余 根 鋅

(福建省地質(zhì)調(diào)查研究院，福建 福州 350013)

0 引言

天然放射性輻射安全是人居環(huán)境安全中的重要組成部分。研究表明，放射性物質(zhì)廣泛存在于自然界各類物質(zhì)中，包括空氣、水和土壤等[1]。人們賴以生存的地表環(huán)境中的放射性污染主要來自衰變型天然放射性核素(238U、232Th和40K)。一定區(qū)域內(nèi)的天然輻射本底水平是由巖石和土壤中的衰變型天然放射性核素所決定的，地殼中的天然放射性核素濃度決定了該地區(qū)天然輻射劑量的大小[2]。在國家環(huán)保局的統(tǒng)一部署下，1984～1986年福建省環(huán)境監(jiān)測中心站在全省范圍內(nèi)進行了天然貫穿輻射水平調(diào)查研究[3]，觀測網(wǎng)格為25 km×25 km；1985年衛(wèi)生系統(tǒng)也進行過調(diào)查[4]；2006年中國疾病預(yù)防控制中心輻射防護與核安全醫(yī)學(xué)所進行了福建省部分地區(qū)環(huán)境放射性水平調(diào)查研究[4]。前人工作觀測網(wǎng)格較稀，或者僅開展了部分地區(qū)工作，另外還有學(xué)者利用UNSCEAR 1982年推薦的Beck公式計算距離地面1 m高處空氣吸收劑量率進行環(huán)境放射性研究[5]。

筆者根據(jù)福建省1∶25萬多目標區(qū)域地球化學(xué)調(diào)查所獲得的表層土壤U、Th、K測試成果，選擇土壤中U、Th、K元素含量相對較高的永安羅坊和武平忠地兩處重點區(qū)開展1∶5萬環(huán)境地表γ輻射劑量率測量，并在同點采集配套土壤樣品，研究環(huán)境地表γ輻射劑量率觀測結(jié)果與其同點采集的土壤配套樣中U、Th、K核素關(guān)系，建立多元回歸方程。然后利用全省1∶25萬多目標區(qū)域地球化學(xué)調(diào)查所獲得的表層土壤U、Th、K測試成果換算福建省2 km×2 km網(wǎng)格環(huán)境地表γ輻射劑量率，結(jié)合相關(guān)國家標準[6]，對福建省放射性水平進行評價，評估其潛在的危害性并作預(yù)警，編制福建省人居環(huán)境適宜性評價圖，為人居環(huán)境選址、國土空間規(guī)劃提供參考和建議[7]。

1 重點調(diào)查區(qū)概況

永安羅坊工作區(qū)位于福建省中西部，隸屬永安市管轄，地理坐標為N25°54′～25°56′、E116°58′～117°03′，區(qū)內(nèi)群山環(huán)抱，平均海拔550 m，調(diào)查區(qū)面積24 km2，測點192個。地質(zhì)構(gòu)造單元上位于南武夷晚古生代拗陷區(qū)，橫跨明溪—武平拗陷帶和胡坊—永定隆起帶兩個五級構(gòu)造帶[8]。區(qū)內(nèi)主要發(fā)育晚侏羅世二長花崗巖，其次為三疊紀正長花崗巖和少量晚侏羅世正長花崗巖，北部出露寒武系林田組(圖1)。

圖1 重點工作區(qū)區(qū)域地質(zhì)圖Fig.1 Regional geologic map of key areas

武平忠地工作區(qū)位于福建省西南角，隸屬武平縣管轄，地理坐標為N25°00′～25°03′、E116°08′～116°12′，為低山丘陵區(qū)，平均海拔385 m，調(diào)查區(qū)面積26 km2，測點208個。地質(zhì)構(gòu)造單元上位于南武夷晚古生代拗陷區(qū)、明溪—武平拗陷帶西南端[8]。區(qū)內(nèi)地層簡單，發(fā)育晚侏羅世二長花崗巖和正長花崗巖，東南角小面積出露沙縣組(圖1)。

2 環(huán)境地表γ輻射劑量率測量與配套土壤樣采集

以1∶2.5萬地形圖配合遙感影像圖作為野外工作手圖，采用自由網(wǎng)方式用手持GPS定位，選擇具有代表性的空曠區(qū)域，保證點位均勻、合理。測點按8點/km2施測[9]。

采用福州智元儀器設(shè)備有限公司生產(chǎn)的R-PD型γ輻射劑量率儀進行環(huán)境地表γ輻射劑量率測量。測量時探頭在離地面1 m高處進行現(xiàn)場實測點位的γ輻射空氣吸收劑量率，以連續(xù)10次讀數(shù)，取算術(shù)平均值作為該點劑量率的儀器測量示值。根據(jù)核工業(yè)放射性測量計量站檢定結(jié)果，本次工作儀器(R-PD-631303094030)校準系數(shù)(因子)為1.06，在實際工作中按下式[9]計算測量結(jié)果：

X=k×(Xi-Xb)，

式中：X為測量結(jié)果；k為校準系數(shù)/因子；Xi為儀器測量示值；Xb為儀器本底，也就是宇宙射線吸收劑量率。

同點采集相配套的土壤樣品[7]，采集深度為0～20 cm，樣品質(zhì)量為1～2 kg。土壤樣品送福建省地質(zhì)測試研究中心分析238U、232Th、40K含量。K2O采用X-熒光光譜法(XRF)測試，U、Th采用等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)進行測試。U檢出限為0.1×10-6、Th檢出限為2×10-6、K2O檢出限為0.03×10-2。測試結(jié)果報出率、準確度和精密度監(jiān)控樣合格率均達100%[7]。

3 環(huán)境地表γ輻射劑量率與土壤放射性元素關(guān)系

由永安羅坊重點區(qū)土壤放射性元素與γ輻射劑量率剖析圖(圖2)可知，γ輻射劑量率高值區(qū)主要沿豐山源、羅坊、隔口NEE一線以及測區(qū)北側(cè)一帶分布，而低值區(qū)主要分布于橋頭、下井塘、汶水坑等地勢低洼處；最大值位于測區(qū)東北角隔口南側(cè)，數(shù)值為23.0×10-8Gy/h，全區(qū)按點平均值為(13.6±2.65)×10-8Gy/h，約為1982年調(diào)查全省平均值[4](11.9±3.68)×10-8Gy/h的1.14倍。

圖2 羅坊重點區(qū)土壤放射性元素與γ輻射劑量率剖析Fig.2 The profile soil radioactive elements and gamma-radiation dose rate of Luofang

K含量高值區(qū)位于豐山源、羅坊、吳坊一帶，呈反“L”型分布，而低值區(qū)主要分布于東側(cè)的橋頭、下井塘、羅坊林場以及西南角的汶水坑等處；Th含量高值區(qū)分布于豐山源、吳坊一線的西北側(cè)以及東部隔口—茶呸窠之間，而低值區(qū)主要分布于汶水坑—羅坊—橋頭一帶；U含量高值區(qū)主要沿豐山源、羅坊、隔口NEE一線以及測區(qū)北側(cè)一帶分布，而低值區(qū)主要分布于橋頭、下井塘、汶水坑等處，異常形態(tài)、分布范圍與γ輻射劑量率最相似。采用Origin軟件對K、Th、U元素含量與γ輻射劑量率分別進行統(tǒng)計，其Pearson相關(guān)系數(shù)分別為0.530、0.377、0.472，均為在0.01水平(雙側(cè))上顯著相關(guān)。

按研究區(qū)不同巖性對γ輻射劑量率進行統(tǒng)計，結(jié)果見表1。二長花崗巖γ輻射劑量率為(4.5～23.0)×10-8Gy/h，平均值13.2×10-8Gy/h，標準差為2.36×10-8Gy/h，變異系數(shù)17.9%，離散程度較小，呈現(xiàn)明顯的正態(tài)分布。正長花崗巖、林田組變質(zhì)砂巖也呈現(xiàn)明顯的正態(tài)分布。

表1 羅坊不同巖性γ輻射劑量率及特征值統(tǒng)計

由武平忠地重點區(qū)土壤放射性元素與γ輻射劑量率剖析圖(圖3)可知，γ輻射劑量率高值區(qū)分布于上劉將坑、忠地、來福林場近EW一線以及北部梯子嶺一帶，低值區(qū)分布于中和、長塘逕、仁科橋一帶，主要為相對低洼處，最大值位于測區(qū)中部來福林場南側(cè)，為19.6×10-8Gy/h，全區(qū)按點平均值為(13.3±2.32)×10-8Gy/h，約為1982年調(diào)查全省平均值[4](11.9±3.68)×10-8Gy/h的1.12倍。

圖3 忠地重點區(qū)土壤放射性元素與γ輻射劑量率剖析Fig.3 The profile soil radioactive elements and gamma-radiation dose rate of Zhongdi

K含量高值區(qū)位于中部梯子嶺、亭子岌、來福林場三角形地帶，而低值區(qū)主要分布于仁科橋、長塘逕以及中和、老屋場等處；Th含量高值區(qū)分布于上劉將坑、中和、來福林場一帶，而低值區(qū)分布于中部田埔—中和林場近SN一帶；U含量高值區(qū)分布于上劉將坑、忠地、來福林場近EW一線以及北部梯子嶺，而低值區(qū)主要分布中和、長塘逕、仁科橋一帶，異常形態(tài)、分布范圍與γ輻射劑量率最為相似。采用Origin軟件對K、Th、U元素含量與γ輻射劑量率分別進行統(tǒng)計，其Pearson相關(guān)系數(shù)分別為 0.442、0.281、0.461，均為在0.01水平(雙側(cè))上顯著相關(guān)。

以不同巖性進行γ輻射劑量率統(tǒng)計，結(jié)果見表2。二長花崗巖γ輻射劑量率為(6.7～19.6)×10-8Gy/h，平均值13.5×10-8Gy/h，標準差為2.60×10-8Gy/h，變異系數(shù)19.3%；正長花崗巖γ輻射劑量率為(9.4～18.6)×10-8Gy/h，平均值13.2×10-8Gy/h，標準差為2.37×10-8Gy/h，變異系數(shù)18.0%，數(shù)據(jù)離散程度較小，均呈現(xiàn)明顯的正態(tài)分布。

表2 忠地不同巖性γ輻射劑量率及特征值統(tǒng)計

從以上兩個重點工作區(qū)土壤放射性元素與γ輻射劑量率關(guān)系分析結(jié)果可知，環(huán)境地表γ輻射劑量率與土壤中放射性元素U、Th、K含量關(guān)系密切，且與巖性等地質(zhì)因素有關(guān)。

4 研究方法

4.1 核素比活度計算

根據(jù)國家生態(tài)環(huán)境部元素含量與核素含量換算系數(shù)[5](表3)，將U、Th、K的含量換算成比活度。

表3 U、Th、K含量的單位換算系數(shù)

4.2 宇宙射線吸收劑量率計算

野外現(xiàn)場觀測的1 m高環(huán)境地表γ輻射劑量率其實是天然貫穿輻射劑量率[10]，在評價主要由土壤提供的天然γ輻射時要扣除宇宙射線所致的空氣吸收劑量率。本次工作采用理論計算方法[9]獲取宇宙射線所致空氣吸收劑量率。

宇宙射線劑量率理論值計算公式[11]為:

Dc=(I0+α)exp(7.27×10-5h1.184)×1.5×10-8Gy/h，

式中:I0為(λm=0，h=0)時的宇宙射線電離量，單位為I(指在標準狀況下每立方厘米自由空氣中每秒產(chǎn)生1個離子對，即1I=1離子對/cm3·s)，它隨太陽11年活動周期而變化[11]，2018年該值為1.67；h為工作區(qū)平均海拔，m；α值是工作區(qū)中心地磁緯度λm的0.009 8倍(福建省地磁緯度λm>13°N)[11]，其中λm由工作區(qū)地理緯度λ和地理經(jīng)度φ按公式:sinλm=sinλcos11.7°+cosλsin11.7°cos(φ-291°)計算得到。

武平忠地調(diào)查區(qū)λ=25.17°，φ=116°，平均高程h=385 m，計算宇宙射線吸收劑量率Dc=2.9×10-8Gy/h；永安羅坊調(diào)查區(qū)λ=25.92°，φ=117°，平均高程h=550 m，計算宇宙射線吸收劑量率Dc=3.1×10-8Gy/h。福建省中心部位地理緯度和地理經(jīng)度約為λ=26°，φ=118°，平均高程h=500 m，計算福建省宇宙射線吸收劑量率平均值Dc=3.0×10-8Gy/h。

4.3 多元回歸方程的建立

利用“福建省生態(tài)地球化學(xué)信息系統(tǒng)多元統(tǒng)計子系統(tǒng)”中的多元回歸分析方法，本次以永安羅坊、武平忠地調(diào)查區(qū)實測的400個環(huán)境地表γ輻射劑量率值為“Y指標”，其同點采集的土壤配套樣中U、Th、K的比活度為“X指標”，采用最小二乘法求解線性回歸方程：

D=a+b[K]+c[Th]+d[U]，

式中：D為γ輻射劑量率，Gy/h；[U]、[Th]、[K]分別代表238U、232Th、40K比活度，Bq/kg。求解計算后回歸方程系數(shù)為：a=7.180 1；b=0.003 6；c=0.014；d=0.015 0。最終得出多元回歸方程：

D=7.1801+0.0036[K]+0.0148[Th]+0.0150[U]。

利用F檢驗對回歸方程進行顯著性檢驗。方差分析結(jié)果見表4。經(jīng)查檢驗臨界值表可知本回歸方程F臨界值F0.01(3，396)=3.858 3，檢驗值(F=66.258 5)大于臨界值，故所得回歸方程在置信度0.01下是有顯著意義的。

表4 方差分析成果

前面討論了回歸方程中全部自變量的總體回歸效果，但總體回歸效果顯著并不說明各個自變量都顯著，因此，應(yīng)對K、Th、U各變量對回歸方程進行顯著性檢驗，檢驗值結(jié)果：F(K)=70.001 9、F(Th)=24.810 1、F(U)=14.189 8。經(jīng)查檢驗臨界值表，可知單變量F臨界值F0.01(1，396)=6.729 8，K、Th、U檢驗值均大于臨界值，均為顯著變量。

4.4 福建省環(huán)境地表γ輻射劑量率估算

將1∶25萬多目標區(qū)域地球化學(xué)調(diào)查所獲得的31 303個表層土壤樣U、Th、K分析結(jié)果采用上述建立的多元回歸方程換算成福建省2 km×2 km網(wǎng)格1 m 高處空氣吸收劑量率，其平均值為11.6×10-8Gy/h，總體高于全國平均值[5]6.8×10-8Gy/h。與采用Beck公式計算的全省平均值[7]10.6×10-8Gy/h相差9.0%；與1982年調(diào)查福建省平均值[11]11.9×10-8Gy/h僅相差2.55%；與1985年衛(wèi)生系統(tǒng)調(diào)查[4]福建省平均值11.2×10-8Gy/h相差3.51%。本次估算的地表γ輻射劑量率與前人研究相比，誤差在允許范圍內(nèi)，說明估算結(jié)果有效，可用多元回歸方程估算結(jié)果對全省γ輻射劑量率進行評價。

通過多元回歸方程估算的福建省各網(wǎng)格1m高處空氣吸收劑量率與福建省地質(zhì)圖對比分析，按不同巖性土壤γ輻射劑量率進行統(tǒng)計，結(jié)果見表5。

表5 福建省不同巖性土壤γ輻射劑量率

分析可知，火成巖的γ輻射劑量率最高，沉積巖最低，其規(guī)律為：火成巖>變質(zhì)巖>沉積巖。所以，天然放射性γ輻射主要還是由地質(zhì)因素引起，火成巖中含有較高的放射性核素，高本底異常區(qū)均大面積出露燕山期正長花崗巖、二長花崗巖。福建省第四系沉積物、灘涂覆蓋區(qū)域其下伏地層大部分為火成巖，由于覆蓋層的存在，使得γ輻射劑量率有所降低。

5 福建省γ輻射劑量率人居環(huán)境安全性評價

5.1 評價標準

環(huán)境地表γ輻射、宇宙射線電離成分(不含中子成分)及天然貫穿輻射所致人均年有效劑量當量可用下式[11]進行估算：

He(γ)=[(l-q)·D+a·q·D]×8760×0.7;

He(c)=[(1-q)·Dc+a·q·Dc]×8760×1.0;

He(γ+c)= He(γ)+ He(c)。

式中：D、Dc分別為1 m高空氣γ輻射劑量率和宇宙射線所致空氣吸收劑量率，Gy/h；q為居民在室內(nèi)居留因子，福建省取q=0.72[12]；a為據(jù)1984～1986年天然貫穿輻射水平調(diào)查研究成果，福建省室內(nèi)與室外天然γ輻射劑量率比值范圍為0.80～4.96，均值和標準差分別為1.77和0.60，本次取1.77；8 760為一年的小時數(shù)；0.7和1.0分別為UNSCEAR推薦[13]采用的對環(huán)境天然γ輻射和宇宙射線電離成分的有效劑量當量率(SV/h)和空氣吸收劑量率(Gy/h)的平均比值。

按上式計算得出福建省環(huán)境地表γ輻射所致人均年有效劑量當量：He(γ)=1.10 mSv/a；宇宙射線電離成分(不含中子成分)所致人均年有效劑量當量：He(c)=0.41 mSv/a；天然貫穿輻射所致人均年有效劑量當量He(γ+c)=1.51 mSv/a。以上為福建省人均年有效劑量當量本底值。

根據(jù)《電離輻射防護與輻射源安全基本標準》(GB 18871—2002)，公眾年有效劑量限值[6]為1 mSV/a，超過限值可能使公眾受到輻射傷害。本次評價時，采用當環(huán)境地表γ輻射所致人均年有效劑量當量達到1.0+1.10=2.10 mSv/a時，認為對人居環(huán)境存在風(fēng)險，對應(yīng)的環(huán)境地表γ輻射劑量率約為22.0×10-8Gy/h；當環(huán)境地表γ輻射所致人均年有效劑量當量達到公眾年有效劑量限值一半，即0.5+1.10=1.60 mSv/a時，認為可能存在風(fēng)險應(yīng)引起關(guān)注，對應(yīng)的環(huán)境地表γ輻射劑量率約為16.8×10-8Gy/h。故γ輻射劑量率小于16.8×10-8Gy/h時，為無風(fēng)險、安全區(qū)；(16.8～22.0)×10-8Gy/h時，可能存在風(fēng)險，劃分為風(fēng)險區(qū)；大于22.0×10-8Gy/h時，存在風(fēng)險，劃分為管制區(qū)。

5.2 評價結(jié)果及影響因素探討

根據(jù)福建省環(huán)境地表γ輻射劑量率估算結(jié)果，參照以上劃定的標準，按3個級別繪制福建省高放射性分布區(qū)人居環(huán)境適宜評價圖(圖4)和分區(qū)表(表6)。

圖4 福建省高放射性分布區(qū)人居環(huán)境適宜評價Fig.4 The living environment suitable for evaluation of high radioactive area of Fujian Province

表6 天然γ輻射劑量率人居環(huán)境安全性分區(qū)

從圖4、表6可知，全省放射性安全區(qū)達到99.64%，說明福建省天然放射性人居環(huán)境優(yōu)良。D≥22.0×10-8Gy/h點僅有1個，其值為22.7×10-8Gy/h，位于羅坊鄉(xiāng)西北部約4 km的高山上，放射性管制區(qū)范圍很小，面積僅4 km2。劃分為放射性風(fēng)險區(qū)的面積也僅有433 km2，天然γ輻射相對高本底異常區(qū)主要有8個片區(qū)，分別為：武夷山大王宮、邵武下畬、明溪胡坊、永安羅坊—連城東溪、新羅區(qū)萬安、華安永福、武平桂坑和長汀紅山等，其中面積最大的區(qū)位于永安羅坊—連城東溪近SN向條帶狀區(qū)域。

總體上看，全省γ輻射劑量率偏高的地帶主要分布在花崗巖、火山巖或花崗巖與變質(zhì)巖接觸帶附近，沿崇安—安遠、明溪—上杭構(gòu)造帶存在線性分布特征。西南部武平與江西交界處放射性偏高，主要受地質(zhì)背景控制，同時也受風(fēng)化剝蝕程度、沉積覆蓋層厚度、土壤的密度和含水量等因素影響。

6 結(jié)論

1) 建立了采用土壤樣U、Th、K測量成果換算環(huán)境地表γ輻射劑量率的多元回歸方程：D=7.1801+0.0036[K]+0.0148[TH]+0.0150[U]。利用福建省多目標土壤U、Th、K測量成果，估算了福建省2 km×2 km網(wǎng)格距離地面1 m高處空氣吸收劑量率。計算的全省平均值為11.6×10-8Gy/h，高于全國其他地區(qū)。

2) 依據(jù)不同巖性土壤γ輻射劑量率統(tǒng)計結(jié)果，火成巖的γ輻射劑量率最高，沉積巖最低，其規(guī)律為：火成巖>變質(zhì)巖>沉積巖。

3) 劃分福建省γ輻射安全區(qū)(無風(fēng)險)約12.1萬km2，占99.64%，風(fēng)險區(qū)(可能存在風(fēng)險)433 km2，占0.36%，管制區(qū)(存在風(fēng)險)僅4 km2。福建省天然放射性人居環(huán)境優(yōu)良。

4) 本次福建省土壤放射性和人居環(huán)境適宜評價結(jié)果，為人居環(huán)境選址、城市規(guī)劃提供了參考，建議在圈定的風(fēng)險區(qū)、管制區(qū)內(nèi)嚴禁室內(nèi)裝修石材開發(fā)。

致謝：福建省地質(zhì)調(diào)查研究院王文俊工程師、陳伯揚高級工程師對文章內(nèi)容提出了寶貴的意見和建議，在此表示衷心感謝。