畢京賀 ，段金鑫 ，朱麗云 ，王振波

（1.中國(guó)石油大學(xué)（華東） 國(guó)家重質(zhì)油重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山東青島 266580；2.中國(guó)石油大學(xué)（華東） 新能源學(xué)院，山東青島 266580）

0 引言

離子液體烷基化工業(yè)中常使用攪拌釜式反應(yīng)器［1-5］，離子液體和反應(yīng)物進(jìn)入反應(yīng)器中經(jīng)由攪拌槳充分混合，反應(yīng)完成后引入沉降器分離催化劑及產(chǎn)物，由于反應(yīng)物與催化劑之間的本征反應(yīng)速度極快，而在沉降器中產(chǎn)物長(zhǎng)時(shí)間停留會(huì)導(dǎo)致副反應(yīng)發(fā)生，目標(biāo)產(chǎn)物產(chǎn)率下降［6］，說明沉降分離法不適于復(fù)合型離子液體烷基化工藝過程。目前，在液-液非均相分離領(lǐng)域，旋流器具有分離效率高、設(shè)備體積小、處理量大、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、可連續(xù)操作等優(yōu)勢(shì)［7］，已成為首選分離設(shè)備。劉梅等［8］將旋流器應(yīng)用在地面油田油水預(yù)分離中并探究其結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計(jì)，證明旋流器在該方面具有出色性能；PEREIRA等［9］將旋流器應(yīng)用于水下油田水的處理，處理后水可直接注入產(chǎn)層；王振波等［10］將旋流器應(yīng)用于超稠油采出水油水分離過程，分離效率最高可達(dá)90%。旋流器在上述領(lǐng)域的應(yīng)用已經(jīng)較為成熟，卻未見將旋流器用于離子液體烷基化分離過程的相關(guān)報(bào)道。盡管離子液體烷基化過程涉及的仍是液-液非均相分離，但其物性與油水等有區(qū)別，旋流器用于離子液體烷基化液-液分離過程的可行性亟需開展相關(guān)研究。

本文在文獻(xiàn)［10］的基礎(chǔ)上，采用雷諾應(yīng)力模型和Eulerian多相流模型［11］進(jìn)行數(shù)值模擬，探究溢流比（溢流口流量和入口流量之比）、進(jìn)料比（入口離子液體和反應(yīng)物之比）、入口流量等操作參數(shù)對(duì)旋流器分離效率的影響，為離子液體烷基化分離用旋流器結(jié)構(gòu)開發(fā)和操作優(yōu)化提供指導(dǎo)。

1 旋流器數(shù)值模擬方法

1.1 試驗(yàn)裝置

試驗(yàn)流程如圖1所示，整套裝置由物料緩沖罐、進(jìn)料泵、集合管道，軸流式旋流器組成，旋流器溢流、底流口分別由單獨(dú)管道匯合至集合管道，而后連接物料緩沖罐。

輕、重相按照一定進(jìn)料比加入物料緩沖罐內(nèi)經(jīng)攪拌槳攪拌混合后通入軸流式旋流器內(nèi)進(jìn)行分離，而后由溢流、底流口分出，經(jīng)集合管道返回緩沖罐內(nèi)，實(shí)現(xiàn)循環(huán)試驗(yàn)。

溢流、底流口輕相濃度通過兩出口采樣口取出的輕重相體積比計(jì)算的，分離效率由出入口流量計(jì)示數(shù)及兩出口采樣體積比得出，詳細(xì)計(jì)算見式（1）（2）。

式中 αq0——溢流口輕相濃度；

Vq0——溢流取樣口輕相體積；

V0——溢流取樣口總體積。

式中 ηq——輕相收率；

Q0——溢流口總流量；

Qq——入口輕相總流量。

通過閥門調(diào)節(jié)入口輕重相流量及溢流口底流口開度，分別更改試驗(yàn)操作條件如下：

（1）入口總流量Q分別為2.0，2.5，3.0，3.5，4.0 m3/h；

（2）溢流比 F分別為 0.30，0.40，0.50，0.60，0.70；

（3）進(jìn)料比 E分別為 0.67，0.82，1.00，1.22，1.50。

鑒于甘油-水溶液及煤油體系與離子液體-烷烯烴體系的密度、黏度、液滴破碎聚并等方面相似［12］，采用該體系對(duì)數(shù)值模型進(jìn)行驗(yàn)證。而實(shí)際的旋流器分離性能模擬主要以離子液體-烷烯烴體系為介質(zhì)，離子液體與甘油-水溶液等物性見表1。

表1 物質(zhì)物性Tab.1 Material properties

1.2 旋流器幾何模型

圖2示出離子液體烷基化用軸流式旋流器，反應(yīng)后的離子液體催化劑（重相）及反應(yīng)物（輕相）由軸向入口流入，兩相存在較大的密度差，重相受離心力向邊壁聚集，壁面處輕相受重相擠壓，向軸心流動(dòng)，從溢流口排出，重相則從底流口流出。詳細(xì)旋流器尺寸見表2。

圖2 旋流器結(jié)構(gòu)Fig.2 Structural diagram of hydrocyclone

表2 旋流器結(jié)構(gòu)尺寸Tab.2 Structural dimensions of hydrocyclone mm

1.3 網(wǎng)格劃分及無(wú)關(guān)性驗(yàn)證

1.3.1 模型網(wǎng)格劃分

軸流式旋流器導(dǎo)葉結(jié)構(gòu)復(fù)雜，存在幾何不連續(xù)、應(yīng)力集中等問題，網(wǎng)格劃分耗時(shí)長(zhǎng)，且網(wǎng)格數(shù)目多；因此為簡(jiǎn)化劃分網(wǎng)格過程并確保模擬準(zhǔn)確性，將旋流器進(jìn)行區(qū)域離散化，充分根據(jù)旋流器內(nèi)的流動(dòng)情況劃分網(wǎng)格，將結(jié)構(gòu)較為復(fù)雜的導(dǎo)葉區(qū)域與結(jié)構(gòu)較為規(guī)則簡(jiǎn)單的旋流器柱段、錐段、底流管、溢流管等區(qū)分，在導(dǎo)葉部分及入口等不規(guī)則區(qū)域采用四面體網(wǎng)格，在其余部分采用較為規(guī)整的六面體網(wǎng)格，圖3示出旋流器網(wǎng)格劃分及部分結(jié)構(gòu)網(wǎng)格放大。

圖3 旋流旋流器網(wǎng)格劃分示意Fig.3 Grid division diagram of hydrocyclone

1.3.2 網(wǎng)格無(wú)關(guān)性驗(yàn)證

對(duì)旋流器選用雷諾湍流模型和歐拉多相流模型，改變網(wǎng)格數(shù)目及網(wǎng)格節(jié)點(diǎn)數(shù)進(jìn)行數(shù)值模擬，比較模擬結(jié)果，以此驗(yàn)證網(wǎng)格數(shù)目對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響。旋流器的輕相收率是衡量離子液體烷基化用旋流器分離效率的關(guān)鍵指標(biāo)，因此通過對(duì)不同網(wǎng)格數(shù)目的模型進(jìn)行數(shù)值模擬如圖4所示，可以看出網(wǎng)格數(shù)目從30萬(wàn)變?yōu)?00萬(wàn)，輕相收率基本不變，可認(rèn)為網(wǎng)格無(wú)關(guān)，為確保計(jì)算準(zhǔn)確性和節(jié)省計(jì)算時(shí)間，選擇網(wǎng)格數(shù)目為50萬(wàn)的模型繼續(xù)模擬。

圖4 E=1.5、Q=3.0 m3/h時(shí)不同網(wǎng)格下輕相收率Fig.4 Yield of light phase under different grids when E=1.5 and Q= 3 m3/h

1.3.3 邊界條件及模擬設(shè)置

入口邊界條件包括：入口水力直徑、入口速度、入口輕重相體積分?jǐn)?shù)等，本文研究旋流器有底流口和溢流口兩出口，在設(shè)置出口邊界條件時(shí)僅需要設(shè)定溢流比即可。具體數(shù)據(jù)見表3。壁面邊壁設(shè)置為無(wú)滑移邊壁，粗糙度為0.5。

表3 邊界條件Tab.3 Boundary conditions

1.4 模型選擇及可靠性驗(yàn)證

1.4.1 液-液兩相流模型選擇

FLUENT中歐拉-歐拉法中的兩相流模型包括VOF模型、Mixture模型和Eulerian模型，3種模型分別滿足不同的處理要求。由于旋流器中兩相流體占比不同，且存在混合分離行為，即同一空間存在相互滲透，因此不適用于VOF模型。Eulerian模型相較于Mixture模型計(jì)算量較大，但計(jì)算精度高，且可以分別對(duì)單獨(dú)相進(jìn)行計(jì)算，因此選用Eulerian模型對(duì)本旋流器兩相流場(chǎng)進(jìn)行模擬。

1.4.2 湍流模型選擇

旋流器內(nèi)部流場(chǎng)復(fù)雜，且旋流器柱段和錐段流動(dòng)情況區(qū)別較大，因此需選擇較為合適的湍流模型反應(yīng)旋流器流場(chǎng)情況，目前廣泛應(yīng)用的湍流模型主要有：雷諾應(yīng)力模型（RSM）、k-ε模型、RNG k-ε模型。本文采用3種模型分別模擬相同工況下旋流器內(nèi)部流場(chǎng)，結(jié)果如圖5所示。

圖5 湍流模型對(duì)比Fig.5 Comparison of turbulence models

在柱段截面Z=80 mm，利用3種模型計(jì)算出的軸向和切向速度趨勢(shì)一致，但數(shù)值上有一定區(qū)別，RSM模型計(jì)算出軸向速度與切向速度較其他更大。在錐段截面Z=350 mm，3種模型數(shù)值差別較小。以軸向速度而言，RSM模型計(jì)算得軸向速度最大，以切向速度而言，k-ε模型、RNG k-ε模型所的得結(jié)果呈現(xiàn)強(qiáng)烈的強(qiáng)制渦現(xiàn)象，而RSM模型所得呈現(xiàn)內(nèi)部強(qiáng)制渦和外部準(zhǔn)自由渦組合，可以較好體現(xiàn)旋流器內(nèi)部流動(dòng)狀態(tài)。且RSM模型可以充分考慮湍流特性的基礎(chǔ)上求解雷諾應(yīng)力的輸運(yùn)方程，又可以綜合考慮其隨時(shí)間及空間的變化，因此選用雷諾應(yīng)力進(jìn)行模擬。

1.4.3 模型可靠性

選取入口總流量Q=3 m3/h、進(jìn)料比E=1.0、不同溢流比（F=0.4，0.5，0.6，0.7）下的旋流器進(jìn)行數(shù)值模擬，將旋流器輕相收率及溢流口輕相濃度模擬值與試驗(yàn)進(jìn)行比較，結(jié)果如圖6所示。

圖6 試驗(yàn)與模擬結(jié)果對(duì)比Fig.6 Comparison of experimental and simulated results

由圖6可得，輕相收率試驗(yàn)和模擬值均隨溢流比增大而增大，溢流口輕相濃度均隨溢流比上升而下降，且試驗(yàn)和模擬值相差在10%以內(nèi)，證明采用雷諾應(yīng)力模型和Eulerian多相流模型可以準(zhǔn)確模擬旋流器分離性能。

2 模擬結(jié)果及分析

旋流器的分離性能與旋流器內(nèi)物性參數(shù)（物料密度、黏度等）、操作參數(shù)［13］（入口總流量Q、溢流比F、進(jìn)料比E）、旋流器結(jié)構(gòu)參數(shù)密切相關(guān)［14-19］。本文主要以王振波的軸流式旋流器為對(duì)象，研究溢流口壓降P1、底流口壓降P2和輕相收率隨操作參數(shù)變化規(guī)律。

2.1 溢流比對(duì)旋流器分離性能影響

2.1.1 溢流比對(duì)分離效率的影響

圖7示出了入口流量Q=3.0 m3/h時(shí)旋流器分離效率隨溢流比變化。

圖7 分離效率隨著溢流比變化曲線Fig.7 Variation curve of separation efficiency with overflow ratio

隨著溢流比的增大，溢流口、底流口輕相濃度降低，但旋流器輕相收率整體上升；F≤0.40時(shí)，溢流口輕相濃度基本不變，均在95%以上；底流口輕相濃度則基本不變，在5%以下；對(duì)于輕相收率，F(xiàn)≥0.60時(shí)，輕相收率基本可達(dá)90%，但溢流口中重相濃度最大的接近60%，不利于產(chǎn)物的凈化分離。溢流比增大，溢流閥門開大，底流閥門關(guān)小，重相來(lái)不及從底流口流出，更多的輕相會(huì)被擠入軸心區(qū)域，更易從溢流口流出，但同時(shí)停留的重相在錐段向軸心區(qū)域匯聚，連同輕相一起從溢流口排出，因此溢流口、底流口輕相濃度隨溢流比減小；底流閥門開度減小，更多的輕相沒法排出，被向上從溢流口帶出，輕相收率隨之增大。由圖7可見，在F≥0.50時(shí)，輕相收率基本保持在90%以上，根據(jù)劉植昌等［20］的中試試驗(yàn)，選取E=1.0曲線進(jìn)行分析，F(xiàn)=0.60時(shí)，溢流口中輕重相濃度分別為70%，30%，重相占比較多，兩相接觸機(jī)會(huì)增大，易發(fā)生副反應(yīng)；F=0.50時(shí)，底流口中重相占比大于90%，溢流口輕相占比大于85%，避免了在底流口及溢流口輕重兩相的過多接觸，減少副反應(yīng)的發(fā)生，因此選用F=0.50為最佳操作溢流比。

2.1.2 溢流比對(duì)旋流器壓降的影響

圖8示出入口流量Q=3.0 m3/h時(shí)，旋流器壓降隨溢流比的變化曲線。

圖8 旋流器壓降隨溢流比變化曲線Fig.8 Variation curve of hydrocyclone pressure drop with overflow ratio

從圖可見，溢流比增大，溢流口壓降逐漸增大，底流口壓降基本不變。溢流比增加，溢流口閥門開度增大，溢流口流量增加，輕相組分能夠及時(shí)排出，從而降低旋流器內(nèi)的靜壓，底流口流量減少，下行重相在底流口排除受阻，使附近靜壓升高。根據(jù)劉植昌等［20］等研究，選取E=1.0曲線進(jìn)行分析，F(xiàn)≤0.50時(shí)，溢流口壓降基本不變；F＞0.50，溢流口壓降逐漸增大，綜合圖7分析，保證輕相收率足夠大的同時(shí)降低壓差，降低能耗，故選取F=0.50為最適宜操作溢流比。

2.2 進(jìn)料比對(duì)旋流器分離性能的影響

2.2.1 進(jìn)料比對(duì)分離效率的影響

圖9示出了Q=3.0 m3/h，分離效率隨進(jìn)料比的變化。

圖9 分離效率隨著進(jìn)料比變化曲線Fig.9 Variation curve of separation efficiency with feed ratio

從圖可見，隨著進(jìn)料比的增加，溢流口、底流口輕相濃度隨之降低，但旋流器輕相收率整體上升；F≥0.50，底流口輕相濃度與輕相收率基本不變，分別為5%及95%左右；F＜0.50，溢流口濃度穩(wěn)定于95%以上。進(jìn)料比增大，重相比例增大，閥門開度不變，旋流器內(nèi)離心力場(chǎng)增強(qiáng)，增多的重相在錐段被裹挾上升帶至溢流口，因此溢流口輕相濃度降低；在柱段及錐段部分區(qū)域，更多的輕相由于重相旋流力度加強(qiáng)被提前擠入軸心，從溢流口流出，因此底流口輕相濃度也是逐漸減小，輕相收率也會(huì)逐漸增大。綜合考慮：E=1.0時(shí)，輕相收率最大，基本在80%以上，且F=0.50時(shí)，溢流口輕相濃度95%，底流口重相濃度90%，可有效避免輕重相接觸過多、再次混合反應(yīng)，因此選定E=1.0為旋流器最佳進(jìn)料比。

2.2.2 進(jìn)料比對(duì)旋流器壓降的影響

圖10示出入口流量Q=3.0 m3/h時(shí)，旋流器壓降隨進(jìn)料比的變化曲線。

圖10 旋流器壓差隨進(jìn)料比變化曲線Fig.10 Variation curve of hydrocyclone pressure difference with feed ratio

從圖可見，F(xiàn)＜0.50時(shí)，溢流口壓降呈均勻增長(zhǎng)，溢流比增大，溢流口壓降隨進(jìn)料比增大，增長(zhǎng)速度逐漸變緩，而底流口壓降隨進(jìn)料比增大基本不變。入口流量不變，進(jìn)料比增大，重相比例增大，旋流器內(nèi)整體密度增大，使得離心力強(qiáng)度變大，輕重相更易分離，分別從溢流口、底流口排出，壓差隨之增大；F=0.50、E≤1.0時(shí)，溢流口壓降基本不變，E＞1.0，溢流口壓降基本呈線性增長(zhǎng)，結(jié)合圖9輕相收率分析，E=1.0時(shí)，溢流口壓降較小，且輕相收率可達(dá)80%以上，為最佳進(jìn)料比。

2.3 入口流量對(duì)旋流器分離性能的影響

2.3.1 入口流量對(duì)分離效率的影響

圖11示出了進(jìn)料比E=1.0時(shí)，分離效率隨入口流量變化。

圖11 分離效率隨流量變化曲線Fig.11 Curve of separation efficiency changing with flow rate

從圖可見，入口流量增加，溢流口輕相濃度整體呈現(xiàn)先增加后穩(wěn)定的狀態(tài)，底流口輕相濃度則基本不受影響，輕相收率整體呈現(xiàn)增大趨勢(shì)；F≤0.50，溢流口輕相濃基本大于80%，底流口輕相濃度基本小于20%；當(dāng)入口流量達(dá)到3.5 m3/h，輕相回收率達(dá)到最大值，且大溢流比時(shí)，開始下降。入口流量增加，切向速度增加，離心力場(chǎng)增強(qiáng)，更多輕相得以從溢流口流出，溢流口輕相濃度上升，底流口輕相濃度下降，輕相液體回收率增大，但入口流量過大，旋流器內(nèi)部湍流強(qiáng)度急劇增大，在錐段出現(xiàn)返混現(xiàn)象，導(dǎo)致其分離效率不再上升，甚至下降。由圖可知，當(dāng)F=0.50、Q≥3.5 m3/h時(shí)，溢流口輕相濃度大于95%，底流口重相濃度大于90%，溢流口、底流口兩相濃度均相差較大，可有效避免副反應(yīng)發(fā)生，但Q=3.5 m3/h，輕相收率可達(dá)95%以上，Q＞3.5 m3/h時(shí)，輕相收率則開始下降，因此選定Q=3.5 m3/h為旋流器最佳處理量。

2.3.2 入口流量對(duì)旋流器壓降的影響

圖12示出進(jìn)料比E=1.0，旋流器壓降隨進(jìn)料比變化。

圖12 旋流器壓差隨入口流量變化曲線Fig.12 ariation curve of hydrocyclone pressure difference with inlet flow

從圖可見，溢流口壓降、底流口壓降均隨入口流量增加而均勻上升，F(xiàn)≤0.50，溢流口壓降相差較小，溢流比增大，不同工況溢流口壓差逐漸增大。入口流量增加，旋流器內(nèi)停留的流體增多，流體的切向速度也隨之增大，因此溢流口和底流口的壓差也隨之增大；F=0.50時(shí)，溢流口、底流口壓降隨入口流量呈二次增長(zhǎng)，流量越大，壓降越大，結(jié)合圖11中輕相收率，Q=3.5 m3/h時(shí)，輕相收率相較其他條件最高，為保證旋流器處理量及輕相收率，同樣選擇Q=3.5 m3/h為最佳入口流量。

3 結(jié)論

（1）隨著溢流比、進(jìn)料比、入口流量的增加，輕相回收率均逐漸增大至穩(wěn)定不變；隨溢流比、進(jìn)料比增加，底流口壓降基本不變，隨入口流量增加，底流口壓降逐漸增加。

（2）操作參數(shù)對(duì)旋流器分離效率的影響為：溢流比＞入口流量＞進(jìn)料比；對(duì)旋流器壓降的影響為：入口流量＞進(jìn)料比＞溢流比。綜合考慮旋流器最佳操作條件：溢流比F為0.50、進(jìn)料比E為1.0、入口流量Q為3.5 m3/h時(shí)，輕相收率可達(dá)95%。

綜合考慮，將軸流式旋流器應(yīng)用于離子液體烷基化分離過程中具有可行性。