潘慶高，王雨濛，俞金玲

(福州大學(xué)物理與信息工程學(xué)院, 福建 福州 350108)

0 引言

隨著電子器件的尺寸越來越小，量子效應(yīng)越來越不可忽視. 三維拓?fù)浣^緣體作為一種新型的量子材料，有著無背向散射的表面態(tài)、嚴(yán)格的自旋動量鎖定以及絕緣性體態(tài)和金屬性表面態(tài)等特征[1-3]，因而成為替代傳統(tǒng)電子器件材料的有力候選者. 近年來，科研人員通過改變組分[4]或者施加頂部柵壓[5]來調(diào)控三維拓?fù)浣^緣體表面態(tài)，也有科研人員通過表面鈍化處理來調(diào)控三維拓?fù)浣^緣體表面電子結(jié)構(gòu)[6]，通過在三維拓?fù)浣^緣體表面生長具有較強(qiáng)自旋軌道耦合材料改變表面能帶結(jié)構(gòu)[7]，除此之外磁性摻雜也能夠直接調(diào)控狄拉克能帶[8].

圓偏振光致電流(circular photogalvanic effect, CPGE)是一種研究自旋產(chǎn)生和控制的有效方法，反常圓偏振光致電流(abnormal circular photogalvanic effect, ACPGE)是一種能夠直接測量自旋極化流的方法，由于其簡單并能在常溫下操作，近年來被廣泛應(yīng)用于三維拓?fù)浣^緣體的研究中[9-10]. 當(dāng)在三維拓?fù)浣^緣體表面摻雜磁性原子Cr[11]或Fe[12]時，三維拓?fù)浣^緣體的表面性質(zhì)將會發(fā)生變化，會在其表面形成磁有序，這有利于新型自旋相關(guān)現(xiàn)象的出現(xiàn). 磁性摻雜三維拓?fù)浣^緣體自旋相關(guān)光電流的研究有利于進(jìn)一步了解其內(nèi)在性質(zhì)，然而，目前對磁性摻雜拓?fù)浣^緣體自旋相關(guān)光電流的研究尚處于起步階段.

本研究分析了磁性摻雜三維拓?fù)浣^緣體(Cr0.03Bi0.97)2Te3的CPGE電流和ACPGE電流. 通過與未摻雜Bi2Te3樣品的CPGE電流和ACPGE電流對比，可以發(fā)現(xiàn)，磁性摻雜樣品的CPGE電流和ACPGE電流的幅值有一定程度的減小. 由于磁性摻雜破壞了三維拓?fù)浣^緣體表面的時間反演對稱性，并使得表面狄拉克能帶在狄拉克點處打開帶隙，在相同的圓偏振光激發(fā)條件下，自旋劈裂能帶的帶間激發(fā)概率減小，使得自旋極化載流子濃度減小，導(dǎo)致圓偏振光致電流和反常圓偏振光致電流方向不變，但幅值減小. 進(jìn)一步的光電導(dǎo)信號分析表明, 磁性摻雜使得拓?fù)浣^緣體對激發(fā)光的吸收大大降低，限制了光電流的產(chǎn)生. 此外，通過實驗分析與擬合，分離出磁性摻雜樣品上下表面各自貢獻(xiàn)方向相反的ACPGE電流.

1 樣品與實驗

實驗過程所采用的樣品是利用分子束外延法在Si(001)襯底上生長的厚度為5 nm的磁性摻雜三維拓?fù)浣^緣體(Cr0.03Bi0.97)2Te3薄膜. 在1 nPa的超高真空度腔室中，將襯底迅速加熱到1 200 ℃用以解除襯底表面吸附的雜質(zhì)，隨后將襯底溫度降至200 ℃，以為薄膜生長提供合適的能量. 最后，在Knudsen盒中通過熱蒸發(fā)將超高純度的Bi(99.999%)源和Te(99.999%)源蒸發(fā)到襯底上進(jìn)行薄膜生長, 待薄膜生長完成后，在240 ℃的環(huán)境下緩慢退火1 h，以減少薄膜缺陷密度和釋放薄膜原子層間應(yīng)力. 在制備好的樣品上，利用電子束蒸發(fā)在其表面沉積一對半徑為0.2 mm，間距為2 mm的Ti/Au歐姆接觸電極. 實驗過程中，為避免樣品被氧化，將樣品置于氣壓低于1 Pa的真空杜瓦瓶內(nèi). 樣品結(jié)構(gòu)示意圖和CPGE電流、ACPGE電流的測量結(jié)構(gòu)如圖1(a)所示.

激光器發(fā)射出來的自然光經(jīng)過斬波器、起偏器和四分之一波片后，變成周期性變化的左旋圓偏振和右旋圓偏振光照射到樣品上. 在圓偏振光的激發(fā)下，樣品會產(chǎn)生自旋相關(guān)電流，該電流通過前置放大器和鎖相放大器進(jìn)行收集和處理，變成本研究所需的光電流信號. 在圓偏振光致電流的測量中，圓偏振光沿XOZ平面入射到圓形電極連線中點，入射角度在-30°～30°內(nèi)，測量CPGE電流隨入射角度的變化. 在ACPGE電流的測量中，圓偏振光垂直入射到樣品圓形電極連線中點，測量ACPGE電流隨位置的變化. 需要注意的是，在整個實驗過程中，所使用的都是1 064 nm波長激光，實驗都是在室溫下進(jìn)行的.

圖1(b)是 (Cr0.03Bi0.97)2Te3樣品在激光激發(fā)下，光電流隨四分之一波片轉(zhuǎn)動角度的典型曲線. 從圖中可以看到，光電流信號隨著激發(fā)光的偏振狀態(tài)發(fā)生了明顯的變化，利用公式(1)，可以提取與自旋相關(guān)的圓偏振光致電流ICPGE和反常圓偏振光致電流IACPGE. 為了提取所需的自旋相關(guān)電流信號，測量四分之一波片轉(zhuǎn)動一個周期的光電流信號，測得的光電流信號通過公式(1)擬合將CPGE和ACPGE電流提取出來.

I=ISsin 2θ+I1sin 4θ+I2cos 4θ+ID

(1)

其中:IS為自旋相關(guān)光電流，即CPGE或ACPGE;I1、I2是線偏振光致電流;ID表示背景電流;θ表示四分之一波片從初始位置開始轉(zhuǎn)過的角度.

(a) 樣品結(jié)構(gòu)及測量結(jié)構(gòu)示意圖 (b) CPGE電流隨四分之一波片的變化曲線圖1 CPGE電流測試結(jié)構(gòu)及典型變化曲線Fig.1 CPGE current test structure and typical change curve

2 結(jié)果及分析

圖2(a)是30°斜入射時 (Cr0.03Bi0.97)2Te3和Bi2Te3的CPGE電流隨光功率的變化，可以看到，Bi2Te3的CPGE電流隨光功率線性增大，而(Cr0.03Bi0.97)2Te3的CPGE電流由于光飽和吸收，當(dāng)光功率達(dá)到50 mW時，CPGE電流開始達(dá)到飽和. 在不同的入射角度下，測量了相同厚度的磁性摻雜(Cr0.03Bi0.97)2Te3薄膜、未摻雜的Bi2Te3薄膜和Si襯底的CPGE電流, 如圖2(b)所示.

(a) 不同光功率下樣品的CPGE電流 (b) 樣品的CPGE電流隨入射角度的變化圖2 CPGE電流隨光功率及入射角的變化Fig.2 CPGE current varies with optical power and incident angle

實驗測得數(shù)據(jù)通過公式(2)進(jìn)行擬合:

(2)

這里,n表示樣品折射率，采用數(shù)值為5.45[13]，可見，公式擬合實驗數(shù)據(jù)良好.

從實驗擬合曲線可以看到，Si襯底的CPGE電流雖然具有與拓?fù)浣^緣體相同的趨勢，但其幅值過小，因此可以忽略. 此外，磁性摻雜樣品與未摻雜樣品的擬合曲線趨勢相同，這說明，摻雜后的樣品依然具有三維拓?fù)浣^緣體獨特的表面性質(zhì). 然而，磁性摻雜樣品的CPGE電流的幅值相對未摻雜樣品降低了三分之二，文獻(xiàn)[14]曾報道，磁性摻雜會破壞三維拓?fù)浣^緣體的時間反演對稱性，使得狄拉克能帶帶隙打開，并且，CPGE電流是由于左旋和右旋圓偏振光在k空間中不對稱激發(fā)而產(chǎn)生實空間電流. 因此，相同激發(fā)條件下，帶隙打開使得狄拉克能帶的帶間激發(fā)概率減小，自旋極化載流子濃度減小，產(chǎn)生的CPGE電流減小.

為了驗證猜想，隨后進(jìn)行了ACPGE電流隨激發(fā)光位置變化的測量，在激發(fā)光垂直入射樣品時，左旋和右旋圓偏振光在k空間產(chǎn)生對稱激發(fā)，這使本研究能夠全力關(guān)注能帶間激發(fā)而忽略CPGE電流.

圖3為樣品ACPGE電流隨著光功率及外電場的變化圖. 在光功率為45和8 mW時，磁性摻雜樣品的ACPGE電流隨位置的變化如圖3(a)所示. 可以看到45 mW光功率下, ACPGE電流略小于80 mW光功率下的ACPGE電流，這是因為對于磁性摻雜樣品，當(dāng)光功率達(dá)到50 mW時，樣品開始出現(xiàn)光功率飽和. 在圖3(b)中，作為對比，測量了未摻雜樣品ACPGE電流隨位置的變化，從電流幅值上看，摻雜樣品位于負(fù)半軸的兩個峰值分別為0.29 nA(對應(yīng)示意圖A點)和-1.05 nA(對應(yīng)示意圖B點). 相應(yīng)地，未摻雜樣品的兩個峰值分別是1.18 nA和-5.74 nA，相比之下，磁性摻雜樣品的ACPGE電流比未摻雜樣品降低了三分之一. 這說明磁性摻雜使得三維拓?fù)浣^緣體帶隙打開是造成其自旋相關(guān)電流幅值減小的原因. 除此之外，從圖2(a)可以看到，(Cr0.03Bi0.97)2Te3的飽和光功率遠(yuǎn)小于Bi2Te3，因此，在較大光功率照射條件下，(Cr0.03Bi0.97)2Te3的飽和吸收也是限制其自旋相關(guān)光電流幅值的原因.

需要注意的是，在ACPGE實驗中，沒有測量Si襯底的電流，這是因為在CPGE實驗中觀察到Si襯底電流相對于摻雜樣品和未摻雜樣品而言可以忽略不計，并且，由于ACPGE是在激光垂直入射時測量的光電流信號，所以ACPGE電流相較于CPGE電流會小很多，Si襯底產(chǎn)生的ACPGE電流相對于摻雜樣品和未摻雜樣品必然也是可以忽略. 更為重要的是在此次實驗中，實驗變量為磁性摻雜，因此其他條件都是相同的，無論是在CPGE實驗還是ACPGE實驗中，Si襯底對光電流的貢獻(xiàn)都是相同的. 基于以上兩點考慮，沒有測量Si襯底的ACPGE信號.

除此之外, 還測量了光垂直入射樣品點電極中點時在外加電壓下的光電流，用其斜率來反應(yīng)樣品對光的吸收程度，如圖3(c)所示. 可以看到未摻雜的Bi2Te3樣品的斜率(絕對值為98.8)遠(yuǎn)大于磁性摻雜樣品斜率(絕對值為13.6)，這說明在相同的輻照條件下，磁性摻雜使得三維拓?fù)浣^緣體對激發(fā)光的吸收大大降低，這也是磁性摻雜樣品CPGE和ACPGE降低的原因.

(a) 不同光功率下樣品的ACPGE電流

(b) P=50 mW時, 樣品ACPGE電流

(c) 樣品在外加電場下的光電流

圖4 數(shù)據(jù)處理后，(Cr0.03Bi0.97)2Te3的ACPGE電流及其來源分解. Fig.4 After data processing, the ACPGE current of (Cr0.03Bi0.97)2Te3 and its source are decomposed

此外，對于磁性摻雜三維拓?fù)浣^緣體的ACPGE電流，對其來源進(jìn)行了探究. 為了排除在樣品生長過程中引入的缺陷以及實驗過程中出現(xiàn)的不可避免的誤差，對磁性摻雜樣品的ACPGE電流進(jìn)行了(IACPGE(x)+IACPGE(-x))/2的數(shù)據(jù)處理，處理結(jié)果如圖4所示. 一般情況下，ACPGE電流只有一次反號，而磁性摻雜樣品的ACPGE電流出現(xiàn)了三次反號，因此認(rèn)為這是由兩個方向相反的ACPGE電流信號疊加而成.

對于磁性摻雜樣品，其自旋相關(guān)光電流的來源可能有上表面態(tài)、體態(tài)和下表面態(tài). 有研究表明，當(dāng)厚度超過2 nm時，Bi2Te3才開始形成狄拉克能帶[15]，由于實驗所使用的樣品厚度為5 nm，因此磁性摻雜樣品體態(tài)產(chǎn)生的ACPGE電流可以忽略. 由于磁性三維拓?fù)浣^緣體的上下表面具有相反的自旋軌道耦合，因此能夠貢獻(xiàn)相反的自旋相關(guān)電流，所以ACPGE電流能夠分解成方向相反的兩個類正弦信號[10]. 通過擬合，將上下表面各自產(chǎn)生的ACPGE電流分離，如圖4所示. 由于激發(fā)光為高斯分布光源，只有上表面飽和吸收區(qū)域的光才能被下表面吸收，因此擬合曲線中，紅色虛線和藍(lán)色虛線分別表示上表面貢獻(xiàn)和下表面貢獻(xiàn).

3 結(jié)論

通過測試分析磁性摻雜三維拓?fù)浣^緣體在圓偏振光激發(fā)下產(chǎn)生CPGE電流和ACPGE電流研究了磁性摻雜對三維拓?fù)浣^緣體的影響. 實驗發(fā)現(xiàn)磁性摻雜三維拓?fù)浣^緣體的CPGE電流和ACPGE電流幅值減小，而電流方向不變，這是由于磁性摻雜使得三維拓?fù)浣^緣體狄拉克能帶帶隙打開，相同圓偏振光激發(fā)下，帶間激發(fā)概率降低，使得光生自旋極化載流子濃度降低，進(jìn)而導(dǎo)致CPGE和ACPGE電流降低. 相應(yīng)的光電導(dǎo)信號分析也表明磁性摻雜會使得拓?fù)浣^緣體對激發(fā)光的吸收大大降低，從而限制了光電流的產(chǎn)生. 此外，磁性摻雜三維拓?fù)浣^緣體的上下表面分別貢獻(xiàn)了方向相反的ACPGE電流，使總電流出方向出現(xiàn)了三次反轉(zhuǎn)，通過擬合，分離出各自的貢獻(xiàn).