朱 杰，潘 騰，王麗軍，成有為，李 希

浙江大學(xué)化學(xué)工程與生物工程學(xué)院，浙江 杭州 310027

隨著連續(xù)化、自動(dòng)化和智能化生產(chǎn)觀念的深入，連續(xù)流反應(yīng)技術(shù)在精細(xì)化工和藥物化工領(lǐng)域快速發(fā)展[1-2]。作為一種典型的連續(xù)流反應(yīng)器，微反應(yīng)器憑借自身高效的傳熱和傳質(zhì)性能在有機(jī)合成反應(yīng)中得到廣泛應(yīng)用[3-4]。然而，微尺度在帶來(lái)優(yōu)越的傳遞性能的同時(shí)也限制了流動(dòng)通量，微反應(yīng)器的大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用仍有許多挑戰(zhàn)[5-6]。

微反應(yīng)器的放大策略主要有三種[7]：一是平行數(shù)目放大，該方法的優(yōu)點(diǎn)是可以保持傳遞性能不變，難點(diǎn)在于如何實(shí)現(xiàn)成千上萬(wàn)臺(tái)設(shè)備的流量均布；二是串聯(lián)數(shù)目放大，該方法無(wú)須流量分配器，可以應(yīng)用于較長(zhǎng)反應(yīng)停留時(shí)間的反應(yīng)以及多步反應(yīng)，但是能夠?qū)崿F(xiàn)的通量有限，鮮有超過(guò)100 mL/min處理量的報(bào)道；三是幾何尺寸放大，該方法可以實(shí)現(xiàn)通量的數(shù)量級(jí)增長(zhǎng)，降低通道堵塞風(fēng)險(xiǎn)，難點(diǎn)在于保留微尺度的傳遞性能?？祵幑净趲缀纬叽绶糯蟮牟呗栽O(shè)計(jì)了一種先進(jìn)流反應(yīng)器（Advanced Flow Reactor，AFR）[8-10]，該反應(yīng)器的特征幾何尺寸為寬1 mm、高1.1 mm，流動(dòng)通量達(dá)到10～200 mL/min，氣-液相界面積為160～1 300 m-1[11]，液-液相界面積為1 000～10 000 m-1[12]，僅需七個(gè)AFR組合就可實(shí)現(xiàn)每分鐘公斤級(jí)的原料處理量，展現(xiàn)出了一定的工業(yè)應(yīng)用潛力。Fang等[13]自行設(shè)計(jì)了一種可以連續(xù)合成季銨鹽的反應(yīng)器，該反應(yīng)器由內(nèi)徑為9 mm、總長(zhǎng)為200 m的鈦材蛇形圓管構(gòu)成，管內(nèi)容積為15.7 L，在管內(nèi)插入組合式靜態(tài)混合器以增強(qiáng)傳熱和傳質(zhì)效果，結(jié)果表明該反應(yīng)器可以在幾分鐘內(nèi)實(shí)現(xiàn)相當(dāng)于間歇反應(yīng)器10 h的生產(chǎn)能力，年生產(chǎn)能力超過(guò)1 000 t。

本研究基于擴(kuò)大通道尺寸并內(nèi)置三維螺旋構(gòu)件的思路設(shè)計(jì)了一種高通量連續(xù)流反應(yīng)器（High-throughput Continuous-flow Reactor，HTCR），該反應(yīng)器在保持較優(yōu)的混合與傳熱性能的前提下，通量比常見微反應(yīng)器增加1～3個(gè)數(shù)量級(jí)，為微反應(yīng)器的幾何放大提供了一條新的思路。本工作首先介紹HTCR的幾何構(gòu)型，再采用計(jì)算流體力學(xué)（CFD）的方法對(duì)反應(yīng)器基本單元的對(duì)流傳熱過(guò)程進(jìn)行模擬，分析其流動(dòng)與傳熱規(guī)律，隨后采用單因素分析的方法考察雷諾數(shù)、普朗特?cái)?shù)、螺旋片長(zhǎng)徑比和扭轉(zhuǎn)角對(duì)傳熱的影響，最后通過(guò)數(shù)值擬合得到努塞爾數(shù)與流動(dòng)摩擦系數(shù)的計(jì)算關(guān)聯(lián)式。

1 反應(yīng)器幾何構(gòu)型設(shè)計(jì)

流體的旋轉(zhuǎn)、拉伸及剪切，對(duì)強(qiáng)化流體傳熱、混合和傳質(zhì)有重要作用。借鑒SK靜態(tài)混合器的結(jié)構(gòu)，提出了一種新的連續(xù)流反應(yīng)器型式，其基本單元為內(nèi)置SK螺旋片的六角直管。如圖1所示，六角管橫截面為正六邊形，SK螺旋片為左旋、右旋交替出現(xiàn)的周期性結(jié)構(gòu)，相鄰元件頭尾交叉角90°，將六角管與SK螺旋片組合在一起，即構(gòu)成HTCR的基本單元。

圖1 內(nèi)置SK螺旋片的六角管示意Fig.1 Schematic diagram of hexagonal tube embedded SK helical plates

將基本單元沿六個(gè)外壁面法向陣列再切割形成反應(yīng)管束，如圖2所示。將反應(yīng)管束軸向的兩個(gè)端面套上固定板，在板上按一定的規(guī)則開槽使每根六角管依次連通，連通后的槽口布置如圖3所示。將槽口表面封閉后再將z方向兩個(gè)端面用矩形板封閉，并在第一根六角管上開若干進(jìn)料口，在最后一根六角管上開一個(gè)出料口，此時(shí)反應(yīng)器的流體通道構(gòu)建完畢，反應(yīng)器內(nèi)物料流向如圖4所示。

圖2 反應(yīng)管束示意Fig.2 Schematic diagram of reaction tubes bunch

反應(yīng)管束中六角管外的區(qū)域?yàn)閾Q熱介質(zhì)區(qū)域，在x方向上兩個(gè)端面分別設(shè)置換熱介質(zhì)進(jìn)、出口，在進(jìn)口與反應(yīng)管束間設(shè)置分布器，各部件的裝配關(guān)系如圖5所示。

圖5 零部件裝配Fig.5 Assembly diagram of parts

反應(yīng)器運(yùn)行時(shí)，反應(yīng)物分別通過(guò)不同的進(jìn)料口進(jìn)入第一根六角管，在螺旋片的作用下進(jìn)行快速混合與高效傳熱，然后沿立體蛇形路徑流至最后一根六角管再?gòu)某隽峡诹鞒?。換熱介質(zhì)通過(guò)管線進(jìn)入分布器，從分布器孔流入反應(yīng)管束殼程，通過(guò)間壁傳熱與管內(nèi)反應(yīng)物進(jìn)行熱交換，兩流體錯(cuò)流換熱。

2 數(shù)學(xué)模型

2.1 幾何模型

抽取流體通道的最小重復(fù)單元作為幾何模型，如圖6所示，l為一個(gè)螺片的長(zhǎng)度，橫截面正六邊形邊長(zhǎng)為5 mm，內(nèi)置n組螺旋片。

圖6 幾何模型Fig.6 Geometric model

2.2 控制方程

對(duì)于不可壓縮牛頓流體的三維穩(wěn)態(tài)流動(dòng)，忽略質(zhì)量力，以張量形式表示的控制方程如下：

連續(xù)性方程

動(dòng)量方程

能量方程

由于模擬的雷諾數(shù)（Re）在湍流區(qū)（對(duì)于SK螺旋結(jié)構(gòu)，Re＞150即為湍流區(qū)[14]）。根據(jù)以往對(duì)于三維剪切流的研究，剪切應(yīng)力傳輸模型（SST）k-ω湍流模型可以更準(zhǔn)確地描述流體行為[15]，故本研究選用該模型進(jìn)行計(jì)算。

2.3 網(wǎng)格劃分及無(wú)關(guān)性分析

采用軟件Star ccm+的網(wǎng)格劃分功能，貼近壁面設(shè)置5層棱柱層網(wǎng)格以解析邊界層，保證算例中壁面y+值為0.1～1.2，網(wǎng)格劃分情況如圖7所示。

圖7 網(wǎng)格劃分進(jìn)口段(a)和SK段(b)Fig.7 Mesh of inlet section(a) and SK structure section(b)

網(wǎng)格無(wú)關(guān)性分析的邊界條件設(shè)置：進(jìn)口速度為0.3 m/s，進(jìn)口溫度為60 ℃；出口為壓力邊界，其值為0 Pa；幾何壁面為無(wú)滑移邊界條件，外壁面溫度設(shè)為等溫80 ℃，螺旋片壁面設(shè)置為絕熱，流動(dòng)介質(zhì)設(shè)置為水。由疏到密選取了163 659，262 874，418102，566 706，866 350和14 490 616六個(gè)網(wǎng)格總數(shù)目進(jìn)行計(jì)算，以模擬對(duì)象的努塞爾數(shù)（Nu）和摩擦系數(shù)（f）作為判斷依據(jù)，結(jié)果如圖8所示。結(jié)果顯示，f在整個(gè)考察范圍內(nèi)均保持穩(wěn)定，當(dāng)網(wǎng)格數(shù)大于56.6萬(wàn)時(shí)，Nu幾乎不隨網(wǎng)格數(shù)的增長(zhǎng)而變化，此時(shí)網(wǎng)格尺寸已經(jīng)可以消除其本身對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響，本文案例均采用該尺寸進(jìn)行計(jì)算。

圖8 網(wǎng)格無(wú)關(guān)性分析Fig.8 Grid independence analysis

為了排除進(jìn)出口對(duì)計(jì)算結(jié)果的干擾，進(jìn)一步考察螺旋片組數(shù)（n）對(duì)流動(dòng)和傳熱的影響，模擬結(jié)果如圖9所示。當(dāng)n≥6時(shí)，Nu和f趨于平緩，說(shuō)明此時(shí)螺旋片組數(shù)對(duì)于傳熱和流動(dòng)阻力已經(jīng)幾乎沒有影響，故本模擬計(jì)算的n均以6為基準(zhǔn)。

圖9 螺旋片組數(shù)對(duì)Nu和f的影響Fig.9 Influence of group number of spiral pieces on Nu and f

3 結(jié)果與討論

3.1 速度場(chǎng)與二次流

圖10展示了模擬對(duì)象的流線圖?？梢钥闯隽黧w在管內(nèi)呈現(xiàn)出不斷分裂合并的流動(dòng)狀況，與此同時(shí)，流體在徑向上還有大量的穿插和交互，這些徑向上的二次流對(duì)于強(qiáng)化傳熱具有重要意義。

圖10 模擬對(duì)象的流線Fig.10 Streamline of simulation object

為了細(xì)致分析流體在徑向上的流動(dòng)，考察了第七個(gè)螺旋片對(duì)應(yīng)區(qū)域的橫截面速度場(chǎng)的變化情況，結(jié)果如圖11所示。z為模型橫截面距入口的長(zhǎng)度，則z/l可便捷地表示橫截面所處位置，比如z/l為49/8就代表第七個(gè)螺旋片軸向1/8長(zhǎng)度位置的橫截面，黑色箭頭矢量表示速度在橫截面上的投影；顏色等值線表示軸向速度大小。

圖11 第七個(gè)螺旋片不同橫截面的速度場(chǎng)Fig.11 Velocity field of different cross sections of the 7th helical plate

可以發(fā)現(xiàn)每個(gè)截面上都存在徑向二次流，這是因?yàn)榱黧w在螺旋前進(jìn)的過(guò)程中，軸心附近的流速高于管壁附近的流速，不同流速的流體微團(tuán)的離心力不同，徑向上產(chǎn)生了逆壓梯度，引起流體從軸心向螺旋外側(cè)管壁的流動(dòng)，同時(shí)還會(huì)引起流體沿管壁從螺旋外側(cè)向內(nèi)側(cè)的附加流動(dòng)，形成一對(duì)反向的雙旋流渦，這對(duì)旋渦又被稱為Dean渦[16]。圖11中螺旋片兩側(cè)各有一對(duì)Dean渦，圖11（a）和圖11（b）中每一對(duì)都是兩個(gè)同向渦組成，這是因?yàn)橄噜彽膬蓚€(gè)螺旋片頭尾呈90°交叉布置，第六個(gè)螺旋片產(chǎn)生的兩對(duì)Dean渦進(jìn)入第七個(gè)螺旋片時(shí)，四個(gè)渦被重組，旋向相同的兩個(gè)渦進(jìn)入了第七個(gè)螺旋片的同一側(cè)。由于同向的兩個(gè)渦的動(dòng)能會(huì)相互抵消，可以觀察到：從圖11（a）到圖11（b），渦的強(qiáng)度在逐漸變?nèi)?；圖11（c）時(shí)，其中一個(gè)渦消失；圖11（d）時(shí)，渦消失的區(qū)域形成了一個(gè)與消失前反向的渦；再?gòu)膱D11（e）到圖11（h），兩對(duì)反向渦不斷發(fā)展、平衡，如此再進(jìn)入第八個(gè)螺旋片。整個(gè)流體區(qū)域的二次流都表現(xiàn)出這種周期往復(fù)的特性。

3.2 溫度場(chǎng)及傳熱過(guò)程強(qiáng)化

在二次流的影響下，反應(yīng)器的傳熱過(guò)程也得到了強(qiáng)化，圖12所示為第七個(gè)螺旋片不同橫截面的溫度場(chǎng)情況。顏色等值線表示溫度場(chǎng)，線狀的紋理表示速度矢量在橫截面投影的線積分卷積。

圖12 第七個(gè)螺旋片不同橫截面的溫度場(chǎng)Fig.12 Temperature field of different cross sections of the 7th helical plate

由圖12可知，熱邊界層很薄，整個(gè)橫截面的絕大部分區(qū)域溫度是均一的，這是由于在二次流的作用下，流動(dòng)主體區(qū)的冷流體不斷侵?jǐn)_邊界層的熱流體，邊界層的熱流體不斷被卷入流動(dòng)主體區(qū)的冷流體，這個(gè)過(guò)程中不僅流體微團(tuán)的位置發(fā)生了交錯(cuò)，流體微團(tuán)的溫度也在快速交換和平衡，形成了大面積溫度均一的區(qū)域。

為了更加直觀地展現(xiàn)SK螺旋結(jié)構(gòu)強(qiáng)化傳熱的能力，以相同邊界條件下無(wú)構(gòu)件空管的溫度場(chǎng)為對(duì)照，三個(gè)截面的中軸線溫度分布如圖13所示，橫坐標(biāo)χ為橫截面徑向上的無(wú)量綱長(zhǎng)度?？梢钥闯鲭S著軸向距離的增大，SK結(jié)構(gòu)對(duì)應(yīng)的主流區(qū)溫度快速上升并逐漸趨于均一，而空管對(duì)應(yīng)的主流區(qū)溫度僅緩慢上升，并且徑向分布很不均勻。在該條件下，SK螺旋結(jié)構(gòu)的傳熱系數(shù)為空管的4.2倍。

圖13 不同橫截面中軸線的溫度分布Fig.13 Temperature distribution of the central axis with different cross sections

3.3 場(chǎng)協(xié)同效應(yīng)分析

將對(duì)流傳熱比作有熱源的熱傳導(dǎo)，傳熱速率不僅與流體物性和流速有關(guān)，還與速度場(chǎng)與溫度梯度的夾角有關(guān)。當(dāng)流體被加熱時(shí)，應(yīng)使夾角盡量接近0°，當(dāng)流體被冷卻時(shí)應(yīng)使夾角接近180°，這一思想被稱為“場(chǎng)協(xié)同原理”[17-18]。

通過(guò)式（4）計(jì)算不同截面的協(xié)同角，結(jié)果如圖14所示。可以看出有較大面積區(qū)域的協(xié)同角偏離90°，這說(shuō)明SK螺旋結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的二次流對(duì)于強(qiáng)化傳熱起著重要的作用。觀察圖14（a）～圖14（c）紅色與藍(lán)色區(qū)域的演變，可以發(fā)現(xiàn)綠色區(qū)域占比逐漸增多，這表明流過(guò)第六個(gè)螺旋片的流體二次流在第七個(gè)螺旋片的反旋向?qū)Я飨轮饾u減弱。在第七個(gè)螺旋片的后半段，即圖14（d）～圖14（h）所示的截面位置，圖中紅藍(lán)色區(qū)域的占比明顯增多，這是由于流體在第七個(gè)螺旋片的主導(dǎo)下逐漸形成新的Dean渦，二次流再次發(fā)展增強(qiáng)。

圖14 不同截面的協(xié)同角分布Fig.14 Synergy angle distribution of different cross sections

3.4 雷諾數(shù)與普朗特?cái)?shù)對(duì)傳熱的影響

雷諾數(shù)（Re）和普朗特?cái)?shù)（Pr）是影響對(duì)流傳熱的重要因素，通過(guò)單因素分析的方式考察了兩者對(duì)傳熱過(guò)程的影響。為了綜合考慮傳熱與流動(dòng)阻力兩方面的結(jié)果，引入性能評(píng)價(jià)指標(biāo)（PEC）來(lái)量化等泵功約束條件下強(qiáng)化傳熱的程度[19]，計(jì)算方法見式（5）。

選取等水力學(xué)直徑的中空?qǐng)A管作為參照結(jié)構(gòu)，不同Re時(shí)的Nu和f值如圖15所示，對(duì)PEC的影響如圖16所示?？梢钥闯?，在其他因素保持不變時(shí)，Nu隨著Re的增大而增大，f隨著Re的增大而減小，PEC呈現(xiàn)先增大再減小的規(guī)律。在考察范圍內(nèi)，PEC數(shù)值始終大于1，說(shuō)明SK螺旋結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)化傳熱。

圖15 Re對(duì)Nu和f的影響Fig.15 The effect of Re on Nu and f

圖16 Re對(duì)PEC的影響Fig.16 The effect of Re on PEC

通過(guò)擬合得到：

Pr對(duì)Nu和f的影響如圖17所示?？梢钥吹?，Nu隨Pr的增大而增大，f數(shù)值上與Pr無(wú)關(guān)。擬合得到Nu與Pr的關(guān)系見式（8），Pr項(xiàng)指數(shù)為0.406，與空管在完全湍流區(qū)的Nu實(shí)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式的Pr項(xiàng)指數(shù)0.4基本一致。

圖17 Pr對(duì)Nu和f的影響Fig.17 The effect of Pr on Nu and f

3.5 螺旋片長(zhǎng)徑比與扭轉(zhuǎn)角對(duì)傳熱的影響

幾何結(jié)構(gòu)也是影響傳熱過(guò)程的因素之一，對(duì)于SK螺旋結(jié)構(gòu)，特征幾何參數(shù)為螺旋片長(zhǎng)徑比（Ar）和扭轉(zhuǎn)角（φ）。不同Ar對(duì)Nu和f的影響如圖18所示，對(duì)PEC的影響如圖19所示。

圖18 Ar對(duì)Nu和f的影響Fig.18 The effect of Ar on Nu and f

圖19 Ar對(duì)PEC的影響Fig.19 The effect of Ar on PEC

隨著Ar的增大，Nu和f都呈現(xiàn)減小的趨勢(shì)，這是由于Ar增大會(huì)使得單位軸向長(zhǎng)度螺旋片旋轉(zhuǎn)角度的下降，二次流的強(qiáng)度減弱。PEC則隨著Ar的增大緩慢減小，當(dāng)Ar＞2.4時(shí)減小速度變快，因此在實(shí)際應(yīng)用中Ar設(shè)計(jì)值為1.7～2.4較合適。通過(guò)擬合得到如下的關(guān)聯(lián)式：

不同φ對(duì)Nu和f的影響如圖20所示，對(duì)PEC的影響如圖21所示，其中φ0為180°?？梢钥闯鯪u和f隨著φ/φ0的增大而增大，PEC隨φ/φ0的增大而顯著增大，這說(shuō)明增大扭轉(zhuǎn)角是一種強(qiáng)化SK螺旋結(jié)構(gòu)傳熱的理想方式，在實(shí)際應(yīng)用中選擇180°扭轉(zhuǎn)角的螺旋片是合適的。

圖20 φ對(duì)Nu和f的影響Fig.20 The effect of φ on Nu and f

圖21 φ對(duì)PEC的影響Fig.21 The effect of φ on PEC

擬合得到Nu和f與無(wú)因次扭轉(zhuǎn)角的關(guān)系式分別為：

3.6 計(jì)算關(guān)聯(lián)式

取3.4和3.5的所有數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，得到SK螺旋結(jié)構(gòu)的Nu及f的總計(jì)算關(guān)聯(lián)式：

式中：866＜Re＜4 330，1＜Pr＜214，1.7＜Ar＜2.9，0.5＜φ/φ0＜1。

圖22和圖23為總關(guān)聯(lián)式計(jì)算得到的值與模擬值的比較。

圖22 Nu計(jì)算值與擬合值的對(duì)比Fig.22 Comparison of calculated Nu and fitted Nu

圖23 f計(jì)算值與擬合值的對(duì)比Fig.23 Comparison of calculated f and fitted f

由圖22和圖23可知，計(jì)算值和擬合值的最大偏差都在10%以內(nèi)。Nu計(jì)算關(guān)聯(lián)式的相關(guān)系數(shù)R2為0.998 1，顯著性檢驗(yàn)中F值為23 089，F(xiàn)0.95=4.07，F(xiàn)10F0.95；f計(jì)算關(guān)聯(lián)式的相關(guān)系數(shù)為0.999 7，顯著性檢驗(yàn)中F值為111 353，F(xiàn)0.95為4.16，F(xiàn)10F0.95。兩個(gè)關(guān)聯(lián)式都有著較好的符合性和預(yù)測(cè)性。

4 結(jié) 論

a）基于擴(kuò)大通道尺寸并內(nèi)置三維螺旋內(nèi)構(gòu)件的思路設(shè)計(jì)了一種高通量連續(xù)流反應(yīng)器，通量可達(dá)1000 mL/min，比傳統(tǒng)連續(xù)流微反應(yīng)器高1～2個(gè)數(shù)量級(jí)；

b）在周期性螺旋片的作用下，流動(dòng)徑向上產(chǎn)生大量二次流，這些漩渦顯著了強(qiáng)化傳熱過(guò)程；

c）熱邊界層很薄，徑向上溫度近乎均一，SK結(jié)構(gòu)的傳熱系數(shù)為空管的4.2倍；

d）雷諾數(shù)（Re）對(duì)性能評(píng)價(jià)指標(biāo)PEC影響較大，合適的Re為2 000～3 000；

e）螺旋片長(zhǎng)徑比（Ar）和扭轉(zhuǎn)角（φ）對(duì)PEC影響較大，合適的Ar為1.7～2.4，φ為180°；

f）反應(yīng)器內(nèi)努塞爾數(shù)（Nu）和摩擦系數(shù)（f）計(jì)算關(guān)聯(lián)式如下：

式中：866＜Re＜4 330，1＜Pr＜214，1.7＜Ar＜2.9，0.5＜φ/φ0＜1。

符號(hào)說(shuō)明

Ar—— 螺旋片長(zhǎng)徑比vi—— 速度張量，m/s

cp—— 流體比熱容，J/(kg·K)z—— 模型橫截面距入口的長(zhǎng)度，mm

f—— 流動(dòng)摩擦系數(shù)θ—— 協(xié)同角，°

l—— 螺片的長(zhǎng)度，mmλ—— 流體熱導(dǎo)率，W/(m·K)

Nu—— 努塞爾數(shù)μ—— 流體黏度，Pa·s

Pr—— 普朗特?cái)?shù)ρ—— 流體密度，kg/m3

Re—— 雷諾數(shù)φ—— 扭轉(zhuǎn)角，°

T—— 流體溫度，Kχ—— 橫截面徑向上的無(wú)量綱長(zhǎng)度