沈子宣,徐 敏,胡 波,王躍思,鄒嘉南,*

基于化學(xué)組分參數(shù)化的大氣氣溶膠吸濕性特征

沈子宣1,徐 敏2,胡 波2,王躍思2,鄒嘉南1,2*

(1.南京信息工程大學(xué)中國氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室,氣象災(zāi)害教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心,江蘇 南京 210044；2.中國科學(xué)院大氣物理研究所大氣邊界層物理和大氣化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100029)

大氣氣溶膠通過對(duì)光的散射和吸收直接影響大氣輻射的收支平衡[1],同時(shí)基于氣溶膠對(duì)云微物理特征的影響而間接影響地氣輻射的平衡[2].為了研究氣溶膠對(duì)輻射收支平衡的影響,研究中通常會(huì)對(duì)氣溶膠的光學(xué)特性進(jìn)行測(cè)量.在不同濕度條件下氣溶膠吸濕增長所引起的粒徑變化,是影響其光學(xué)性質(zhì)的主要原因之一,故為了評(píng)估氣溶膠的光學(xué)特性,可考慮將吸濕增長所引起的粒徑變化作為評(píng)估光學(xué)特性的指標(biāo)之一.根據(jù)Covert等[3]的研究,目前常引入光學(xué)吸濕增長因子(RH)來描述氣溶膠粒子群吸濕特性隨環(huán)境的變化,它被定義為粒子在當(dāng)前環(huán)境下與干燥條件下的散射系數(shù)之比.水是大氣氣溶膠的重要成分之一,水的含量主要取決于氣溶膠的吸濕性與環(huán)境的相對(duì)濕度(RH).Bian等[4]的研究成果表明,液態(tài)水在RH高于60%時(shí)對(duì)氣溶膠總質(zhì)量的貢獻(xiàn)十分顯著.氣溶膠中液態(tài)水部分,可充當(dāng)多相化學(xué)反應(yīng)界面,從而進(jìn)一步影響粒子的吸濕特性[5].因此,氣溶膠中的化學(xué)組分對(duì)其吸濕特性的貢獻(xiàn)不容小覷.

Chen等[6]發(fā)現(xiàn)氣溶膠成分決定了其折射率與吸濕性,特別是在高相對(duì)濕度的情況下,對(duì)(RH)起主導(dǎo)作用.根據(jù)Zieger等[7]的研究,氣溶膠吸濕特性與其化學(xué)組成有關(guān),并在不同RH條件下,進(jìn)一步引起(RH)的變化.基于此,(RH)、氣溶膠的化學(xué)組成與吸濕特性三者相互關(guān)聯(lián),故利用氣溶膠化學(xué)組成分析吸濕特性成為可能.陳卉等[8]根據(jù)黃山地區(qū)氣溶膠化學(xué)組分計(jì)算所得的吸濕性參數(shù).與觀測(cè)值差異,發(fā)現(xiàn)兩者的相關(guān)系數(shù)2為0.60,但未從吸濕性特征參數(shù)對(duì)結(jié)果加以驗(yàn)證.Binkowski等[9]提出了全球與區(qū)域性的化學(xué)運(yùn)輸模型并根據(jù)氣溶膠的化學(xué)成分計(jì)算了氣溶膠的輻射強(qiáng)迫.Yu等[10]提出的氣溶膠化學(xué)與(RH)的參數(shù)化方案可運(yùn)用于化學(xué)傳輸模型.Liu等[11]的研究發(fā)現(xiàn)NO3-、SO42-以及碳黑(BC)對(duì)氣溶膠光學(xué)特性的貢獻(xiàn)高于90%.以上方法均表明氣溶膠化學(xué)組成與吸濕性特征存在強(qiáng)相關(guān)性,但缺少實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)與反演數(shù)據(jù)之間的比較以及運(yùn)用化學(xué)方法對(duì)不同吸濕特征的多角度討論.

Kuang等[12]發(fā)現(xiàn)氣溶膠吸濕參數(shù)由氣溶膠化學(xué)成分決定,而Brock等[13]提出的參數(shù)化方法可用于測(cè)定(RH).因此可考慮通過氣溶膠的化學(xué)組分提供更準(zhǔn)確的(RH)預(yù)測(cè).本文基于化學(xué)組分,詳細(xì)構(gòu)造了參數(shù)化方案求解吸濕性參數(shù),并對(duì)結(jié)果進(jìn)行了驗(yàn)證.本文相應(yīng)反演了光學(xué)吸濕增長因子(RH)與粒徑吸濕增長因子, 得到兩者與理論值的差異,進(jìn)一步證明了化學(xué)組分參數(shù)化方案的有效性,有助于進(jìn)一步理解氣溶膠的吸濕性及其對(duì)能見度的影響.

1 材料與方法

1.1 觀測(cè)實(shí)驗(yàn)

1.1.1 站點(diǎn)描述 本研究的采樣站點(diǎn)位于中國科學(xué)院大氣物理研究所香河野外觀測(cè)站(116.95°E, 39.76°N),其地理位置西臨北京,位于天津北側(cè),且站點(diǎn)距周圍城鎮(zhèn)3km.站點(diǎn)附近排放源呈多樣化,以農(nóng)業(yè)、畜牧業(yè)、城鎮(zhèn)居民生活、交通尾氣排放、工地制造業(yè)等為主,是典型的城郊站點(diǎn).本實(shí)驗(yàn)的采樣時(shí)間為2018年6月15～26日.

1.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器 采樣過程中運(yùn)用錐形微震蕩天平(TEOM 1405-DF, Thermo Scientific, USA)測(cè)量大氣顆粒物(PM2.5)質(zhì)量濃度;炭黑(BC)的測(cè)定采用美國Thermo Scientific公司位于670nm波長的MAAP 5012儀器,采樣粒徑為PM1;采樣過程中,通過硅膠擴(kuò)散干燥器使得氣溶膠所處環(huán)境的RH在被收集前保持在40%以下.在整個(gè)觀測(cè)期間,使用加濕的雙濁度計(jì)(Aurora-1000, Ecotech, AUS, 525nm)系統(tǒng)得到氣溶膠干狀態(tài)(RH<40%)和一定相對(duì)濕度下的散射系數(shù).觀測(cè)前,將無顆?？諝庾鳛榱懔砍虤怏w,同時(shí)將R134a(純度為99.9%)作為高量程氣體對(duì)濁度計(jì)進(jìn)行校準(zhǔn),2臺(tái)濁度計(jì)的進(jìn)樣流速均為5.0L/min.加濕的雙濁度計(jì)系統(tǒng)還包括無人值守的自動(dòng)溫濕度控制系統(tǒng)、輔助部件、儀器控制和數(shù)據(jù)采集軟件等,詳細(xì)原理可參考Tan等[14]的研究.

氣溶膠化學(xué)數(shù)據(jù)測(cè)量方面,由于大氣氣溶膠中的PM1化學(xué)組分(OM、SO42-、NH4+、NO3-、Cl-等)具有較強(qiáng)的代表性,其被廣泛運(yùn)用于化學(xué)傳輸模型的研究[15],本文使用高分辨率飛行時(shí)間質(zhì)譜儀(HR- ToF-AMS, Aerodyne,USA)對(duì)PM1化學(xué)組分進(jìn)行定量監(jiān)控.HR-ToF-AMS的時(shí)間分辨率為5min,本文中取小時(shí)平均值進(jìn)行分析.高分辨率飛行時(shí)間質(zhì)譜儀包括4個(gè)部分:進(jìn)樣系統(tǒng)、粒徑測(cè)量、組分測(cè)量和儀器校準(zhǔn).其中,進(jìn)樣系統(tǒng)主要將空氣中的氣溶膠收集于質(zhì)譜儀的高真空系統(tǒng)中.粒徑測(cè)量部分為在測(cè)量粒徑模式下,使粒子束分批進(jìn)入,并記錄粒子從斬波器到達(dá)檢測(cè)器的時(shí)間.組分測(cè)量為高溫狀態(tài)下(約620℃)檢測(cè)粒子被電子轟擊后形成的帶正電荷的離子碎片,從而得到非難熔性成分以外的細(xì)顆粒物PM1的化學(xué)組分.詳細(xì)介紹參考文獻(xiàn)[16],具體的標(biāo)定和維護(hù)方法參考文獻(xiàn)[17-18].考慮到氣溶膠種類采集不完全的情況,本研究默認(rèn)采集效率因子為0.5來加以修正,并使用軟件(SQUIRREL version 1.50 and PIKA version 1.09)進(jìn)行數(shù)據(jù)分析.

1.2 計(jì)算方法

1.2.1 粒子平衡檢驗(yàn) 為了保證數(shù)據(jù)的可靠性,本研究基于離子平衡分析法[19]對(duì)采樣過程中所獲得的非難熔性化學(xué)組分NH4+、NO3-、SO42-和Cl-進(jìn)行檢驗(yàn).主要離子等效濃度比可用以下2式進(jìn)行計(jì)算,反映離子的酸堿平衡度:

式中:為對(duì)應(yīng)離子的等量濃度,μeq/m3;∑[cation]為陽離子的等量濃度;∑[anion]為陰離子的等量濃度.

若離子當(dāng)量擬合度大于等于95%,則可證明儀器所得數(shù)據(jù)準(zhǔn)確有效,并可用于后續(xù)分析.同時(shí),本研究還根據(jù)當(dāng)日PM2.5濃度,將所測(cè)量離子的總濃度與之相比較,發(fā)現(xiàn)變化趨勢(shì)一致,證明數(shù)據(jù)有效性高.

1.2.2 主要貢獻(xiàn)因子求解算法 由于在多種情形下組分之間存在一定的相關(guān)性,即存在一定的信息重疊.本文提出運(yùn)用主成分分析法(PCA)處理原先提出的所有組分,將重復(fù)度較高與相關(guān)系數(shù)較低的組分刪去,盡可能地篩選出對(duì)結(jié)果貢獻(xiàn)率最大的因子.計(jì)算步驟如下:

第1步:將原始數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)化獲得維隨機(jī)向量=(1,2,…,x)、個(gè)樣品=(x1,x2,…,x),在>的條件下構(gòu)造樣本矩陣,并對(duì)其作標(biāo)準(zhǔn)化變換:

第2步:對(duì)標(biāo)準(zhǔn)化矩陣求相關(guān)系數(shù)矩陣:

第4步:將標(biāo)準(zhǔn)化后的指標(biāo)變量轉(zhuǎn)換為主成分:

式中:1表示為第一主成分,2為第二主成分,…,U為第主成分.

通過以上方法即可確定本文中對(duì)于大氣氣溶膠吸濕特性影響最為顯著的化學(xué)組分的影響因子.

1.2.3 化學(xué)組分參數(shù)化方案 氣溶膠通常包含各種不同狀態(tài)下的化學(xué)組分,故化學(xué)組分的相態(tài)變化以及濃度變化均會(huì)影響粒子的吸濕性.在顆粒物吸濕增長的同時(shí),其粒徑也會(huì)相應(yīng)變大,粒子的光散射能力隨之增加.顆粒物的散射與吸收特性都與其包含的化學(xué)組分密切相關(guān)[20].對(duì)于組分復(fù)雜的環(huán)境氣溶膠來說,吸濕性參數(shù)可根據(jù)ZSR混合理論[21]計(jì)算得到,ZSR混合定律假設(shè)氣溶膠粒子所吸收水分的總體積等于各組分單獨(dú)吸收水分體積的總和,因此多組分氣溶膠粒子的吸濕性參數(shù)chemical可用各組分純物質(zhì)吸濕性參數(shù)κ的體積加權(quán)計(jì)算而來.如下式:

第1步:確定化合物體積

第2步:加權(quán)求解各化合物對(duì)應(yīng)值

第3步:獲得各時(shí)刻對(duì)應(yīng)的值

式中:V、N、M分別對(duì)應(yīng)每一化合物的體積、物質(zhì)的量、物質(zhì)的摩爾質(zhì)量、密度,K為各化合物對(duì)應(yīng)的經(jīng)驗(yàn)吸濕參數(shù)[26],本文用到的化合物為NH4NO3、H2SO4、NH4HSO4、(NH4)2SO4,經(jīng)驗(yàn)吸濕參數(shù)分別為0.68, 1.13, 0.46, 0.53.

2 結(jié)果與討論

2.1 氣象背景概述

觀測(cè)期間RH與溫度波動(dòng)明顯(圖1a),主要考慮為白天太陽輻射較強(qiáng),故氣溫較高;而由于太陽輻射導(dǎo)致地面水汽向上蒸發(fā),RH較低.夜間,由于太陽輻射的缺失,氣溫下降,濕度增加.由分析可知,在采樣時(shí)間段中,RH的變化與每小時(shí)氣溫的變化呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)關(guān)系.與此同時(shí),采樣時(shí)間段內(nèi)PM2.5濃度與能見度也呈現(xiàn)一定的相關(guān)性(圖1b).觀測(cè)過程中,PM2.5濃度最高可至115μg/m3,此時(shí)能見度僅為6.4km;PM2.5濃度最低為6μg/m3,此時(shí)能見度可達(dá)49km.就觀測(cè)時(shí)間段內(nèi)的變化趨勢(shì)而言,PM2.5濃度升高時(shí),能見度下降;PM2.5濃度下降時(shí),能見度隨之上升,兩者呈負(fù)相關(guān).

a. RH與溫度的變化;b. VIS與PM2.5的變化

2.2 氣溶膠化學(xué)組分特征

由于化學(xué)組分質(zhì)量濃度的變化可直接導(dǎo)致氣溶膠的吸濕性變化[30],本文對(duì)PM1組分中的黑炭(BC)、有機(jī)物(OM)、NH4+、NO3-、SO42-、Cl-的濃度與總懸浮顆粒物(TSP)的散射系數(shù)進(jìn)行了分析,其中包括各組分的日濃度(圖2a)及其在總濃度中的占比(圖2b).

圖2 化學(xué)組分質(zhì)量濃度日變化與散射系數(shù)的關(guān)系

a. 日均化學(xué)組分質(zhì)量濃度與散射系數(shù);b. 各化學(xué)組分濃度占比

由分析可知,BC、SO42-、NH4+濃度占比變化不大.其中,BC占比處于5%～10%之間,SO42-與NH4+濃度占比均處于20%左右;有機(jī)物濃度占比日變化較為顯著,其峰值占比可達(dá)到42.57%(6月23日),谷值則僅為17.72%(6月26日);此外,NO3-日濃度的差異也較為明顯,峰值為36.53%,谷值為13.30%;Cl-濃度與占總濃度的百分比均較小,且其對(duì)吸濕性變化的影響較小,具體驗(yàn)證詳見2.3節(jié).各組分的濃度日均值與散射系數(shù)的關(guān)系如圖2a所示,由分析可知化學(xué)組分總濃度與散射系數(shù)存在明顯相關(guān)性,化學(xué)組分濃度高值的出現(xiàn)與散射系數(shù)峰值相呼應(yīng),均處于6月18日、6月22日、6月26日,說明二次無機(jī)氣溶膠質(zhì)量濃度的升高與降低是影響散射系數(shù)的原因之一[30].

2.3 吸濕性參數(shù)κchemical求解

表1 各主成分貢獻(xiàn)率(信息利用率)

考慮到確定主成分的依據(jù)為貢獻(xiàn)率(信息利用率)達(dá)到85%以上,可認(rèn)為所選用的主成分代表了全部成分,故本文中僅選取1與2作為最終評(píng)價(jià)指標(biāo).1和2所包含元素及其占比如式12、13所示:

式中:1、2分別代表由實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)6種化學(xué)組分加權(quán)所得的第一、第二主成分,兩者整體對(duì)的貢獻(xiàn)率分別為0.7294與0.2102;C為對(duì)應(yīng)下標(biāo)化學(xué)組分的濃度.

由于主成分1與2貢獻(xiàn)之和為93.96%,對(duì)整體的總貢獻(xiàn)率達(dá)到了85%以上,故可根據(jù)1、2中各組分無機(jī)離子與其相關(guān)系數(shù)的大小確定對(duì)吸濕性參數(shù)影響較為明顯的化學(xué)組分.

圖3 各化學(xué)組分的貢獻(xiàn)與所占質(zhì)量分?jǐn)?shù)

由圖3可知,NO3-、SO42-、NH4+、BC、OM、Cl-對(duì)吸濕性參數(shù)的總貢獻(xiàn)率分別為0.69, 0.23, 0.33, 0.05, 0.29, 0.01.結(jié)果表明NO3-、SO42-、NH4+、OM相關(guān)系數(shù)較其他化學(xué)組分而言,相關(guān)性最強(qiáng);BC次之,Cl-的相關(guān)性最弱.

基于主要貢獻(xiàn)的氣溶膠化學(xué)組分,可根據(jù)1.2.3節(jié)的參數(shù)化方案得到吸濕性參數(shù)(圖4).基于化學(xué)組分計(jì)算所得的吸濕性參數(shù)基本處于0.50～0.67之間,且呈現(xiàn)良好的日變化趨勢(shì).就單日變化而言,本文發(fā)現(xiàn)吸濕性參數(shù)在夜間數(shù)值較大,下墊面無額外增加的熱輻射,且夜間濕度較高,導(dǎo)致值較高,為0.62左右;白天則日照充足,使得RH降低,值相應(yīng)下降,處于0.56左右.

圖4 κchemical計(jì)算結(jié)果

2.4 基于理論的κchemical結(jié)果驗(yàn)證

圖5 κchemical與擬合效果

式中:RHdry為濁度系統(tǒng)中干濁度計(jì)腔內(nèi)的RH,本文中取RHdry為30%.

反演結(jié)果如圖6所示,雖然實(shí)測(cè)的(RH)和反演結(jié)果在值域上有一定差異,但在趨勢(shì)上十分相似;(RH)measured與反演的(RH)比值的平均值為0.89,該結(jié)論與Fan等[24]的研究結(jié)果相類似:由于夏季光照較為強(qiáng)烈,加速了粒子的老化過程,使得粒子均勻混合,從而導(dǎo)致實(shí)測(cè)值偏小.同時(shí),氣溶膠中有機(jī)物與無機(jī)物之間的化學(xué)相互作用也會(huì)對(duì)混合粒子的整體吸濕性存在一定影響.此外,兩者呈現(xiàn)較好的相關(guān)性,其相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.99,RMSE為0.0091,處于較低水平,進(jìn)一步證明了兩者存在很強(qiáng)的線性關(guān)系.利用基于化學(xué)組分的吸濕參數(shù)chemical可以較好地反演(RH)值,因此基于chemical的參數(shù)化方案是可信的.

圖6 f(RH)反演結(jié)果

2.4.2 粒徑吸濕增長因子反演 考慮到氣溶膠粒徑增長因子同樣為一重要?dú)馊苣z吸濕性特征,基于所得的chemical參數(shù),本文根據(jù)Zhang等[26]的研究,通過式15對(duì)各個(gè)時(shí)刻的粒徑增長因子值進(jìn)行反演計(jì)算.

由于原始數(shù)據(jù)中缺少氣溶膠粒徑增長因子的直接測(cè)量數(shù)據(jù),本文基于張智察等[31]對(duì)于特定RH條件下提出的迭代算法以及鄒嘉南[16]在此基礎(chǔ)上推廣至不同環(huán)境RH下的改進(jìn),通過經(jīng)驗(yàn)公式16與米散射理論,將不同環(huán)境RH下的氣溶膠散射因子和干燥環(huán)境下的粒徑數(shù)據(jù)代入迭代算法,對(duì)氣溶膠粒徑增長因子進(jìn)行計(jì)算:

基于化學(xué)組分參數(shù)化方案計(jì)算所得的吸濕參數(shù)chemical,本文根據(jù)式15反演得到氣溶膠粒徑增長因子_chemical,并將其與Zhang等[32]提出的迭代算法(_NEP)、張智察等[31]經(jīng)驗(yàn)公式(_zhang)所得進(jìn)行比較(圖7).從NEP與本文反演方法所得的粒徑增長因子來看,兩者重合度極高,相關(guān)性佳,絕對(duì)差值最小,迭代算法得到的結(jié)果均勻地分布在基于化學(xué)組分參數(shù)化方案的實(shí)線上.從RH的變化來看,3種方法求得的粒徑增長因子均隨著濕度的變化而變化,且變化趨勢(shì)十分近似,即意味著RH為影響粒徑增長的一重要參數(shù),該結(jié)論與鄒嘉南[16]的研究成果相吻合.

圖7 gf反演結(jié)果

2.5 吸濕參數(shù)κchemical與能見度的關(guān)系

a. 總吸濕參數(shù)chemical與能見度的關(guān)系;b. 能見度與單個(gè)化合物體積的關(guān)系;c. 能見度與單個(gè)化合物對(duì)應(yīng)吸濕參數(shù)的關(guān)系

3 結(jié)論

3.2參數(shù)化公式進(jìn)行(RH)的反演結(jié)果表明:(RH)measured和反演結(jié)果在趨勢(shì)上十分近似,相關(guān)系數(shù)高達(dá)0.99.參數(shù)化公式進(jìn)行的反演結(jié)果表明:反演所得的chemical與NEP重合度極高,且粒徑增長因子隨濕度變化而變化,即RH為影響粒徑增長的一重要參數(shù).

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Characteristics of hygroscopicity of atmospheric aerosols based on chemical component parameterization.

SHEN Zi-xuan1, XU Min2, HU Bo2, WANG Yue-si2, ZOU Jia-nan1,2*

(1.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Key Laboratory of Meteorological Disaster, Ministry of Education, Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disaster, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.State Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China)., 2022,42(1)：52～60

chemical composition；the parameterized；K?hler theory；hygroscopic characteristics

X131

A

1000-6923(2022)01-0052-09

沈子宣(1998-),女,浙江嘉興人,南京信息工程大學(xué)本科生,主要從事大氣氣溶膠及大氣化學(xué)研究.發(fā)表論文2篇.

2021-05-20

北京市自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(8202050);江蘇省高等學(xué)科自然科學(xué)研究項(xiàng)目(21KJB170002);國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2017YFC0210000);中國氣象局云霧物理環(huán)境重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室開放課題(2017Z016)

* 責(zé)任作者, 講師, zoujn16@nuist.edu.cn