楊光亮 范育新 蔡青松 張青松

蘭州大學(xué)地質(zhì)科學(xué)與礦產(chǎn)資源學(xué)院，甘肅省西部礦產(chǎn)資源重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，甘肅蘭州 730000

1 概述

黃土高原位于青藏高原—秦嶺以北，中國(guó)北方沙漠以南、華北平原以西，是中國(guó)四大高原之一，堆積有地球上面積最大(總面積超過(guò)50×104￣￣km2)的黃土層(楊杰東等，2009)，是青藏高原構(gòu)造隆升和東亞季風(fēng)系統(tǒng)共同作用下的產(chǎn)物(安芷生等，1998)。在黃土高原上出露有多個(gè)完整的黃土—古土壤剖面，如靈臺(tái)、藍(lán)田、洛川、環(huán)縣、靖邊、西峰等，是研究新生代氣候變化(陳明揚(yáng)，1991；Anetal.，2001；Guoetal.，2002)及青藏高原構(gòu)造隆升的良好陸地沉積記錄，特別是對(duì)揭示第四紀(jì)以來(lái)東亞大氣環(huán)流格局演化和構(gòu)造—?dú)夂颉治g之間的相互作用具有重要意義(陳洪云和孫有斌，2008；Birdetal.，2015)。

作者擬在綜述前人研究成果的基礎(chǔ)上，梳理黃土物源在時(shí)空差異方面的進(jìn)展并分析存在的問(wèn)題，以理清黃土沉積物物源進(jìn)一步研究的方向和思路。

2 研究現(xiàn)狀

黃土是第四紀(jì)經(jīng)風(fēng)力搬運(yùn)后堆積形成的、廣泛分布的土狀陸相松散堆積物(劉東生，1985；Pye，1995)，主要由2～62μm粒級(jí)的粉砂組成(Assallayetal.，1998)。對(duì)黃土沉積物粒度組成的分形研究結(jié)果也支持黃土是近距離搬運(yùn)的粗粒組分(粉砂級(jí))與遠(yuǎn)源搬運(yùn)的細(xì)粒組分(黏土級(jí))組成的混合物(孫東懷等，2000；Sunetal.，2002；Sun，2004；Qinetal.，2005；Weltje and Prins，2007)。長(zhǎng)期以來(lái)，對(duì)于黃土的形成機(jī)理、特別是粉砂的產(chǎn)生和運(yùn)移進(jìn)行了大量研究，目前主要存在如下2種觀(guān)點(diǎn)： 其中一種觀(guān)點(diǎn)認(rèn)為，構(gòu)成黃土主體的粉砂是在高山、沙漠、流水、冰川等環(huán)境與過(guò)程中的細(xì)砂磨蝕產(chǎn)生的(Assallayetal.，1998；Crouvietal.，2008；Crouvietal.，2010；Enzeletal.，2010；Amitetal.，2014)；而另一種觀(guān)點(diǎn)則根據(jù)風(fēng)洞實(shí)驗(yàn)和粒度分析研究結(jié)果認(rèn)為，黃土中的粉砂物質(zhì)主要是粘附在砂粒表面的黏粒解析形成的(Roskinetal.，2013；Swetetal.，2019，2020；Adams and Soreghan，2020)，特別是在風(fēng)和降雨的影響下，從砂粒表面解析的粉塵以躍移和低空懸移為主的方式沿傳輸路徑搬運(yùn)沉積而成(Roskinetal.，2013，2014)。

圖中紅色虛線(xiàn)代表馬蘭黃土粒度梯度(據(jù)劉東生，1985)，黑色虛線(xiàn)代表L1層中值粒徑等值線(xiàn)(據(jù)楊石嶺和丁仲禮，2017)圖1 中國(guó)西北部地理環(huán)境及黃土高原已研究剖面點(diǎn)的分布Fig.1 Geographical setting and distribution of the studied profiles on the Chinese Loess Plateau in northwest China

物源作為黃土研究的熱點(diǎn)之一，受到學(xué)者們的廣泛關(guān)注，并開(kāi)展了大量卓有成效的研究。劉東生(1985)通過(guò)黃土高原馬蘭黃土(L1)粒度自西北向東南變細(xì)的現(xiàn)象(圖1紅色虛線(xiàn))，推測(cè)中國(guó)黃土高原的黃土是冬季盛行的西北風(fēng)從戈壁沙漠區(qū)搬運(yùn)而來(lái)的。Pye(1995)在研究全球黃土空間分布的基礎(chǔ)上，提出了黃土形成與物質(zhì)來(lái)源的3種模式，分別為冰緣黃土、山前黃土、沙漠黃土——即黃土來(lái)源于冰川地區(qū)的磨蝕或凍融風(fēng)化產(chǎn)生的碎屑物、山前洪積區(qū)堆積的碎屑物以及沙漠地區(qū)。楊石嶺和丁仲禮(2017)對(duì)黃土高原57個(gè)剖面S2以上沉積物粒度的分析結(jié)果顯示黃土—古土壤普遍存在向南變細(xì)的趨勢(shì)(如圖1黑色虛線(xiàn)代表的L1層中值粒徑等值線(xiàn))。遙感及現(xiàn)代風(fēng)場(chǎng)觀(guān)測(cè)(延昊等，2002；Shao and Dong，2006；張小曳，2007；陳思宇等，2017)結(jié)果也支持黃土直接源于中國(guó)西北地區(qū)這一推斷。近年來(lái)，地球化學(xué)方法(如Sr、Nd、Pb、Hf等同位素，石英的氧同位素)(Liuetal.，1993；Galletetal.，1998；Aléonetal.，2002；Pettkeetal.，2002；Sun，2002；Chenetal.，2007；李鋒，2007；Guanetal.，2008；Sun and Zhu，2010；Buggleetal.，2011；Chen and Li，2011；Ferratetal.，2011；Zhangetal.，2012)、礦物學(xué)方法(石英ESR和CI、重礦物組合、白云石含量等)(Lietal.，2007；Sunetal.，2007，2008；Jeongetal.，2008；Jeong and Lee，2010；Mengetal.，2015，2019)、鋯石U-Pb年齡譜(Stevensetal.，2010；Pullenetal.，2011；Xiaoetal.，2012；謝靜等，2012；李高軍等，2013)和鈾同位素破碎年代學(xué)(Lietal.，2017，2018)等多種示蹤方法，被用于黃土物源的研究中。盡管不同研究對(duì)黃土物源區(qū)有不同的解釋?zhuān)延械难芯繉ⅫS土高原黃土的物源區(qū)限定于蒙古南部和中國(guó)北部的戈壁沙漠區(qū)(包括騰格里沙漠、巴丹吉林沙漠、毛烏素沙漠)、西部的三大內(nèi)陸盆地(柴達(dá)木、塔里木及準(zhǔn)噶爾盆地)的沙漠區(qū)及造山帶(祁連山、戈壁阿爾泰山等)山前洪積扇區(qū)(Liuetal.，1993，1994；Sun，2002，2005；Chenetal.，2007；張小曳，2007；Sunetal.，2008；Chen and Li，2011；Pullenetal.，2011；Chen，2012；Lietal.，2018；Zhangetal.，2018)。

但由于不同地球化學(xué)示蹤劑有不同的特點(diǎn)，如受風(fēng)化作用影響較小的穩(wěn)定同位素組成更多地直接反映黃土原始源區(qū)特征，但它們普遍較難反映黃土搬運(yùn)路徑或上級(jí)“中轉(zhuǎn)站”的特征(Chen and Li，2011)。因此，有研究通過(guò)對(duì)比黃土高原多級(jí)潛在物源區(qū)與黃土高原風(fēng)塵沉積物中碎屑鋯石的U-Pb年齡譜特征，提出了在亞洲夏季風(fēng)降雨沖刷侵蝕作用下青藏高原的造山帶(包括祁連山)風(fēng)化形成的碎屑堆積于山麓(Nieetal.，2018)，在被黃河搬運(yùn)到銀川盆地形成沖積扇之后，其中的細(xì)顆粒被風(fēng)力侵蝕搬運(yùn)到黃土高原堆積成黃土的假設(shè)(Nieetal.，2015)。

2.1 對(duì)黃土高原第四紀(jì)黃土物源的變化特征尚存爭(zhēng)議

1)不同時(shí)間尺度的物源研究揭示黃土物源在第四紀(jì)期間發(fā)生過(guò)變化。如Yang等(2021)研究西寧和臨夏盆地52Ma以來(lái)低分辨率的Nd同位素曲線(xiàn)，認(rèn)為晚漸新世之前青藏高原北部是亞洲風(fēng)塵的主要貢獻(xiàn)者，自晚漸新世開(kāi)始(25Ma～)中亞造山帶(即戈壁阿爾泰)對(duì)亞洲粉塵的貢獻(xiàn)開(kāi)始變得顯著。對(duì)黃土/古土壤中28～45μm粒級(jí)全巖組分的Sr-Nd同位素比值研究的結(jié)果也顯示，第四紀(jì)以來(lái)源自戈壁阿爾泰山地區(qū)的物質(zhì)對(duì)黃土高原靈臺(tái)和西峰地區(qū)黃土的相對(duì)貢獻(xiàn)呈逐漸增加趨勢(shì)(Chen and Li，2013；Zhangetal.，2015)。但多個(gè)基于單礦物的物源示蹤結(jié)果都顯示黃土高原不同地區(qū)黃土的物源在2.6Ma、1.2Ma等前后發(fā)生了變化，甚至冰期黃土與間冰期古土壤的物源都可能不同。如，在整個(gè)第四紀(jì)時(shí)段，多種基于單一種礦物的示蹤研究結(jié)果都支持黃土高原黃土源區(qū)在2.5Ma、1.2～0.9Ma等時(shí)間發(fā)生了較為顯著的變化。其中，石英的ESR信號(hào)和CI指數(shù)顯示，在2.1Ma、1.4Ma、1.1Ma、0.8Ma和0.4Ma等時(shí)間前后靈臺(tái)剖面黃土的物源發(fā)生了重大變化(Isozakietal.，2008)；石英的氧同位素(δ18O)結(jié)果顯示，在2.6Ma及1.2Ma時(shí)，靈臺(tái)剖面黃土物源發(fā)生了顯著變化(Yanetal.，2017)；碎屑鋯石U-Pb年齡譜顯示，在2.5Ma、1.2～0.9Ma、末次冰盛期(19.8ka)等時(shí)間點(diǎn)藍(lán)田剖面黃土的物源發(fā)生了顯著變化(Zhangetal.，2018)。此外，基于碎屑鋯石的U-Pb年齡譜和石英ESR信號(hào)強(qiáng)度、CI指數(shù)的差異支持冰期黃土(L1)和間冰期古土壤(S1)物源不同(Sunetal.，2008；Pullenetal.，2011；Xiaoetal.，2012)的認(rèn)識(shí)。

2)盡管已經(jīng)普遍觀(guān)察到第四紀(jì)黃土的Sr-Nd同位素組成發(fā)生了顯著變化，但不同學(xué)者對(duì)其有不同解釋。其中，部分學(xué)者認(rèn)為黃土沉積物全巖樣品的Sr-Nd同位素組成的變化是氣候變化或測(cè)試誤差導(dǎo)致的，而不是沉積物源區(qū)變化的結(jié)果。如，靈臺(tái)剖面黃土沉積物中酸不溶組分的87Sr/86Sr值在2.5Ma以來(lái)逐漸減小，被解釋為黃土粒度變化導(dǎo)致的而非物源變化的結(jié)果，εNd值的微小變化被解釋為實(shí)驗(yàn)分析測(cè)試誤差引起(Wangetal.，2007)。在綜合分析樣品前處理方法相近的已發(fā)表數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上，Bird等(2020)認(rèn)為盡管目前對(duì)中國(guó)黃土高原黃土的傳輸路徑是通過(guò)河流、沙漠還是風(fēng)力直接搬運(yùn)尚不清楚，但青藏高原北部地區(qū)自40Ma以來(lái)一直是黃土高原風(fēng)塵的主要貢獻(xiàn)者，且黃土中Sr、Nd、Hf同位素比值的變化是粒度變化和風(fēng)化作用造成的，不是物源變化的結(jié)果。

2.2 對(duì)近地表黃土中鋯石U-Pb年齡譜的研究結(jié)果支持黃土高原黃土物源存在顯著的空間差異

近年來(lái)，隨著單顆粒碎屑鋯石U-Pb年齡示蹤體系被應(yīng)用于黃土物源示蹤以來(lái)，對(duì)黃土高原粉塵的物源取得了一些新認(rèn)識(shí)。基于近地表沉積物及黃土、古土壤剖面中有限樣品中碎屑鋯石U-Pb年齡譜組成特征的研究結(jié)果支持黃土高原黃土的原始源區(qū)存在明顯的空間差異(Birdetal.，2015；Zhangetal.，2016a；馬榕等，2019)。具體表現(xiàn)為： (1)黃土高原西部地區(qū)近地表黃土中鋯石的U-Pb年齡譜與黃河沖積物的特征較為一致，且與青藏高原東北緣的U-Pb年齡譜組成特征相似(Nieetal.，2018)，支持黃土高原西部地區(qū)與青藏高原東北緣有較強(qiáng)的親緣關(guān)系(Nieetal.，2015)；而黃土高原東部地區(qū)黃土中碎屑鋯石的U-Pb年齡譜組成與華北克拉通的更為相似，表明黃土高原東部地區(qū)黃土沉積物受華北克拉通物質(zhì)的影響更為顯著(Birdetal.，2015)。(2)碎屑鋯石的U-Pb年齡譜組成支持黃土高原北部地區(qū)與毛烏素沙漠西部及戈壁阿爾泰地區(qū)碎屑物質(zhì)具有相近的源區(qū)特征，而黃土高原南部地區(qū)則與青藏高原東北緣及秦嶺具有相近的源區(qū)特征(Zhangetal.，2016a)。

3 黃土高原第四紀(jì)黃土物源研究亟待解決的問(wèn)題

研究者通常綜合使用Sr-Nd同位素體系開(kāi)展黃土物源研究，發(fā)現(xiàn)Nd同位素在整個(gè)第四紀(jì)變化較小，而Sr同位素則存在較顯著的變化，對(duì)其解釋存在較大分歧。其中，部分學(xué)者認(rèn)為，Sr-Nd等同位素組成的變化是氣候變化、粒度效應(yīng)、分析測(cè)試誤差以及放射性衰變導(dǎo)致的(Wangetal.，2007；Birdetal.，2020)，而非物源變化導(dǎo)致；與之相對(duì)，部分學(xué)者則認(rèn)為Sr-Nd同位素比值非常敏感地記錄了沉積物源區(qū)相對(duì)貢獻(xiàn)的變化(Lietal.，2011；Chen and Li，2013)。此外，運(yùn)用碎屑鋯石U-Pb年齡譜研究黃土物源時(shí)，鋯石顆粒的源區(qū)能否代表黃土樣品的源區(qū)及進(jìn)行年齡統(tǒng)計(jì)時(shí)的樣本量是廣受關(guān)注的核心問(wèn)題。

綜上來(lái)看，第四紀(jì)黃土中Sr-Nd同位素組成及碎屑鋯石的U-Pb年齡譜變化反映了什么樣的地質(zhì)意義，需要重新評(píng)估。下文將主要從87Sr/86Sr值和143Nd/144Nd 值及單顆粒鋯石U-Pb年齡譜的影響因素等方面，分析第四紀(jì)黃土Sr-Nd同位素及碎屑鋯石U-Pb年齡譜變化的地質(zhì)意義。

3.1 第四紀(jì)黃土Sr-Nd同位素比值變化的地質(zhì)意義

a—全巖87Sr/86Sr及28～45μm粒級(jí)組分87Sr/86Sr(Chen and Li，2013)；b—全巖87Sr/86Sr(Wang et al.，2007)；c—全巖 143Nd/144Nd 及28～45μm粒級(jí)組分 143Nd/144Nd(Chen and Li，2013)；d—全巖 143Nd/144Nd(Wang et al.，2007)；e—第四紀(jì)磁化率變化(Sun et al.，2010)；f—全巖樣品與28～45μm組分樣品87Sr/86Sr差值變化(據(jù)Chen and Li，2013)；g—全巖樣品黃土/古土壤氣候旋回間的87Sr/86Sr差值變化(據(jù)Wang et al.，2007)。圖中空心點(diǎn)為黃土，實(shí)心點(diǎn)為古土壤；藍(lán)色代表全巖樣品，紅色代表28～45μm粒級(jí)組分；NTP代表青藏 高原東北緣，GAMs代表戈壁阿爾泰山圖2 靈臺(tái)黃土/古土壤Sr-Nd同位素及磁化率變化Fig.2 Variation of87Sr/86Sr，143Nd/144Nd isotope ratios and magnetic susceptibility in the Lingtai loess/palaeosol profile

3.1.1 測(cè)試誤差及放射性衰變難以導(dǎo)致在第四紀(jì)黃土/古土壤中檢測(cè)到的Sr-Nd同位素比值的顯著變化

當(dāng)前有不同儀器可被用于測(cè)量Sr-Nd同位素組成，它們的檢出限和測(cè)試精度也存在差異。如，等離子質(zhì)譜儀(ICP-MS)的檢出限在10-15～10-8范圍之間，而熱電離質(zhì)譜儀(TIMS)的檢出限可低至10-15級(jí)別(石艷潔等，2015)。但在測(cè)量Sr-Nd同位素的實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，各實(shí)驗(yàn)室都會(huì)同步測(cè)定經(jīng)國(guó)際認(rèn)證的標(biāo)準(zhǔn)樣品，以檢測(cè)儀器測(cè)試的精度并校準(zhǔn)測(cè)試誤差。如AGV-1、BCR-2、NBS-987等國(guó)際標(biāo)樣通常被用于測(cè)試精度檢測(cè)，通過(guò)TIMS測(cè)量87Sr/86Sr值被作為國(guó)際參考值，分別為0.703931、0.704958和0.710250(Fanetal.，2010；Jacquesetal.，2020)。從已經(jīng)發(fā)表的文獻(xiàn)看，NBS-987作為Sr同位素測(cè)量過(guò)程中最常用的國(guó)際標(biāo)樣，其87Sr/86Sr的實(shí)際測(cè)量值介于0.710239±0.000018～0.710268±0.000020之間(如Galletetal.，1996；Jahnetal.，2001；Yokooetal.，2004；Sun，2005；Chenetal.，2007；Raoetal.，2008；Zhangetal.，2012；Chen and Li，2013；Zhangetal.，2015；Birdetal.，2020；Xieetal.，2020)。可見(jiàn)，由測(cè)試誤差導(dǎo)致的87Sr/86Sr的絕對(duì)誤差最大為0.000018，僅為第四紀(jì)黃土/古土壤中87Sr/86Sr實(shí)測(cè)值差異(0.002580～0.004949)(Sun，2005；Wangetal.，2007；Chen and Li，2013；Zhangetal.，2015；Birdetal.，2020)的0.38%～0.74%，因此分析測(cè)試誤差不可能是在第四紀(jì)黃土中檢測(cè)到的87Sr/86Sr 值差異的主要原因。

同理，Nd同位素常用標(biāo)樣La Jolla的143Nd/144Nd 國(guó)際參考值為0.511850(Jacquesetal.，2020)，其143Nd/144Nd 的實(shí)際測(cè)量值為0.511840±0.000008～0.511846±0.000009(如Yokooetal.，2004；Chenetal.，2007；Wangetal.，2007；Raoetal.，2008)，可見(jiàn)由測(cè)試誤差導(dǎo)致的143Nd/144Nd值的絕對(duì)偏差最大為0.000010。147Sm 的半衰期為1×106￣￣Ga，衰變常數(shù)λ為6.54×10-12(張宏飛和高山，2012)。因此，在整個(gè)第四紀(jì)期間由147Sm 衰變?cè)斐傻?43Nd/144Nd 值增加不大于0.000013。所以由測(cè)試誤差及衰變導(dǎo)致的143Nd/144Nd 值的變化均遠(yuǎn)小于第四紀(jì)黃土/古土壤中檢測(cè)到的143Nd/144Nd 值的變化值(0.000095～0.000240)(圖2-c，2-d)。

綜上來(lái)看，無(wú)論放射性衰變還是分析測(cè)試誤差的影響都遠(yuǎn)小于在第四紀(jì)黃土中實(shí)際檢測(cè)到的87Sr/86Sr與143Nd/144Nd 值的變化。

3.1.2 單純通過(guò)氣候變化難以解釋在第四紀(jì)黃土/古土壤中檢測(cè)到的87Sr/86Sr 值的顯著變化

大量研究顯示，中國(guó)黃土高原的黃土沉積物主要源自青藏高原及戈壁阿爾泰地區(qū)(Pullenetal.，2011；Che and Li，2013；Chen and Li，2013；Stevensetal.，2013；Birdetal.，2015；Nieetal.，2015；Zhangetal.，2015；Lichtetal.，2016；Zhangetal.，2018；Lietal.，2018)；黃土/古土壤的交替主要反映了以夏季風(fēng)降雨強(qiáng)度為代表的干(冷)濕(暖)程度的周期性變化(王永焱，1987；安芷生等，1989)。假定第四紀(jì)期間黃土沉積物的物源比較穩(wěn)定，那么第四紀(jì)黃土沉積物中87Sr/86Sr值的變化應(yīng)該與亞洲夏季風(fēng)強(qiáng)度的變化同步。

黃土沉積的粒度通常被用來(lái)反映冬季風(fēng)的強(qiáng)度及黃土物源區(qū)的遠(yuǎn)近程度(劉東生，1985；Sun and Liu，2000)。盡管第四紀(jì)期間黃土沉積物的粒度也發(fā)生了系列變化，且不同剖面中沉積物的平均粒徑存在差異，但粉砂(28～45μm)一直是不同地區(qū)黃土沉積中的主體粒級(jí)成分(鹿化煜和安芷生，1997；Dingetal.，1999；Dingetal.，2005；Zhangetal.，2016b)。因此，選用黃土沉積物中28～45μm粒級(jí)組分可以有效消除風(fēng)力分選、結(jié)構(gòu)成熟度和風(fēng)化作用等因素對(duì)87Sr/86Sr 值的影響(Chen and Li，2013；陳忠等，2015)。從靈臺(tái)剖面黃土沉積物中28～45μm粒級(jí)組分與全巖的87Sr/86Sr 值對(duì)比來(lái)看(圖2-a)，在同一冰期—間冰期旋回里黃土與相鄰層位古土壤層中28～45μm粒級(jí)組分87Sr/86Sr值的變化幅度(-0.000600～0.000387)明顯小于全巖樣品中的87Sr/86Sr值變化幅度(0.000276～0.001719)。即便如此，第四紀(jì)黃土沉積物28～45μm粒級(jí)組分中仍然檢測(cè)到了達(dá)0.003569的87Sr/86Sr 值差異，其幅度與全巖樣品間87Sr/86Sr 值的差異(0.002580～0.004949)相當(dāng)，表明黃土高原第四紀(jì)黃土沉積物中的87Sr/86Sr 值保存了氣候變化之外的地質(zhì)信息。從黃土高原兩大主要潛在源區(qū)——青藏高原東北緣和戈壁阿爾泰山的Sr-Nd同位素組成來(lái)看，青藏高原東北緣具有高87Sr/86Sr值(0.7252±0.0019)、低εNd(-12.3±0.4)的特征；而戈壁阿爾泰山則具有低87Sr/86Sr值(0.7121±0.0003)、高εNd(-4.4±0.7)的特征(Chenetal.，2007；Lietal.，2011)。因此，結(jié)合靈臺(tái)黃土中Sr-Nd同位素自第四紀(jì)以來(lái)的變化趨勢(shì)(圖2-a至2-d)，二者共同指示第四紀(jì)以來(lái)靈臺(tái)黃土物源發(fā)生了由青藏高原為主導(dǎo)向戈壁阿爾泰山為主導(dǎo)轉(zhuǎn)變的趨勢(shì)，支持黃土物源在第四紀(jì)期間發(fā)生過(guò)變化。

作者為了進(jìn)一步揭示靈臺(tái)黃土/古土壤剖面長(zhǎng)序列全巖樣品的87Sr/86Sr 值與氣候變化之間的可能聯(lián)系，作者嘗試計(jì)算了相鄰層位黃土/古土壤樣品的87Sr/86Sr差值，發(fā)現(xiàn)相鄰層位古土壤—黃土間87Sr/86Sr的差值變化(圖2-g)與磁化率變化(圖2-e)具有一定的同步性，且大部分古土壤層比相鄰層位的黃土層的87Sr/86Sr值高；同時(shí)，全巖樣品與28～45μm組分樣品87Sr/86Sr差值(Δ87Sr/86Sr)的變化(圖2-f)也與磁化率曲線(xiàn)(圖2-e)表現(xiàn)出較好的相關(guān)性，即Δ87Sr/86Sr的高值正好對(duì)應(yīng)于磁化率的高值。這一對(duì)比結(jié)果進(jìn)一步支持黃土/古土壤沉積物中28～45μm粒徑區(qū)間之外組分的87Sr/86Sr 值變化可能更多地記錄了氣候變化信息，而28～45μm粒徑組分的87Sr/86Sr 值組成更多受控于源區(qū)的推論。這一推論符合Rb更容易被黏土礦物表面吸附(Nesbittetal.，1980)，因而在生物化學(xué)風(fēng)化過(guò)程中細(xì)顆粒組分中的87Sr/86Sr值略有升高(Dasch，1969)的基本假設(shè)，也得到了前人對(duì)黃土中細(xì)粒黏土礦物具有較高的87Sr/86Sr 值(Yangetal.，2005；Chenetal.，2007)、響應(yīng)了夏季風(fēng)強(qiáng)度變化(Lu and An，1998)認(rèn)識(shí)的支持。

上述分析支持黃土/古土壤中主要粒徑組分(28～45μm)87Sr/86Sr 值和143Nd/144Nd 值的變化難以用氣候變化解釋?zhuān)瑧?yīng)主要受控于沉積物源區(qū)變化。

3.2 基于單顆粒的物源示蹤具有顯著優(yōu)勢(shì)

由于Sr、Nd、Pb等同位素組成目前主要是通過(guò)質(zhì)譜儀對(duì)巖石/沉積物被消解后的溶液進(jìn)行測(cè)試，被測(cè)對(duì)象通常是全巖多顆粒制備的混合樣品，因此其結(jié)果提供的是全巖多顆粒樣品同位素組成的平均值(Chen and Li，2011)。以ICP-MS測(cè)試技術(shù)為例，被測(cè)樣品需經(jīng)過(guò)粒度分選(全巖法無(wú)此操作)、去除有機(jī)質(zhì)和次生碳酸鹽、研磨、酸溶消解，最后以溶液的形式通過(guò)質(zhì)譜儀進(jìn)行測(cè)試。即，無(wú)論全巖還是特定粒級(jí)組分的樣品，被測(cè)量對(duì)象均是多種礦物顆粒的混合物，因而其結(jié)果是多(顆粒)礦物同位素的平均值；加之，部分同位素(如87Sr/86Sr、143Nd/144Nd)可能還受粒度效應(yīng)的影響(Yangetal.，2005；Chenetal.，2007；Raoetal.，2008)。因此，部分學(xué)者認(rèn)為全巖的Sr-Nd同位素變化不反映黃土物源變化(Wangetal.，2007；Birdetal.，2020)。

相比之下，基于單礦物的鋯石U-Pb年齡、石英ESR和CI以及石英δ18O 等物源示蹤劑的結(jié)果則顯示出黃土沉積物物源在第四紀(jì)曾發(fā)生了顯著變化(Isozakietal.，2008；Sunetal.，2008；Pullenetal.，2011；Xiaoetal.，2012；Yanetal.，2017；Zhangetal.，2018)，甚至根據(jù)不同方法都獲得了黃土物源在基本一致的時(shí)間發(fā)生變化的認(rèn)識(shí)。究其原因，運(yùn)用單礦物樣品進(jìn)行信號(hào)測(cè)量時(shí)通常選取1種特定礦物進(jìn)行測(cè)量，有效避免了多顆粒/多礦物測(cè)量的平均效應(yīng)問(wèn)題，并將多個(gè)顆粒的測(cè)量結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，真實(shí)地反映了樣品中不同顆粒的差異以及不同源區(qū)的相對(duì)貢獻(xiàn)(謝靜等，2007，2012；彭文彬等，2014)。如，運(yùn)用單顆粒碎屑鋯石U-Pb年齡示蹤通常隨機(jī)測(cè)試100多個(gè)單顆粒鋯石，由這100多個(gè)鋯石顆粒的年齡組成反映該沉積物源區(qū)總體特征的年齡譜。由于每個(gè)被測(cè)鋯石顆粒都可以給出一個(gè)準(zhǔn)確的獨(dú)立年齡(結(jié)晶時(shí)間)，因此，統(tǒng)計(jì)同一樣品中不同鋯石顆粒的年齡便有效反映了具有不同巖漿熱歷史特征源區(qū)的相對(duì)貢獻(xiàn)。

由于基于單顆粒的物源示蹤需要對(duì)多個(gè)顆粒的信號(hào)進(jìn)行測(cè)量并統(tǒng)計(jì)以得到樣品的源區(qū)特征信號(hào)組成，所以統(tǒng)計(jì)的樣本量是能否得到足以反映樣品各年齡組成豐度的關(guān)鍵。單顆粒碎屑鋯石U-Pb年齡譜示蹤是通過(guò)測(cè)量并對(duì)比沉積物和潛在源區(qū)鋯石的U-Pb年齡譜的特征，判斷樣品中是否存在特定源區(qū)的貢獻(xiàn)(Gehrelsetal.，2011)。早期研究報(bào)道稱(chēng)，測(cè)量大于117個(gè)鋯石顆粒年齡，足以有95%的概率識(shí)別年齡譜中的每一個(gè)年齡組分(Vermeesch，2004)；后來(lái)，Slama 和Kosler(2012)的研究成果認(rèn)為，每個(gè)樣品60個(gè)鋯石顆粒的年齡就足以產(chǎn)生可重復(fù)的年齡譜。也有學(xué)者從方法學(xué)的角度指出只有“大樣本量”的鋯石U-Pb年齡譜才能完整反映源區(qū)的特征(Pullenetal.，2014)，即當(dāng)分析的鋯石顆粒數(shù)增加到500以上時(shí)，低豐度年齡組分才可以被準(zhǔn)確反映。最新的研究認(rèn)為將鋯石顆粒數(shù)增加到大于100顆并不能顯著提高U-Pb年齡譜的重現(xiàn)性(Birdetal.，2015)；Fan 等(2019)通過(guò)對(duì)4個(gè)沙漠沉積物樣品分別測(cè)量100和150個(gè)鋯石顆粒，以評(píng)價(jià)樣本量大小對(duì)年齡譜的影響，結(jié)果顯示鋯石顆粒數(shù)從100增加到150顆，年齡譜主要組分的構(gòu)成并沒(méi)有明顯變化。作者收集了近年來(lái)利用鋯石U-Pb年齡譜進(jìn)行黃土物源示蹤的文獻(xiàn)，發(fā)現(xiàn)絕大多數(shù)學(xué)者基于約100個(gè)鋯石顆粒構(gòu)成的U-Pb年齡譜，并通過(guò)主要年齡組分(主峰)就能夠區(qū)分、識(shí)別樣品潛在源區(qū)，甚至確定潛在源區(qū)的相對(duì)貢獻(xiàn)，并得到了基本一致的認(rèn)識(shí)(Vermeesch，2004；Stevensetal.，2010，2013；Pullenetal.，2011；Slama and Kosler，2012；Xiaoetal.，2012；Che and Li，2013；Birdetal.，2015；Nieetal.，2015；Lichtetal.，2016；Zhangetal.，2016a；Fanetal.，2019；Xiongetal.，2021)。由此可見(jiàn)，由約100個(gè)碎屑鋯石年齡構(gòu)成的U-Pb年齡譜的主要組分(主峰)就能夠滿(mǎn)足識(shí)別主要潛在物源區(qū)及其相對(duì)貢獻(xiàn)的需要，在黃土物源時(shí)空變化研究方面具有顯著優(yōu)勢(shì)。

3.3 第四紀(jì)沉積物源區(qū)的空間變化規(guī)律有待更多長(zhǎng)時(shí)間尺度研究的支持

前人基于近地表樣品中碎屑鋯石U-Pb年齡譜的物源分析得出了黃土高原黃土物質(zhì)來(lái)源存在空間差異的認(rèn)識(shí)，但由于研究的剖面較少、時(shí)間尺度較短，目前對(duì)在更長(zhǎng)時(shí)間尺度內(nèi)不同時(shí)段的黃土沉積物源區(qū)是否存在空間差異尚缺乏較為清晰的認(rèn)識(shí)。

數(shù)據(jù)引自Pullen等(2011)，Xiao等(2012)，Che和Li(2013)，Bird等(2015)，Licht等(2016)，Sun等(2018)，Zhang等(2018)，F(xiàn)an等(2019)和Xiong 等(2021)圖3 黃土高原多個(gè)剖面黃土/古土壤與潛在物源區(qū)碎屑鋯石U-Pb年齡圖譜對(duì)比Fig.3 Comparison of detrital zircon U-Pb age spectra of different loess/paleosoils profiles on the Chinese Loess Plateau and potential provenance areas

靖邊和洛川剖面黃土層L33中鋯石U-Pb年齡譜550～350Ma與350～230Ma峰的相對(duì)高低明顯不同，靖邊剖面350～230Ma的組分明顯高于550～350Ma的組分，總體顯示出與戈壁阿爾泰山源區(qū)的相似性；而洛川剖面550～350Ma的組分明顯高于350～230Ma的組分，則與青藏高原東北緣的年齡譜相似。

3.4 第四紀(jì)黃土物源隨時(shí)間的變化規(guī)律有待系統(tǒng)研究的支撐

Isozaki等(2008)利用石英的ESR和CI研究靈臺(tái)剖面黃土物源的結(jié)果顯示，在2.1Ma、1.4Ma、1.1Ma、0.8Ma和0.4Ma等時(shí)間點(diǎn)黃土物源發(fā)生了顯著變化；Yan等(2017)利用石英的δ18O 研究靈臺(tái)剖面黃土沉積物物源的結(jié)果也顯示，在2.6Ma及1.2Ma時(shí)靈臺(tái)剖面黃土物源發(fā)生了顯著變化；Zhang等(2018)研究藍(lán)田剖面沉積物的碎屑鋯石U-Pb年齡譜的結(jié)果也顯示在2.5Ma、1.2～0.9Ma、末次冰盛期(19.8 ka)等時(shí)間點(diǎn)黃土物源發(fā)生了顯著變化(圖4-a)。以上研究結(jié)果顯示，不同物源示蹤方法的結(jié)果較為一致地支持在大致相同的時(shí)間點(diǎn)黃土高原中南部地區(qū)黃土物源發(fā)生了明顯變化。為深入認(rèn)識(shí)黃土高原不同地區(qū)黃土物源在第四紀(jì)期間的變化規(guī)律，作者收集到洛川和靖邊2個(gè)剖面長(zhǎng)時(shí)間序列碎屑鋯石的U-Pb年齡數(shù)據(jù)(圖4-b，4-c)并根據(jù)鋯石U-Pb年齡譜做了物源變化特征分析，進(jìn)一步探究黃土物源在第四紀(jì)期間的變化特征。

數(shù)據(jù)引自Pullen等(2011)，Bird等(2015)，Sun等(2018)和Zhang 等(2018)圖4 黃土高原藍(lán)田、洛川、靖邊剖面黃土鋯石U-Pb年齡圖譜Fig.4 Zircon U-Pb age spectra of loess from Lantian，Luochuan and Jingbian profiles on the Chinese Loess Plateau

靖邊剖面多個(gè)層位黃土/古土壤與潛在物源區(qū)的U-Pb年齡圖譜(圖4-c)的對(duì)比顯示，位于黃土高原北部邊緣地區(qū)鋯石的U-Pb年齡圖譜總體上表現(xiàn)為以550～230Ma為主，且多數(shù)層位350～230Ma峰值高于550～350Ma的特征，總體上與戈壁阿爾泰山地區(qū)相似，但在1.2Ma(L18至S17)附近550～350Ma峰的相對(duì)含量不斷增加并高于350～230Ma峰值，表明1.2Ma前后青藏高原源區(qū)相對(duì)貢獻(xiàn)的增加。

綜上可見(jiàn)，盡管已經(jīng)在黃土高原僅有幾個(gè)剖面中運(yùn)用單顆粒鋯石U-Pb年齡譜開(kāi)展了物源示蹤研究，但位于黃土高原不同區(qū)域的藍(lán)田、洛川、靖邊等3個(gè)剖面的數(shù)據(jù)均表現(xiàn)出1.2Ma沉積物主要源區(qū)的變化，可見(jiàn)黃土高原黃土沉積物主要物源區(qū)在第四紀(jì)確實(shí)發(fā)生了較為普遍的變化。由于在第四紀(jì)青藏高原在經(jīng)歷了青藏運(yùn)動(dòng)、昆黃運(yùn)動(dòng)、共和運(yùn)動(dòng)等階段性的構(gòu)造隆升(Lietal.，2014)，全球氣候系統(tǒng)也發(fā)生了諸如中更新世氣候轉(zhuǎn)型等全球規(guī)模大氣環(huán)流以及氣候變化周期的調(diào)整(Clarketal.，2006)。形成于青藏高原構(gòu)造隆升和東亞季風(fēng)系統(tǒng)共同作用下的黃土高原(安芷生等，1998)，應(yīng)該以多種形式記錄了高原隆升及氣候變化的信息。因此，前文述及普遍發(fā)生于1.2Ma前后黃土高原沉積物主要物源的變化很可能是對(duì)同期青藏高原隆升與氣候轉(zhuǎn)型事件的響應(yīng)。只是目前在不同剖面中利用鋯石U-Pb年代譜進(jìn)行沉積物源的研究尚缺乏系統(tǒng)性，僅有研究的時(shí)間分辨率也不相同，如長(zhǎng)尺度(上新世或第四紀(jì)以來(lái))的研究多以低分辨率的研究為主，而短尺度(末次冰期/間冰期)的研究則以高分辨率的研究為主；導(dǎo)致不同剖面中揭示出黃土物源變化的信息量比較有限，制約著對(duì)黃土高原第四紀(jì)沉積物源區(qū)隨時(shí)間變化的系統(tǒng)認(rèn)識(shí)。而黃土沉積物中的鋯石在經(jīng)歷從源區(qū)風(fēng)化剝蝕、流體多次搬運(yùn)并最終堆積的整個(gè)地質(zhì)-氣候-地理過(guò)程后，依然忠實(shí)地保留了源區(qū)的特征，因此，在黃土高原通過(guò)單顆粒鋯石的U-Pb年齡譜開(kāi)展涵蓋整個(gè)第四紀(jì)時(shí)段的黃土物源及其變化歷史研究，具有揭示巖石圈、水圈、大氣圈耦合作用過(guò)程及演化歷史的巨大潛力。

4 認(rèn)識(shí)與展望

在梳理黃土高原黃土沉積物物源研究進(jìn)展、存在問(wèn)題及爭(zhēng)議的基礎(chǔ)上，獲得如下幾點(diǎn)認(rèn)識(shí)：

1)黃土高原第四紀(jì)黃土沉積物的87Sr/86Sr值發(fā)生了較為明顯的變化(0.002580～0.004949)，其變化幅度遠(yuǎn)大于實(shí)驗(yàn)室的分析測(cè)試誤差(最大0.000018)及元素放射性衰變過(guò)程導(dǎo)致的87Sr/86Sr值(最大0.000026)變化；143Nd/144Nd 值亦存在變化(0.000095～0.000240)，其變化幅度遠(yuǎn)大于實(shí)驗(yàn)室的分析測(cè)試誤差(最大0.000010)及放射性衰變過(guò)程導(dǎo)致的143Nd/144Nd值(最大0.000013)變化。因此，Sr-Nd同位素組成的變化具有較明確的地質(zhì)意義。

3)相比于全巖物源示蹤方法，基于單礦物或單顆粒的物源示蹤方法對(duì)物源區(qū)變化的響應(yīng)更為敏感，在解決黃土高原沉積物物源及其時(shí)空變化方面具有明顯的方法學(xué)優(yōu)勢(shì)。

4)現(xiàn)有有限剖面基于單顆粒碎屑鋯石U-Pb年齡譜的黃土物源研究表明，黃土高原沉積物物源可能存在顯著的空間差異，其中黃土高原周緣地區(qū)比中部地區(qū)沉積物物源的空間差異更為顯著。盡管在黃土高原僅幾個(gè)剖面中運(yùn)用單顆粒鋯石U-Pb年齡譜開(kāi)展了物源的初步研究，但都反映出了1.2Ma前后沉積物主要物源區(qū)的變化；表明黃土高原沉積物物源研究具有揭示黃土高原物源時(shí)空差異規(guī)律，巖石圈、水圈、大氣圈耦合作用過(guò)程及演化歷史的巨大潛力，亟待更多剖面、更長(zhǎng)時(shí)間尺度的數(shù)據(jù)支持。

致謝感謝審稿專(zhuān)家及責(zé)任編輯在論文修改過(guò)程中給出的寶貴意見(jiàn)和建議。