周夢(mèng)飛，劉國(guó)明，霍小東

(中國(guó)核電工程有限公司，北京100840)

氣冷快堆是用高溫氣體冷卻的快中子反應(yīng)堆。由于使用高溫惰性氣體作為冷卻劑并采用閉式燃料循環(huán)，因此，氣冷快堆同時(shí)具備快堆的可持續(xù)性優(yōu)勢(shì)和高溫系統(tǒng)的經(jīng)濟(jì)性優(yōu)勢(shì)。但堆芯高溫環(huán)境和惡劣的中子輻照環(huán)境，對(duì)堆內(nèi)材料提出了更高的要求，也給安全性和防核擴(kuò)散要求帶來一系列挑戰(zhàn)。目前，受材料選擇和安全問題的制約，國(guó)內(nèi)外氣冷快堆的發(fā)展都還很不成熟。

包覆燃料顆粒由可裂變材料的碳化物、氧化物等材料構(gòu)成的燃料核芯及沉積在燃料核芯表面的多層難熔陶瓷材料包覆層組成，可以包容裂變產(chǎn)物和裂變碎片，具有良好的高溫性能，可適應(yīng)高燃耗和防核擴(kuò)散需求。因固有安全性高，包覆燃料在高溫?zé)岫阎袘?yīng)用廣泛。但在快堆中使用包覆燃料面臨燃料裝載量低和引入大量碳原子可使堆芯能譜軟化2個(gè)主要問題。

為解決這2個(gè)問題，本文提出了一種新型包覆顆粒彌散體燃料模型。燃料顆粒結(jié)構(gòu)采用雙層包覆層，同時(shí)，用不含碳原子的耐熔金屬硅化物取代現(xiàn)有設(shè)計(jì)中的石墨或碳化硅基體；給出了棒狀燃料(pin-type)和塊狀燃料(block-type)2種堆芯布置方案；使用堆芯蒙特卡羅計(jì)算程序RMC對(duì)設(shè)計(jì)堆芯進(jìn)行中子學(xué)參數(shù)計(jì)算，驗(yàn)證了新型燃料在氣冷快堆中的適用性和堆芯核設(shè)計(jì)方案的合理性。

1 堆芯主要組成材料

1.1 核燃料

目前使用最廣的包覆顆粒結(jié)構(gòu)為TRISO(tri-structural isotropic)顆粒，其燃料核芯占整個(gè)燃料顆粒的體積份額僅為10%～30%[1]。2007年，美國(guó)提出了一種用于氣冷快堆的雙層包覆燃料顆粒設(shè)計(jì)方案，可將燃料核芯的體積份額提高到60%以上，該燃料的相關(guān)參數(shù)列于表1[2]。

表1 用于氣冷快堆的包覆顆粒彌散體燃料參數(shù)[2]Tab.1Reference parameters for gas cooledfast reactor dispersion fuel[2]

本文參照文獻(xiàn)[2]進(jìn)行雙層包覆顆粒燃料設(shè)計(jì)。包覆層和基體材料使用SiC，會(huì)向堆芯引入大量的碳原子，從而使堆芯能譜軟化。因此，本文考慮使用耐高溫陶瓷材料替換SiC。由于SiC與UC-PuC燃料具有很好的相容性，且使用SiC作為燃料顆粒包覆層的工藝成熟，包覆層所占體積份額不高，因此，本文主要使用耐高溫陶瓷材料替換彌散體燃料中占據(jù)最大體積份額的基體材料。

SiC具有良好的高溫性能，熔點(diǎn)高達(dá)2 800℃，在溫度低于2 100℃時(shí)具有高穩(wěn)定性，且裂變產(chǎn)物的遷移速率隨溫度的降低而降低，在溫度低于1 600 ℃時(shí)，裂變產(chǎn)物的遷移速率變得非常低，因此，常將1 600 ℃作為SiC包覆燃料顆粒的溫度設(shè)計(jì)限值[3]。在選擇基體材料時(shí)，要求所用材料的熔點(diǎn)不低于1 600 ℃。

耐高溫陶瓷材料主要為難熔的金屬氧化物、碳化物、氮化物和硅化物等。O、N原子同C原子一樣，也會(huì)引起較強(qiáng)的中子慢化作用，故本文使用難熔金屬硅化物作為基體材料。典型難熔金屬硅化物的熔點(diǎn)，如表2所列[4]。

表2 典型金屬硅化物的熔點(diǎn)[4]Tab.2Melting points of several typical metal silicides[4]

由表2可見，金屬硅化物具有良好的耐高溫性能。由于金屬原子的存在，金屬硅化物還具有良好的導(dǎo)熱性能?？紤]到金屬原子往往具有比非金屬原子更大的中子俘獲截面，因此，需要計(jì)算基體材料對(duì)堆芯有效增殖因子keff的影響。本文選取ZrSi2，MoSi2，NbSi2，WSi24種金屬硅化物，按照SiC與金屬硅化物摩爾數(shù)之比為1∶1構(gòu)成基體材料，在相同堆芯結(jié)構(gòu)下分別計(jì)算不同基體材料堆芯的有效增殖

因子，計(jì)算結(jié)果列于表3。由表3可見，在所選取的4種金屬硅化物材料中，ZrSi2的中子俘獲效應(yīng)最小，中子經(jīng)濟(jì)性最高。綜合考慮后，本文選擇單一ZrSi2作為基體材料。與SiC相比，ZrSi2熔點(diǎn)較低，使用ZrSi2會(huì)使燃料的熱工裕度有所下降，但仍可滿足設(shè)計(jì)要求。

表3 不同基體材料對(duì)應(yīng)的堆芯有效增殖因子Tab.3keff corresponding todifferent matrix materials

1.2 反射層和屏蔽層材料

由于氣冷快堆具有更高的中子泄漏率，且使用包覆顆粒燃料會(huì)降低燃料裝載量，所以，設(shè)計(jì)中對(duì)反射層的要求格外嚴(yán)格。反射層材料既要盡可能多地反射泄漏中子，又要對(duì)中子不產(chǎn)生明顯的慢化作用。本文選擇了4種反射層材料，分別為高溫氣冷堆中使用的石墨反射層(graphite)、鈉冷快堆使用的316不銹鋼反射層(316SS)[5-6]、歐洲GFR2400氣冷快堆項(xiàng)目使用的Zr3Si2反射層(Zr3Si2)[7]和ZrC反射層(ZrC)。在同樣的堆芯布置條件下，對(duì)比了4種反射層材料的使用效果，相應(yīng)的有效增殖因子keff和剩余反應(yīng)性列于表4。圖1給出了4種反射層對(duì)應(yīng)的堆芯能譜。為便于比較，表5列出了各個(gè)能量區(qū)間內(nèi)的中子份額。

表4 不同反射層材料對(duì)應(yīng)的堆芯有效增殖因子和剩余反應(yīng)性Tab.4Core keff and ρex values correspondingto different reflector materials

圖1 不同反射層材料下的堆芯中子能譜Fig.1 Neutron energy spectra corresponding to different cores with different reflector materials

表5 不同反射層材料下堆芯中子份額隨中子能量的分布Tab.5 Core neutron share in different energy interval

計(jì)算結(jié)果表明，石墨和ZrC材料均能較好地減少中子泄漏，但這2種材料中的碳原子具有明顯的中子慢化作用，從而使堆芯能譜軟化；316不銹鋼和Zr3Si2中的金屬原子具有較大的中子吸收截面，可使堆芯的keff減小，但保留了快堆堆芯能譜優(yōu)勢(shì)。用Zr3Si2作反射層得到的能譜較硬，且可在一定程度上保證中子經(jīng)濟(jì)性，因此，本文采用Zr3Si2作為反射層材料。

屏蔽層材料與控制棒吸收段材料相同，均采用B4C材料。

2 堆芯布置

基于雙層包覆顆粒彌散體燃料形式，本文提出了棒狀燃料和塊狀燃料2種堆芯布置方案。棒狀燃料制造工藝成熟，運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)豐富；塊狀燃料可使堆芯結(jié)構(gòu)更加緊湊，可在更低的冷卻劑份額條件下達(dá)到較好的堆芯冷卻效果[8]。燃料顆粒核芯材料為UC-PuC，包覆層材料分別為疏松SiC緩沖層和致密SiC層，基體材料選擇致密ZrSi2陶瓷材料。冷卻劑均使用氦氣。由于氣體冷卻劑的載熱能力差，因此，需要保持堆芯的高壓狀態(tài)。此時(shí)，堆芯壓降會(huì)對(duì)反應(yīng)堆運(yùn)行狀態(tài)造成不可忽略的影響。為降低冷卻劑流經(jīng)堆芯過程中產(chǎn)生的壓力損失，需要適當(dāng)減小堆芯活性區(qū)的軸向高度[9]。

Pin-type堆芯的燃料型式為：先將包覆燃料顆粒彌散體制成燃料芯塊，再裝載為燃料棒。為減少組件套管在堆芯中所占的體積，設(shè)計(jì)中增大每個(gè)組件內(nèi)的燃料棒數(shù)，從而減少組件總數(shù)。燃料棒組件內(nèi)按照正六邊形排布方式共布置9圈燃料棒，控制棒組件采取控制棒和燃料棒相間分布的排列方式。pin-type堆芯活性區(qū)共設(shè)6圈組件，其中預(yù)留13個(gè)控制棒組件位。

Block-type堆芯組件的排列方式與pin-type堆芯基本相同。由于block-type堆芯結(jié)構(gòu)可在更小的堆芯體積和更低的燃料裝載量條件下達(dá)到較高的剩余反應(yīng)性，故block-type堆芯活性區(qū)共布置5圈組件，其燃料型式為：燃料彌散體構(gòu)成正六棱柱狀塊體，其上預(yù)留出冷卻劑/控制棒通道；燃料塊體在正六邊形套管內(nèi)堆疊構(gòu)成組件。燃料組件內(nèi)按照正六邊形排列9圈冷卻劑孔道?？刂瓢艚M件采取冷卻劑孔道與控制棒孔道相間分布的排列方式。通過設(shè)計(jì)可使block-type堆芯中2種組件的燃料裝載量十分接近。2種堆芯布置方案的整體設(shè)計(jì)參數(shù)，如表6所列。

表6 2種堆芯布置方案的整體設(shè)計(jì)參數(shù)Tab.6Overall design parameters of two core layout schemes

3 堆芯中子學(xué)參數(shù)計(jì)算

3.1 臨界計(jì)算

使用堆芯蒙特卡羅計(jì)算程序RMC分別對(duì)2種堆芯布置方案進(jìn)行全堆計(jì)算，得到零燃耗滿功率運(yùn)行狀態(tài)下的堆芯有效增殖因子keff和剩余反應(yīng)性ρex，如表7所列。由表7可見，設(shè)計(jì)堆芯具有較好的臨界度和充足的剩余反應(yīng)性，說明所使用的新型包覆核燃料有效解決了燃料裝載量低的問題。剩余反應(yīng)性可通過在堆芯合理布置控制棒進(jìn)行調(diào)節(jié)。

表7 堆芯有效增殖因子keff和剩余反應(yīng)性ρexTab.7Calculation results of effectivemultiplication factor and excess reactivity

堆芯能譜的計(jì)算結(jié)果，如圖2所示。為便于對(duì)比分析，圖2還給出了法國(guó)CEA建造的氣冷快堆小型實(shí)驗(yàn)示范堆ALLEGRO[10-11]、鈉冷快堆SFR[6]及使用傳統(tǒng)基體材料SiC的pin-type堆芯(SiC matrix)3種參考堆芯的能譜計(jì)算結(jié)果。由圖2可見，pin-type和block-type的能譜近乎重合，這是因?yàn)檫@2種堆芯使用相同的核燃料、冷卻劑、包殼材料及結(jié)構(gòu)材料。與采用均勻UC-PuC燃料的氣冷堆ALLEGRO相比，本文的設(shè)計(jì)堆芯能譜有所軟化，這是由燃料中包覆層和基體材料的慢化作用造成的；但與SFR相比，本文的設(shè)計(jì)堆芯能譜未見明顯軟化，這是因?yàn)镾FR中Na冷卻劑的中子散射截面較大，散射作用與本文設(shè)計(jì)堆芯燃料的中子慢化作用相抵消。與SiC matrix的能譜相比，本文設(shè)計(jì)堆芯的能譜明顯更硬，驗(yàn)證了ZrSi2作為基體材料的優(yōu)勢(shì)。上述結(jié)果表明，本文設(shè)計(jì)堆芯的能譜可以很好地滿足氣冷快堆的要求。

圖2 堆芯能譜的計(jì)算結(jié)果Fig.2 Calculated results of core energy spectra

3.2 停堆裕度分析

本文通過調(diào)節(jié)B4C控制棒插入堆芯的深度，控制反應(yīng)性大小。堆芯共有13盒控制棒組件，可分為調(diào)節(jié)棒和安全棒2組，它們?cè)诙研具\(yùn)行過程中及停堆時(shí)，可起到調(diào)節(jié)反應(yīng)性和安全停堆的作用。本文計(jì)算了2組控制棒全部抽出、全部插入及“卡棒”條件下堆芯的有效增殖因子和剩余反應(yīng)性，計(jì)算結(jié)果如表8所列。

表8 控制棒全部抽出、全部插入及“卡棒”條件下的堆芯有效增殖因子和剩余反應(yīng)性Tab.8keff and ρex with control rod totally withdrawn, totally inserted and stuck-rod conditions

由表8可見，控制棒組件的設(shè)計(jì)可以充分補(bǔ)償堆芯的剩余反應(yīng)性；同時(shí)，可以滿足設(shè)計(jì)準(zhǔn)則中的“卡棒”原則[12]。

3.3 多普勒系數(shù)計(jì)算

快堆中最重要的反應(yīng)性效應(yīng)為燃料的多普勒溫度效應(yīng)。本文在900～1 200 K選取4個(gè)溫度點(diǎn)，利用有限差分方法計(jì)算了各溫度點(diǎn)對(duì)應(yīng)的多普勒溫度系數(shù)，計(jì)算結(jié)果列于表9。由表9可見，燃料溫度升高會(huì)導(dǎo)致多普勒溫度系數(shù)的絕對(duì)值降低，block-type堆芯的多普勒系數(shù)絕對(duì)值更小，主要原因是其燃料中使用的Pu含量更低。表9結(jié)果表明，2種設(shè)計(jì)堆芯均具有較大的燃料多普勒負(fù)反應(yīng)性，說明設(shè)計(jì)堆芯具有較好的安全性。

表9 多普勒溫度系數(shù)的計(jì)算結(jié)果Tab.9Calculation results of Doppler temperature coefficients

3.4 燃耗分析

本文堆芯壽期設(shè)計(jì)的有效滿功率運(yùn)行時(shí)間tEFPD為1 000 d。堆芯整體熱功率可根據(jù)燃料裝載量和燃料比功率確定。由于包覆顆粒燃料可以達(dá)到較深的燃耗，所以，本文設(shè)定棒狀燃料堆芯的燃料比功率為50 W·g-1，到壽期末燃料的燃耗深度達(dá)到50 GW·d·t-1；塊狀燃料堆芯結(jié)構(gòu)更加緊湊，為了避免堆芯功率密度過高，將塊狀燃料堆芯的燃料比功率設(shè)為45 W·g-1，到壽期末燃料的燃耗深度達(dá)到45 GW·d·t-1。計(jì)算得到2種堆芯布置方案的keff隨tEFPD的變化關(guān)系，如圖3所示。由圖3可見，2種布置方案都較好地滿足了tEFPD=1 000 d的壽期設(shè)計(jì)目標(biāo)。

圖3 keff隨tEFPD的變化關(guān)系Fig.3 keff vs. tEFPD

由于堆芯功率分布會(huì)隨著燃耗加深而變化，因此，本文分別計(jì)算了壽期初(BOC，零燃耗)和壽期末(EOC，tEFPD=1 000 d)的堆芯功率分布，即功率峰因子f隨1/12堆芯中每個(gè)組件中心到堆芯中心軸的距離r的變化關(guān)系，結(jié)果如圖4和圖5所示。

圖4 Pin-type堆芯功率分布Fig.4 Power distribution of pin-type core

圖5 Block-type堆芯功率分布Fig.5 Power distribution of block-type core

圖4中，功率峰因子突然變小的3個(gè)位置均為控制棒組件位，其燃料裝載量低于燃料組件的相應(yīng)裝載量，因此，功率峰因子較低。圖5中未見功率峰因子突然降低，這是因?yàn)閎lock-type堆芯的控制棒組件與燃料組件的燃料裝載量十分接近，故功率分布整體比較平緩。表10給出了2種堆芯布置方案下，壽期初和壽期末的功率峰因子。其中，pin-type堆芯同時(shí)計(jì)算了考慮與不考慮控制棒組件2種情況。由表10可見，壽期內(nèi)pin-type堆芯的功率分布更加平緩，block-type堆芯結(jié)構(gòu)更加緊湊，不利于堆芯的熱量傳導(dǎo)。

表1 0壽期初和壽期末的功率峰因子Tab.10Power peaking factors of BOC andEOC of the designed core

4 結(jié)論

本文基于高溫氣冷堆中已廣泛應(yīng)用的包覆燃料模型，針對(duì)其在氣冷快堆中使用時(shí)面臨的低燃料裝載量和能譜軟化問題，進(jìn)行了新型包覆燃料的結(jié)構(gòu)和材料設(shè)計(jì)。雙層包覆層的燃料顆粒結(jié)構(gòu)提高了燃料核芯在整個(gè)顆粒中的體積占比，燃料裝載量明顯提升，同時(shí)保證了燃料顆粒包容裂變氣體和裂變碎片的能力。通過使用不含慢化原子的金屬硅化物耐高溫陶瓷材料作為包覆燃料的基體材料，使能譜軟化問題得到明顯改善。使用新型核燃料設(shè)計(jì)了棒狀燃料和塊狀燃料2種堆芯布置方案，其中，棒狀燃料具有加工技術(shù)成熟、運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)豐富的優(yōu)勢(shì)，塊狀燃料可利用更小的冷卻劑體積份額達(dá)到較好的堆芯冷卻效果，從而使堆芯結(jié)構(gòu)更加緊湊。研究結(jié)果表明，本文提出的2種氣冷快堆核設(shè)計(jì)方案合理，將新型包覆燃料應(yīng)用于氣冷快堆，可在原有經(jīng)濟(jì)性和可持續(xù)性優(yōu)勢(shì)的基礎(chǔ)上進(jìn)一步增強(qiáng)安全性。本文研究可為后續(xù)氣冷快堆設(shè)計(jì)提供參考。