李政楷,陳 雷*,楊 聰,宋 鵬,曾 文,劉愛虢,龐鈞譯
1.沈陽航空航天大學(xué)航空發(fā)動機學(xué)院,遼寧 沈陽 110136 2.大連民族大學(xué)機電信息工程學(xué)院,遼寧 大連 116600 3.大連理工大學(xué)內(nèi)燃機研究所,遼寧 大連 116024
大氣壓等離子體射流憑借其產(chǎn)生裝置簡單、射流溫度低、活性粒子種類豐富且濃度較高等特點,在材料科學(xué)[1]、能源環(huán)境[2]、點火助燃[3]、醫(yī)療[4]等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。同時大氣壓等離子體射流作為等離子體領(lǐng)域的研究熱點吸引大量的科研人員對其進(jìn)行研究。1998年,Rie等[5]利用等離子體特征光譜來對等離子體中的成分進(jìn)行分析;Nimisha[6]等利用發(fā)射光譜法對等離子體射流的活性粒子種類進(jìn)行了檢測,并通過氫氣的譜線對等離子體射流內(nèi)部的電子密度進(jìn)行了計算;宋振興等[7]研究了氬氣體積分?jǐn)?shù)、外加電壓幅值及氣體流量在介質(zhì)阻擋放電時對等離子體射流電子激發(fā)溫度的影響;宋鵬[8]等研究的不同電極形狀對等離子體射流電子激發(fā)溫度、電子密度隨峰值電壓的變化規(guī)律的影響。
電子激發(fā)溫度、電子密度以及活性基種類是等離子體的三大基本參數(shù),弄清這些參數(shù)隨試驗工況的變化規(guī)律對提高Ar/CH4等離子體射流在工程實際中的放電效率、優(yōu)化放電結(jié)構(gòu)有著至關(guān)重要的作用。為了更好的反映Ar/CH4等離子體射流形成過程時空多尺度結(jié)構(gòu)及空間效應(yīng),本文設(shè)計了一種針-環(huán)式結(jié)構(gòu)介質(zhì)阻擋等離子體發(fā)生器,在大氣壓條件下對Ar/CH4混合氣放電并產(chǎn)生等離子體射流,利用發(fā)射光譜法對Ar/CH4等離子體射流的光譜特性進(jìn)行了分析,并研究了三大基本參數(shù)隨各工況的變化規(guī)律。
圖1為本次試驗的試驗裝置示意圖,其中等離子體發(fā)生器為自主設(shè)計的針-環(huán)射流裝置,該發(fā)生器的中心電極為一個尖銳的紫銅電極,其與高壓電源相連接,低壓電極為與接地端串接的紫銅帶,絕緣層的材料選用為石英玻璃。該發(fā)生器的直徑為12 mm,石英玻璃管壁厚為2 mm,低壓電極的寬度為12 mm,且距中心電極尖端的距離為10 mm,放電間隙為3 mm。
圖1 實驗裝置及測量系統(tǒng)示意圖Fig.1 Schematic diagram of jet experimental device and measurement system
試驗采用CPT-2000K型微秒脈沖低溫等離子體電源,電源電壓在0~30 kV內(nèi)可調(diào),放電電流的采樣阻值為50 Ω,所得電流、電壓以及放電頻率等參數(shù)皆記錄在Tronix-TDS1002型數(shù)字型示波器上;試驗中使用的氣體由高壓氣瓶提供(純度為99.99%),發(fā)射光譜診斷系統(tǒng)由AvaSpec-ULS2048-4-USB2SZ光纖式光譜儀及計算機組成。光纖探頭將接收光信號并測量發(fā)射光譜的譜線強度,得到的實驗數(shù)據(jù)將被存儲在與光譜儀連接的計算機中。
等離子體射流的診斷方法很多,例如探針法[9],原子熒光光譜法[10]等。原子發(fā)射光譜因其診斷準(zhǔn)確性上的優(yōu)勢在實際應(yīng)用中使用廣泛。
1.2.1 電子激發(fā)溫度診斷方法
當(dāng)分子、原子、離子以及自由基等物質(zhì)發(fā)生能級躍遷時,會以釋放光子的形式輻射出能量形成發(fā)射光譜,通過分析光譜信息可得到等離子體射流的電子激發(fā)溫度信息。
本實驗的等離子體射流可近似認(rèn)為處于局部熱力學(xué)平衡狀態(tài)(LTE),故以多譜線斜率法來對Ar/CH4等離子體射流的電子激發(fā)溫度進(jìn)行計算。
對于處于LTE狀態(tài)的等離子體,處于Ek能級的粒子數(shù)滿足玻爾茲曼分布,其數(shù)學(xué)表達(dá)式為
(1)
式(1)中,N和Z分別表示原子數(shù)總密度及分配函數(shù),nk和g分別為上能級Ek上的粒子數(shù)和統(tǒng)計權(quán)重,k為玻爾茲曼常數(shù),Ek為激發(fā)能,Te為電子激發(fā)溫度。
當(dāng)處于激發(fā)態(tài)的粒子向低能級進(jìn)行躍遷時,相對光譜強度的表達(dá)式為
(2)
式(2)中,h為普朗克常數(shù),c為真空光速,λ為特征譜線波長,A為躍遷概率,E為激發(fā)能,其中Ek,g和A的值可在美國國家標(biāo)準(zhǔn)局(NIST)的躍遷幾率表中查得。
對式(2)兩端同時取對數(shù),可以得出
(3)
由式(3)可知,ln(Ιλ/gA)和Ek呈線性關(guān)系,所以只要測得光譜線的相對譜線強度就可以繪出以ln(Ιλ/gA)為縱坐標(biāo)、Ek為橫坐標(biāo)的直線圖,通過求得直線圖的斜率就可以得到等離子體射流的電子激發(fā)溫度。
1.2.2 電子密度診斷方法
任何譜線的輪廓都具有一定的范圍,也就是譜線寬度。通常來講,譜線的加寬機制主要有自然加寬、多普勒加寬、Stark加寬以及儀器加寬,粒子發(fā)射光子時受到周邊其他帶電粒子的影響而引起的譜線的加寬就是Stark加寬,Stark加寬是主要加寬機制之一,而影響Stark加寬的最主要因素就是電子密度。故可通過Stark加寬來求解電子密度。
在高密度等離子體中,譜線的Stark加寬可表示為電子密度及電子激發(fā)溫度的一個復(fù)雜公式
(4)
式(4)中:α為離子碰撞參數(shù),ω為電子碰撞半寬。
本次試驗放電頻率為10 kHz,峰值電壓由6 kV依次遞加到11 kV(間隔1 kV)。
試驗所得Ar/CH4等離子體射流如圖2所示,從圖中可以看到Ar/CH4等離子體射流呈淡藍(lán)色。試驗過程中在Ar/CH4等離子體射流的邊緣可觀察到絲狀毛刺并伴有刺耳的電離聲,在試驗過程中還發(fā)現(xiàn)Ar/CH4等離子體射流的尖端形態(tài)波動較大,氣流的擾動及空氣中負(fù)電性的氧是造成這種現(xiàn)象的主要原因。其中負(fù)電性氣體對電子的吸引能力很強,因此在Ar/CH4等離子體射流中,電子與活性粒子之間的碰撞更少。進(jìn)而導(dǎo)致Ar/CH4等離子射流的尖端射流形狀發(fā)生很大的波動。
圖2 大氣壓Ar/CH4等離子體射流Fig.2 Photograph of Ar/CH4 plasma jet at atmospheric pressure
Ar/CH4等離子體射流中的特征光譜信息如圖3所示,從圖3(a)和(b)中可以觀察到CH(431.115)基團(tuán)、CⅢ(465.254)、CⅣ(468.251)、C、CⅡ、ArⅠ、ArⅡ的譜線,其中含碳粒子的譜線主要集中在400~600 nm之間,ArⅠ和ArⅡ的分布區(qū)間在680~800 nm之間。
圖3 Ar/CH4等離子體射流發(fā)射光譜信息(a):甲烷電離區(qū);(b):氬氣電離區(qū)Fig.3 Spectralline distribution of Ar/CH4 plasma jet(a):The ionization zone of CH4;(b):The ionization zone of Ar
在高壓脈沖的作用下CH4電離過程可表示為式(5)
(5)
在發(fā)生DBD放電時,Ar/CH4混合氣中的自由電子會在電場的作用下變?yōu)楦吣茈娮?,高能電子與正四面體結(jié)構(gòu)的CH4分子之間發(fā)生非彈性碰撞,使得CH4分子中的C—H鍵斷裂,CH4分子由基態(tài)變?yōu)榧ぐl(fā)態(tài)的CHn(n=1,2,3)。這些自由基在高能電子的轟擊下進(jìn)一步脫氫電離形成新的自由基以及Cn(n=Ⅰ,Ⅱ,Ⅱ,Ⅳ),但是在本次試驗的光譜圖像并沒有發(fā)現(xiàn)CH2和CH3的特征光譜,可能的原因是在本實驗的試驗工況下該活性粒子的產(chǎn)量很少、且壽命很短,所以在特征光譜圖中沒有發(fā)現(xiàn)這些物質(zhì)。同時在放電的過程中,通過特征光譜可以發(fā)現(xiàn),原子碳及離子碳之間會發(fā)生復(fù)合反應(yīng),生成CⅡ,CⅢ和CⅣ。
為保證所得譜線相對光譜強度的精準(zhǔn)度降低試驗誤差,每一工況的相對光譜強度均測量三次后取平均值。由不同工況下CH基團(tuán)相對光譜強度曲線可觀察到CH基團(tuán)的相對光譜強度隨氬氣甲烷體積流量比及峰值電壓的變化規(guī)律。CH基團(tuán)的相對光譜強度變化可體現(xiàn)CH4分子的分解程度,且同一譜線的強度是與該粒子的密度成正比的,所以可通過觀察CH基團(tuán)譜線的相對光譜強度隨宏觀條件的變化規(guī)律來預(yù)測CH基團(tuán)的實際粒子數(shù)隨宏觀條件的變化規(guī)律。圖4所示為不同工況下CH基團(tuán)相對光譜強度。如圖4所示,可知保持體積流量比不變,隨峰值電壓的增大CH基團(tuán)的相對光譜強度呈現(xiàn)增大的趨勢,而保持峰值電壓不變時,CH基團(tuán)的相對光譜強度隨體積流量比的增大而減小。
圖4 不同工況下CH基團(tuán)相對光譜強度Fig.4 The comparison of spectrum intensity of CH particle under different operating conditions
由前文分析可知,CH4分子的分解主要是因其與高能電子及活性基團(tuán)之間的非彈性碰撞。當(dāng)峰值電壓較小時,電子平均動能較低,所以CH4分子因非彈性碰撞而碎裂的量很少,因而放電開始時CH基團(tuán)的相對光譜強度相對較低。隨著峰值電壓的逐漸增大,電子平均動能增大,甲烷分子因與電子碰撞而碎裂的程度不斷增大,等離子體射流中的活性粒子數(shù)增加,所以CH基團(tuán)的相對光譜強度相應(yīng)提高。這一變化表明在Ar/CH4等離子體射流中,增大峰值電壓可使CH4及其離解形成的各種碳?xì)浠鶊F(tuán)產(chǎn)生較明顯的脫氫。當(dāng)保持峰值電壓不變、增大體積流量比時CH基團(tuán)的相對光譜強度隨體積流量比的增大而減小,由圖5可知,隨體積流量比的增大C原子的相對光譜強度隨之增大。這說明增加了大量的易電離的惰性氣體增強了Ar/CH4等離子體射流的潘寧離化效應(yīng),同時這一過程加劇了Ar/CH4等離子體射流中自由電子與活性基之間的非彈性碰撞,在加速CH4分子脫氫的同時,也加速了脫氫主要產(chǎn)物CH基團(tuán)中的C—H鍵發(fā)生斷裂。C—H鍵斷裂生成的C原子及C離子之間會發(fā)生復(fù)合反應(yīng)生成CⅡ,CⅢ和CⅣ等物質(zhì)。
圖5 不同工況下C原子相對光譜強度Fig.5 The comparison of spectrum intensity of C atom under different operating conditions
本次試驗采用多譜線斜率法對等離子體的電子激發(fā)溫度進(jìn)行分析與計算,在計算的過程中為保證計算精度,需對特征光譜信息進(jìn)行篩選并選擇激發(fā)能級相差較大的譜線。因混合氣中惰性氣體Ar占比極高,高能電子主要由Ar率先電離產(chǎn)生,故選擇四條Ar的譜線來進(jìn)行電子激發(fā)溫度的計算,通過NIST查詢可獲得相關(guān)參數(shù),如表1所示。
表1 Ar原子特征譜線參數(shù)Table 1 Characteristic spectral line parameters of Ar atom
圖6為不同體積流量比下Ar/CH4等離子體玻爾茲曼擬合線,由圖可知特征譜線所對應(yīng)的數(shù)據(jù)點均勻分布在玻爾茲曼線的兩側(cè),具有一元擬合程度較高的特點(均方差在0.1~0.3之間),且隨峰值電壓的增大,擬合直線呈向上的偏移趨勢。圖7是Ar/CH4等離子體射流電子激發(fā)溫度隨不同工況的變化趨勢,可以看到,當(dāng)保持體積流量比不變,增大峰值電壓時,電子激發(fā)溫度呈增大趨勢。這是因為隨峰值電壓的增大,放電功率會隨之增大,且電場做功主要耦合在自由電子上,在自由電子平均自由程不變的情況下,自由電子所能獲得的期望能量也就越高,所以電子激發(fā)溫度也隨峰值電壓的增大而增大。當(dāng)保持峰值電壓不變增大體積流量比時,電子激發(fā)溫度也隨體積流量比增大而增大。由于增大混合氣中氬氣的含量可有效的增加介質(zhì)阻擋放電的放電強度,提高放電效率,所以電子能量增加,電子激發(fā)溫度也就隨之增大。
圖6 Ar/CH4等離子體玻爾茲曼擬合線Fig.6 Ar/CH4 plasma Boltzmann fitting straight line diagram
圖7 不同工況下電子激發(fā)溫度Fig.7 Electron excitation temperature under different operating conditions
等離子體特征譜線中蘊含著大量的信息,本文通過分析ArⅠ (696.54 nm) 譜線的Stark展寬來計算Ar/CH4等離子體射流的電子密度,在應(yīng)用EES工程計算軟件求解經(jīng)驗公式后得到的電子密度隨不同工況的對應(yīng)關(guān)系如圖8所示??梢钥闯?,當(dāng)保持體積流量比恒定、增大峰值電壓時,電子密度呈現(xiàn)先急劇增大后緩慢增加趨勢。這是因為峰值電壓的增大導(dǎo)致介質(zhì)阻擋放電的微放電通道的場強增強,微放電通道內(nèi)的電荷輸運能力加快,高能電子與體系中其他粒子之間的碰撞加劇形成電子雪崩,使得體系內(nèi)的電子密度總體呈增大趨勢,在介質(zhì)阻擋放電的同時在介質(zhì)層上會積累大量電荷形成反向電場,阻礙放電進(jìn)行,8 kV之后電子密度漲幅放緩說明峰值電壓的增大將導(dǎo)致介質(zhì)層上積累更多的電荷形成場強更大的反向電場。當(dāng)控制峰值電壓恒定改變體積流量比時,電子密度隨體積流量比增大而增大,這是因為增加氬氣含量后體系中的放電強度增大,所以電子密度也隨之增大。
圖8 不同工況下電子密度Fig.8 The electron density under different operating conditions
在大氣壓條件下利用針-環(huán)式等離子體發(fā)生器對Ar/CH4混合氣進(jìn)行了電離,并對等離子體射流的光譜特性進(jìn)行了診斷與分析,結(jié)果如下:
(1)在大氣壓條件下,Ar/CH4等離子體射流中的主要活性粒子成分為CH基團(tuán),CⅢ,CⅣ,C,CⅡ,ArⅠ和ArⅡ,其中含碳粒子的譜線分布在400~600 nm之間,ArⅠ和ArⅡ的譜線集中在680~800 nm之間。
(2)增大峰值電壓與Ar/CH4體積流量比均可有效促進(jìn)甲烷分子的脫氫,但這兩種工況對CH基團(tuán)含量的影響是不同的。隨峰值電壓的增大,CH基團(tuán)的含量呈增大趨勢,這說明隨峰值電壓的逐漸增大,甲烷的脫氫電離程度增強;但當(dāng)體積流量比增大時,在潘寧離化效應(yīng)的作用下,Ar/CH4等離子體射流放電強度急劇增大,CH基團(tuán)中的C—H鍵會發(fā)生斷裂導(dǎo)致其含量減少。
(3)增大峰值電壓(6~11 kV)可使自由電子在保持平均自由程不變的情況下獲得更高的期望能量,從而提高電子激發(fā)溫度,同時可增強微放電通道內(nèi)的場強,加劇微放電通道內(nèi)的粒子碰撞使電子密度增大。
(4)當(dāng)Ar/CH4體積流量比由120∶1增大到200∶1時可明顯增強Ar/CH4等離子體射流的放電強度,提高Ar/CH4等離子體射流的電子激發(fā)溫度及電子密度。