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直徑對甲烷水合物球燃燒特性影響的實驗研究

2022-03-23 06:41董增瑞李自力
實驗室研究與探索 2022年1期
關(guān)鍵詞:熱電偶水合物甲烷

崔 淦, 王 順, 董增瑞, 郭 濤, 李自力

(中國石油大學(華東)儲運與建筑工程學院;山東省油氣儲運安全重點實驗室,山東 青島 266580)

0 引 言

水合物法儲運天然氣技術(shù)因其高效、經(jīng)濟、安全等諸多優(yōu)勢,已成為國內(nèi)外能源科學領(lǐng)域持續(xù)關(guān)注的焦點[1-3]。但是,在水合物儲運過程中,意外的解離會導致甲烷氣體的積聚,可能造成火災爆炸事故的發(fā)生[4-5]。此外,對于水合物的終端利用方式,有專家提出了一種新的技術(shù)思路:設(shè)計燃燒器,將水合物作為燃料直接進行燃燒[6]。相較于傳統(tǒng)的水合物氣化分解技術(shù),該技術(shù)的優(yōu)勢在于減少了氣化裝置,節(jié)省了設(shè)備基礎(chǔ)投資和分解能耗。研究表明,球狀水合物是儲運天然氣的良好載體[7-8],故研究直徑對甲烷水合物球燃燒特性的影響規(guī)律,對于天然氣水合物的安全儲運及終端利用技術(shù)均具有重要指導意義。

甲烷水合物的燃燒是一種多組分異相燃燒,多組分指的是甲烷組分與水組分;異相指的是燃燒過程存在固-液-氣三相的相互轉(zhuǎn)化[9-10]。甲烷水合物燃燒過程中涉及水合物的受熱解離、甲烷氣體的釋放與擴散,液態(tài)水膜的形成與冷凝,液態(tài)水的蒸發(fā)與聚集滴落,以及甲烷-水蒸氣-空氣的混合燃燒等環(huán)節(jié),因此甲烷水合物的燃燒過程極其復雜[11]。Roshandell等[12]比較了球狀與粉末狀甲烷水合物的燃燒特性,發(fā)現(xiàn)粉末狀水合物能夠燃燒得更加完全,這是由于粉末狀水合物具有更大的比表面積。而對于球狀水合物,其融化/再結(jié)冰(自保護)[13]過程阻塞了部分甲烷水合物的解離路徑,造成局部熄火現(xiàn)象,解離速率大大降低。Chien等[14]研究了塊狀及粉末狀甲烷水合物的燃燒火焰結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)粉末狀水合物更易于點燃,水合物表面出現(xiàn)的藍紫色火焰與水蒸氣有關(guān)。

甲烷水合物的燃燒特性主要由火焰特性及分解特性組成,兩者相互作用,共同影響著甲烷水合物復雜的燃燒傳熱傳質(zhì)過程,但目前相關(guān)研究中往往偏重其一進行詳細分析,對燃燒特性的認識不夠全面,且所選擇的水合物形態(tài)多種多樣,未針對最具應用潛力的球狀水合物給出定量化燃燒實驗測試方法。因此,本文設(shè)計了兩套實驗系統(tǒng),分別研究甲烷水合物球燃燒過程中的火焰特性及分解特性,結(jié)合兩者定量分析直徑對甲烷水合物球燃燒特性的影響規(guī)律。

1 甲烷水合物燃燒特性

1.1 甲烷水合物球制備

甲烷水合物制備所用實驗裝置如圖1所示,主要包括甲烷氣瓶、高壓反應釜、循環(huán)制冷裝置、數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)以及其他相關(guān)的管路、閥件等輔助組件。甲烷水合物的生成條件為高壓低溫,在制備實驗中甲烷氣瓶提供高壓環(huán)境,循環(huán)制冷機提供低溫環(huán)境。

圖1 甲烷水合物樣品快速制備實驗裝置甲烷水合物球制備的實驗流程為:

(1)使用標準篩獲取粒徑0.45~0.90 mm的冰粉。

(2)將冰粉手工填充至經(jīng)預冷的硅膠制球型模具,稱量填充前后的模具質(zhì)量,使得不同批次的冰粉質(zhì)量差小于±1%,以確保甲烷水合物球樣本的可重復性。在填充好的冰粉中插入一根空心鋼管,通過測量外露的部分保證鋼管前端恰好位于水合物球中心,以便于測量水合物球中心溫度。

(3)將填充的模具放入預冷的反應釜中,抽真空后打開甲烷氣瓶為反應釜加壓,加壓過程應緩慢以防止冰粉融化,待反應釜內(nèi)壓力增至6.8 MPa后關(guān)閉高壓氣瓶。以6℃/h的升溫速率提高釜內(nèi)溫度至8℃。

(4)反應持續(xù)12 h,降低反應釜內(nèi)溫度至-15℃后,排空反應釜內(nèi)甲烷。開啟反應釜,取出甲烷水合物球,轉(zhuǎn)移至液氮罐中保存。

由于甲烷水合物是非化學計量比的化合物,甲烷與水的比例并非定值,測取甲烷水合物的含氣率是評定試樣可重復性的重要依據(jù)。本實驗采用改進的質(zhì)量法測量甲烷水合物含氣率:對球型模具進行編號,測得空模具的質(zhì)量為mmold,反應前的質(zhì)量為m1,反應完成后的質(zhì)量為m2,則含氣率

表1列出了不同批次甲烷水合物球的質(zhì)量含氣率(甲烷質(zhì)量分數(shù))。由該表可以看出制備獲得的甲烷水合物樣品具有含氣率高、重復性良好等優(yōu)點。

表1 甲烷水合物球樣品質(zhì)量含氣率測定數(shù)據(jù)

1.2 甲烷水合物球的火焰特性測試

火焰測試實驗主要包括兩個方面,一方面,通過高速攝像機拍攝獲得甲烷水合物燃燒過程中的火焰圖像,借助MATLAB軟件的圖像處理模塊獲得火焰形態(tài)的實時變化。具體處理措施為:首先將高速攝像機捕獲的視頻轉(zhuǎn)換為連續(xù)圖像,然后依次進行灰度轉(zhuǎn)換、空間均值濾波和閾值分割,最后將燃燒圖像轉(zhuǎn)換為二進制圖像。最大火焰高度定義為整個燃燒過程中火焰的最尖銳位置;平均火焰高度定義為火焰間歇值為0.5時的火焰高度值。對火焰高度進行快速傅里葉變換可獲得脈動頻率。

另一方面,通過B型熱電偶測取火焰溫度,然而由于測量火焰區(qū)域的溫度梯度較大,可能的誤差來源包括外部輻射和偶絲節(jié)點處的導熱損耗。這兩種類型的熱損失將導致測得的溫度低于實際火焰溫度,可以通過簡單的傳熱計算進行校正。圖2反映了火焰溫度測試裝置中熱電偶的布置情況,共計使用6支B型熱電偶,同一水平線上的熱電偶為一組,其中一支熱電偶的測溫點與水合物球幾何中心在同一垂直線上;而另一熱電偶的測溫點在相同高度處并向右偏移2 mm,以測量火焰中心的溫度梯度。

圖2 甲烷水合物球火焰溫度測試裝置示意圖

熱電偶測量火焰溫度的修正方法如下:

根據(jù)能量守恒方程,總的熱傳遞平衡,即

式中:Qi是偶絲節(jié)點處的對流傳熱量;Qr是外部輻射熱損耗;Qc是偶絲中的熱傳導損耗;λ為煙氣的熱導率;As為熱電偶球形節(jié)點的表面積;Re為煙氣的雷諾數(shù);Pr為煙氣的普朗特數(shù);D為節(jié)點的直徑,0.3 mm;Tg為煙氣的實際溫度;T0為通過熱電偶測得的火焰中心溫度;ε為偶絲節(jié)點處的發(fā)射率,0.5;σ為Stefan-Boltzmann常數(shù),56.7 nW/(m2·K4);Te為環(huán)境溫度,298 K;Aw是偶絲的橫截面積;λ1為偶絲正極的熱導率,30.6 W/(m·K);λ2是偶絲負極的熱導率,40.2 W/(m·K);Δl為同組兩熱電偶節(jié)點水平間距,2 mm。

1.3 甲烷水合物球的分解特性測試

在水合物燃燒過程中,甲烷不斷分解并從水合物內(nèi)部釋放出來,同時水合物受熱分解產(chǎn)生液態(tài)水,液態(tài)水不斷從水合物球體上滴落。為了實時獲取參與燃燒反應的甲烷氣體質(zhì)量,設(shè)計了如圖3所示的差重測試實驗裝置。稱重傳感器I與K型熱電偶使用螺絲固接,可以同步測量甲烷水合物球燃燒過程中的質(zhì)量變化以及中心溫度變化。

圖3 甲烷水合物球燃燒差重測試裝置示意圖

質(zhì)量變化速率是衡量甲烷水合物在燃燒過程中分解特性的重要參量。燃燒過程中解離的甲烷氣體質(zhì)量,

式中:mMH(t0)表示初始t0時刻水合物的質(zhì)量;mMH(t)表示t時刻水合物的質(zhì)量;mwater(t)為t時刻水的質(zhì)量。

對于不同初始直徑的甲烷水合物球,初始質(zhì)量存在差異,為了便于相互比較,同時為了與含氣率形成對照,定義無量綱甲烷氣體質(zhì)量m(t)以及對應的無量綱質(zhì)量變化速率v*(t)為:

甲烷水合物燃燒實驗的步驟為:

(1)從液氮罐中取出水合物球,并通過空心管插入K型熱電偶的測溫端,使K型熱電偶可以記錄水合物中心的溫度變化。

(2)甲烷水合物球在室溫環(huán)境下逐漸升溫,在此期間開啟高速攝像機、質(zhì)量采集以及火焰溫度采集系統(tǒng)。

(3)當甲烷水合物球的中心溫度達到-60℃時,使用丙烷打火機從底部將其點燃。

(4)燃燒結(jié)束后,保存數(shù)據(jù),清理燃燒剩余物質(zhì)。

由表5,按照考察參數(shù)對6個計劃的周期總值影響程度,將參數(shù)分為4個敏感度檔次:第一檔為即供應鏈碳足跡對的變化非常敏感,兩者呈強正相關(guān)性,因此模型優(yōu)化時,需要盡量明確設(shè)置該參數(shù)值;第二檔包括和兩者與碳足跡呈較強正相關(guān)性,即模型對其變化較為敏感;第三檔包括三者與碳足跡呈弱正相關(guān)性,模型對其變化敏感度一般;第四檔包括個參數(shù),其與碳足跡呈現(xiàn)非常弱正相關(guān)性,模型對其變化較不敏感。

2 實驗結(jié)果分析

2.1 水合物球直徑對其分解特性的影響

2.1.1 燃燒過程中水合物球的形態(tài)變化

在甲烷水合物燃燒過程中,由于水合物不斷分解,球直徑逐漸減小。燃燒期間甲烷水合物球表面形態(tài)尺寸的演變規(guī)律如圖4所示。由圖可知,對于直徑為2.7 cm的甲烷水合物球,其直徑的平方與時間呈線性關(guān)系,而直徑為1.2和2 cm的甲烷水合物球,其直徑的平方隨燃燒時間具有明顯的兩段式線性特征。

圖4 甲烷水合物球在燃燒過程中直徑的平方隨燃燒時間的變化曲線

對圖4中的數(shù)據(jù)點進行線性擬合,擬合結(jié)果如表2所示。由表可知,R2值均大于0.95,說明在甲烷水合物燃燒過程中,其直徑的平方與燃燒時間確呈線性關(guān)系,

表2 甲烷水合物球的k以及R2

式中:D表示t時刻甲烷水合物球的直徑;D0為初始直徑;k表示燃燒速率常數(shù)。對于直徑為1.2和2 cm的甲烷水合物球,燃燒初期,甲烷水合物燃燒較為劇烈,因此直徑快速變化,燃燒速率常數(shù)較大;隨著燃燒的繼續(xù)進行,甲烷水合物含氣率下降,同時受曲面效應影響,燃燒速率降低,直徑變化較為緩慢。而對于直徑為2.7 cm的甲烷水合物球,其比表面積較大,燃燒過程較為穩(wěn)定,燃燒速率常數(shù)不再呈現(xiàn)兩段式特征。

2.1.2 燃燒過程中水合物球的質(zhì)量變化

燃燒期間甲烷水合物球的質(zhì)量變化規(guī)律如圖5所示。直徑為1.2 cm的甲烷水合物球燃燒時間較短,總的質(zhì)量變化僅為4%,大量的甲烷仍封存于水合物球體中。直徑為2 cm的甲烷水合物球燃燒較為充分,總的質(zhì)量變化超過11%,該值大于水合物實際的含氣率(~10%),說明燃燒過程中減少的質(zhì)量不僅為逸出的甲烷氣體,還包括部分蒸發(fā)水(1%)。直徑為2.7 cm的甲烷水合物球總的質(zhì)量變化為8%,小于水合物實際的含氣率,說明燃燒結(jié)束時仍有部分水合物未解離。

圖5 甲烷水合物球的無量綱質(zhì)量隨燃燒時間的變化曲線

燃燒期間甲烷水合物球的質(zhì)量變化速率演變?nèi)鐖D6所示。由圖可知,3條曲線具有相同的變化趨勢:隨著燃燒的進行,質(zhì)量變化速率先增大后減小。在火焰發(fā)展初期,燃燒不劇烈,質(zhì)量變化速率較小。隨著繼續(xù)燃燒,火焰向水合物球傳熱增多,甲烷水合物解離速率加快,越來越多的甲烷氣體參與燃燒反應,燃燒變得劇烈。之后由于水合物內(nèi)含氣率的下降及表面形成水膜的傳熱傳質(zhì)阻力作用,燃燒強度逐漸減弱,質(zhì)量變化速率降低。由該圖也可見直徑為2.7 cm的甲烷水合物球在整個燃燒過程的質(zhì)量變化率更加均勻和穩(wěn)定。

圖6 甲烷水合物球的無量綱質(zhì)量變化速率隨燃燒時間的變化曲線

2.2 水合物球直徑對其火焰特性的影響

2.2.1 水合物球直徑對火焰高度的影響

燃燒期間甲烷水合物球火焰高度的變化如圖7所示,其中離散點為實驗測得的火焰高度。由于甲烷水合物火焰存在周期性脈動,因此火焰高度波動較大,實線為擬合曲線??梢园l(fā)現(xiàn)不同直徑甲烷水合物球的火焰高度具有相同的變化趨勢:隨著燃燒的進行,火焰高度先增大,后逐漸減小?;鹧娓叨入S燃燒時間的變化趨勢與圖6中的質(zhì)量變化速率相同,在火焰發(fā)展初期,燃燒不劇烈,火焰高度較低。隨著燃燒的進行,參與燃燒反應的甲烷氣體量增多,燃燒強度逐漸增大,火焰高度逐漸上升,之后隨著質(zhì)量變化速率的下降,燃燒強度逐漸減弱,火焰高度也逐漸降低。最大火焰高度與平均火焰高度隨水合物球直徑的變化規(guī)律如圖8所示,隨著水合物球直徑的下降,最大火焰高度與平均火焰高度均呈下降趨勢。

圖7 甲烷水合物球的火焰高度隨燃燒時間的變化曲線

圖8 最大火焰高度與平均火焰高度隨水合物球直徑的變化曲線

在油盤燃燒中,火焰高度主要受放熱率和油盤直徑的影響[15]

式中:h表示火焰高度;Q′表示熱釋放速率;D為油盤直徑,

其中,m′表示質(zhì)量變化速率;ΔH表示燃料熱值,可取為常數(shù),因此,

甲烷水合物球火焰高度與其瞬時質(zhì)量變化速率的關(guān)系如圖9所示??梢园l(fā)現(xiàn),隨著質(zhì)量釋放速率的增大,火焰高度逐漸增大。對離散點進行冪函數(shù)擬合,擬合結(jié)果如紅色曲線所示,擬合系數(shù)R2較高,說明對于甲烷水合物球燃燒而言,上式依然適用,可表達為

圖9 甲烷水合物球的火焰高度隨其質(zhì)量變化速率的變化曲線

2.2.2 水合物球直徑對火焰溫度以及脈動頻率的影響

在甲烷水合物燃燒過程中,其火焰存在周期性脈動,對火焰高度隨燃燒時間的變化曲線進行快速傅里葉變換,即可獲得甲烷水合物火焰的脈動頻率。火焰最高溫度與脈動頻率隨水合物球直徑的變化規(guī)律如圖10所示。脈動頻率分布在9.3~10.2 Hz,隨著水合物球直徑的減小,脈動頻率增加,這與油盤火焰的規(guī)律一致[16]。最高火焰溫度與水合物球直徑無關(guān),這是由于影響火焰溫度的主要因素是燃料的熱值、空燃比、環(huán)境溫度以及環(huán)境壓力,而這些都與水合物球直徑無關(guān)。

圖10 火焰最高溫度與脈動頻率隨水合物球直徑的變化曲線

3 結(jié) 論

本文構(gòu)建了甲烷水合物球燃燒過程中的火焰特性以及分解特性測試實驗,研究了水合物球直徑對其燃燒特性的影響規(guī)律,得出如下結(jié)論:

(1)受火焰?zhèn)鳠嵋约八衔锓纸獾淖饔茫淄樗衔锴蛉紵^程中的直徑變化滿足D2定律。

(2)甲烷水合物球的火焰高度主要受質(zhì)量變化速率與水合物球初始直徑兩方面因素的影響。隨著水合物球直徑的增大,質(zhì)量變化速率迅速增大,火焰高度也顯著增大。

(3)火焰溫度與甲烷水合物球直徑無關(guān),但隨著甲烷水合物球直徑的增大,燃燒過程愈加均勻和穩(wěn)定,火焰脈動頻率逐漸下降,即較大直徑的甲烷水合物球更利于直接燃燒應用;而較小直徑的甲烷水合物球更利于天然氣儲運應用。

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