楊國霞，弓文平，劉大禾，石錦衛(wèi)

(北京師范大學 物理學系 應用光學北京市重點實驗室，北京 100875)

非線性光學研究光與物質的非線性相互作用及其所產(chǎn)生的各類非線性光學現(xiàn)象，是光學相關專業(yè)學生應當具備的基礎理論和專業(yè)知識. 極化率張量是非線性光學中最重要的物理量之一，物質的空間對稱性導致一些極化率張量元為零，能大大簡化極化率的理論處理. 然而，從學生的角度，對稱性分析往往是學習的難點，特別是對于不具備群論基礎的學生. 從教學的角度，國內(nèi)外的非線性光學教材中，經(jīng)常直接照搬極化率張量對稱性分析結果，缺乏深刻的講解. 其中，各向同性介質，特別是各向同性手性介質的三階極化率張量元的對稱性分析就是一個典型的例子.

1 研究背景及問題描述

1.1 研究背景及意義

1.2 問題描述

三階電極化和電場的關系表達式為[3]

Pi(ωo+ωm+ωn)=

(1)

其中i、j、k、l代指每個場的任意一個笛卡爾坐標分量x、y、z，簡并因子D表示3個輸入場頻率ωo、ωm、ωn的不同排列的數(shù)目.為書寫方便，用1、2、3分別代表x、y、z，并以i=1時為例來分析，其他類推.

2 基于級聯(lián)二階效應的分析方法

由各向同性分布的手性分子組成的介質沒有反演對稱中心，其所屬的對稱性類別可以用 ∞∞ 表示，即任意一個方向都是一條無窮重旋轉對稱軸C∞，但是不存在鏡面對稱，這樣的介質具有6個非零的二階極化率張量元[4]，分別為

(2)

根據(jù)式(2)和級聯(lián)的二階效應，即可分析各向同性手性介質中的三階極化率張量.

為了描述方便，類比教材中的做法[3]，下面用Ej、Fk、Gl分別代表公式(1)中的Ej(ωo)、Ek(ωm)、El(ωn)，并將ωo、ωm、ωn重新記作ωE、ωF、ωG.若有偏振方向分別為1、2的輸入場E1、F2，將產(chǎn)生偏振方向為3的極化：

(3)

圖1 用級聯(lián)二階效應理解的示意圖

圖2 “1122”的級聯(lián)二階效應過程示意圖

(4)

(5)

圖3 “1111”的級聯(lián)二階效應過程示意圖

3 對稱操作法分析三階極化率張量

對于各向同性介質，三階極化率張量元是否存在，還可以用對稱操作進行分析.例如，假設“1123”的三階效應存在，則有

(6)

(7)

又因為旋轉前后，1′=-1，2′=2，3′=-3，所以

(8)

4 三階效應對輸入場傳播方向的要求

在各向同性手性介質中產(chǎn)生二階效應，除了對輸入場偏振方向的要求外，還限制了兩輸入場的傳播方向不能共線[3,4]，根據(jù)下述分析，各向同性介質中，三階效應的產(chǎn)生不需要限制輸入場的傳播方向.

各向同性的介質中，共有21個非零的三階極化率張量元，且只有3個張量元獨立[1-3,5]，現(xiàn)將其分別記作χA、χB和χC：

χA=yyzz=zzyy=zzxx=xxzz=xxyy=yyxx

(9)

χB=yzyz=zyzy=zxzx=xzxz=xyxy=yxyx

(10)

χC=yzzy=zyyz=zxxz=xzzx=xyyx=yxxy

(11)

xxxx=yyyy=zzzz=χA+χB+χC

(12)

所以，3個輸入場E、F、G將會產(chǎn)生電極化：

P(r,t)=ε0D[χA(F·G)E+χB(G·E)F+χC(E·F)G]

(13)

假設輸入場為線偏振光，并忽略偏振面由于光學活性產(chǎn)生的旋轉，當3個輸入場E、F和G的傳播方向共面時，定義該平面為相互作用平面(the plane of interaction，簡稱IP)，將各輸入場分解到IP面內(nèi)和垂直于IP面兩個方向：

E=(E‖+E⊥)ei(ωEt-kE·r)+c.c.

(14)

F=(F‖+F⊥)ei(ωFt-kF·r)+c.c.

(15)

G=(G‖+G⊥)ei(ωGt-kG·r)+c.c.

(16)

其中，下標‖表示在IP面內(nèi)的分量，下標⊥表示垂直于IP面的分量.

不失一般性地，將三個輸入場的傳播方向固定于笛卡爾坐標系中的xz平面，其中kE沿z方向，kF與kE的夾角為θ1，kG與kE的夾角為θ2，則產(chǎn)生的電極化中，頻率為ωE+ωF+ωG的部分為

(17)

其中

P1=ε0D{χAE‖[F‖G‖cos(θ1-θ2)+F⊥G⊥]+

χBF‖cosθ1(E‖G‖cosθ2+E⊥G⊥)+

χCG‖cosθ2(E‖F(xiàn)‖cosθ1+E⊥F⊥)}

(18)

P2=-ε0D{χAE⊥[F‖G‖cos(θ1-θ2)+F⊥G⊥]+

χBF⊥(E‖G‖cosθ2+E⊥G⊥)+

χCG⊥(E‖F(xiàn)‖cosθ1+E⊥F⊥)}

(19)

P3=-ε0D[χBF‖sinθ1(E‖G‖cosθ2+E⊥G⊥)-

χCG‖sinθ2(E‖F(xiàn)‖cosθ1+E⊥F⊥)]

(20)

式中的E‖=|E‖|，F(xiàn)‖=|F‖|，G‖=|G‖|，E⊥=|E⊥|，F(xiàn)⊥=|F⊥|，G⊥=|G⊥|.

為分析所產(chǎn)生的極化是否受輸入場傳播方向的限制，只寫出P+(r,t)的橫向分量，因為縱向分量不能耦合到頻率為(ωE+ωF+ωG)的場中.P+(r,t)的橫向分量即垂直于k+=kE+kF+kG的部分為

P+trans(r,t)=(P‖+P⊥)ei[(ωE+ωF+ωG)t-(kE+kF+kG)·r]

(21)

式中的P‖指P+trans(r,t)位于IP面內(nèi)的分量，P⊥指P+trans(r,t)垂直于IP面的分量，它們的大小分別為

(22)

P⊥=P2

(23)

其中P1、P2和P3由式(18)—式(20)給出.

由式(18)—式(23)可知，只要輸入場E、F和G滿足偏振方向的限制，則無論夾角θ1、θ2為何值，所產(chǎn)生的電極化P+(r,t)就總含有橫向分量，即各向同性介質中三階效應的產(chǎn)生，對輸入場傳播方向無限制.

上述分析是基于3個輸入場共面的情況，原則上也可以推廣到非共面的情況，但是太過于繁瑣，本文不再贅述.

其實，根據(jù)公式(13)可以直接進行分析，由于電極化P可以和E、F、G中的任意一個輸入場平行，能量守恒和動量守恒總能同時得到滿足，對輸入場的傳播方向kE、kF和kG也就沒有限制，這一點和各向同性手性介質的二階效應完全不同.

5 結論

本文提出了一種級聯(lián)的二階效應方法，可對各向同性介質，特別是各向同性手性介質中的三階極化率張量元是否非零進行快速判斷，并能使學生獲得簡單、直觀的理解.本文同樣提供了對稱操作法的分析思路，但在判斷某三階極化率張量元確為非零時，級聯(lián)二階效應方法表現(xiàn)出優(yōu)越性.非線性效應的產(chǎn)生，除了要求輸入場具有一定的偏振方向組合外，輸入場的傳播方向也同樣重要，本文將各向同性介質中所有非零的三階極化統(tǒng)一于一個矢量表達式，進而分析了三階效應產(chǎn)生對輸入場傳播方向的要求，這對于相關的教學科研具有指導意義.