張糧成，李學(xué)超

（安徽理工大學(xué) 力學(xué)與光電物理學(xué)院，安徽 淮南 232001）

關(guān)鍵字：二次諧波產(chǎn)生；迭代方法；密度矩陣；波函數(shù)；藍移

20 世紀(jì)60 年代，紅寶石激光束實驗證實了二次諧波產(chǎn)生效應(yīng)，打開了非線性光學(xué)的研究[1]。之后半導(dǎo)體材料非線性光學(xué)特性相繼展開，各種人工微結(jié)構(gòu)制造得到了重大突破[2]。20 世紀(jì)90 年代，光學(xué)參量放大器以及脈沖光學(xué)參量振蕩器得以制造[3-4]。當(dāng)今，非線性光學(xué)在光學(xué)領(lǐng)域中逐漸成為成熟的分支[5]。

納米制造技術(shù)的不斷發(fā)展，現(xiàn)實中可以制造各種各樣的低維半導(dǎo)體量子系統(tǒng)，從此非線性光學(xué)效應(yīng)逐漸成為學(xué)者研究的熱點，例如二次諧波產(chǎn)生、光吸收、光整流、折射率變化、三次諧波產(chǎn)生[6]。在光學(xué)特性和非線性光學(xué)特性中，半導(dǎo)體材料與體材料具有顯著不同的特點[7-8]。低維半導(dǎo)體量子系統(tǒng)進一步提高非線性光學(xué)特性[9-10]。在非線性光學(xué)特性中，改變量子系統(tǒng)的形狀與大小和增加外場（電場、磁場、強激光場等等）是大量研究者普遍使用的方法。例如：Khordad 研究位置相關(guān)的有效質(zhì)量對立方量子點的線性和非線性光學(xué)性質(zhì)的影響[11]；Vaseghi 等研究通過外部因素進行控制球形量子點的光學(xué)整流和三次諧波生成[12]；Bejan等研究在電場和偏心率影響下橢圓量子環(huán)的光學(xué)性質(zhì)[13]；Kilica 等討論二維量子偽點系統(tǒng)中激光誘導(dǎo)的非線性光整流[14]；Martínez-Orozco 等討論磁場對摻雜GaAs 量子阱中非線性光學(xué)整流和二次諧波和三次諧波的影響[15]；Mahrsia 等研究在靜水壓力和溫度作用下，具有潤濕層的垂直耦合透鏡狀I(lǐng)nAs/GaAs 量子點中的非線性光整流[16]等等?；诘途S半導(dǎo)體量子系統(tǒng)的成功制造，人們開展了許多光電器件應(yīng)用研究，例如高速光電調(diào)制器、半導(dǎo)體光學(xué)放大器等等。本文研究了環(huán)形贗諧勢中二次諧波產(chǎn)生。

1 相關(guān)理論

1.1 理論模型

定態(tài)薛定諤方程可以寫成

其中：ψ是系統(tǒng)波函數(shù)；E是系統(tǒng)能量。在有效近似質(zhì)量的條件下，三維環(huán)形贗諧勢系統(tǒng)中哈密頓量用球極坐標(biāo)表示如下[16-17]

其中：m*是電子的有效質(zhì)量；r,θ和φ分別代表著球極坐標(biāo)中的模長、極角和方位角；? 是普朗克常量。環(huán)形贗諧勢V(r)如下

式中：V0代表著化學(xué)勢；r0是贗諧勢的零點；β是環(huán)形勢的無量綱參數(shù)。

在球坐標(biāo)下的定態(tài)薛定諤方程可以表示為

上式中波函數(shù)ψ(r,θ,φ)可以分離變量寫為

方程式（5）代入到方程式（4）中，可以得到下面的三個方程

其中，

公式(7)和公式(8)中參量l′和m分別表示角動量和磁量子數(shù)。

這里的L,a和b表達式如下

公式（6）的歸一化解為

這里A的表達式為

式中l(wèi)′和ξ未必是整數(shù)，但它們要滿足一個條件：其差一定是整數(shù)，方程式（8）的歸一化解為

方程式（9）歸一化波函數(shù)為，

1.2 二次諧波產(chǎn)生系數(shù)

二次諧波產(chǎn)生系數(shù)在密度矩陣和迭代方法兩種方法求解下可以得出[19]。假定，電磁場的頻率ω激發(fā)三維環(huán)形贗諧勢的系統(tǒng)，E(t)=E0cos(iωt)=，密度矩陣算子ρ隨時間變化的薛定諤方程如下[20]

上式中：H0表示在沒有E(t)影響下的哈密頓量；ρ(0)是不受干擾情況下的密度算子；偶極躍遷矩陣M其矩陣元為Mij=＜ψi|r|ψj＞；Γij表示弛豫率。這個系統(tǒng)電極化可以表示如下

與此同時，式（18）五個系數(shù)分別代表著五個非線性光學(xué)的主要系數(shù)，其中二次諧波產(chǎn)生系數(shù)是，運用迭代方法也可以獲得

（19）、（20）是電極化通過迭代法處理后得到的多階表達式，用迭代法處理方程式（17）表示為

通過以上方法得到二次諧波產(chǎn)生系數(shù)為

式中：能級差E21=?ω21=E2-E1，E31=?ω31=E3-E1。

2 結(jié)果與討論

使用GaAs/AlGaAs 半導(dǎo)體材料數(shù)值計算三維環(huán)形贗諧勢中二次諧波產(chǎn)生系數(shù)。計算的參量如下：m*=0.067m0(m0是自由電子的質(zhì)量)，電子密度σv=5.0×1022m-3，真空介電常數(shù)ε0=8.85×10-12F·m-1，弛豫率Γij=1/0.14 ps[20]。數(shù)值計算中，贗諧勢零點r0、化學(xué)勢V0和無量綱參數(shù)β數(shù)值選取具有一般性，并且已有研究者采用類似數(shù)值[17，21]。為更好展現(xiàn)二次諧波峰值變化特點，在每張二次諧波系數(shù)圖中給出了一組對照數(shù)據(jù)（r0=10 nm、V0=20 meV、β=18）。

在V0=20 meV、β=18，r0分別得等于6、10和14 nm 時，二次諧波產(chǎn)生系數(shù)隨入射光子頻率變化曲線如圖1 所示。從圖中很清楚看到隨著r0數(shù)值不斷地增加，二次諧波峰值漸漸地向低能區(qū)域移動。隨著r0數(shù)值增加，量子約束減弱，系統(tǒng)能級間隔減小，導(dǎo)致二次諧波系數(shù)向低能區(qū)域移動。從環(huán)形贗諧勢分析如圖2，在V0=20 meV 情況下，三種不同r0數(shù)值情況下隨著r變化曲線?？梢郧宄贸鲭S著r0數(shù)值增加，電子運動的范圍擴大了，同理反平方項也是如此。在圖1 中可以觀察到另一個重要的特征，r0數(shù)值在逐次增加同時，峰值也在不斷地增加。由解析式可知，電子偶極躍遷矩陣元（Mij）和不同狀態(tài)之間的能量間隔（?ωij）決定峰值。偶極躍遷矩陣元和能級間隔的改變都會對二次諧波產(chǎn)生的峰值造成一定影響。當(dāng)勢零點r0增加時，偶極躍遷矩陣元|M12M23M31|增大、能量間隔E21、E31減小，但是偶極躍遷矩陣元在影響二次諧波產(chǎn)生峰值中起到了決定性的影響。

圖1 在v0=20 meV，β=18 和三種不同r0值條件下二次諧波產(chǎn)生系數(shù)隨著入射光子頻率變化曲線

圖2 在V0=20 meV 三種不同r0值條件下隨著r 變化曲線

當(dāng)β=18、r0=10 nm 和V0分別等于10、15和20 meV 時，二次諧波產(chǎn)生系數(shù)與入射光子頻率的圖像如圖3。可以清楚看到，在V0不斷增加過程中二次諧波系數(shù)峰值出現(xiàn)藍移行為。隨著V0數(shù)值增加，量子約束增強，系統(tǒng)能級間隔E21、E31提高，導(dǎo)致二次諧波系數(shù)向高能區(qū)域移動。從環(huán)形贗諧勢分析如圖4，在r0=10 nm 情況下，三種不同V0數(shù)值情況下隨著r 變化曲線?？梢郧宄贸鲭S著V0數(shù)值增加，電子運動的范圍減小，同理反平方項也是如此。同理是反平方項會更加一步限制電子運動區(qū)域。此外，還可以觀察隨著V0數(shù)值在不斷增加，峰值也在不斷地增加。由解析式可知，電子偶極躍遷矩陣元（Mij）和不同狀態(tài)之間的能量間隔（?ωij）決定峰值。偶極躍遷矩陣元和能級間隔的改變都會對二次諧波產(chǎn)生的峰值造成一定影響。當(dāng)化學(xué)勢V0增加時，偶極躍遷矩陣元|M12M23M31|減小、能量間隔E21、E31增大，但是偶極躍遷矩陣元在影響二次諧波產(chǎn)生峰值中起到了決定性的影響。

圖3 在β=18,r0=10 nm 和三種不同V0 值條件下二次諧波產(chǎn)生系數(shù)隨著入射光子頻率變化曲線

圖4 在r0=10 nm 三種不同V0 值條件隨著r 變化曲線

在V0=20 meV、r0=10 nm 和β分別等于4、18和32 條件下，隨著入射光子頻率增加，二次諧波系數(shù)也隨之改變，如圖5。從圖中可以清楚觀察到伴隨著β數(shù)值在不斷增加，二次諧波產(chǎn)生的共振峰慢慢地減少。當(dāng)無量綱參數(shù)數(shù)值的增加，矩陣元素在量子約束的強度條件下緩慢減小。通過公式（21）得到，偶極躍遷矩陣元|M12M23M31|數(shù)值減小，最終導(dǎo)致峰值逐漸減少。偶極躍遷矩陣元|M12M23M31|成為決定二次諧波產(chǎn)生變化的主要因素。因此，在實際應(yīng)用過程中若僅僅只想改變二次諧波峰值可以調(diào)節(jié)無量綱參數(shù)β來完成。

圖5 在V0=20 meV,r0=10 nm 和三種不同β 值條件下二次諧波產(chǎn)生系數(shù)隨著入射光子頻率變化曲線

3 小結(jié)

本文從理論研究了環(huán)形贗諧勢中二次諧波產(chǎn)生，重點是對二次諧波系數(shù)計算與分析。隨著V0和β數(shù)值增加，峰值在相適應(yīng)地減少，但r0卻恰恰相反，r0數(shù)值增加同時，峰值也在增加。以及，當(dāng)r0數(shù)值增加時，二次諧產(chǎn)生出現(xiàn)了紅移現(xiàn)象，V0正好相反，在V0數(shù)值變大時，出現(xiàn)了藍移現(xiàn)象。