。
圖2 2021年3月13日20:00(a)、14日08:00(b)、15日08:00(c)、15日20:00(d)500 hPa、15日08:00(e)、20:00(f)850 hPa、15日08:00(g)和20:00(h)地面實(shí)況Fig.2 Synoptic charts at 20:00 on M arch 13(a),08:00 on M arch 14(b),08:00 on March 15(c),20:00 on M arch 15(d)at 500 hPa,08:00(e)and 20:00(f)on March 15 at 850 hPa,08:00(g)and 20:00(h)on M arch 15 on the ground in 2018
地面場實(shí)況見圖2g,08:00地面低壓處于成熟階段,主體東移北上,位于中國東北地區(qū)北部,低壓中心向南延伸出冷鋒,沈陽地區(qū)地面受冷鋒后部冷氣團(tuán)影響,等壓線密集,氣壓梯度大,中午前后熱力混合作用使動(dòng)量下傳,對(duì)地面風(fēng)速起增幅作用地面偏北風(fēng)風(fēng)速加大。冷鋒鋒區(qū)過后,其后部的蒙古冷高壓向東南方向擴(kuò)張。地面冷鋒后部較強(qiáng)的西北風(fēng)是將沙塵向中國東北地區(qū)等地輸送的重要原因。除了850 hPa鋒后的下沉氣流,20:00(圖2h)沈陽地區(qū)處于冷鋒后的等壓線分流區(qū)內(nèi),有利于沙塵粒子的沉降。沙塵遠(yuǎn)離沙源地,隨著由于日變化等因素造成的各地厚度不同的混合層平流到下游地區(qū),懸浮的沙塵粒子直徑不斷減小,濃度下降,混合層與地面相連,地面觀測到沙塵。
混合層是邊界層附近的中性層結(jié),干燥環(huán)境下有利于沙塵粒子的垂直混合,將沙塵粒子向高空輸送,混合層厚度與沙塵發(fā)展程度密切相關(guān)。從代表沈陽的錦州站探空曲線可以看出,沙塵過程中混合層的變化情況。混合層是由于地面溫度升高,造成層結(jié)不連續(xù)形成上下層的湍流作用形成的。冷鋒產(chǎn)生的垂直環(huán)流形成也有利于中性混合層的形成,混合層厚度能夠表示有利于沙塵暴發(fā)生的大氣層結(jié)特征。2021年3月15日08:00探空曲線表明(圖3a),2 km附近有淺薄逆溫層,近地面1 km以下可能由于輻射日變化存在逆溫層,有利于沙塵粒子上下混合的層結(jié)厚度達(dá)到800 m左右,該層結(jié)內(nèi)大氣混合較為均勻,08:00的925 hPa為10 m·s-1的偏南風(fēng),850 hPa為16 m·s-1西到西南風(fēng),800 hPa以下同高度的環(huán)境溫度曲線和露點(diǎn)溫度曲線較為接近,溫度露點(diǎn)差小于4℃,大氣接近飽和,高空鋒面逐漸過境,同時(shí)地面還處于鋒面前暖區(qū)中。15日20:00(圖3b)探空曲線上,整層轉(zhuǎn)為西北風(fēng)控制,700 hPa西北風(fēng)風(fēng)速達(dá)到24 m·s-1,地面風(fēng)速達(dá)到14 m·s-1,處于冷鋒后,整層溫度露點(diǎn)差均大于6℃,大氣飽和度差,整層沒有逆溫,表明沙塵暴破壞了逆溫環(huán)境,大氣混合均勻。
圖3 2021年3月15日08:00(a)和20:00(b)錦州站探空曲線Fig.3 Sounding curves over Jinzhou station at 08:00(a)and 20:00(b)on M arch 15,2021
2021年3月15日地面冷鋒過境前后沈陽站(41.8°N、123.4°E)的位溫和垂直速度以及風(fēng)場的剖面見 圖4。08:00(圖4a)冷空氣位于120°E以西,沈陽地區(qū)沙塵發(fā)展旺盛時(shí)存在不穩(wěn)定層結(jié),同時(shí)伴有顯著的上升運(yùn)動(dòng),1000 hPa到500 hPa均為強(qiáng)盛的西到西南風(fēng),風(fēng)速最大達(dá)到36 m·s-1,并且在850 hPa到700 hPa有上升速度中心,有利于沙塵粒子的垂直混合和向下游輸送。20:00(圖4b)鋒面經(jīng)過沈陽地區(qū),整層處于槽后西北流場,由于冷空氣控制,地面西北風(fēng)風(fēng)速加大,風(fēng)速最大達(dá)到32 m·s-1,垂直混合條件變差,沙塵強(qiáng)度有所減弱。綜上所述,蒙古境內(nèi)沙塵源地及路徑經(jīng)過的中國西北地區(qū)裸露的沙粒塵土被蒙古氣旋強(qiáng)烈的大風(fēng)卷起,由上升氣流輸送至高空,再隨著深厚的高空低渦和地面冷鋒后的蒙古冷高壓的西北大風(fēng)引導(dǎo)南下,影響中國北方大部地區(qū)。
圖4 2021年3月15日08:00(a)和20:00(b)位溫、垂直速度和風(fēng)向風(fēng)速沿42°N的垂直剖面Fig.4 Vertical cross sections of potential tem perature,vertical velocity and wind field along 42°N at 08:00(a)and 20:00(b)at March 15,2021
利用沈陽地面激光雷達(dá)觀測得到2021年3月13—15日(本節(jié)時(shí)間均為世界時(shí))沈陽地區(qū)532 nm氣溶膠消光系數(shù)垂直變化,分析污染事件過程中氣溶膠的垂直分布結(jié)構(gòu),并簡單判斷主要污染氣溶膠粒子類型(圖5和圖6)。由圖5和圖6激光雷達(dá)氣溶膠消光系數(shù)的時(shí)間—高度變化以及廓線分布可知,3月13日00:00(北京時(shí)間08:00),沈陽地區(qū)在高度1.8 km 左右,存在明顯的氣溶膠消光帶。1.8 km左右氣溶膠消光系數(shù)約為0.02 km-1,近地面幾乎不存在氣溶膠污染事件。3月13日02:00(北京時(shí)間10:00)開始,沈陽地區(qū)近地面氣溶膠消光系數(shù)顯著增加,近地面污染開始加劇。隨著污染事件的進(jìn)一步發(fā)展,氣溶膠消光層逐漸抬升,分布在近地面至1.2 km 之間。3月14日00:00(北京時(shí)間08:00)開始,高空污染氣溶膠消散,較高的氣溶膠消光事件出現(xiàn)在近地面,消光系數(shù)最大值出現(xiàn)在0.2 km左右,約為2.0 km-1。沈陽地區(qū)的近地面重污染事件一直持續(xù)至3月14日12:00(北京時(shí)間20:00)。隨著沈陽地區(qū)近地面氣溶膠污染呈減弱趨勢,高空2.5 km附近出現(xiàn)了污染氣溶膠的輸送過程。3月14日16:00(北京時(shí)間15日00:00),氣溶膠消光系數(shù)最大值出現(xiàn)在1.0 km 處,增加至1.8 km-1。隨后,3月14日20:00(北京時(shí)間15日04:00),污染氣溶膠進(jìn)一步抬升,氣溶膠消光系數(shù)最大值出現(xiàn)在1.8 km處,約為1.0 km-1。3月15日02:00(北京時(shí)間15日10:00),沈陽上空的污染氣溶膠輸送至地面,并與地面污染氣溶膠共同影響沈陽地區(qū)空氣質(zhì)量。氣溶膠消光最大值出現(xiàn)在0.7 km處,消光系數(shù)約為6.0 km-1。
圖5 2021年3月13日(a)、14日(b)、15日(c)沈陽地區(qū)氣溶膠消光系數(shù)不同時(shí)刻和強(qiáng)度的垂直分布Fig.5 Vertical distributions of aerosol extinction coefficients over Shenyang on March 13(a),14(b)and 15(c),2021
大氣消光主要是大氣中不同粒子通過散射和吸收對(duì)某一波段太陽輻射衰減綜合的描述,主要貢獻(xiàn)來自各種形式的降水、顆粒物和氣態(tài)污染物,消光系數(shù)值越大表明污染越重。退偏比反映氣溶膠粒子的非球形特征,沙塵氣溶膠屬于非球形粒子,通常利用氣溶膠雷達(dá)退偏比的數(shù)據(jù)來判別是本地氣溶膠還是沙塵氣溶膠。因此,進(jìn)一步分析了退偏比在此次污染事件過程中的重要作用。沙塵過程中氣溶膠退偏比會(huì)明顯升高,退偏比反映氣溶膠粒子的非球形特征,退偏比數(shù)值越大,表明氣溶膠粒子非球形越顯著。
圖7為3月14—15日激光雷達(dá)反演得到的退偏比變化情況。3月14日18:00(北京時(shí)間15日02:00),沙塵發(fā)生初期,高空2.0 km 范圍內(nèi)退偏比約為0.3,說明此探測范圍內(nèi)以非球形粒子為主,判斷為外來沙塵已到達(dá)沈陽地區(qū)上空,有沙塵氣團(tuán)輸入,退偏明顯增大。3月15日03:00(北京時(shí)間15日11:00)高空2—3 km以下,激光雷達(dá)退偏值顯著增加至0.4。3月15日06:00(北京時(shí)間15日14:00)以后,高空退偏比減小0.1—0.2,沙塵開始從高空向近地面沉降。此時(shí),近地面300 m 以下激光雷達(dá)退偏比顯著增加,達(dá)到0.4—0.5的高值,基本可以判定近地面以非球形粒子(粗顆粒物)為主的沙塵或浮塵。
圖7 2021年3月14日(a)和15日(b)沈陽地區(qū)氣溶膠退偏比不同時(shí)刻和強(qiáng)度的垂直分布Fig.7 Vertical distributions of aerosol depolarization ratios over Shenyang from M arch 14(a)to 15(b),2021
綜上所述,根據(jù)激光雷達(dá)消光系數(shù)和退偏比變化特征,判斷3月15日沈陽污染事件過程中污染物主要以沙塵氣溶膠為主,通過輸送過程影響沈陽地區(qū)空氣質(zhì)量,并與近地面污染物混合,導(dǎo)致本地顆粒物濃度上升。
(1)2021年3月15日12:00沈陽地區(qū)PM10與PM2.5質(zhì)量濃度呈現(xiàn)顯著不同的變化趨勢。PM10質(zhì)量濃度在15:00出現(xiàn)顯著增加,為258.3μg·m-3,說明此次污染過程中大氣粗顆粒物對(duì)污染事件的重要貢獻(xiàn)。
(2)此次污染過程中SO2濃度較高值出現(xiàn)在3月13日10:00左右,約為40.1μg·m-3;NO2濃度較高值出現(xiàn)在3月13日10:00,約為101.3μg·m-3;CO質(zhì)量濃度在3月13日16:00—17:00左右出現(xiàn)較高值,約為8.8 mg·m-3。O3濃度受光化學(xué)反應(yīng)條件影響,最高值出現(xiàn)在13日和14日午后12:00—16:00,為102.4—113.7μg·m-3。
(3)受蒙古氣旋和冷空氣大風(fēng)共同影響,中國北方大部地區(qū)出現(xiàn)揚(yáng)沙或浮塵,甚至沙塵暴。由于歐亞大陸中高緯度環(huán)流從緯向型調(diào)整為經(jīng)向型,蒙古氣旋發(fā)展東移。蒙古境內(nèi)沙塵源地及路徑經(jīng)過的裸露沙粒塵土被蒙古氣旋強(qiáng)烈的大風(fēng)卷起,由上升氣流以及熱力垂直混合輸送到高空,再隨著深厚的高空低渦和地面冷鋒后的蒙古冷高壓的西北大風(fēng)引導(dǎo)南下,影響中國北方大部地區(qū)。
(4)此次污染過程中激光雷達(dá)氣溶膠消光系數(shù)最大值出現(xiàn)在3月14日20:00(北京時(shí)間15日04:00)1.8 km處,約為1.0 km-1左右。3月15日02:00(北京時(shí)間15日10:00)沈陽地區(qū)上空的污染氣溶膠輸送至地面,并與地面污染氣溶膠共同影響沈陽地區(qū)空氣質(zhì)量。氣溶膠消光最大值出現(xiàn)在0.7 km處,消光系數(shù)約為6.0 km-1。激光雷達(dá)退偏比表明3月15日沈陽地區(qū)污染事件過程中污染物主要以沙塵氣溶膠為主,并與近地面污染物混合,導(dǎo)致本地顆粒物濃度上升。