康希睿,張涵丹,王小明,陳光才

中國林業(yè)科學(xué)研究院亞熱帶林業(yè)研究所, 杭州 311400

近些年來,交通運(yùn)輸、燃煤鍋爐、鋼鐵及有色金屬冶煉和機(jī)械制造等產(chǎn)業(yè)排放到大氣中的重金屬顆粒物濃度飛速增長[1-3]。大氣沉降重金屬成為江河[4-5]、森林[6-8]、農(nóng)田土壤[9-10]等地重金屬輸入的重要來源,沉降輸入的重金屬占到長江入海通量的13%—25%[4-5],農(nóng)田土壤重金屬量的35%—85%[10]。由于重金屬具有不可降解性、高毒性以及持久性等特點(diǎn)[11-12],具有生物富集和放大效應(yīng)[13],并可以通過食物鏈遷移進(jìn)入動物和人的體內(nèi),威脅其健康。而當(dāng)重金屬離子進(jìn)入水體,水中的溶解態(tài)重金屬流動性更強(qiáng)[14],可直接被生物吸收利用,危害更大。

森林生態(tài)系統(tǒng)通常被認(rèn)為是大氣污染物的最大收納系統(tǒng)之一[15],具有調(diào)節(jié)、穩(wěn)定、凈化水質(zhì)的作用[16],能夠消納沉降污染物。而研究表明,在不同地區(qū)森林生態(tài)系統(tǒng)對于重金屬的截留能力差異較大[6-8,17-19], 長三角地區(qū)是重金屬沉降污染較為嚴(yán)重的地區(qū)[4-5,20-21],其沉降量曾高于北美和歐洲[21],森林群落截留消納重金屬的能力對于流域河流水質(zhì)的影響尤為重要。

本研究在錢塘江流域下游的浙江省杭州市富陽區(qū)廟山塢試驗(yàn)林場展開,以北亞熱帶地區(qū)3種典型的森林群落,毛竹林(Phyllostachysedulis)、杉木林(Cunninghamialanceolata)和青岡闊葉林(Cyclobalanopsisglauca)為研究對象,定位監(jiān)測降雨過程中森林群落不同層次重金屬的質(zhì)量濃度和通量變化,分析重金屬在不同森林群落各層次的分配和遷移規(guī)律；通過比較降雨(輸入)與地表徑流(輸出)中的離子濃度和通量變化,揭示各森林群落對濕沉降中重金屬離子的截留能力。

1 研究地區(qū)與研究方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于浙江省杭州市富陽區(qū)廟山塢試驗(yàn)林場(119°56′E—120°02′E、30°03′N—30°06′N),屬于國家林業(yè)和草原局錢江源森林生態(tài)系統(tǒng)定位觀測研究站的一部分。該區(qū)域?qū)俦眮啛釒Ъ撅L(fēng)氣候區(qū),降水充沛。年平均降水量1441.9 mm,全年降水日數(shù)約160 d,雨量季節(jié)分配不均。年平均氣溫16.1℃,極端最高氣溫40.2℃,極端最低氣溫-14.4℃。年平均日照時(shí)數(shù)1995 h,年平均日照百分率44%。地質(zhì)類型屬志留系、泥盆系地質(zhì),森林土壤類型是酸性紅壤土[22],土層中石塊較多。區(qū)內(nèi)水系直接外流注入富春江,屬錢塘江水系富春江段。林場內(nèi)主要人工林有毛竹林、杉木林等,天然林有以青岡(重要值60%左右)、木荷(SchimasuperbaGardn. et Champ.)(重要值20%左右)為主的天然常綠、落葉闊葉次生林,各種針闊混交林等。

本研究選擇毛竹人工林、杉木人工林和青岡櫟為主的天然闊葉次生林(青岡闊葉林)等3種北亞熱帶典型森林群落作為研究對象,分別建立2個(gè)相鄰的水平投影面積10 m×20 m的徑流小區(qū)(共計(jì)6個(gè)樣地),各樣地基本特征見表1,土壤重金屬離子含量見表2。

表1 研究樣地的基本特征

表2 研究樣地表層土壤的理化性質(zhì)

1.2 監(jiān)測設(shè)施布設(shè)與樣品收集

大氣降水：在研究區(qū)的林外空曠處布設(shè)1臺QY-DGHYL雨量計(jì)(中國,上海精密)記錄降水過程,并在周邊布設(shè)1臺ISC-10型降水降塵自動采樣器(中國,青島埃侖)和3個(gè)5L玻璃燒杯用于收集大氣降水。

穿透雨：在3種森林群落樣地內(nèi)隨機(jī)布置3個(gè)面積為0.5 m×0.4 m的集水槽,為避免灌木和草本對穿透雨的收集產(chǎn)生影響,集水槽距離地面40 cm,與水平面保持約5°的傾角,集水槽較低的一端底部開直徑1.5cm小口,用PVC塑料管連接至25 L帶蓋塑料桶中,用于收集林內(nèi)穿透雨,3個(gè)集水槽收集的降水樣品的檢測結(jié)果平均值為群落內(nèi)穿透雨的信息。同時(shí),在集水槽附近布置1臺QY-DGHYL雨量計(jì)用于記錄穿透雨的雨量、雨強(qiáng)等信息,定期將雨量計(jì)數(shù)據(jù)拷回。穿透雨量由3個(gè)塑料桶收集到的水量(單位L)與集水槽的敞口面積(單位m2)換算得到穿透雨量和自記式雨量計(jì)記錄的降水量取平均值作為群落內(nèi)穿透雨量。為避免凋落物等被雨水浸泡污染穿透降水樣品,每次降雨前都將集水槽內(nèi)的凋落物等物質(zhì)傾倒清理干凈。

樹干莖流：在3種森林群落樣地內(nèi),通過每木檢尺,選擇3株標(biāo)準(zhǔn)木,將直徑約2.0 cm 的聚乙烯塑料軟管沿中縫剖開,從樹干1.5 m高處自上向下蛇形纏繞一周半后引流至50 L帶蓋塑料桶中,用于收集樹干莖流,聚乙烯塑料軟管與水平面夾角呈30°,先用大頭釘將塑料管固定在樹干上,使用玻璃膠密封樹干與塑料管間的空隙。單株和林分的樹干莖流量依據(jù)林冠投影面積進(jìn)行換算,樹干莖流的數(shù)據(jù)為3個(gè)樹干莖流數(shù)據(jù)的平均值。

枯透水：在3種森林群落樣地內(nèi)隨機(jī)選擇3個(gè)樣點(diǎn),將 0.2 m×0.2 m 的地表枯落物按照原狀整體移放在紗布濾網(wǎng)上,放置在直徑24.0 cm的聚乙烯桶上,每次降雨后記錄聚乙烯桶內(nèi)的水量并取樣用于測定枯透水元素濃度?？萃杆坑删垡蚁┩皟?nèi)的降水體積(單位L)和聚乙烯桶的敞口面積(單位m2)換算得到,枯透水?dāng)?shù)據(jù)是3份枯透水?dāng)?shù)據(jù)的平均值。

地表徑流：在每種森林群落中,利用建成的2個(gè)10m×20m徑流小區(qū)收集地表徑流,在每個(gè)徑流小區(qū)下端建立1 m×1 m×1 m的集水池收集保存水樣用于化學(xué)分析,地表徑流量按照徑流小區(qū)投影面積換算,地表徑流量和濃度為2個(gè)地表徑流數(shù)據(jù)的均值。

溪水：在距離杉木林樣地約100 m外的天然次生林集水區(qū)測流堰出口處收集溪水樣品,用于化學(xué)分析,由于測流堰的流量計(jì)故障,并未收集到全年的溪水流量。溪水年均濃度為所有收集樣品的濃度均值。

研究期為2018年7月—2019年6月,于雨后采集水樣：大氣降水樣品混勻后收集3份,溪水,各樣地的穿透雨、樹干莖流、枯透水和地表徑流分別采樣,每個(gè)收集器內(nèi)采集300 mL降水樣品,記錄體積后立即帶回實(shí)驗(yàn)室,將用于測定重金屬濃度的水樣加入濃硫酸,調(diào)至pH小于2,盡快進(jìn)行水質(zhì)分析。研究期內(nèi)每月收集一次大于30 mm的降水(10月除外),共測定12次降水事件。

林冠層干沉降中水溶性重金屬收集：在2018年8月、12月和2019年4月的三次降雨前,利用高枝剪收集3種森林群落的葉片,帶回實(shí)驗(yàn)室,將當(dāng)天采回的葉片浸泡于蒸餾水中2 h,充分浸洗,洗下葉片附著沉降物然后用鑷子夾出葉片并用蒸餾水進(jìn)行沖洗,將沖洗液定容至500 mL后,利用微孔濾膜(Φ=0.45μm)抽濾,收集濾液與降水樣品進(jìn)行相同的測定,然后測定葉片面積,換算單位葉面積上重金屬離子的質(zhì)量。

1.3 水樣分析

采集的水樣用中速定性濾紙抽濾后,在4℃環(huán)境下保存,進(jìn)行水質(zhì)化學(xué)分析：利用FE28型pH計(jì)(METTLER TOLEDO, Switzerland)測定水樣pH值,依照標(biāo)準(zhǔn)《HJ 700—2014 水質(zhì) 65種元素的測定 電感耦合等離子體質(zhì)譜法》,利用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS,Perkin Elmer Nixon 300D,USA)測定樣品中Cu、Pb、Cd、Zn、Mn、Ni和As的濃度。

1.4 數(shù)據(jù)處理

式中,Ci為單場降雨后測定的各物質(zhì)的濃度(μg/L),n為測定的降雨次數(shù)[23]。

溪水因未同步監(jiān)測其流量,溪水中各化學(xué)指標(biāo)的年均濃度是每月單次降雨后測定濃度的算術(shù)平均值。溪水的流量根據(jù)廟山塢集水區(qū)月徑流量(Y,mm)與月降水量(X,mm)公式估算得到[24],公式為：

Y=0.0053X2-0.16789X+61.3 (R2=0.8111,P<0.01)

根據(jù)冠層水量平衡,計(jì)算林冠截留量：

林冠截留量=大氣降水量-穿透雨量-樹干莖流量

由于青岡闊葉林中樹干莖流的收集桶(50 L)內(nèi)水樣多次裝滿/溢出,無法準(zhǔn)確計(jì)算收集量,因此假設(shè)每株青岡收集到的樹干莖流總量均為最大值50 L,而3株青岡標(biāo)準(zhǔn)木的平均林冠投影面積為7.4 m2,則青岡闊葉林平均樹干莖流量按照7.4 m2林冠面積截留降水50 L換算得到Pi=3.65mm。

隨著降雨過程通過森林群落各個(gè)層次(林冠層、枯落物層和土壤表層)以及溪水中的重金屬物質(zhì)通量(F,g/hm2)計(jì)算公式如下：

大氣降水在通過森林不同層次時(shí)不僅水量發(fā)生變化,也會因吸附、洗脫、交換等作用導(dǎo)致降水中的物質(zhì)通量發(fā)生變化,各層次對降水中各物質(zhì)的截留量和截留率計(jì)算公式如下：

ΔF=Fi-Fj

式中,i是j的上一層次降水,ΔF截留量是Fj層次對相鄰上層輸入通量的影響。

濃度、通量等數(shù)據(jù)均保留3位有效數(shù)字，數(shù)據(jù)分析由Microsoft Excel 2016完成,使用Origin 9制圖。

2 結(jié)果與分析

2.1 大氣降水與溪水中重金屬濃度差異比較

由表3可知,在研究期內(nèi),大氣降水中7種重金屬,Pb、Cd、As、Cu、Zn、Mn和Ni的年均濃度分別為0.974、0.124、0.512、3.42、36.7、8.48和1.94 μg/L,對照《GB 3838—2002 地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》，全部達(dá)到地表水Ⅰ類水標(biāo)準(zhǔn)。各離子濃度的最高值均出現(xiàn)在春秋季節(jié),夏季和冬季則普遍較低(圖1,2)。與研究區(qū)降雨量的季節(jié)變化情況正好相符,由圖3可知,夏季和冬季降雨量均較大,受季風(fēng)和臺風(fēng)等影響,夏季單日降雨強(qiáng)度大,冬季較大強(qiáng)度降水持續(xù)時(shí)間略長,對降水中重金屬的稀釋效應(yīng)明顯。

集水區(qū)溪水中僅有4種重金屬達(dá)到Ⅰ類水標(biāo)準(zhǔn),分別為Pb(1.14μg/L)、Cd(0.421 μg/L)、Cu(2.39 μg/L)和As(0.183 μg/L)；Zn達(dá)到Ⅱ類水標(biāo)準(zhǔn),濃度為104 μg/L；Ni的濃度為10.2 μg/L,在集中式生活飲用水地表水源地標(biāo)準(zhǔn)限值內(nèi)；而溪水中Mn的濃度為175 μg/L,超過了生活飲用水地表水源地標(biāo)準(zhǔn)限值。

表3 3種森林群落不同層次降水中7種金屬離子的年均濃度

圖1 3種森林群落降水中Pb、Cd、As質(zhì)量濃度動態(tài)變化Fig.1 Dynamic changes of rainwater Pb, Cd, and As concentrations at three forest communities

圖2 3種森林群落降水中Cu、Mn、Ni、Zn質(zhì)量濃度動態(tài)變化Fig.2 Dynamic changes of rainwater Cu, Mn, Ni, and Zn concentrations at three forest communities

對比溪水與濕沉降中重金屬離子濃度(圖4),可知,溪水中Pb、Cd、Mn、Ni和Zn的濃度均高于大氣降水中的濃度,其中Mn和Ni的濃度高達(dá)其在大氣降水中的20.6倍和5.26倍(表3),Cd、Zn和Pb的濃度分別高于降水2.40倍、1.83倍和17.0%,而As和Cu則略低于大氣降水。

利用各水文分量的降水量與其降水樣品中重金屬離子的濃度即可得到其通量的變化,總結(jié)出重金屬在不同森林降水層次上的遷移變化規(guī)律。降水研究期內(nèi)大氣降水中Pb、Cd和As的通量分別9.42、1.20和4.95 g/hm2,而Cu、Mn、Ni和Zn的通量分別為33.1、82.0、18.8、355 g/hm2(表4)。

2.2 3種森林群落對降水中重金屬離子的調(diào)控過程

2.2.1林冠層對重金屬的調(diào)控過程

降雨穿過3種森林群落的冠層后,Cu、Cd、Zn和Mn的濃度均有所提高,其中,Cu和Cd的增幅較小,分別為23.4%—54.4%和6.45%—64.5%,達(dá)到4.22—5.28 μg/L和0.132—0.204 μg/L(圖1,圖2),而Mn和Zn的增幅較大,高達(dá)16.9倍和88.9倍,其濃度最高達(dá)到152 μg/L和3.30 mg/L(圖2,表3)；而Ni則表現(xiàn)為降低趨勢,經(jīng)林冠截留后降低了9.28%—47.9%,且與大氣降水中的濃度變化規(guī)律一致(圖2)。As經(jīng)林冠截留后,濃度與降水中基本無差異。而Pb在3種森林群落中,呈現(xiàn)不同的變化趨勢：毛竹林穿透雨中Pb的濃度降低了43.1%,杉木林和青岡闊葉林穿透雨中Pb則升高了76.6%和72.5%。

相較于大氣降水,3種森林群落的樹干莖流中Pb、Cd、As、Cu、Zn和Mn的濃度均有不同程度的增加(圖1,2),其中Mn的增長幅度最大,超過大氣降水中濃度的5.78—16.8倍,說明降水流經(jīng)森林冠層和樹干后不同程度地溶解了這些重金屬,而在3種森林群落中,杉木林的樹干莖流中7種重金屬的濃度增幅最大,超過大氣降水中濃度的1.75—16.8倍。

在整個(gè)觀測期內(nèi),3種森林群落的冠層對As和Ni均表現(xiàn)出截留作用,截留率分別為9.09%—31.4%和37.2%—53.8%,對Mn和Zn均表現(xiàn)出強(qiáng)烈的淋溶作用。而毛竹林冠層對Cd具有淋溶作用(淋溶率為11.9%),對Pb和Cu具有截留作用；杉木林和青岡闊葉林冠層則相反。對比3種森林群落的冠層,毛竹林冠層對重金屬的整體截留能力更強(qiáng)。

為尋找林冠層大量淋溶Mn和Zn的來源,分析區(qū)域沉降因素,結(jié)合森林冠層對大氣干沉降顆粒的截留作用,設(shè)計(jì)冠層葉片淋洗實(shí)驗(yàn),對3種森林林冠葉片截留干沉降中可溶性重金屬的情況進(jìn)行對比,結(jié)果見表5,研究發(fā)現(xiàn)森林群落冠層葉片截留干沉降中可溶性重金屬離子中Mn和Zn的濃度最高,分別達(dá)到0.692—8.02 mg/m2和4.12—5.85 mg/m2,通過大氣降水的淋溶可能會大量進(jìn)入林內(nèi),這也是森林穿透降水中這兩種重金屬離子較高的重要原因(表3)。

表4 3種森林群落對7種重金屬離子的截留

圖3 廟山塢林區(qū)2018年7月至2019年6月大氣日降水量動態(tài)Fig.3 Dynamics of daily precipitation of Miaoshanwu from July 2018 to June 2019

圖4 大氣降水和溪水中重金屬濃度差異比較 Fig.4 Comparison of the difference of heavy metals concentration between atmospheric precipitation and stream water

2.2.2枯落物層對重金屬的調(diào)控過程

林內(nèi)降水通過3種森林群落的枯落物層后,Pb、As、Cu和Ni的濃度仍有小幅度升高(圖1,圖2),與穿透雨相比,增長幅度不超過80%,而枯透水中Mn和Cd的濃度相較于穿透雨分別減少了42.4%—75.6%和15.8%—61.3%,枯透水中Zn濃度遠(yuǎn)低于穿透雨中的濃度,但是達(dá)到樹干莖流的1.84—4.43倍,說明林內(nèi)降水經(jīng)枯落物層后,溶解了枯落物分解或附著的Pb、As、Cu和Ni,截留了林內(nèi)降水中的Zn、Mn和Cd,而3種森林群落中枯透水中重金屬濃度最高的青岡闊葉林,其次是杉木林,毛竹林枯透水中重金屬濃度最低。

3種森林群落枯落物層均對Mn、Cd和Zn表現(xiàn)出截留的狀態(tài),截留率在43.1%—75.9%、18.2%—61.4%和92.8%—95.2%,其中毛竹林枯落物層對這3種重金屬的截留能力最強(qiáng)。而3種森林群落林內(nèi)降水與枯透水中Cu和Ni的通量差均為負(fù)值(表6),說明3種森林群落的枯落物層均對Cu和Ni有淋溶或釋放的作用,淋溶率分別為30.6%—73.3%和8.65%—39.1%,而青岡闊葉林的枯落物層對這2種重金屬的淋溶能力最強(qiáng)。杉木林的枯落物層對林內(nèi)降水中的Pb有截留的作用,截留率達(dá)到10.0%,而毛竹林和青岡闊葉林的枯落物層對Pb呈現(xiàn)淋溶狀態(tài),淋溶率分別為269%和6.56%。

2.2.3土壤表層對重金屬的截留情況

與枯透水相比,3種森林群落的地表徑流中Pb、Mn和Zn濃度明顯降低(圖2),Cd的濃度有小幅度降低,而Ni和As呈升高趨勢(圖1)。除毛竹林外,杉木林和青岡闊葉林的地表徑流中Cu濃度均高于枯透水,達(dá)到12.2 μg/L和10.5 μg/L。

森林土壤表層對于枯落物層滲透的降水中各物質(zhì)濃度有明顯的改變,且在本研究中地表徑流量僅占大氣降水量的0.155%—0.459%(表3),因此地表徑流中各物質(zhì)通量較低,3種群落的土壤表層對7種重金屬離子均表現(xiàn)為截留作用,其中Pb、Mn和Zn的截留率最大,As和Cu的截留率最小。其中青岡闊葉林的截留能力最強(qiáng),杉木林較弱。溪水中Mn、Ni、Cd、Pb和Zn的濃度遠(yuǎn)高于3種森林群落地表徑流中的濃度(圖1,2),而Cu和As的濃度遠(yuǎn)低于地表徑流,說明森林降水在形成溪水的過程中溶解了更多的重金屬Cd、Mn、Ni和Zn,降水中的Cu和As被森林吸附固定。估算得到的溪水的重金屬輸出通量中,只有As和Cu的通量低于大氣降水輸入量,其他各個(gè)重金屬離子在溪水中的通量均高于大氣降水輸入量。

3 討論

3.1 大氣沉降的重金屬特征

廟山塢試驗(yàn)林場位于北亞熱帶季風(fēng)區(qū),由圖3可以看出研究區(qū)夏季和冬季降雨量均較大,受季風(fēng)和臺風(fēng)等影響,夏季單日降雨強(qiáng)度大,冬季較大強(qiáng)度降水持續(xù)時(shí)間略長,對降水中重金屬的稀釋效應(yīng)明顯,大氣降水中重金屬濃度較低。研究表明,Zn、Mn、Pb和Cu是杭州市大氣降塵中質(zhì)量濃度占據(jù)前列的主要金屬元素[3]。本研究中,對廟山塢3種森林冠層葉片表面干沉降的淋洗液檢測發(fā)現(xiàn),Zn、Mn、Pb、Cu的濃度均較高,且Zn和Mn的濃度甚至遠(yuǎn)超其他重金屬濃度約50倍(表5),表明該研究區(qū)具有較強(qiáng)的干沉降作用。汽車輪胎灰塵造成的交通源[25]和建筑揚(yáng)塵等都是重金屬As和Zn沉降的重要來源[2]。廟山塢試驗(yàn)林場緊鄰濱江大道,交通運(yùn)輸活動頻繁,林場外圍的城市基礎(chǔ)設(shè)施建設(shè)活動長期開展,地鐵和樓房施工產(chǎn)生了大量的建筑揚(yáng)塵,使空氣顆粒物含量偏高,而附近工業(yè)園區(qū)距離林場不到10公里,機(jī)械制造和鍋爐燃煤等工業(yè)生產(chǎn)活動的廢氣排放均使重金屬大量沉降,這也是大氣降水中重金屬濃度較高的重要原因。研究表明,長三角地區(qū)重金屬Cd、Cu、Pb和Zn的大氣干沉降量略高于北美和歐洲[21],通過干沉降進(jìn)入生態(tài)系統(tǒng)的重金屬量也較高。由表3可知大氣降水中Pb和Cd的濃度為0.974和0.124 μg/L,相較于重慶四面山和縉云山[7-8]、秦嶺火地塘林區(qū)[17]大氣降水中Pb和Cd的濃度均略低,而廟山塢降水中Zn和Mn的濃度也低于秦嶺火地塘林區(qū)[17]大氣降水中的濃度,說明研究區(qū)降水中重金屬離子的濃度相對偏低。

3.2 森林群落各層次對重金屬的調(diào)控

3.2.1森林冠層對重金屬的調(diào)控

當(dāng)降水穿過森林冠層時(shí),通過沖刷冠層中干沉降沉積的顆粒[26]或通過離子交換(吸收或浸出)來改變沉降物質(zhì)的量[27]。Tan等[28]在四川省理縣畢棚溝高山森林的研究發(fā)現(xiàn)林冠層可以淋溶重金屬M(fèi)n,而截留Zn、Cu、Cd和Pb；張楠等[18]則發(fā)現(xiàn)次生落葉闊葉林林冠層可以截留降水中的Cu。而本研究中廟山塢3種森林群落冠層則淋溶重金屬M(fèi)n和Cu。另外,相較于秦嶺火地塘林區(qū)[17]林內(nèi)雨中Cd、Pb、Mn和Zn的濃度均低于降水中的濃度,廟山塢森林群落的穿透雨中Cd、Mn和Zn的濃度均遠(yuǎn)高于大氣降水,杉木林和青岡闊葉林穿透雨中Pb濃度同樣呈上升趨勢。這些結(jié)果均表明,在本研究區(qū)內(nèi),森林冠層對部分重金屬均表現(xiàn)出明顯的淋溶作用,而這更多的可歸因于區(qū)域內(nèi)重金屬較高的干沉降量。

3.2.2枯落物層對重金屬的調(diào)控

枯落物層是降水通過林冠層后的另一個(gè)作用層,在本研究中3種森林群落枯落物層均對Mn、Cd和Zn表現(xiàn)出截留的狀態(tài),這與以往的研究結(jié)果較為一致[17,19]。出現(xiàn)這一結(jié)果可能的原因是降雨淋洗林冠層大量截留的干沉降,導(dǎo)致輸入枯落物層的林內(nèi)降水中重金屬通量較大,枯落物將其截留,枯透水中Mn、Cd和Zn的濃度與通量較穿透雨和林冠層均有不同程度的降低。而3種森林群落枯落物層對Cu則呈現(xiàn)較強(qiáng)的淋溶作用,該結(jié)果與何潔在四川高山森林中的研究結(jié)果相似[29],這可能是因?yàn)樵谒疅釛l件良好的北亞熱帶地區(qū),凋落物產(chǎn)量豐富,不同分解時(shí)期的凋落物同時(shí)存在于森林中,促使枯落物層不斷釋放Cu而非富集,在降水浸洗作用下被大量淋溶。同時(shí)本研究中青岡闊葉林和毛竹林枯落物層重金屬的淋溶率高于杉木林,這可能是由闊葉林的枯落物分解較快,而針葉林凋落物因表皮富含角質(zhì)層分解較慢[30]導(dǎo)致的。

3.2.3土壤表層對重金屬的截留凈化作用

森林土壤是指長期在森林植被環(huán)境下發(fā)育形成的土壤類型,土層中有機(jī)物質(zhì)累積豐富,腐殖化作用相對強(qiáng)烈,森林土壤層對于枯落物層滲透降水中各物質(zhì)濃度有明顯的改變[31]。在本研究中,降水形成的森林群落地表徑流量僅有大氣降水量的0.155%—0.457%,更多的降水通過土壤層下滲,最后匯集于集水區(qū)溪流,而溪水中重金屬Pb、Mn、Cd、Ni和Zn的濃度遠(yuǎn)高于地表徑流,其原因可能是由于森林土壤層對于土壤重金屬元素具有解吸作用[32]；此外,土壤層淋溶液中含有大量溶解性有機(jī)物(DOM)[33],并且研究區(qū)土壤中重金屬的本底值略高于其他地區(qū)[7,34-38]。研究表明,DOM可與周圍環(huán)境中的重金屬通過絡(luò)合、螯合作用,形成有機(jī)金屬配合物[35],提高重金屬在土壤中的可溶性[36-37],陳同斌等[38]的研究證實(shí)土壤中DOM能增加Cd的溶解性。由表2可知,3種森林群落土壤是酸性土,有機(jī)碳的含量達(dá)到24.4—57.5 g/kg,與重慶四面山的土壤條件類似[7],廟山塢森林土壤中重金屬Pb、Cd、Ni、Zn的含量遠(yuǎn)高于四面山森林土壤[7]和佛山城市森林[34]土壤中重金屬的含量,森林降水對其淋溶程度也更強(qiáng)。亦有研究表明,沉積物和凋落物是森林溪流生態(tài)系統(tǒng)中重金屬Cd的重要來源之一[39]。

3.3 森林生態(tài)系統(tǒng)對重金屬的截留凈化作用

森林生態(tài)系統(tǒng)通常被認(rèn)為是可以有效減少大氣污染物并改善空氣質(zhì)量的生態(tài)過濾器[28],降水經(jīng)過森林群落可以有效減少其中的污染,降低濃度、削減含量[16]。相較于大氣降水輸入的重金屬通量,廟山塢森林集水區(qū)對于Mn、Ni、Cd和Zn均有大量的淋溶,僅對重金屬As和Cu呈現(xiàn)截留的作用,其中對As的截留率最高,對比分析廟山塢森林生態(tài)系統(tǒng),可能與土壤中重金屬的本底值較高以及森林長期接收的重金屬沉降在降水淋溶下從酸性土壤中大量溶出有關(guān)。也有可能是通過土壤下滲部分的降水由于水量減少導(dǎo)致濃縮效應(yīng),使得溪水中重金屬濃度較高,在下一步的研究中可著重探討。

4 結(jié)論

廟山塢大氣降水中重金屬離子濃度較低,但干沉降帶來的重金屬污染較嚴(yán)重。3種森林群落大量淋溶冠層葉片截留的塵埃中的重金屬M(fèi)n和Zn,致使穿透雨中其濃度遠(yuǎn)超過其他森林水文分量中的濃度,同時(shí)森林冠層截留了降水中的As和Ni；枯透水中Mn、Cd和Zn的濃度遠(yuǎn)低于穿透雨,枯落物層對其表現(xiàn)出較強(qiáng)的截留狀態(tài),而對于Cu和Ni有淋溶或釋放的作用；雖然3種森林群落的地表徑流中Pb、Mn、Cd和Zn濃度明顯降低,As和Ni的濃度略高于枯透水,但由于地表徑流量非常小,土壤表層對降水中重金屬均表現(xiàn)出極強(qiáng)的截留作用。3種森林群落對大氣降水中的重金屬均表現(xiàn)出極高的截留率,森林群落之間沒有表現(xiàn)出顯著差異。地表徑流及土壤滲透水等匯集到森林集水區(qū)后,溪水中重金屬M(fèi)n、Ni、Cd和Zn的濃度和通量均有大幅的增加,這可能與森林土壤重金屬本底值偏高以及干沉降中重金屬含量偏高有關(guān),可以在未來的研究中增加對干沉降和土壤滲透水的長期追蹤監(jiān)測來追溯集水區(qū)溪流中的重金屬來源,以探明森林集水區(qū)出水中重金屬的來源,使其達(dá)到生活飲用水地表水源地標(biāo)準(zhǔn)限值,降低其健康風(fēng)險(xiǎn),保障飲用水安全。