段耀旭 張悅刊 劉培坤 葛江波

(山東科技大學(xué)機(jī)械電子工程學(xué)院，山東 青島 266590)

鋰由于其獨(dú)特的性質(zhì)被廣泛應(yīng)用于鋰電池工業(yè)和原子能等領(lǐng)域。隨著新能源汽車的發(fā)展，鋰的需求量也越來越大，2021—2025年僅鋰電池產(chǎn)業(yè)需求鋰資源總量約12.9萬t，而生產(chǎn)1 t鋰化合物隨之產(chǎn)生的鋰渣約有10 t[1]。鋰礦通常伴生鉭、鈮等有價(jià)金屬，在鋰礦提煉過程中有價(jià)金屬并未被完全回收，而存留在鋰渣中。對鋰渣中蘊(yùn)含的有價(jià)金屬進(jìn)行綜合回收利用，不僅符合環(huán)保政策要求且具有重要的經(jīng)濟(jì)意義。

鋰渣中細(xì)泥含量較高，高含量的細(xì)泥對有價(jià)金屬的提取會產(chǎn)生不利影響，因此需要對鋰渣進(jìn)行脫泥預(yù)處理。水力旋流器是一種按照密度、粒度進(jìn)行分級或分選的裝置，與其他設(shè)備相比具有占地面積小、分級效率高、可靠性高等優(yōu)點(diǎn)[2]。宮振宇等[3]發(fā)現(xiàn)在入口濃度不同時(shí)，底流口直徑對旋流器性能的影響規(guī)律不同;張玉龍等[4]指出，隨著進(jìn)料壓力的增大，溢流產(chǎn)率增大;冉海等[5]研究表明，水力旋流器選取適宜的進(jìn)料壓力有助于分級效率的提高。部分學(xué)者采用單因素試驗(yàn)[6]、正交試驗(yàn)[7]的方法進(jìn)行旋流器分級效率的優(yōu)化，但正交試驗(yàn)只能找到各因素不同水平之間的最優(yōu)組合，沒有考慮這些因素的交互作用，無法尋求全局最優(yōu)解。邢雷等[8]、張勇等[9]和LIU等[10]采用響應(yīng)面法對旋流器結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，構(gòu)建了出水口含油濃度與旋流器結(jié)構(gòu)參數(shù)之間的數(shù)學(xué)模型，為旋流器分級優(yōu)化提供了新思路。

本研究基于響應(yīng)面法，在原有旋流器結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上，考察進(jìn)料濃度、進(jìn)料壓力和旋流器的底流口直徑對鋰渣除泥效果的影響，從而確立適宜的參數(shù)組合方案。研究結(jié)果可為鋰渣除泥及廢棄物資源回收提供有益參考。

1 試驗(yàn)物料及方法

1.1 鋰渣粒度組成

通過BT-9300S激光粒度分布儀測得鋰渣粒度組成，結(jié)果見表1?？梢钥闯觯囋屑?xì)泥含量較高，-20μm細(xì)泥含量為34.27%。

表1 鋰渣粒度組成Table 1 Particle size distribution of the lithium slag

1.2 試驗(yàn)方法

試驗(yàn)系統(tǒng)主要由φ50 mm旋流器和給料系統(tǒng)組成。旋流器幾何參數(shù)見表2，試驗(yàn)系統(tǒng)如圖1所示。物料充分混合均勻后，由泵輸送到旋流器進(jìn)行分級，旋流器的底流與溢流經(jīng)管路返回料筒，保證試驗(yàn)系統(tǒng)循環(huán)。通過配置不同濃度的物料、改變進(jìn)料壓力以及更換底流口，接取各試驗(yàn)條件下底流、溢流產(chǎn)物，通過BT-9300S激光粒度分布儀對底流、溢流產(chǎn)物進(jìn)行粒度分析。

表2 旋流器幾何參數(shù)Table 2 Hydrocyclone geometry parameters

圖1 試驗(yàn)裝置示意Fig.1 Schematic diagram of experimental device

2 響應(yīng)面法優(yōu)化

響應(yīng)面法是通過對樣本空間集合的有限次試驗(yàn)，擬合輸出變量的逼近函數(shù)來代替真實(shí)響應(yīng)，是一種探究自變量與響應(yīng)之間關(guān)系的一種方法，可以研究2個(gè)或者2個(gè)以上因素對響應(yīng)的影響，分析多參數(shù)的交互作用，確定各因素對響應(yīng)的影響程度，用最少的試驗(yàn)次數(shù)，確立響應(yīng)方程[11]。

2.1 響應(yīng)面法優(yōu)化原理

回歸模型是用不同階次的多項(xiàng)式來近似表達(dá)響應(yīng)目標(biāo)和設(shè)計(jì)變量之間的關(guān)系，系統(tǒng)響應(yīng)Y與設(shè)計(jì)變量x之間滿足[12]:

若采用多項(xiàng)式響應(yīng)面來近似表示系統(tǒng)設(shè)計(jì)變量與響應(yīng)目標(biāo)兩者之間的關(guān)系，則有:

式中:β0是偏移項(xiàng);φi(x)是基函數(shù);βi是基函數(shù)系數(shù);k為基函數(shù)φi(x)的個(gè)數(shù)。在實(shí)際應(yīng)用中，可以根據(jù)經(jīng)驗(yàn)來確定響應(yīng)面模型形式，在設(shè)計(jì)變量的最優(yōu)值范圍內(nèi)選用一階或二階逼近函數(shù)來進(jìn)行模擬。二階模型的多項(xiàng)式近似函數(shù)為:

式中:xi為設(shè)計(jì)變量;k為設(shè)計(jì)變量數(shù)量;β0、βi、βj分別是偏移項(xiàng)、線性偏移和二階偏移系數(shù);βij是交互作用系數(shù)。

一階逼近函數(shù)與二階逼近函數(shù)幾乎適合于所有的響應(yīng)面問題，但一個(gè)單一的多項(xiàng)式模型只適合某一區(qū)域，并不能在整個(gè)變量空間上準(zhǔn)確反映真實(shí)的函數(shù)關(guān)系。

2.2 響應(yīng)面優(yōu)化設(shè)計(jì)

本試驗(yàn)運(yùn)用Box-Behnken Design(BBD)設(shè)計(jì)方法和Design-Expert 13軟件進(jìn)行設(shè)計(jì)與分析，研究鋰渣進(jìn)料濃度、進(jìn)料壓力和旋流器底流口直徑3個(gè)因素對旋流器中-20μm顆粒分級質(zhì)效率的影響。各因素的水平值與編碼值對應(yīng)情況如表3所示。

表3 設(shè)計(jì)因素水平Table 3 Design factor level

3 試驗(yàn)結(jié)果與分析

3.1 響應(yīng)面試驗(yàn)結(jié)果

由表3各因素水平，設(shè)計(jì)生成矩陣試驗(yàn)設(shè)計(jì)表。該矩陣試驗(yàn)設(shè)計(jì)表共有17組試驗(yàn)，每個(gè)因素都有3水平，為減少誤差，中心值重復(fù)5次，以-20μm顆粒的分級質(zhì)效率作為響應(yīng)值。將試驗(yàn)結(jié)果填入表4，對表4數(shù)據(jù)進(jìn)行多元二次擬合，得出如下回歸方程:

表4 響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果Table 4 Response face experiment design and results

為判斷多元二次回歸方程的準(zhǔn)確性，基于表4，通過Design-Expert 13對多元二次方程中各項(xiàng)的顯著性進(jìn)行計(jì)算分析，結(jié)果見表5。P值大小代表各項(xiàng)設(shè)計(jì)因素的顯著性，P值小于0.05即可視為顯著[13]。由表5可知，模型P=0.000 1，遠(yuǎn)小于 0.05，表明該模型試驗(yàn)誤差小，具有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義。同時(shí)由表5可以看出，自變量一次項(xiàng)B和C顯著(P＜0.05)，表明進(jìn)料壓力和底流口直徑對-20μm顆粒分級質(zhì)效率有著明顯影響;二次項(xiàng)A2、B2和C2顯著，說明濃度、壓力以及底流口直徑的平方項(xiàng)對分級質(zhì)效率有著明顯影響。失擬項(xiàng)用來表示所用多元二次回歸方程與試驗(yàn)擬合的程度，即二者差異的程度。表5中失擬項(xiàng)P值為0.366 0＞0.05，表明無失擬因素存在，可以用該多元二次回歸方程替代試驗(yàn)對結(jié)果進(jìn)行分析優(yōu)化。

表5 回歸方程方差分析Table 5 Analysis of variance of the regression equation

為了進(jìn)一步驗(yàn)證回歸方程的可行性，對擬合方程進(jìn)行方差分析，結(jié)果見表6。多元相關(guān)系數(shù)R2是反映試驗(yàn)響應(yīng)值與預(yù)測值密切程度的統(tǒng)計(jì)指標(biāo)[14]。從表6可以看出，擬合方程的多元相關(guān)系數(shù)R2=0.973 6，說明97.36%的響應(yīng)值變化可以由擬合方程解釋。變異系數(shù)值為2.02%，小于10%，表示試驗(yàn)的可信度和精度均較高。校正決定系數(shù)為0.939 6，大于0.8且與預(yù)測多元相關(guān)系數(shù)的差值小于0.2，說明該模型能充分表示各因素與響應(yīng)之間的關(guān)系。一般情況下，信噪比大于 4，便可以認(rèn)為模型是合理的[14]。該模型中信噪比為14.551 8，遠(yuǎn)大于 4，表明該模型合理?；谝陨戏治觯梢哉f明用該回歸方程對試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行分析和預(yù)測是可靠的。

表6 回歸方程統(tǒng)計(jì)誤差分析Table 6 Statistical error analysis of the regression equations

圖2為實(shí)際值與預(yù)測值分布圖。圖2中實(shí)際值分布在預(yù)測值附近，所建立模型可以較真實(shí)地反映實(shí)際情況，進(jìn)一步驗(yàn)證了模型的可靠性。

圖2 實(shí)際值與預(yù)測值分布Fig.2 Distribution of actual and predicted values

3.2 響應(yīng)曲面優(yōu)化結(jié)果

無論是單因素試驗(yàn)方法還是正交試驗(yàn)方法都無法給出直觀的圖形來觀察其最佳優(yōu)化點(diǎn)。利用Design-Expert 13給出的多元二次模型，可以做出各因素之間交互作用的雙變量三維曲面圖。將某一因素固定在中心值上，探究另外2個(gè)因素的交互作用以及對分級質(zhì)效率的影響，結(jié)果見圖3。

圖3 各因素交互作用Fig.3 Interaction of each factor

三維響應(yīng)曲面的陡峭程度以及等高線的形狀可以直觀地反映出各因素的交互程度。響應(yīng)曲面較陡，表明兩因素的交互作用較強(qiáng);響應(yīng)面曲線較平緩，說明兩因素交互作用不明顯;等高線呈橢圓形，代表兩因素交互作用較強(qiáng)，接近圓形則說明不明顯[15-16]。圖3(a)響應(yīng)曲面較平緩，圖3(b)等高線接近圓形，說明AB交互作用不明顯，并且從圖3(b)的等高線可以看出，當(dāng)進(jìn)料壓力大于0.9 MPa時(shí)，-20μm顆粒分級質(zhì)效率取得較大值;圖3(c)響應(yīng)面較陡，圖3(d)等高線呈橢圓形，說明AC交互作用明顯，單獨(dú)增大底流口直徑會降低-20μm顆粒分級質(zhì)效率;圖3(e)響應(yīng)面平緩，圖3(f)等高線接近圓形，說明BC交互作用不明顯，并且在底流口直徑小于11 mm時(shí)，隨著進(jìn)料壓力的增大，-20μm顆粒分級質(zhì)效率逐漸增大。

通過Design-Expert 13中的Numerical功能對試驗(yàn)進(jìn)行優(yōu)化，得到最佳優(yōu)化條件為:進(jìn)料濃度為10.51%，濃度壓力0.12 MPa、底流口8.25 mm，此時(shí)-20μm顆粒分級質(zhì)效率最高，為67.95%。以最大分級質(zhì)效率點(diǎn)為參考點(diǎn)改變3個(gè)因素中的1個(gè)因素的編碼值，得到分級質(zhì)效率與因素編碼值對應(yīng)關(guān)系，結(jié)果如圖4所示。各因素的斜率陡峭程度表示該因素對輸出變量的影響程度，斜率越陡說明影響程度越大。

圖4 分級質(zhì)效率與因素編碼值關(guān)系Fig.4 Relationship between separation efficiency and factor encoding values

從圖4可以看出，在3個(gè)因素中，底流口直徑(C)斜率最陡，其次是進(jìn)料壓力(B)，最后是進(jìn)料濃度(A)，說明對分級質(zhì)效率影響程度從大到小為:底流口直徑、進(jìn)料壓力和進(jìn)料濃度。

3.3 試驗(yàn)驗(yàn)證

設(shè)置進(jìn)料壓力為0.12 MPa、底流口直徑為 8 mm、進(jìn)料濃度為10%，進(jìn)行最優(yōu)結(jié)果的準(zhǔn)確性驗(yàn)證。試驗(yàn)結(jié)果中-20μm顆粒分級質(zhì)效率為67.37%，預(yù)測值為67.92%，相對誤差為0.81%，說明該模型在一定范圍內(nèi)可以有效地優(yōu)化旋流器分級質(zhì)效率。優(yōu)化后底流粒度分布如表7所示，底流-20μm顆粒的含量為5.67%，與進(jìn)料相比降低了28.6個(gè)百分點(diǎn)，鋰渣含泥量明顯下降。

表7 優(yōu)化后底流粒度分布Table 7 Particle size distribution of the underflow after optimization

4 結(jié) 論

(1)采用響應(yīng)面法可以對旋流器鋰渣除泥進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)，對分級質(zhì)效率進(jìn)行擬合預(yù)測。

(2)基于響應(yīng)面方法得到了進(jìn)料壓力、進(jìn)料濃度和底流口直徑與-20μm顆粒旋流分級質(zhì)效率之間的數(shù)學(xué)模型。進(jìn)行了優(yōu)化驗(yàn)證試驗(yàn)，試驗(yàn)結(jié)果中-20 μm顆粒分級質(zhì)效率為67.37%，此時(shí)底流中-20μm顆粒的含量為5.67%，與進(jìn)料相比降低了28.6個(gè)百分點(diǎn)，鋰渣含泥量明顯下降。

(3)響應(yīng)面研究結(jié)果表明對-20μm顆粒分級質(zhì)效率影響程度從大到小為:底流口直徑、進(jìn)料壓力和進(jìn)料濃度，且進(jìn)料濃度與底流口直徑有著很強(qiáng)的交互作用。