李 明 徐利軍 戎永華 林 敏 葉宏生 張衛(wèi)東 羅 瑞 陳克勝

（中國原子能科學(xué)研究院計(jì)量與校準(zhǔn)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京102413）

中國實(shí)驗(yàn)快堆（China Experimental Fast Reactor，CEFR）是我國第一座鈉冷快中子實(shí)驗(yàn)堆，設(shè)計(jì)熱功率為65 MW，電功率20 MW。CEFR使用液態(tài)金屬鈉［1］作為一回路冷卻劑和二回路載熱劑，堆芯和一回路設(shè)備均布置在主容器內(nèi)?？於岩换芈防溱骞に囬g中的鈉凈化系統(tǒng)是維護(hù)反應(yīng)堆安全運(yùn)行的重要組成部分。為使工作人員及時(shí)了解區(qū)域γ輻射的實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)，并能在輻射水平異常時(shí)，發(fā)出報(bào)警信號(hào)，確保工作人員免受超過允許劑量的γ射線照射，在快堆一回路冷阱工藝間中安裝了多個(gè)放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀。為保證其測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性，需要對(duì)放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀進(jìn)行檢定校準(zhǔn)。

放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀是對(duì)收集到濾膜上的放射性物質(zhì)進(jìn)行測(cè)量、定值，其測(cè)量對(duì)象為22Na、24Na，監(jiān)測(cè)儀探測(cè)單元為蓋革（G-M）計(jì)數(shù)管，是針對(duì)γ射線進(jìn)行探測(cè)，采用的Time-to-Count測(cè)量方法是一種相對(duì)測(cè)量方法；另外快堆一回路鈉氣溶膠放射性監(jiān)測(cè)系統(tǒng)安裝多個(gè)放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀，安裝位置固定，電纜無法拆卸、現(xiàn)場(chǎng)環(huán)境復(fù)雜、而且拆卸固定式監(jiān)測(cè)儀送實(shí)驗(yàn)室校準(zhǔn)話費(fèi)時(shí)間較長(zhǎng)，不利于現(xiàn)場(chǎng)輻射水平連續(xù)監(jiān)測(cè)。

為了使放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀校準(zhǔn)滿足日益嚴(yán)格的質(zhì)量保證要求，根據(jù)實(shí)際情況建立一套放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀校準(zhǔn)方法，以滿足監(jiān)測(cè)設(shè)備現(xiàn)場(chǎng)校準(zhǔn)需求。因此本文采用與大流量氣溶膠濾膜標(biāo)準(zhǔn)γ體源［2?4］相似的制備方法，制備與待測(cè)樣品相匹配的標(biāo)準(zhǔn)源對(duì)放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀進(jìn)行校準(zhǔn)方法研究。利用標(biāo)準(zhǔn)濾膜源對(duì)放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)校準(zhǔn)，從而使校準(zhǔn)操作簡(jiǎn)單易行。

1 快堆一回路鈉泄漏鈉燃燒產(chǎn)物放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀

目前快堆一回路鈉泄漏鈉燃燒產(chǎn)物放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀采用的是蓋革（G-M）計(jì)數(shù)管探測(cè)器，GM計(jì)數(shù)管是工作在蓋革－彌勒氣體放大區(qū)的一種計(jì)數(shù)管，G-M計(jì)數(shù)管的輸出脈沖計(jì)數(shù)率實(shí)際上是反映了入射粒子的注量率［5］。

該監(jiān)測(cè)儀設(shè)有兩種顯示模式，分別為活度模式和劑量率模式，其中劑量率模式根據(jù)活度進(jìn)行計(jì)算，因此本工作僅針對(duì)活度模式進(jìn)行校準(zhǔn)。

由G-M計(jì)數(shù)管輸出的脈沖信號(hào)，經(jīng)過濾波整形和閾值甄別，轉(zhuǎn)化為計(jì)數(shù)率，最終計(jì)算出符合統(tǒng)計(jì)誤差的濃度值。計(jì)算模式如下［6］：

式中：C為測(cè)量值，Bq·m?3（由儀器類型決定）；n為計(jì)數(shù)率，s?1；τ為分辨時(shí)間，s；nb為本底平均計(jì)數(shù)率，s?1；R為靈敏度，s?1·（Bq·m3）?1，R=η/V，η為監(jiān)測(cè)儀計(jì)數(shù)率對(duì)標(biāo)準(zhǔn)源活度的響應(yīng)，s?1·Bq?1；V為一定時(shí)間內(nèi)通過采樣濾膜的空氣體積，m3。

從上述測(cè)量模式可以看出，放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀測(cè)量值C的準(zhǔn)確性主要取決于監(jiān)測(cè)儀計(jì)數(shù)率對(duì)標(biāo)準(zhǔn)源活度的響應(yīng)η。

2 放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀校準(zhǔn)方案

本工作采用標(biāo)準(zhǔn)源替代法對(duì)放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀進(jìn)行校準(zhǔn)［7］，將特制的不同活度的標(biāo)準(zhǔn)源分別放置在監(jiān)測(cè)儀樣品測(cè)量的相應(yīng)位置處，分別對(duì)監(jiān)測(cè)儀計(jì)數(shù)率對(duì)標(biāo)準(zhǔn)源活度響應(yīng)（響應(yīng)因子η）、相對(duì)誤差、重復(fù)性進(jìn)行研究。

監(jiān)測(cè)儀計(jì)數(shù)率對(duì)標(biāo)準(zhǔn)源活度響應(yīng)因子，計(jì)算公式如下：

式中：η為監(jiān)測(cè)儀計(jì)數(shù)率對(duì)標(biāo)準(zhǔn)源活度響應(yīng)，為監(jiān)測(cè)儀對(duì)標(biāo)準(zhǔn)源的計(jì)數(shù)率，s?1；nb為本底計(jì)數(shù)率，s?1；As為標(biāo)準(zhǔn)源活度，Bq。

3 放射性氣溶膠濾膜標(biāo)準(zhǔn)源的制備與定值

3.1 核素與基質(zhì)材料選擇

根據(jù)待測(cè)核素22Na（半衰期，2.601 a；γ能量，1.274 MeV）、24Na（半衰期，15.03 h；γ能量，1.369 MeV，2.754 MeV）選擇γ能量相近的核素，60Co（半衰期，5.271 a；γ能量，1.173 MeV，1.332 MeV）的γ能量與22Na、24Na的γ能量相近，因此選擇60Co核素的放射性溶液進(jìn)行實(shí)驗(yàn)制備濾膜標(biāo)準(zhǔn)源［8］。

其次為保證測(cè)量對(duì)象的一致性，本工作中選用與快堆一回路鈉氣溶膠放射性監(jiān)測(cè)系統(tǒng)過濾器內(nèi)安裝的濾膜材質(zhì)（GF玻璃纖維）、型號(hào)規(guī)格（過濾效率95%，?55 mm）相同的材料作為基質(zhì)材料，開展濾膜標(biāo)準(zhǔn)源的制備。

3.2 放射性濾膜標(biāo)準(zhǔn)源制備

放射性濾膜源制備流程［2］為：制備不同活度濃度放射性標(biāo)準(zhǔn)溶液、固定濾膜、濾膜上均勻定量滴入放射性溶液、晾干、塑封。濾膜源穩(wěn)定性主要取決于制備過程中放射性溶液在濾膜上的揮發(fā)程度，為保證放射性標(biāo)準(zhǔn)溶液穩(wěn)定揮發(fā)，整個(gè)制備過程是在溫度為20～25℃，相對(duì)濕度為30%～45%條件下進(jìn)行的。

3.2.160Co標(biāo)準(zhǔn)溶液定值

60Co標(biāo)準(zhǔn)溶液采用HPGeγ譜儀活度測(cè)量裝置定值，活度為7.05×104Bq，擴(kuò)展不確定度U（k=2）為2.6%，參考日期為2017年6月12日。

3.2.260Co標(biāo)準(zhǔn)溶液定量稀釋

取60Co標(biāo)準(zhǔn)溶液272.44 mg（所用電子天平型號(hào)為XPE105，量程范圍120 g/41 g，分度值0.1 mg/0.01 mg，稀釋后采用差重法稱量溶液質(zhì)量），計(jì)算得到放射性標(biāo)準(zhǔn)溶液稀釋849.10倍，得到活度濃度為83.97 Bq·g?1的稀釋溶液，稀釋的60Co放射性溶液的介質(zhì)條件為：載體濃度：1.14 mgCo·g?1；酸度：0.15 mol·L?1HCl，無水乙醇比例75%（V/V）。

3.2.3 滴源

取適量稀釋后放射性溶液放置于青霉素瓶中，放置在點(diǎn)樣機(jī)器人試劑瓶架對(duì)應(yīng)位置處，點(diǎn)樣機(jī)器人采用間歇式點(diǎn)樣方式進(jìn)行滴源。采用差重法計(jì)算滴源所用放射性稀釋液質(zhì)量。

3.2.4 晾干、塑封

滴源時(shí)時(shí)將濾膜放置在塑封膜上進(jìn)行操作，濾膜被托在塑封膜內(nèi)，可以防止放射性溶液透過濾紙后沾污在其它接觸物上，引起放射性損失；塑封膜與濾紙一同被塑封，因此，不會(huì)引起放射性損失。滴源后干燥，塑封以固定濾膜。濾膜源整體厚度為1.5 mm，直徑為55 mm，其放射性有效面直徑為47 mm。圖1為間歇式點(diǎn)樣方式及濾膜源。

3.2.5 放射性濾膜源定值

放射性氣溶膠濾膜源中放射性核素活度由滴源所用60Co稀釋液的質(zhì)量與稀釋液活度計(jì)算得來。制備的放射性氣溶膠濾膜源示意圖如圖1，對(duì)應(yīng)各放射源活度分別為50.3 Bq、537 Bq、1 212 Bq、2 329 Bq、4 162 Bq、8 996 Bq、25 382 Bq，相對(duì)擴(kuò)展不確定度（k=2）為3.6%（源活度參考日期為2017年6月20日）。

圖1 放射性氣溶膠濾膜源的間歇式點(diǎn)樣方式Fig.1 Intermittent spotting of radioactive aerosol membrane source

4 放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀校準(zhǔn)不確定度來源及結(jié)果與討論

放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀的主探測(cè)器為端窗型G-M計(jì)數(shù)器，眾所周知，G-M管的分辨時(shí)間、死時(shí)間等與工作電壓、工作氣體的成分和壓力、管子的幾何形狀等因素有關(guān)。在各個(gè)條件都固定的條件尤其是工作電壓設(shè)置為固定的條件下，小量程的τ值與擬合曲線所求得τ值偏差較大造成其相對(duì)誤差較大［9?11］。

4.1 監(jiān)測(cè)儀計(jì)數(shù)率對(duì)標(biāo)準(zhǔn)源活度響應(yīng)

按照放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀儀器使用說明，進(jìn)行本底測(cè)量，放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀本底測(cè)量值為b=1.81×10?1s?1。

本工作中研究的放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀理論活度范圍為50～5×105Bq，但是根據(jù)實(shí)際測(cè)量經(jīng)驗(yàn)值，低量程段測(cè)量偏差較大，因此選取537 Bq、1 212 Bq、8 996 Bq、25 382 Bq的濾膜標(biāo)準(zhǔn)源在監(jiān)測(cè)儀測(cè)量范圍內(nèi)不同量程上選點(diǎn)進(jìn)行計(jì)數(shù)率對(duì)活度的響應(yīng)實(shí)驗(yàn)。將選取的濾膜標(biāo)準(zhǔn)源依次放入放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀過濾樣品測(cè)量的相應(yīng)位置，待計(jì)數(shù)穩(wěn)定后，每隔1 min記錄一次n（s?1），每一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)源重復(fù)測(cè)量10次，取平均值（s?1）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果見表1。

表1 放射性鈉監(jiān)測(cè)儀活度響應(yīng)記錄Table 1 Activity response record of radioactive sodium monitor

通過對(duì)表1中的監(jiān)測(cè)儀計(jì)數(shù)率與標(biāo)準(zhǔn)源活度進(jìn)行線性擬合，得出監(jiān)測(cè)儀計(jì)數(shù)率對(duì)標(biāo)準(zhǔn)源活度響應(yīng)值η，得到的擬合函數(shù)曲線示于圖2。

圖2 監(jiān)測(cè)儀計(jì)數(shù)率對(duì)標(biāo)準(zhǔn)源活度響應(yīng)曲線Fig.2 Response curve of monitor counting rate with activity

因此從曲線及線性擬合方程可以看出，該儀器計(jì)數(shù)率對(duì)活度響應(yīng)值為η=7.6×10?4，線性相關(guān)系數(shù)R2=0.996 79。

4.2 相對(duì)誤差

選取活度為537 Bq、1 212 Bq、2 329 Bq、4 162 Bq、8 996 Bq、25 382 Bq的濾膜標(biāo)準(zhǔn)源，對(duì)監(jiān)測(cè)儀行校準(zhǔn)檢驗(yàn)[9]，結(jié)果見表2。

相對(duì)誤差可按式（3）計(jì)算：

表2 相對(duì)誤差檢驗(yàn)記錄表Table 2 Relative error test record

從表2可以看出，在R=7.6×10?4時(shí)，濾膜源活度在2 329 Bq～25 382 Bq之間，監(jiān)測(cè)儀活度示值相對(duì)誤差均小于10%，但是當(dāng)濾膜源活度小于等于1 212 Bq時(shí)（活度分別為537 Bq、1 212 Bq時(shí)），監(jiān)測(cè)儀活度示值相對(duì)誤差為分別為?89.4%、?49.4%。這也證實(shí)了端窗型G-M計(jì)數(shù)器作為放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀時(shí)，小量程的τ值與擬合曲線所求得τ值偏差較大造成其相對(duì)誤差較大。

4.3 測(cè)量重復(fù)性

1）進(jìn)行重復(fù)性測(cè)量時(shí)，選取任一種適當(dāng)活度的放射源，使儀器示值在最靈敏量程（線性刻度）或最靈敏量級(jí)（對(duì)數(shù)刻度）上滿度值的3/4左右。

2）分別將濾膜標(biāo)準(zhǔn)源依次取代過濾布的相應(yīng)位置，在相同條件下，連續(xù)測(cè)量20次，記入重復(fù)性記錄表。

3）按式（4）計(jì)算單次測(cè)量值的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差：

式中：xi為第i次測(cè)量?jī)x器示值；為n次（n=20）測(cè)量的算術(shù)平均值。

重復(fù)性測(cè)量使用活度為25 382 Bq的標(biāo)準(zhǔn)濾膜源進(jìn)行，測(cè)量結(jié)果顯示放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀重復(fù)性為5.6%，滿足現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量要求。

4.4 濾膜標(biāo)準(zhǔn)源與儀表計(jì)數(shù)率示值關(guān)系

放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀計(jì)數(shù)率對(duì)活度的響應(yīng)值為η：

在采樣流速v一定的情況下（通常為3 m3·h?1），氣溶膠濾膜樣品的比活度Csp（Bq·m?3）按照式（5）計(jì)算：

式中：nsp為放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀對(duì)待測(cè)樣品的計(jì)數(shù)率，s?1；nb為放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀本底計(jì)數(shù)率，s?1；v為采樣流速，m3·h?1；h為采樣時(shí)間，h；η為放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀計(jì)數(shù)率對(duì)標(biāo)準(zhǔn)源活度的響應(yīng)因子。

4.5 測(cè)量不確定度的評(píng)價(jià)方法

放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀計(jì)數(shù)率對(duì)標(biāo)準(zhǔn)源活度的響應(yīng)公式［10］：

式中：A為濾膜標(biāo)準(zhǔn)源活度值為平均計(jì)數(shù)率為本底平均計(jì)數(shù)率，s?1；η為計(jì)數(shù)率對(duì)活度響應(yīng)值，s?1·Bq?1。

根據(jù)數(shù)學(xué)模型，η的不確定度由監(jiān)測(cè)儀示值及濾膜標(biāo)準(zhǔn)源活度值兩方面帶來的不確定度決定。

首先監(jiān)測(cè)儀示值的不確定度u1來源有：計(jì)數(shù)率統(tǒng)計(jì)不確定度u1，1，源-探測(cè)器間距離位置重復(fù)性不確定度u1，2。

其次As的不確定度u2來源有：標(biāo)準(zhǔn)源的均勻性u(píng)2，1，標(biāo)準(zhǔn)源定值時(shí)給出的不確定度u2，2。

最后合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度uc：

因此不確定度分量及結(jié)果見表3。結(jié)果顯示合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度為2.5%，完全滿足EJ/T822-1994中相對(duì)固有誤差≤±15%的規(guī)定，滿足該類型氣溶膠監(jiān)測(cè)儀的校準(zhǔn)。

表3 計(jì)數(shù)率對(duì)活度響應(yīng)值不確定度分量及結(jié)果Table 3 Uncertainty component of count rate response to activity and result

5 結(jié)語

本項(xiàng)目通過制備放射性濾膜標(biāo)準(zhǔn)源對(duì)放射性鈉氣溶膠放射性監(jiān)測(cè)儀進(jìn)行校準(zhǔn)，并對(duì)活度響應(yīng)、相對(duì)誤差、重復(fù)性等各不確定分量進(jìn)行評(píng)價(jià)，建立校準(zhǔn)方法。結(jié)果分析表明：該校準(zhǔn)方法適用于快堆一回路鈉泄漏鈉燃燒產(chǎn)物氣溶膠放射性鈉氣溶膠監(jiān)測(cè)儀的校準(zhǔn)要求。從而使校準(zhǔn)操作簡(jiǎn)單易行，不必使用專用裝置，僅利用標(biāo)準(zhǔn)濾膜源就可以進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)校準(zhǔn)，本工作建立的方法對(duì)采用其他材質(zhì)濾膜的收集氣溶膠的監(jiān)測(cè)儀和類似的放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)儀的現(xiàn)場(chǎng)校準(zhǔn)同樣適用，具有一定的推廣意義。