不同國家和地區(qū)對全球氣候強(qiáng)迫的貢獻(xiàn)

北京大學(xué)城市與環(huán)境學(xué)院李本綱研究組最新評估表明，中國對全球變暖的影響不足美國的40%。相關(guān)成果發(fā)表于PNAS。氣候強(qiáng)迫分為正輻射強(qiáng)迫（致暖）和負(fù)輻射強(qiáng)迫（制冷），在氣候強(qiáng)迫的構(gòu)成上，發(fā)達(dá)國家和發(fā)展中國家差異顯著。其中，發(fā)達(dá)國家主要以其排放的溫室氣體的致暖效應(yīng)為主，而發(fā)展中國家的短生命周期大氣污染物的制冷效應(yīng)則會抵消大部分溫室氣體的致暖效應(yīng)。1850至2014年間，美國、歐盟15國及中國分別貢獻(xiàn)全球氣候強(qiáng)迫的21.9%、13.7%和8.6%，中國對全球變暖的貢獻(xiàn)不足美國的40%。俄羅斯（8.2%）、印度（6.2%）、日本（3.9%）、巴西（3.5%）等國的貢獻(xiàn)也不容忽視。

山區(qū)降雨的不均勻性對山洪泥石流災(zāi)害預(yù)報(bào)的影響

中國科學(xué)院、水利部成都山地災(zāi)害與環(huán)境研究所郭曉軍等通過對小流域長期監(jiān)測數(shù)據(jù)的系統(tǒng)分析，開展降雨規(guī)律和災(zāi)害預(yù)報(bào)相關(guān)研究。相關(guān)成果發(fā)表于Journal of Hydrology。研究者根據(jù)降雨-海拔關(guān)系，提出了一種基于溝口站點(diǎn)數(shù)據(jù)的流域面降雨估算方法。通過對具體條件下降雨估算誤差進(jìn)行系統(tǒng)評估，發(fā)現(xiàn)不同插值方法的誤差規(guī)律趨勢基本一致，但誤差范圍不同;降雨量小的場次，流域面雨量估算誤差較大;海拔越高的地區(qū)，雨量估算的誤差越大。研究者進(jìn)一步對山洪泥石流預(yù)報(bào)進(jìn)行了不確定性分析，采用面雨量估算方法會在一定程度上控制誤差，能提高災(zāi)害預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率，達(dá)到較好的預(yù)報(bào)效果。

我國東部某城市流域中亞硝胺及其前體物的來源與遷移轉(zhuǎn)化研究

清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院飲用水安全團(tuán)隊(duì)陳超等以我國華東某城市為研究對象，獲取該城市水系統(tǒng)中亞硝胺及前體物的物質(zhì)流，并進(jìn)行定量化源解析。相關(guān)成果發(fā)表于Journal of Hazardous Materials。加拿大、美國一些地區(qū)將二甲基亞硝胺（N-nitrosodimethylamine， NDMA）等亞硝胺納入飲用水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)。研究表明，上游地表水匯入和當(dāng)?shù)匚蹚U水排放是下游水源地中重要的NDMA來源;上游地表水匯入、當(dāng)?shù)匚蹚U水排放和水源地自身的微生物代謝是重要的NDMA前體物來源;自然衰減機(jī)制僅去除了部分徑流機(jī)制帶來的污染物負(fù)荷。因此，既要關(guān)注供水系統(tǒng)內(nèi)作為新型消毒副產(chǎn)物的亞硝胺類生成，也要關(guān)注水環(huán)境中作為新型污染物的亞硝胺排放。

生態(tài)系統(tǒng)服務(wù)權(quán)衡對重大生態(tài)工程生態(tài)效益的多尺度影響

中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心城市與區(qū)域生態(tài)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室鄭華研究組揭示了三北防護(hù)林和京津風(fēng)沙源治理工程等生態(tài)工程在局地、流域和區(qū)域的多尺度效應(yīng)。相關(guān)成果發(fā)表于Science Advances。海河流域三北防護(hù)林和京津風(fēng)沙源治理工程的案例分析表明：重大生態(tài)工程的設(shè)計(jì)與實(shí)施，需要充分考慮生態(tài)系統(tǒng)服務(wù)權(quán)衡特征及其帶來的多尺度效應(yīng)，需要充分考慮未來氣候變化對工程多尺度效應(yīng)帶來的影響，才能增強(qiáng)生態(tài)效益的穩(wěn)定性和生態(tài)工程的可持續(xù)性。該研究為世界上其他區(qū)域科學(xué)開展生態(tài)恢復(fù)工程、持續(xù)提高生態(tài)效益提供了新的視角和系統(tǒng)的評估框架。

湖泊洪泛水文連通的新定義及對生態(tài)環(huán)境評估的意義和框架

中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所李云良、譚志強(qiáng)等基于湖泊洪泛水文水動力學(xué)，采用水面積、水深、流速等閾值方法，考慮連通與生態(tài)環(huán)境指標(biāo)之間的耦聯(lián)關(guān)系，對水文連通進(jìn)行了重新定義。相關(guān)成果發(fā)表于Water Research。長江中下游地區(qū)，水文連通在河湖洪泛系統(tǒng)中擔(dān)當(dāng)重要角色。文章通過水動力模型和地統(tǒng)計(jì)學(xué)分析，探討了洪泛區(qū)不同連通定義的差異及其貢獻(xiàn)，從系統(tǒng)角度揭示了洪泛區(qū)連通狀況的時(shí)空動態(tài)特征，最終結(jié)合典型生態(tài)環(huán)境因子，評估了水文連通的新定義與生態(tài)環(huán)境要素之間的聯(lián)系。該研究提出的閾值方法和定義將會提升對洪泛區(qū)水文連通及其生態(tài)環(huán)境服務(wù)功能的認(rèn)識。

綠色高效氣體分離材料研究

同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院李風(fēng)亭教授團(tuán)隊(duì)與日本學(xué)士院院士、京都大學(xué)Susumu Kitagawa教授團(tuán)隊(duì)合作，首次提出了孔道中“反作用”原理，實(shí)現(xiàn)了常溫常壓下CO2/C2H2的高選擇性。相關(guān)成果發(fā)表于Angewandte Chemie International Edition。該研究合成了兩種具有一維微孔結(jié)構(gòu)的PCPs材料，其在室溫常壓條件下具有優(yōu)異的CO2選擇性吸附能力，在298K、1bar的條件下CO2吸附量可高達(dá)72mL/g，為目前具有逆CO2/C2H2選擇性的同類物理吸附材料最高值。兩種材料均可在動態(tài)穿透實(shí)驗(yàn)條件下精確捕獲CO2/C2H2混合氣體中的CO2，直接產(chǎn)出純度高于99.5%的C2H2氣體。

改進(jìn)模型減小青藏高原蒸發(fā)預(yù)估誤差

中國科學(xué)院青藏高原研究所地氣相互作用與氣候效應(yīng)團(tuán)隊(duì)馬耀明研究員等利用青藏高原渦動相關(guān)和地面站點(diǎn)觀測資料，基于淺層土壤含水量和土壤質(zhì)地，提出改進(jìn)MOD16蒸散發(fā)模型（MOD16-STM）。相關(guān)成果發(fā)表于Journal of Geophysical Research： Atmospheres。研究結(jié)果表明：（1）淺層土壤含水量是影響青藏高原蒸散的主導(dǎo)因子;（2）用于草地植被蒸騰的平均氣孔導(dǎo)度最優(yōu)值為0.0038（m/s）;（3）不同淺層的土壤含水量和土壤質(zhì)地對土壤蒸發(fā)的影響存在很大差異;（4）相比原始MOD16和基于土壤水分指數(shù)的Priestley-Taylor算法，MOD16-STM在獨(dú)立站點(diǎn)能更準(zhǔn)確地估算蒸散發(fā)。

城市能源韌性規(guī)劃模型開發(fā)

中國科學(xué)院城市環(huán)境研究所林劍藝等與國內(nèi)外合作者聚焦城市能源低碳轉(zhuǎn)型規(guī)劃中的韌性問題，構(gòu)建了一個(gè)自底向上的能源系統(tǒng)多目標(biāo)規(guī)劃模型。相關(guān)成果發(fā)表于Applied Energy。該規(guī)劃模型是對城市能源韌性規(guī)劃的初探，可評估不同優(yōu)化目標(biāo)下的城市能源最優(yōu)轉(zhuǎn)型路徑，為城市能源的可持續(xù)轉(zhuǎn)型提供一種What-if情景評估與輔助決策工具。該模型引入“賦初值”的啟發(fā)式求解策略加速非線性優(yōu)化模型的求解，以帕累托前沿的方式展示不同優(yōu)化目標(biāo)之間的權(quán)衡關(guān)系，并利用后驗(yàn)決策方法在帕累托前沿上甄選權(quán)衡的最優(yōu)解。最后，以典型沿海城市廈門的能源系統(tǒng)為例展開分析，相關(guān)發(fā)現(xiàn)旨在為沿海城市的能源轉(zhuǎn)型提供經(jīng)驗(yàn)參考。

基于納米限域效應(yīng)和毛細(xì)作用的“滴管狀”電催化劑用于高效二氧化碳還原

南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院金鐘教授研發(fā)團(tuán)隊(duì)利用瑞利不穩(wěn)定性原理構(gòu)筑了“滴管狀”一維中空結(jié)構(gòu)的Bi納米棒@N摻雜碳納米管（Bi-NRs@NCNTs）復(fù)合催化劑，在較低的過電勢下可以將CO2高選擇性地催化轉(zhuǎn)換成甲酸鹽產(chǎn)物。相關(guān)成果發(fā)表于Nano Letters。該研究借助瑞利不穩(wěn)定性原理，在高溫還原反應(yīng)條件下通過還原、體積收縮、彎曲、碎裂過程，生成“滴管狀”一維中空結(jié)構(gòu)的Bi-NRs@NCNTs納米催化劑。由于NCNTs外殼的存在，防止內(nèi)部相鄰的Bi-NRs之間發(fā)生氧化和團(tuán)聚現(xiàn)象，繼而增強(qiáng)了催化劑的穩(wěn)定性。因此，Bi-NRs@NCNTs在電催化CO2還原反應(yīng)中實(shí)現(xiàn)了高甲酸選擇性、高活性、高穩(wěn)定性的過程。

選擇性氫芳化研究進(jìn)展

中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所羰基合成與選擇氧化國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室石峰研究員課題組通過對分子篩酸性可控調(diào)節(jié)，發(fā)展了首例USY分子篩催化的苯乙烯與苯胺衍生物的選擇性氫芳化反應(yīng)。相關(guān)成果發(fā)表于Journal of Catalysis。應(yīng)用這種簡單的催化劑體系，課題組合成了一系列氫芳化產(chǎn)物（40個(gè)實(shí)例，產(chǎn)率高達(dá)95%）。N2吸脫附實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，合適的分子篩孔徑（孔徑>0.5nm）有利于反應(yīng)物的進(jìn)入和產(chǎn)物的逸出，從而發(fā)揮分子篩的擇型催化作用。Py-IR表征證明路易斯酸促進(jìn)氫胺化產(chǎn)物向氫芳化產(chǎn)物的Hofmann-Martius重排，從而提高了氫芳化產(chǎn)物的選擇性。NH3-TPD結(jié)果表明，分子篩的弱酸位在形成氫芳化產(chǎn)物中起關(guān)鍵作用。

高容量穩(wěn)定有機(jī)儲鉀材料

中國科學(xué)院深圳先進(jìn)技術(shù)研究院集成所功能薄膜材料研究中心唐永炳研究員及其團(tuán)隊(duì)研發(fā)出新型有機(jī)物用于高容量穩(wěn)定鉀離子存儲。相關(guān)成果發(fā)表于Angewandte Chemie International Edition。有機(jī)材料因?yàn)榻Y(jié)構(gòu)多樣、柔性結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、氧化還原可逆性較好等優(yōu)點(diǎn)，已成為金屬離子存儲的研究熱點(diǎn)。研究人員設(shè)計(jì)并合成了一種具有層狀結(jié)構(gòu)的苯四甲酸四鉀（K4PM）電極材料。由于該小分子有機(jī)材料具有多個(gè)活性位點(diǎn)和大的層間距，從而表現(xiàn)出良好的儲鉀性能，其儲鉀容量高達(dá)292mAh/g，同時(shí)具有優(yōu)異的倍率性能及長循環(huán)穩(wěn)定性（1000圈后容量保持率為83%）。該研究為發(fā)展新型有機(jī)儲能電極材料提供了新途徑。

三環(huán)金屬雜螺芳香化合物的芳香性驗(yàn)證

中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所葉生發(fā)研究員團(tuán)隊(duì)與北京大學(xué)席振峰院士、張文雄教授研究團(tuán)隊(duì)合作，成功制備了新型金屬雜螺芳香化合物，并對其電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行了深入研究。相關(guān)成果發(fā)表于Nature Communications。螺芳香性最早是用于描述具有跨環(huán)超共軛作用的有機(jī)螺環(huán)化合物，其中作為螺原子的sp3碳原子不參與共軛。電子順磁共振（EPR）測試表明，新合成的三環(huán)釩雜螺芳香化合物的基態(tài)為二重態(tài)，并且單電子主要位于金屬中心上。NICS計(jì)算值、電子定域化函數(shù)（ELF）和各向磁感應(yīng)電流密度（AICD）分析表明，釩中心提供的四個(gè)d電子與配體本身的36個(gè)π電子共同形成一個(gè)包含3個(gè)金屬雜芳香環(huán)的40π芳香體系。

分子篩上金屬落位控制研究

中國科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所張斌副研究員和覃勇研究員團(tuán)隊(duì)利用ALD技術(shù)將高分散的FeOx選擇性沉積到ZSM-5分子篩缺陷和L-酸位點(diǎn)，不破壞骨架和B酸，可實(shí)現(xiàn)環(huán)己烷高選擇性氧化制環(huán)己酮。相關(guān)成果發(fā)表于SCIENCE CHINA Chemistry。使用動力學(xué)直徑小于ZSM-5的微孔孔道的二茂鐵作為前驅(qū)體，通過自主建設(shè)的旋轉(zhuǎn)ALD反應(yīng)器增加催化劑制備產(chǎn)量。通過改變沉積循環(huán)數(shù)可控制FeOx物種的負(fù)載量、尺寸和表面電子狀態(tài)。其中，鐵負(fù)載量隨著循環(huán)數(shù)的提高線性增加。在低鐵負(fù)載量下鐵物種以Fe-O-Si物種沉積在ZSM-5上，而在高負(fù)載量時(shí)則生成了FeOx納米顆粒。與FeOx納米顆粒相比，F(xiàn)e-O-Si物種具有更高的環(huán)己烷氧化制環(huán)己酮活性和穩(wěn)定性。

開環(huán)甾體天然產(chǎn)物Pinnigorgiols的合成研究

中國科學(xué)院上海有機(jī)化學(xué)研究所桂敬漢課題組設(shè)計(jì)了半頻哪醇重排和?；杂苫h(huán)化的策略來進(jìn)行三環(huán)雙酮核心骨架結(jié)構(gòu)的構(gòu)建。相關(guān)成果發(fā)表于JACS。以麥角甾醇為起始物，在引入9，11-雙鍵后進(jìn)行5，6-雙鍵的雙羥化反應(yīng)，得到的三烯化合物通過烯烴選擇性還原得到僅9，11-雙鍵保留的產(chǎn)物，后者發(fā)生半頻哪醇重排反應(yīng)構(gòu)建五并七元環(huán)結(jié)構(gòu)。后續(xù)經(jīng)過9，11-雙鍵和5，6-雙鍵的氧化斷裂反應(yīng)得到環(huán)戊烯二酮中間體，并將其轉(zhuǎn)化為芳基碘代硫酯中間體，再通過酰基自由基環(huán)化/半縮酮化串聯(lián)反應(yīng)，構(gòu)建了天然產(chǎn)物的三環(huán)雙酮骨架結(jié)構(gòu)和3個(gè)連續(xù)的手性中心，完成開環(huán)甾體天然產(chǎn)物pinnigorgiols B和E的首次合成（總計(jì)15和16步反應(yīng)）。

金屬銥與氮雜卡賓協(xié)同催化不對稱區(qū)域發(fā)散性環(huán)加成反應(yīng)研究

華東理工大學(xué)藥學(xué)院上海市新藥設(shè)計(jì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室鄧衛(wèi)平教授團(tuán)隊(duì)，在金屬銥與氮雜卡賓協(xié)同催化不對稱區(qū)域發(fā)散性環(huán)加成反應(yīng)的研究中取得了新進(jìn)展。相關(guān)成果發(fā)表于ACS Catalysis。文章設(shè)計(jì)了一類新型吲哚烯丙基碳酸酯底物，其在金屬銥的作用下可以生成吲哚烯丙基銥活性中間體。通過對體系堿性的調(diào)控，該活性中間體能夠成功地實(shí)現(xiàn)對同一烯醛生成的烯醇式或高烯醇式中間體的選擇性捕捉。此外，通過簡單改變氮雜卡賓和金屬銥配體的絕對構(gòu)型，可以方便地獲得產(chǎn)物的全部4種立體異構(gòu)體。詳細(xì)的機(jī)理研究確認(rèn)了烯丙基銥活性中間體結(jié)構(gòu)，同時(shí)DFT理論計(jì)算為解釋該反應(yīng)優(yōu)秀的區(qū)域和立體選擇性提供了證據(jù)。

聚合物導(dǎo)熱研究進(jìn)展

中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院鄭治坤教授課題組圍繞有機(jī)二維聚合物的可控制備、結(jié)構(gòu)和性能調(diào)控及應(yīng)用探索，開展了系統(tǒng)研究。相關(guān)成果發(fā)表于JACS。針對傳統(tǒng)聚合物受微觀結(jié)構(gòu)的無序性和宏觀缺陷所限，聲子散射嚴(yán)重，熱導(dǎo)率低，多為熱絕緣體的困境，利用二維聚合物結(jié)構(gòu)規(guī)整度高，材料均勻性好，雜質(zhì)和缺陷少的特質(zhì)，實(shí)現(xiàn)高熱導(dǎo)，揭示了二維聚合物結(jié)構(gòu)與熱導(dǎo)的內(nèi)在關(guān)聯(lián)。在近室溫大氣條件下獲得了熱導(dǎo)系數(shù)可達(dá)6.5Wm-1K-1（不銹鋼為14到16Wm-1K-1）的二維聚合物膜，發(fā)現(xiàn)二維聚合物膜晶疇間界面熱阻（Kapitza resistance）約為金剛石的1000倍。