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基于多肽的兩親共聚物作為單分子膠束的合成表征及包封研究

2021-04-04 09:50程玉新
信息記錄材料 2021年1期
關鍵詞:兩親性共聚物水溶液

程玉新

(青島科技大學高分子科學與工程學院 山東 青島 266000)

1 引言

由兩親性嵌段共聚物自組裝而成具有明確核-殼結構的聚合物膠束,由于其在藥物傳遞方面的潛在應用,在過去幾十年中引起了廣泛關注[1]。聚合物膠束的疏水性核心作為微儲層,溶解不溶于水的藥物,而親水性外殼保護核心,保護載藥,并提供膠束與水環(huán)境的相容性。然而,聚合物膠束在稀釋的環(huán)境中,如血液以及在溫度、離子強度和pH[2]變化時,穩(wěn)定性較差。例如,當嵌段共聚物的濃度下降到臨界膠束濃度(CMC)以下時,膠束結構的分解導致被困藥物在到達目標組織之前爆發(fā)釋放。

本文研究了聚肽基兩親性刷狀共聚物作為包封水不溶性分子的單分子膠束的合成。畫筆共聚物PLL-g-(PBLG-b-PEG)和PLL-g(PZLL-b-PEG)是由聚(賴氨酸)(鎖相環(huán))支柱兩親性低聚糖(γ-benzylLglutamate)-b-PEG(PBLG-b-PEG) 或 低 聚 糖(ε-benzyloxycarbonylL-lysine)-b-PEG(PZLL-b-PEG)側鏈。之所以采用掛鉤的外殼刷共聚物是由于其良好的水溶性,高度的生物相容性和長時間的血液中循環(huán)時間。這些刷狀共聚物的結構是通過剪裁刷中每個塊的長度來調整的。用動態(tài)光散射(DLS)檢測了刷狀共聚物的聚集行為。以芘和油紅O(OR)為模型化合物,評價了這些刷狀共聚物對水溶性差的客體的包封能力。

2 材料和方法

2.1 材料

本文采用了四硝基苯甲酸、四乙胺酸(TFA)、三乙胺(茶)和溴化氫/乙酸溶液(HBR/CH3COOH,33%)來合成刷狀共聚物。二氯甲烷(DCM)、二甲基亞砜(DMSO)和乙酸乙酯(乙酸乙酯)均經(jīng)CaH2 烘干。用鈉回流法干燥了石油醚和四氫呋喃。用Viskase(Darien,il)提供分子量為14 kDa 的纖維素透析管(MWCO)。其他試劑均為分析級,并作為被試試劑進行了測定。

2.2 方法

使用DMSO-d6 或D2O 作為溶劑,在Bruker DMX 400 MHz光譜儀上記錄H 核磁共振(NMR)光譜。分子量和分子量分布由配備2414ri 檢測器的Waters 515 凝膠滲透色譜(GPC)測定。洗脫液使用CHCL3 或0.50 mol l-1hac-naac 緩沖液(pH 4.5),流速為1ml min-1,溫度為30℃,分子量分別以聚苯乙烯(PS)或PEG 標準進行校準。紫外-可見吸收光譜記錄在UVPC 2501 分光光度計(Shimadzu)。

3 結果與討論

所設計的刷狀共聚物具有PLL 主鏈和兩親性PBLG-b-PEG或PZLL-b-PEG側鏈。通過調整PLL、PBLG、PZLL和PEG塊的長度,對其結構進行了調整。通過四個步驟制備了刷狀共聚物。

所合成的刷狀共聚物具有較長的親水PEG 外圍鏈和較短的疏水PBLG 或PZLL 內嵌段。較長的親水PEG 外殼防止了刷狀聚合物在水溶液中的聚集,因此有利于形成單分子膠束。為了探究合成的刷狀共聚物在水溶液中的聚集行為,我們在四氫呋喃和水中制備了濃度高達5mg ml-1的刷狀共聚物溶液,然后使用DLS 測定其粒徑。選擇濃度較高的5mg ml-1,因為它通常比巨型兩親體的CMC 高得多。值得注意的是,合成的刷狀共聚物具有相對較小的徑向比,這可能會形成近似球形而不是圓柱形的分子幾何形狀。根據(jù)PLL、PZLL/PBLG 和PEG 塊的長度,具有延伸鏈構象的單個刷狀共聚物的直徑估計約為30 ~60nm。

一般而言,目前的刷狀共聚物中的疏水客體分子的負載能力可與大多數(shù)報道的給藥體系相媲美。負載能力與嵌段共聚物和模型化合物的結構有關。

(1)PLL 主干的長度對mguest/mpolymer 聚合物中表達的承載能力影響不大,這意味著nguest/n 聚合物中表達的承載能力隨著PLL 主干的伸長而增加。

(2)PBLG/PZLL 砌塊的延伸導致了加載能力的增加。

4 結語

本文設計、合成了P L L-g-(P B L G-b-P E G)和PLL-g-(pzl-b-PEG)兩種不同長度的聚肽基刷狀共聚物,并對其進行了表征。D L S 測量顯示,這些水溶性刷狀聚合物在水溶液中類似于單分子膠束。包封研究表明,疏水模型分子芘和O R 被包封在這些具有高負載能力的單分子膠束中。生物相容性、生物降解性和高負載能力使合成的刷狀共聚物有望成為疏水性藥物的單分子納米載體。

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