曲佩玙，蔣 瑜，蘇明旭，蔡小舒

(上海理工大學(xué) 顆粒與兩相流測(cè)量技術(shù)研究所，上海市動(dòng)力工程多相流動(dòng)與傳熱重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200093)

1 引 言

顆粒度測(cè)量技術(shù)在工業(yè)生產(chǎn)、食品、醫(yī)療以及環(huán)境保護(hù)等方面的應(yīng)用十分廣泛[1]。顆粒粒度分布對(duì)其特性有重要影響，如煤粉粒度對(duì)鍋爐燃燒效率及電廠安全運(yùn)行均與其分布相關(guān)[2]；乳液的微觀結(jié)構(gòu)、粒度大小和分布影響其穩(wěn)定性和化學(xué)性能[3]；大氣顆粒物的粒度分布，對(duì)保護(hù)生態(tài)環(huán)境和人類健康的研究將產(chǎn)生巨大影響[4]。

光散射式顆粒測(cè)量具有可測(cè)范圍寬、精度高、可在線測(cè)量等優(yōu)點(diǎn)[5]?；贛ie原理的靜態(tài)光散射方法通過(guò)探測(cè)器檢測(cè)前向小角度范圍散射光能，分析顆粒粒度及其分布信息[6～8]。傳統(tǒng)激光粒度儀以硅光電池或光電二極管陣列作為探測(cè)器，工作較穩(wěn)定、技術(shù)較成熟，但應(yīng)用中往往需人工或?qū)Ｓ密浖?duì)中，操作繁瑣且易受外界環(huán)境影響，分辨率也偏低[9]。

隨著CCD圖像傳感器技術(shù)迅速發(fā)展，將其替代傳統(tǒng)光電探測(cè)器具有可自動(dòng)采集、可記錄高分辨率的散射光信號(hào)的優(yōu)勢(shì)，結(jié)合圖像處理技術(shù)可實(shí)現(xiàn)光環(huán)自動(dòng)定中、動(dòng)態(tài)分環(huán)，具有自動(dòng)化水平高、測(cè)量精度高以及適應(yīng)性較強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)[10,11]，相關(guān)學(xué)者對(duì)此進(jìn)行了研究。Oprisan A等[12]采用CCD相機(jī)對(duì)納米膠體自由擴(kuò)散過(guò)程中非平衡波動(dòng)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究；Domínguez-García P等[13]利用CCD相機(jī)對(duì)磁流變液的三維形態(tài)進(jìn)行表征；李彩榮等[14]采用CCD相機(jī)作為激光粒度儀探測(cè)器接收顆粒散射光能；Chen Q等[15]設(shè)計(jì)了基于線陣CCD探測(cè)器的前置式傅里葉透鏡光學(xué)結(jié)構(gòu)的實(shí)驗(yàn)裝置系統(tǒng)，提出一種線陣CCD探測(cè)器的“動(dòng)態(tài)”分環(huán)方式，但線陣CCD無(wú)法采集到整個(gè)焦平面的散射光信號(hào)。此外，以往大都采用對(duì)數(shù)劃分形式確定CCD探測(cè)器環(huán)參數(shù)及顆粒粒級(jí)，合理的CCD探測(cè)器環(huán)數(shù)及顆粒粒級(jí)分配對(duì)散射光能矩陣性態(tài)乃至測(cè)量穩(wěn)定性具有重要的影響。

本文結(jié)合圖像處理與衍射散射法顆粒粒度測(cè)量技術(shù)，提出最小二乘原理圓擬合定環(huán)中心，優(yōu)化CCD探測(cè)器光環(huán)參數(shù)與粒級(jí)劃分的方法。搭建了測(cè)試系統(tǒng)，獲取并驗(yàn)證各環(huán)散射光能信號(hào)，引入群智能差分進(jìn)化算法反演顆粒粒度分布。通過(guò)標(biāo)準(zhǔn)顆粒對(duì)測(cè)量系統(tǒng)進(jìn)行驗(yàn)證，并對(duì)2種水包油乳液進(jìn)行了實(shí)測(cè)研究。

2 測(cè)量原理與系統(tǒng)

2.1 測(cè)量原理

根據(jù)Mie散射理論，初始光強(qiáng)為I0的激光通過(guò)各向同性的球形顆粒群時(shí)，在滿足不相關(guān)單散射情況下，CCD探測(cè)器第n環(huán)上的光能可由顆粒群散射光強(qiáng)在該角度范圍內(nèi)積分：

(1)

式中：C′為常數(shù)；Wm為粒度Dm顆粒的頻度分布，m為顆粒粒級(jí)分檔數(shù)目；θn,1=arctan(rn,1/f)，θn,2=arctan(rn,2/f)，n為環(huán)數(shù)，rn,1和rn,2和 分別為CCD探測(cè)器第n環(huán)的內(nèi)徑和外徑；f為傅里葉接收透鏡焦距；i1、i2分別為垂直及平行于散射平面的散射強(qiáng)度函數(shù)分量(可通過(guò)Mie理論計(jì)算)，將積分式離散化：

(2)

式中：[E1E2…En]T為光能分布列向量，由CCD探測(cè)器實(shí)驗(yàn)測(cè)出；矩陣T為光能系數(shù)矩陣，元素Tn,m指直徑為Dm的顆粒在第n環(huán)的散射光能，由探測(cè)器光環(huán)尺寸、入射光波長(zhǎng)、接收透鏡焦距、顆粒粒度以及顆粒相對(duì)折射率共同決定；[W1W2…Wm]T為將整個(gè)粒度分布劃分為m粒級(jí)后各顆粒粒級(jí)分布，需通過(guò)反演計(jì)算求解。

2.2 測(cè)量系統(tǒng)

搭建的測(cè)量系統(tǒng)結(jié)構(gòu)圖如圖1所示。功率為10 mW、波長(zhǎng)為650 nm的半導(dǎo)體激光器發(fā)出激光束，經(jīng)濾光片和0.01%×1%衰減片組合獲得合適光強(qiáng)單色性好的初始入射光，再由擴(kuò)束準(zhǔn)直器(THORLABS，GBE03-A)和光闌形成直徑10 mm左右的平行準(zhǔn)直入射,光照射到樣品池(含待測(cè)樣液的石英比色皿)上，顆粒散射光信號(hào)包含其粒度分布信息，通過(guò)焦距75 mm傅里葉透鏡匯聚于焦平面。用面陣CCD相機(jī)(THORLABS，DCU223M)以數(shù)字圖像形式接收并傳輸至計(jì)算機(jī)。相機(jī)曝光時(shí)間可調(diào)，范圍為0.1～60 ms；感光尺寸為1 024×768 pixels；接收鏡頭放大倍率為0.51倍；接收視場(chǎng)范圍為9.33 mm×7 mm；經(jīng)標(biāo)定單個(gè)像元對(duì)應(yīng)長(zhǎng)度為9.3 μm。這些指標(biāo)滿足了分環(huán)條件的要求。

圖1 測(cè)量系統(tǒng)結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Structure diagram of measurement system

3 圖像處理與光能提取

兩類探測(cè)器散射光能示意圖如圖2所示。圖2(a)所示為常規(guī)硅光電池或光電二極管陣列探測(cè)器，通常實(shí)驗(yàn)前需對(duì)中調(diào)試，操作繁瑣，尤其不利于在線測(cè)量。圖2(b)采用CCD相機(jī)采集散射光信號(hào)，散射光斑在感光元件上位置不敏感，可結(jié)合圖像處理算法實(shí)現(xiàn)自動(dòng)定中，合理動(dòng)態(tài)分環(huán)，從而得到各環(huán)均勻分布的散射光能，合理利用散射光能。

圖2 兩類探測(cè)器散射光能示意圖Fig.2 Schematic diagram of scattered light energy of two types of detectors

3.1 最小二乘法確定中心過(guò)程

目前確定光環(huán)中心坐標(biāo)主要有傳統(tǒng)算法和重心法。傳統(tǒng)算法以CCD感光元件橫、縱向灰度值總和最大值交點(diǎn)為光環(huán)中心，實(shí)測(cè)過(guò)程常出現(xiàn)最大灰度值點(diǎn)多處相等的情況，而導(dǎo)致方法失效。重心法尋找二值化圖像連通域幾何中心，但對(duì)非理想圓斑，光斑形狀會(huì)帶來(lái)誤差。鑒于采集顆粒散射實(shí)驗(yàn)信號(hào)時(shí)噪聲和雜光影響圖像信噪比，本文提出一種在圖像預(yù)處理后，基于最小二乘法的光環(huán)中心坐標(biāo)確定方法。檢測(cè)預(yù)處理圖像邊界點(diǎn)并帶入標(biāo)準(zhǔn)圓方程(x-A)2+(y-B)2=R2，令

(3)

可得：

(4)

式中：N為邊界點(diǎn)個(gè)數(shù)；X、Y分別表示各邊界點(diǎn)的橫、縱坐標(biāo)；圓心坐標(biāo)(A,B)即為散射信號(hào)光環(huán)中心坐標(biāo)。

圖3給出標(biāo)稱直徑57.9 μm的顆粒定中心過(guò)程。圖3(a)為散射信號(hào)原始圖像，可見(jiàn)較明顯衍射光環(huán)；通過(guò)中值濾波濾除椒鹽噪聲，去噪后圖像 3(b) 中散射信號(hào)更加均勻；圖像二值化，把散斑從背景中分離，結(jié)果如圖3(c)；通過(guò)開閉運(yùn)算，填充散斑空洞、消除毛刺，結(jié)果如圖3(d)；采用canny算子邊緣檢測(cè)，提取散斑輪廓信息如圖3(e)；最后，邊緣檢測(cè)邊界點(diǎn)作為最小二乘法擬合圓的輸入像素點(diǎn)來(lái)確定出光環(huán)中心，結(jié)果如圖3(f)所示。

圖3 57.9 μm標(biāo)準(zhǔn)顆粒定中心過(guò)程Fig.3 Procedure of determining the center of rings for 57.9 μm standard reference materials

3.2 CCD光環(huán)尺寸設(shè)計(jì)

檢測(cè)器光環(huán)尺寸設(shè)計(jì)對(duì)粒度測(cè)量至關(guān)重要，根據(jù)衍射極大值原理[16]，按公式(5)對(duì)CCD探測(cè)器環(huán)狀尺寸進(jìn)行設(shè)計(jì)。

(5)

式中：S(n)為CCD探測(cè)器感光元件圓環(huán)半徑；d(m)為顆粒分檔直徑，一般可取光環(huán)數(shù)與顆粒粒級(jí)分檔數(shù)一致(m=n)，即可計(jì)算并構(gòu)造出光能系數(shù)矩陣T。

光環(huán)尺寸設(shè)計(jì)需綜合兩方面因素：測(cè)試分辨率和系數(shù)矩陣性態(tài)。通常分環(huán)數(shù)越多，則反演粒級(jí)區(qū)間和測(cè)量分辨率高，但復(fù)雜性也增大。T通常屬于病態(tài)矩陣，采用對(duì)數(shù)分檔方式，有利于改善矩陣性態(tài)，且在小角度范圍內(nèi)可獲得更多探測(cè)區(qū)間，利于對(duì)大粒度顆粒的檢測(cè)。本系統(tǒng)設(shè)計(jì)顆粒粒度測(cè)量范圍為5～200 μm，所設(shè)計(jì)的光環(huán)尺寸范圍為 0.105～4.212 mm。計(jì)算了30～50環(huán)系數(shù)矩陣條件數(shù)，35環(huán)對(duì)應(yīng)條件數(shù)最小為1.04×1010，確定其為分環(huán)數(shù)。CCD探測(cè)器光環(huán)尺寸設(shè)計(jì)如圖4所示，圖4(a)為設(shè)計(jì)CCD光環(huán)尺寸；圖4(b)為不同粒度顆粒(相對(duì)折射率m=1.596/1.33)在各環(huán)散射光能分布；圖4(c)為分環(huán)和粒級(jí)數(shù)為35的系數(shù)矩陣三維圖。

圖4 CCD探測(cè)器光環(huán)尺寸設(shè)計(jì)Fig.4 Size design of ring for CCD detector

從圖4可知，顆粒粒度增大，散射光能分布從探測(cè)器外環(huán)逐漸趨向內(nèi)環(huán)。不同粒度顆粒散射光能分布差異性明顯，利于5～200 μm顆粒粒度的分析。對(duì)應(yīng)粒級(jí)系數(shù)矩陣的對(duì)角占優(yōu)特性較好，且具有相對(duì)良態(tài)特性，有利于提高測(cè)量系統(tǒng)精確性與穩(wěn)定性。

4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

選用北京海岸鴻蒙公司的聚苯乙烯乳膠球標(biāo)準(zhǔn)顆粒和大豆蛋白乳液為實(shí)驗(yàn)樣品，表1為8種標(biāo)準(zhǔn)聚苯乙烯顆粒尺寸，顆粒單分散性好、粒度偏差??；兩種大豆蛋白乳液由濃度為4%的大豆分離蛋白分散液，將油水占比分別為10%、40%的溶液混合高速剪切乳化形成Pickering乳液，該乳液顆粒呈球狀形態(tài)。

表1 8種聚苯乙烯乳膠球標(biāo)準(zhǔn)顆粒尺寸Tab.1 Size of eight polystyrene latex particles

4.1 實(shí)驗(yàn)信號(hào)分析

將直徑范圍約10 μm～120 μm標(biāo)準(zhǔn)顆粒分別滴入裝有去離子水比色皿，超聲分散后制成待測(cè)樣品，測(cè)試時(shí)控制光透過(guò)率范圍在0.7～0.9之內(nèi)，以保證單散射條件，CCD采集散射光信號(hào)如圖5所示。根據(jù)設(shè)計(jì)CCD探測(cè)器光環(huán)區(qū)域劃分，對(duì)各環(huán)像素點(diǎn)灰度值積分，提取出各環(huán)散射光能。

圖5 標(biāo)準(zhǔn)顆粒實(shí)驗(yàn)信號(hào)圖Fig.5 Experimental signal diagram of standard reference materials

圖6為57.9 μm的標(biāo)準(zhǔn)顆粒樣品采用兩種算法定中后提取各環(huán)散射光能，與散射光能理論分布曲線對(duì)比可知，最小二乘擬合定中得光能與理論值分布更趨一致，二者間標(biāo)準(zhǔn)差僅為0.000 6。此外，采用個(gè)人電腦(Intel Core I5-5200U,內(nèi)存4 GB)多次處理，重心法定中時(shí)間需要6～7 s，而最小二乘原理圓擬合僅需0.2～0.3 s，會(huì)更有利于數(shù)據(jù)快速處理。

圖6 57.9μm標(biāo)準(zhǔn)顆粒散射光能分布Fig.6 Distribution of scattered light flux of 57.9 μm standard reference materials

4.2 粒度反演

顆粒粒度反演問(wèn)題可歸結(jié)為第一類Fredholm方程求解問(wèn)題[17]。根據(jù)是否需事先假定顆粒粒度分布函數(shù)，又可分為非獨(dú)立模式算法和獨(dú)立模式算法。本文引入一種非獨(dú)立模式差分進(jìn)化算法(differential evolution,DE),DE算法是一種全局優(yōu)化群體智能算法，具有很好的魯棒性[18]。圖7為DE算法流程圖，其基本思想是：在解向量空間內(nèi)對(duì)初始種群進(jìn)行隨機(jī)初始化，種群內(nèi)兩個(gè)隨機(jī)個(gè)體差分向量經(jīng)加權(quán)后與種群內(nèi)相異個(gè)體相加產(chǎn)生新變異個(gè)體，其與非變異個(gè)體交叉產(chǎn)生試驗(yàn)向量，根據(jù)目標(biāo)向量和試驗(yàn)向量的適應(yīng)度值來(lái)確定最優(yōu)個(gè)體并獲最優(yōu)解。圖7中，t表示迭代次數(shù)。

圖7 DE算法流程圖Fig.7 Flow chart of DE algorithm

對(duì)標(biāo)準(zhǔn)顆粒10次重復(fù)測(cè)量，將散射信號(hào)光能提取后反演出顆粒粒度，計(jì)算出平均粒度和標(biāo)準(zhǔn)偏差，結(jié)果如圖8所示。以57.9 μm標(biāo)準(zhǔn)顆粒為例，按35環(huán)光環(huán)劃分反演中位徑Dv35=56.5 μm(與標(biāo)稱值誤差小于3%)，優(yōu)于常用31環(huán)中位徑Dv31=54.1 μm。同時(shí)，其對(duì)于不同粒度顆粒分辨良好，與標(biāo)稱粒度數(shù)據(jù)的線性相關(guān)系數(shù)大于99.9%，各粒度35環(huán)情況下平均相對(duì)偏差1.3%，31環(huán)情況下平均相對(duì)偏差7.9%。

圖8 標(biāo)準(zhǔn)顆粒測(cè)量結(jié)果Fig.8 Measurement results of standard particles

4.3 水包油乳液粒度測(cè)量

按照相同步驟，對(duì)體積分?jǐn)?shù)為10%和40%(油水占比不同，乳化能力和粒度大小均不一樣)的水包油乳液測(cè)量。待測(cè)水包油乳液以去離子水作為分散介質(zhì)(相對(duì)折射率m=1.435/1.33)，稀釋并用玻璃棒攪拌均勻后滴入比色皿進(jìn)行測(cè)量，圖9給出測(cè)量結(jié)果粒度分布。

圖9 不同油體積分?jǐn)?shù)的大豆蛋白乳液粒度測(cè)量結(jié)果Fig.9 Particle Size Distribution of soy protein emulsion with different oil volume fractions

用PIP8.1型顆粒圖像處理儀對(duì)兩種乳液進(jìn)行測(cè)量，儀器測(cè)試范圍為0.5～3000 μm，重復(fù)性誤差小于3%，常用于其它原理粒度儀的可靠性評(píng)判。對(duì)乳液測(cè)量時(shí)，用移液槍滴加約10 μm樣品至載玻片上，用10倍物鏡觀察，由CCD相機(jī)拍攝經(jīng)顯微放大的顆粒圖像，再由計(jì)算機(jī)內(nèi)置軟件分析顆粒粒度，通過(guò)更換視場(chǎng)，連續(xù)測(cè)試并累計(jì)顆粒數(shù)目至800以上，分析出顆粒粒度分布和體積平均粒徑，測(cè)量結(jié)果見(jiàn)表2。

表2 大豆蛋白乳液測(cè)量結(jié)果對(duì)比Tab.2 Comparison of two measurement results of soybean protein emulsion

通過(guò)兩種測(cè)量結(jié)果對(duì)比，可見(jiàn)基于圖像的光散射顆粒粒度測(cè)量系統(tǒng)對(duì)水包油乳液測(cè)量偏差小于5%。

5 結(jié) 論

搭建了基于圖像光散射顆粒粒度測(cè)量系統(tǒng)，采集到高信噪比的散射光圖像。提出一種最小二乘原理圓擬合確定散射信號(hào)光環(huán)中心方法，設(shè)計(jì)了35環(huán)CCD探測(cè)器劃分方式，計(jì)算出本系統(tǒng)參數(shù)下良態(tài)光能系數(shù)矩陣并采用DE算法反演標(biāo)準(zhǔn)顆粒粒度與標(biāo)稱粒度誤差小于3%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：采用最小二乘原理圓擬合方法定中提取到的散射光能與理論分布更加吻合，35環(huán)的光環(huán)劃分方式有利于獲得相對(duì)良態(tài)特性的光能系數(shù)矩陣。本方法測(cè)得大豆蛋白乳液顆粒粒度分布與圖像法對(duì)比誤差小于5%，可為顆粒粒度測(cè)量提供一種光散射法有效改進(jìn)方式。