王 嵐 周海燕 商 斐 周學(xué)先

（中國(guó)石油勘探開(kāi)發(fā)研究院 北京 100083）

黑色頁(yè)巖是形成于缺氧—含氧底水環(huán)境中的暗色細(xì)粒沉積巖，具有獨(dú)特的沉積特征、生態(tài)特征以及地球化學(xué)特征（Tyson，2001），其中蘊(yùn)含著豐富的古湖泊、古環(huán)境信息。頁(yè)巖中有機(jī)質(zhì)的數(shù)量和質(zhì)量與沉積水體深度、鹽度、水生或陸源生物加入、區(qū)域氣候條件、沉積體氧化—還原環(huán)境等因素密切相關(guān)（張慧芳等，2016），借助多手段恢復(fù)頁(yè)巖沉積環(huán)境、探討成因機(jī)制是頁(yè)巖油氣勘探的研究熱點(diǎn)。微量元素在遷移沉淀過(guò)程中受到沉積介質(zhì)物理化學(xué)條件的影響，因而對(duì)于古環(huán)境的變化非常敏感（常華進(jìn)等，2009），是恢復(fù)沉積環(huán)境的重要手段之一。

松遼盆地青山口組黑色頁(yè)巖分布范圍廣，厚度大、有機(jī)碳含量高，資源豐富，是盆地重要生油層系。近年來(lái)，隨著國(guó)內(nèi)陸相含油氣盆地致密油、頁(yè)巖油勘探不斷取得進(jìn)展（楊智等，2019），青山口—嫩江組黑色頁(yè)巖成為“源內(nèi)找油”的對(duì)象。對(duì)比發(fā)現(xiàn)青山口組頁(yè)巖與美國(guó)鷹灘（Eagle Ford）頁(yè)巖的巖性、孔滲條件、有機(jī)質(zhì)豐度和成熟度等地質(zhì)特征具有相似性，表明其存在良好的頁(yè)巖油勘探前景（李士超等，2017）。眾多學(xué)者對(duì)青山口組頁(yè)巖形成期古環(huán)境開(kāi)展過(guò)研究：黃清華等（1999）根據(jù)孢粉組合特征指出白堊紀(jì)存在3次升溫事件，導(dǎo)致代表暖濕氣候的常綠闊葉林在青山口組極為繁盛。侯讀杰等（2003）通過(guò)生物標(biāo)志化合物分析，認(rèn)為松遼盆地在白堊紀(jì)存在缺氧事件和海侵事件，形成青山口組底部有機(jī)質(zhì)豐度高的烴源巖。王璞珺等（1996）通過(guò)地質(zhì)地化綜合研究，認(rèn)為青山口組黑色頁(yè)巖形成于穩(wěn)定分層的湖相環(huán)境，海水注入是導(dǎo)致水體分層的重要原因之一。吳懷春等（2008）建立茂206井青山口組的“浮動(dòng)”天文年代標(biāo)尺，確定了青山口組古湖泊缺氧事件持續(xù)時(shí)間與全球白堊紀(jì)第二次大洋缺氧事件（OAE2）持續(xù)時(shí)間接近。

本研究利用大量數(shù)據(jù)進(jìn)行系統(tǒng)的元素地球化學(xué)分析，結(jié)合TOC含量變化，詳盡分析了青山口組微量元素縱向變化特征及其所表征的古氣候、古鹽度、古生產(chǎn)力和古氧化還原條件等環(huán)境指標(biāo)的信息，闡述了這些環(huán)境指標(biāo)對(duì)富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖形成的控制作用，進(jìn)而結(jié)合構(gòu)造、沉積相背景恢復(fù)沉積古環(huán)境，探討黑色頁(yè)巖的成因機(jī)制與分布規(guī)律，為松遼盆地頁(yè)巖油勘探提供理論支持。

1 區(qū)域地質(zhì)背景

松遼盆地位于中國(guó)大陸東北部，整體呈北北東向展布，盆地面積約26×104km2，是一個(gè)具有斷拗雙重結(jié)構(gòu)的大型復(fù)合沉積盆地。基底是晚古生代末—早中生代變質(zhì)巖及同期巖漿巖，沉積蓋層由侏羅系、白堊系、古近系和新近系組成，總厚度可達(dá)萬(wàn)米以上。松遼盆地中-淺層可劃分6個(gè)一級(jí)構(gòu)造帶和32個(gè)二級(jí)構(gòu)造單元，構(gòu)造平緩，坳隆相間，大型斷裂較少（圖1a）。位于盆地中部的中央坳陷區(qū)是盆地發(fā)展過(guò)程中沉降相對(duì)占優(yōu)勢(shì)的大型負(fù)向構(gòu)造單元，長(zhǎng)期為盆地的沉降和沉積中心，是重要的烴源巖區(qū)和油氣分布區(qū)（侯啟軍等，2009）。青一段黑色頁(yè)巖在中央坳陷區(qū)廣泛分布，其中齊家—古龍坳陷厚度最大，約45～130 m，三肇坳陷—朝長(zhǎng)地區(qū)厚度為55～100 m（圖1b）。巖性為黑、灰色泥巖夾油頁(yè)巖、薄層介形蟲(chóng)灰?guī)r及少量薄層粉砂巖，富含介形類、葉肢介、雙殼類等多門(mén)類動(dòng)物化石。青一段黑色頁(yè)巖有機(jī)碳含量平均2.5%，主頻分布在1.5%～2.5%之間，氯仿瀝青“A”值分布在0.01%～1.75%，平均值0.49%；生烴潛力值分布在0.04～65.33 mg/g，平均值為42.45 mg/g；Ro為0.37%～1.42%，平均0.84%，有機(jī)質(zhì)類型以Ⅰ型、Ⅱ1型為主，綜合評(píng)價(jià)為Ⅰ類生油巖（陳方文等，2014）。

圖1 松遼盆地構(gòu)造分區(qū)及青一段黑色頁(yè)巖厚度圖a.松遼盆地構(gòu)造分區(qū)圖b.青一段黑色頁(yè)巖厚度等值線圖及采樣點(diǎn)位置（圖中a.龍虎泡—大安階地，b.齊家—古龍凹陷，c.中央古隆起，d.三肇凹陷，e.朝陽(yáng)溝階地）Fig.1 Structural division of Songliao Basin and black shale thickness of Qingyi section of Qingshankou Formation

2 數(shù)據(jù)采集和處理

根據(jù)前期有機(jī)質(zhì)分布特征和沉積環(huán)境研究成果，在龍虎泡階地、齊家古龍凹陷、中央古隆起區(qū)、三肇凹陷和朝陽(yáng)溝階地分別選取X83、P53、X11、C73井（圖1b），針對(duì)青山口組黑色頁(yè)巖系統(tǒng)采樣118塊，包含富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖（TOC＞2%）86塊和貧有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖（TOC＜2%）32塊。對(duì)比兩類黑色頁(yè)巖的元素地化特征，進(jìn)而研究沉積環(huán)境對(duì)有機(jī)碳富集的控制作用。

總有機(jī)碳在石油大學(xué)（北京）利用CS-344碳硫分析儀完成。主、微量元素在河北地質(zhì)調(diào)查局區(qū)調(diào)實(shí)驗(yàn)室完成。主量元素利用型號(hào)為Axios Max的X射線熒光光譜儀完成，采用堿熔玻璃片法；微量元素利用X SeriseII電感耦合等離子體質(zhì)譜儀完成，采用酸熔法，系統(tǒng)誤差均＜5‰。青一段部分富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖主量元素測(cè)試數(shù)據(jù)見(jiàn)表1，部分富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖微量元素測(cè)試數(shù)據(jù)見(jiàn)表2。

表2 青一段部分富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖微量元素?cái)?shù)據(jù)表Table 2 Analytical results of trace elements of parts of the organic-matter-rich shale in Qingshankou Formation，Songliao Basin

3 有機(jī)碳含量與元素特征

3.1 有機(jī)碳含量

巖心觀察及錄井剖面揭示，青山口組黑色頁(yè)巖的有機(jī)碳含量縱向非均質(zhì)性較強(qiáng)，高有機(jī)碳頁(yè)巖集中發(fā)育在青一段底部。多井統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示青一段底部約30 m的頁(yè)巖有機(jī)碳含量高，介于2%～9.39%，為富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖，向上有機(jī)碳含量逐漸降低。X83井青一段底部2 100～2 133 m為富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖層段，TOC最高達(dá)6.07%，向上部逐漸降低，最低為1.23%；X11井青一段底部1 960～1 989 m為富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖層段，TOC最高達(dá)7.82%，向上部逐漸降低，最低為0.8%。

3.2 主量元素豐度

青山口黑色頁(yè)巖常量元素測(cè)試結(jié)果顯示（表3），SiO2、Al2O3、TFe2O3含量較高，三者之和可達(dá)77.89%，其中SiO2平均56.26%，Al2O3平均16.01%，TFe2O3平均5.62%。K2O、CaO、Na2O、MgO含量較低，平均值分別為3.24%、2.87%、1.91%和2.20%，P2O5、MnO、TiO2的含量均＜1%。與PAAS（后太古宙澳大利亞頁(yè)巖）相比，青山口組頁(yè)巖呈現(xiàn)富P2O5，相對(duì)貧SiO2、Al2O3的特征，反映青一段黑色頁(yè)巖發(fā)育在生產(chǎn)力較高的富營(yíng)養(yǎng)湖盆，陸源碎屑補(bǔ)給速度較慢。與貧有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖相比，富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖呈現(xiàn)富Fe2O3和P2O5，貧SiO2、Al2O3和CaO的特征，反映富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖形成受到陸源碎屑影響較小，營(yíng)養(yǎng)元素來(lái)源更豐富的特征（表1）。

表1 青一段部分富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖主量元素?cái)?shù)據(jù)表Table 1 Analytical results of major elemental components of parts of the organic-matter-rich shale in Qingshankou Formation，Songliao Basin

表3 松遼盆地青山口組頁(yè)巖與PAAS黑色頁(yè)巖主量元素?cái)?shù)據(jù)表Table 3 Analytical results of major elemental components of black shale between Qingshankou Formation and PAAS

3.3 微量元素豐度及其與有機(jī)碳含量的相關(guān)性

青山口組黑色頁(yè)巖微量元素測(cè)試結(jié)果顯示，Zn的平均含量為109.85×10-6，Mo的平均含量為7.44×10-6，Pb的平均含量為27.43×10-6，U的平均含量為4.67×10-6，V的平均含量為100.6×10-6，B的平均含量為71.99×10-6。與PAAS（澳大利亞太古代平均頁(yè)巖）相比，青山口組黑色頁(yè)巖中Zn、Mo、U、Pb、Ga等微量元素呈顯著正異常，而Cr、Ni、B等微量元素相對(duì)虧損（圖2）。

圖2 松遼盆地青山口組黑色頁(yè)巖微量元素與PAAS微量元素比值關(guān)系圖Fig.2 The ratio between trace elements of PAAS and black shale in Qingshankou Formation，Songliao Basin

通過(guò)青山口組黑色頁(yè)巖微量元素含量縱向變化可以看出，青山口組底部富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖段對(duì)應(yīng)的生命元素Cu、Zn、V、Mo、Ni等顯示異常高值（圖3）。對(duì)18種元素與有機(jī)碳含量相關(guān)性進(jìn)行計(jì)算，Cu、V、Cr、Zn、Ni、Mo等6種元素與有機(jī)碳含量具較強(qiáng)的正相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)分別達(dá)到0.542 5、0.270 1、0.254 8、0.202 7、0.202 3、0.193 8。說(shuō)明生物勃發(fā)造成湖盆生產(chǎn)力的飆升，對(duì)微量元素的富集起到了重要的影響。湖盆營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)越豐富，生物越繁盛，生產(chǎn)力越高，形成的缺氧環(huán)境進(jìn)一步促進(jìn)Zn、Mo、U、Pb等氧化還原敏感元素的富集。

圖3 松遼盆地X83井青山口組黑色頁(yè)巖微量元素豐度縱向變化特征Fig.3 Vertical distributions of trace elements of Qingshankou Formation black shale of well X83 in Songliao Basin

4 青山口組古環(huán)境指標(biāo)判識(shí)別

4.1 古氣候

全球范圍內(nèi)古氣候的變化對(duì)生物爆發(fā)和富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖的形成具有控制作用。溫度和濕度控制著水體化學(xué)性質(zhì)，包括鹽度、含氧量以及水體分層等水文環(huán)境。溫?zé)釛l件下，湖盆中-上部溫度較高的水體很難下沉與底層水體混和，同時(shí)較高的溫度影響了氧在水中的溶解度，因此底層水中氧含量就不會(huì)太高（劉占紅等，2007）?，F(xiàn)代湖泊研究證實(shí)適當(dāng)溫度條件下水體下部形成的缺氧環(huán)境有利于有機(jī)質(zhì)的保存。

古氣候可以通過(guò)喜干型元素Sr與喜濕型元素Cu的比值來(lái)標(biāo)定，Sr/Cu比值＜5指示溫濕氣候，＞10指示干熱氣候，5～10之間為半濕潤(rùn)氣候（劉剛等，2007）。在溫暖濕潤(rùn)氣候條件下，大氣降水增多，地表徑流發(fā)育，大量賦存在碎屑礦物中的惰性化學(xué)成分（如Fe、Ti、Mn、Cr、Ni、等）被沖刷遷移至湖泊，以物理沉降的方式沉淀至湖底，而活性組分（如Ca、K、Na等）多以游離態(tài)存在。因此氣候指數(shù)C=（Fe+Mn+Cr+Ni+V+Co）/（Ca+Mg+Sr+Ba+K+Na）可用來(lái)判別古氣候，其比值越大代表氣候越潮濕，一般＜0.2代表干熱氣候，＞0.8代表潮濕氣候，0.2～0.8區(qū)間代表半濕潤(rùn)氣候（陳敬安等，1999）。青山口組頁(yè)巖Sr/Cu比值分布在1～10，平均7.16，氣候指數(shù)C介于0.27～0.49之間，平均0.34，指示青山口組黑色頁(yè)巖形成于溫暖的半濕潤(rùn)氣候。

CaO/（MgO·Al2O3）比值可靈敏地反映內(nèi)生碳酸鹽含量的相對(duì)高低，具有指示氣溫變化的意義，其高值指示溫暖時(shí)期，低值指示相對(duì)寒冷時(shí)期。貴州紅楓湖于1960～1990年在平均氣溫15℃條件下，沉積物的CaO/（MgO·Al2O3）值主要分布在0.043～0.104，平均值為0.075（吳豐昌等，1996）。青山口組黑色頁(yè)巖CaO/（MgO·Al2O3）比值平均0.076，與貴州紅楓湖比值接近，表明青山口沉積期年平均氣溫應(yīng)不低于15℃。申家年等（1996）將已有的古氣候研究成果與現(xiàn)今氣候?qū)Ρ龋J(rèn)為白堊紀(jì)松遼盆地年平均氣溫約為14℃～24℃。從植被組合來(lái)看，青山口組一段孢粉組合中喜溫的裸子類植物花粉和喜濕的蕨類孢子含量大體相當(dāng)，說(shuō)明植被種類以針葉林為主，其次為常綠闊葉林，盆地氣候應(yīng)與現(xiàn)代亞熱帶洼地氣候相似，可與今日云貴地區(qū)的溫濕氣候類比。

4.2 古鹽度

B含量是適應(yīng)性最廣、久經(jīng)考驗(yàn)的古鹽度指標(biāo)，水體鹽度越高，沉積物吸附的B離子就越多?，F(xiàn)代海洋沉積物的B含量均＞80×10-6，海相頁(yè)巖（大西洋、印度洋）高達(dá)100×10-6～160×10-6，現(xiàn)代淡水湖相（洪澤湖、太湖等）沉積物的B含量普遍＜60×10-6（肖榮閣等，1999）。Sr、Ba比值也是判斷古鹽度的可靠指標(biāo)之一。Sr比Ba遷移能力強(qiáng)，當(dāng)湖水不斷咸化時(shí)，Ba首先以硫酸鋇形式沉淀出來(lái)，而Sr只有當(dāng)湖水或海水濃縮到一定程度后才能產(chǎn)生硫酸鍶沉淀，因而Sr、Ba比值隨鹽度增高而增大。Sr/Ba比＜0.6為淡水，0.6～1為微咸水，＞1為咸水（張?zhí)旄５龋?016）（表4）。樣品數(shù)據(jù)顯示，青山口組頁(yè)巖B含量主要分布在20.24×10-6～141.79×10-6，平 均74×10-6，Sr/Ba比值主要分布在0.31～1.79，平均0.8，屬于微咸水沉積。

表4 古鹽度的微量元素判別標(biāo)志一覽表Table 4 Element discrimination paramenters in paleosalinity

B、Ga比值和Th、U比值也是判別海陸相沉積的重要指相標(biāo)志。一般B/Ga＜3指示淡水環(huán)境，3～4.5之間為半咸水，＞4.5為咸水環(huán)境（孫鎮(zhèn)城等，1992）。Th/U值＞7為陸相淡水環(huán)境，2～7為微咸水—半咸水沉積環(huán)境，＜2為海相咸水環(huán)境（張文正等，2008）。89個(gè)數(shù)據(jù)顯示青山口組頁(yè)巖B/Ga比值分布在1.17～5.43，平均3.32；Th/U比值介于0.91～5.94，平均2.44，指示了陸相微咸水環(huán)境。利用亞當(dāng)斯公式對(duì)青山口組湖盆古鹽度進(jìn)行計(jì)算，恢復(fù)其古鹽度為5‰，深湖區(qū)鹽度略大，為5‰～10‰，屬于陸相微咸水環(huán)境，與微量元素判別結(jié)果吻合。

前人研究認(rèn)為，渤海灣盆地、柴達(dá)木盆地、江漢盆地、蘇北盆地和珠江口盆地等中新生代陸相盆地的優(yōu)質(zhì)烴源巖均與咸化湖盆有關(guān)（金強(qiáng)等，2008）。也就是說(shuō)，有機(jī)質(zhì)形成與保存與湖盆水體鹽度有一定的關(guān)系。青山口組的微咸水環(huán)境是富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖形成的有利條件之一。

4.3 古生產(chǎn)力

有機(jī)質(zhì)的來(lái)源是水體中的浮游生物、細(xì)菌以及少量的陸源植物碎屑，因此湖盆水體的初級(jí)生產(chǎn)力是富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖形成的基本條件。初級(jí)生產(chǎn)力是指浮游生物（主要是浮游植物）在單位時(shí)間單位體積內(nèi)通過(guò)光合作用生產(chǎn)有機(jī)碳的數(shù)量，也即固定能量的速率。Cu、Ni、Mo和Zn作為營(yíng)養(yǎng)元素以與有機(jī)質(zhì)結(jié)合的形式進(jìn)入到沉積物中，并在有機(jī)質(zhì)腐爛分解后進(jìn)入到黃鐵礦中，這種性質(zhì)使得它們可以作為有機(jī)碳沉降通量和古生產(chǎn)力的指標(biāo)（鄧倩等，2019）。高的Cu、Ni、Mo和Zn含量指示高的有機(jī)碳輸入，反映湖盆具有較高初級(jí)生產(chǎn)力。P作為浮游生物生長(zhǎng)的必要元素，可較為直觀地反映湖盆水體的營(yíng)養(yǎng)程度。從X83井古生產(chǎn)力指標(biāo)縱向變化可見(jiàn)，Cu、Ni、Mo、Zn和P的含量與TOC具有極強(qiáng)的正相關(guān)性，表明青一段底部存在兩個(gè)主要的湖盆生產(chǎn)力高峰期。這兩個(gè)地史時(shí)期雖然短暫，但外部條件使得湖盆中營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)激增，生物繁盛，光合作用造碳能力最強(qiáng)，生產(chǎn)力最大，高的生產(chǎn)力會(huì)造成高密度有機(jī)碳沉淀堆積，因而在青山口組底部形成兩套富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖。

膠磷礦是一種由生物和生物化學(xué)作用沉積而形成的微晶磷灰石，其中的磷元素來(lái)源于藻類和生物的磷質(zhì)殼體。當(dāng)湖盆生產(chǎn)力升高，大量的磷元素通過(guò)生物殼體埋藏或細(xì)菌分解形式保留下來(lái)，在成巖過(guò)程中形成了膠磷礦（袁偉等，2016）。青山口組富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖鏡下可觀察到大量黃棕色或紅棕色的膠磷礦，呈生物碎屑外形，零散定向分布或呈紋層狀富集（圖4a、圖4b、圖4c）。大量呈紋層狀或團(tuán)塊狀分布的藻類有機(jī)質(zhì)和生物碎片也表明黑色頁(yè)巖形成期的水體具有極高的初級(jí)生產(chǎn)力（圖4d、圖4e、圖4f）。

圖4 青山口組黑色頁(yè)巖膠磷礦和藻類生物體微觀特征a.膠磷礦顯黃棕色、紅棕色，集合體呈生物碎屑外形，C73-7，青一段，817.1 m，TOC：6.31%；b.膠磷礦呈生物碎屑外形，與粉砂混雜呈細(xì)紋層狀富集分布，C73-9，青一段，829.8 m，TOC：7.53%；c.膠磷礦團(tuán)塊狀聚集，錳礦物充填在生物碎屑內(nèi)部，C73-10，青一段，835 m，TOC：4.08%；d.黃色熒光藻類體呈紋層狀分布，S1-2，青一段，521.9 m，TOC：10.3%；e.黃色熒光藻類體呈團(tuán)塊狀分布，S1-5，青一段，540.3 m，TOC：6.12%；f.黃色熒光藻類體與淺褐色生物殼體，S1-5，青一段，540.3 m，TOC：6.12%；Fig.4 Microscopic characteristics of collophanite and algae in black shale of Qingshankou Formation

4.4 古氧化還原條件

Tyson and Pearson（1991）利用盆地分析的手段得出結(jié)論：當(dāng)沉積速率＞35 cm/ka時(shí)，有機(jī)質(zhì)的保存不受沉積速率影響；而沉積速率＞5 cm/ka時(shí)，有氧環(huán)境和無(wú)氧環(huán)境的有機(jī)質(zhì)保存存在很大差別，缺氧環(huán)境TOC的保存是有氧環(huán)境的2.5～4倍。Tyson and Pearson（1991）依據(jù)底水含氧量將氧化還原程度劃分為：氧化（oxic）、貧氧（suboxic）、缺氧（anoxic）、硫化靜海（euinxic）。一般認(rèn)為V、Ni、Cd、Sc、Cr、Co、U等微量元素對(duì)環(huán)境氧化還原性較為敏感，其豐度和比值可以重構(gòu)古氧化還原條件。

Hatch and Leventhal（1992）對(duì)北美堪薩斯州上賓西法尼亞系黑色頁(yè)巖的研究表明，高的V/（V+Ni）值（0.84～0.89）反映水體分層強(qiáng)烈、底層水體中出現(xiàn)H2S的強(qiáng)還原環(huán)境，中等比值（0.54～0.82）為水體分層不強(qiáng)烈的中等還原環(huán)境，即缺氧環(huán)境；低值（0.46～0.60）為水體分層弱的貧氧環(huán)境。李廣之等（2008）認(rèn)為V/（V+Ni）＜0.5指示氧化環(huán)境，＞0.5指示還原環(huán)境。Kimura and Watanabe（2001）通過(guò)研究前寒武—寒武界線的缺氧事件發(fā)現(xiàn)，在強(qiáng)還原條件下，游離態(tài)的H2S將V進(jìn)一步還原為三價(jià)態(tài)的V，以固態(tài)氧化物或者氫氧化物的形式沉淀下來(lái)，因此隨著水體缺氧程度增加，V/Sc的比值也會(huì)增加。缺氧的海洋環(huán)境V/Sc比值＞9.1。與V/Sc比值原理相似，V/Cr也是古氧化還原的常用指標(biāo)之一。V/Cr＜2為氧化環(huán)境，2～4.5為中等還原環(huán)境，＞4.25時(shí)為強(qiáng)還原環(huán)境。青山口組黑色頁(yè)巖V/（V+Ni）比值介于0.44～0.91，平均0.77，V/Sc比值介于4.74～13.5，平均9.36，V/Cr比值介于1.58～2.99，平均2.34。整體看來(lái)屬于水體分層不強(qiáng)烈的中等還原環(huán)境，具備一定的缺氧條件。

控制U的富集就主要有氧的滲透深度以及沉積速率這兩個(gè)因素。氧的滲透深度越淺，沉積速率越慢，沉積物孔隙水越還原，越有利于U的富集。因此，U的含量可以反映水體的氧化還原條件，含量越高水體越還原（Chaillou et al.，2002）。MnO/TiO2作為判斷古水深的指標(biāo)，可以間接地反映水體氧化還原程度，一般認(rèn)為比值越大，表明水體越深，還原程度越高（史冀忠等，2018）。從X83井微量元素縱向變化來(lái)看，中-下部2 110～2 128 m富有機(jī)質(zhì)黑色頁(yè)巖中U元素含量平均5.2×10-6，最高可達(dá)9×10-6，V/（V+Ni）平均0.76，最高達(dá)到0.91，V/Sc平均9.56，最高為12.5，V/Cr平均2.47，最高達(dá)到3，表明其成礦期具有較強(qiáng)還原環(huán)境。上部貧有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖U元素含量平均4.09×10-6，V/（V+Ni）平均0.71，V/Sc平均7.69，V/Cr平均2.01，MnO/TiO2小于下部富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖的比值（圖5），說(shuō)明隨著湖盆的收縮，水體逐漸變淺，還原環(huán)境逐漸遭到破壞，頁(yè)巖中有機(jī)質(zhì)含量隨之降低。

圖5 松遼盆地X83井青一段古生產(chǎn)力和氧化還原環(huán)境指標(biāo)分布特征Fig.5 Variation characteristics of paramenters in paleoproductivity and redox condition of well X83 in Songliao Basin

5 青山口組古沉積環(huán)境恢復(fù)

綜上所述，青山口組黑色頁(yè)巖是古構(gòu)造、古地理、古氣候、古水動(dòng)力、水介質(zhì)等多種因素的共同作用的結(jié)果，是白堊紀(jì)大型陸相湖盆形成黑色頁(yè)巖的典型實(shí)例。

青山口組早期，盆地沉降速率大于沉積物供應(yīng)速率，湖岸線向盆地邊緣方向推進(jìn)，形成了超大型內(nèi)陸湖泊，湖水覆蓋面積為8.7×104km2。大面積湖水覆蓋和海侵必然帶來(lái)的海洋氣候，在該地區(qū)形成亞熱帶低地溫暖、濕潤(rùn)型氣候。松遼古湖盆沿齊家—古龍形成長(zhǎng)條形深水凹陷，在三肇—朝陽(yáng)溝地區(qū)形成一個(gè)橢圓形深水凹陷，全盆地以深湖—半深湖為中心的環(huán)狀相帶分布，形成一個(gè)向東張開(kāi)的缺口。這兩個(gè)深水凹陷長(zhǎng)期繼承性發(fā)育，湖盆下部形成了厚度大且穩(wěn)定的四季缺氧層。

在溫暖潮濕的氣候條件下，相對(duì)較強(qiáng)的降雨造成湖盆西側(cè)英臺(tái)水體和北側(cè)水系流域的河流發(fā)育，河流攜帶大量富營(yíng)養(yǎng)元素的淡水進(jìn)入湖盆，為湖水表層浮游生物的勃發(fā)提供條件。同時(shí)海水從東南方向侵入造成湖海溝通，富鹽和硫等營(yíng)養(yǎng)成分持續(xù)進(jìn)入到湖盆中，造成淡水—半咸水環(huán)境的甲藻極度繁盛。大量堆積的生物化石表明松遼古湖泊中的水生生物非常發(fā)育，除普遍含有介形蟲(chóng)、魚(yú)骨碎片和葉肢介化石外，還富含藍(lán)藻、綠藻、裸藻和半咸水甲藻等浮游生物，表明湖泊營(yíng)養(yǎng)極為豐富，初級(jí)生產(chǎn)力高（馮子輝等，2009）。

浮游生物勃發(fā)產(chǎn)生大量有機(jī)質(zhì)，大部分被浮游動(dòng)物捕食或者被細(xì)菌分解，剩余部分通過(guò)凝絮作用與黏土礦物形成膠體團(tuán)塊，迅速沉降到湖底。湖盆底部水流不暢，長(zhǎng)期處于缺氧的還原條件，大量浮游生物有機(jī)質(zhì)和經(jīng)過(guò)細(xì)菌強(qiáng)烈改造的陸生高等植物有機(jī)質(zhì)得以保存下來(lái)。研究認(rèn)為海侵帶來(lái)的高鹽度水體使湖泊產(chǎn)生鹽度分層，進(jìn)一步保持了湖底的強(qiáng)還原環(huán)境，對(duì)氧化和細(xì)菌分解產(chǎn)生抑制作用（馮子輝等，2011），減少了有機(jī)質(zhì)的消耗。同時(shí)湖盆浮游生物勃發(fā)進(jìn)一步加劇氧氣的消耗，使得深湖—半深湖的有機(jī)質(zhì)的在極度缺氧甚至硫化的環(huán)境中得到較好的保存（圖6）。

圖6 松遼盆地青山口組富有機(jī)質(zhì)黑色頁(yè)巖成因模式圖Fig.6 Genetic patterns of the organic black shale of Qingshankou Formation in Songliao Basin

白堊紀(jì)海侵事件對(duì)松遼盆地黑色頁(yè)巖，特別是三肇—朝陽(yáng)溝一帶高TOC的黑色頁(yè)巖形成提供了有利條件。其一，海水侵入帶來(lái)了豐富的營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)，使藻類等浮游生物勃發(fā)，極大提高了湖盆生產(chǎn)力，提高了有機(jī)質(zhì)的輸入量；其二，青山口組黑色頁(yè)巖中伽馬蠟烷含量較高，表明海水的入侵導(dǎo)致了松遼盆地水體的密度分層，穩(wěn)定的密度分層造成湖盆底部水體保持強(qiáng)還原環(huán)境，進(jìn)而促進(jìn)了有機(jī)質(zhì)的保存。前人在生物學(xué)、元素地球化學(xué)、有機(jī)地化等方面找到水體咸化的大量證據(jù)。例如：古生物化石中見(jiàn)到半咸水魚(yú)類、半咸水雙殼類以及半咸水溝鞭藻組合（高瑞棋等，1992）；黃鐵礦的硫同位素變化特征與同期海水的硫同位素變化趨勢(shì)相吻合（王璞珺等，1995）；萜烷、規(guī)則甾烷、4-甲基甾烷、甲藻甾烷、C31甾烷、芳基類異戊二烯烴等生物標(biāo)志化合物含量高（馮子輝等，2015），均佐證了青山口組的湖海溝通事件。

Wang et al.（2013）通過(guò)松科2井3 750 m連續(xù)巖心的研究，重建早白堊世全球升溫過(guò)程中松遼古湖泊的環(huán)境演化，認(rèn)為松遼盆地青山口組時(shí)代相當(dāng)于白堊紀(jì)全球缺氧事件的Cenomanian-Turonian期。白堊紀(jì)古海洋中曾多次發(fā)生的“大洋缺氧事件”（Oceanic Anoxic Events），造成富有機(jī)質(zhì)黑色頁(yè)巖在各大洋盆地廣泛分布。Cenomanian-Turonian期全球海平面上升約200 m，克拉通上水深增加了100～250 m，海水向陸地大幅度侵漫，形成了湖海溝通，青一段富有機(jī)質(zhì)黑色頁(yè)巖即白堊紀(jì)全球缺氧事件在湖泊沉積體系中的響應(yīng)。白堊紀(jì)多期大洋缺氧事件形成的油氣資源占全球總量的29%，松遼盆地也在全球缺氧事件影響下形成了面積約5×104km2的黑色頁(yè)巖，為扶余、高臺(tái)子和葡萄花3套油層組提供油氣來(lái)源，形成了盆地80%以上的石油資源，也為頁(yè)巖油勘探提供有利條件。

6 結(jié) 論

（1）主微量元素與有機(jī)質(zhì)含量關(guān)系顯示，富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖層段呈現(xiàn)富TFe2O3和P2O5，貧SiO2、Al2O3和CaO的特征，另外Cu、Zn、V、Mo、Ni等營(yíng)養(yǎng)元素含量異常高且與有機(jī)碳含量具有較好的相關(guān)性，反映富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖形成期沉積速率小，陸源碎屑影響較小，湖盆生產(chǎn)力高，有機(jī)質(zhì)輸入量大，營(yíng)養(yǎng)元素來(lái)源豐富。

（2）青山口組沉積期為古氣溫＞15℃的溫暖半濕潤(rùn)亞熱帶氣候，水體為陸相微咸水環(huán)境，富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖形成于青一段初期的強(qiáng)還原水體中，大量膠磷礦和藻席表明該時(shí)期湖盆生產(chǎn)達(dá)到峰值，為高有有機(jī)碳的頁(yè)巖形成提供了有利條件。

（3）松遼古湖盆白堊紀(jì)海侵事件對(duì)盆地黑色頁(yè)巖形成提供了有利條件，海水侵入帶來(lái)了豐富的營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)，使藻類等浮游生物勃發(fā)，極大提高了湖盆生產(chǎn)力，提高了有機(jī)質(zhì)的輸入量；海水的入侵導(dǎo)致了湖盆水體的密度分層，穩(wěn)定的密度分層造成湖盆底部水體保持強(qiáng)還原環(huán)境，進(jìn)而促進(jìn)了有機(jī)質(zhì)的保存。

（4）松遼盆地山口組在全球缺氧事件影響下形成了面積約5×104km2的黑色頁(yè)巖，是盆地中生界油藏的重要物質(zhì)來(lái)源，形成了盆地80%以上的石油資源，也為頁(yè)巖油勘探提供了有利條件。