張智答,王曉琦*,張晗宇,關攀博,王傳達,唐貴謙（.北京工業(yè)大學環(huán)境與能源工程學院,區(qū)域大氣復合污染防治北京市重點實驗室,北京 004；.中國科學院大氣物理研究所,大氣邊界層物理與大氣化學國家重點實驗室,北京 0009）

近年來,隨著“2+26”城市大氣污染物減排措施的不斷加強,空氣質量得到了一定程度改善,但由于北京及周邊地區(qū)大氣污染物排放量大[1],加之京津冀地區(qū)特殊的地形和大氣環(huán)境特點,環(huán)境問題依然嚴峻.大氣中污染物濃度主要受排放源,氣象背景場和地形分布等多方面因素影響.研究表明,北京地區(qū)細顆粒物（PM2.5）重污染過程主要受到燕山山前東風帶,太行山山前西南風帶和華北平原東南風帶影響[2],在特定天氣條件下,周邊地區(qū)污染源對北京空氣中顆粒物濃度具有重要影響[3].PM2.5在大氣環(huán)流作用下傳輸距離遠,異地輸送特征顯著[4],是京津冀,長三角等重點城市群重污染頻發(fā)的主要原因.當前許多學者對 PM2.5來源解析,理化特征,氣象影響要素等進行了大量的研究.同時也采用了后向軌跡模型[5],潛在源貢獻分析（PSCF）法[6],CAMx-PSAT（comprehensive air quality model with extensionsparticulate source apportionment technology）[7]對PM2.5傳輸規(guī)律開展了深入研究.程念亮等[8]對北京及其周邊省市的 PM2.5空間分布進行插值分析,發(fā)現(xiàn)污染高值區(qū)最先出現(xiàn)在河南北部及河北南部,再逐漸由南向北蔓延.王郭臣等[9]利用HYSPLIT模型和氣流軌跡聚類發(fā)現(xiàn)不同方向氣流軌跡對北京PM2.5的影響在空間上存在顯著差異,西北方向氣流是影響北京 PM2.5濃度的主要氣流軌跡.王燕麗等[10]對京津冀區(qū)域 PM2.5污染及相互輸送特征進行定量模擬,建立了京津冀13個城市的PM2.5傳輸矩陣,發(fā)現(xiàn)北京與廊坊,保定,天津,滄州等城市之間存在明顯的污染輸送.徐冉[11]等利用后向軌跡聚類分析發(fā)現(xiàn)秋冬季重污染累積階段影響北京地區(qū)的氣團主要來自于西北,偏西,西南和東南路徑.李珊珊等[12]運用 CAMX模型對京津冀秋季一次重污染過程模擬分析發(fā)現(xiàn),北京,天津,石家莊PM2.5平均外來源輸送率分別為57%,48%,27%,重污染日與非重污染日相比,外來貢獻上升明顯.盡管如此,對系統(tǒng)性研究區(qū)域傳輸路徑,傳輸通量及強度等方面的研究還存在不足[13-14],且針對 PM2.5的來源解析多集中于近地面?zhèn)鬏斢绊?對高空的 PM2.5傳輸規(guī)律研究更有待進一步探討.因此,對不同輸送通道上排放量大,污染嚴重的城市（如西南通道上石家莊,偏東通道上唐山等）開展 PM2.5傳輸途徑和區(qū)域來源的研究具有十分重要意義.

本文選取北京,唐山和石家莊作為輸送通道上典型城市,針對秋冬季典型月份（10月和 1月）,運用PSCF方法識別了三個典型城市 PM2.5的潛在源區(qū);利用三維空氣質量模式的顆粒物來源識別技術（CAMx-PSAT）定量評估了三個城市與其周邊省市之間 PM2.5的傳輸貢獻;基于 CAMx模擬結果,分別以北京,唐山和石家莊作為目標城市,通過計算目標城市與其鄰近城市行政邊界的垂直結構中 PM2.5的傳輸通量,確定各個目標城市在不同高度下的 PM2.5傳輸途徑.本研究從定性和定量、近地面和高空等多角度出發(fā),系統(tǒng)性的分析京津冀地區(qū)典型城市的污染傳輸路徑,并總結 PM2.5區(qū)域來源的一般規(guī)律,以期為我國區(qū)域污染聯(lián)防聯(lián)控的制定與實施提供科技支撐.

1 數(shù)據(jù)來源與研究方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

后向軌跡模式采用的氣象資料來自 NECP（美國國家環(huán)境預報中心）提供的全球資料同化系統(tǒng)（GDAS）數(shù)據(jù).WRF模擬所需要的背景場數(shù)據(jù)來源于美國國家環(huán)境預報中心（NECP）提供的1×1°,6h分辨率的FNL全球分析資料,所需要的土地利用數(shù)據(jù),地形資料采用美國 USGS全球土地和地形利用數(shù)據(jù).CAMx模型模擬所使用的污染源清單則采用本研究團隊通過自下而上的方法建立的 2017年京津冀區(qū)域大氣污染源排放清單,分辨率精確至鄉(xiāng)鎮(zhèn)級別[15-16],京津冀以外部分采用的是清華大學研發(fā)的2016年 MEIC高分辨率排放清單,污染物種類主要包含PM10,PM2.5,SO2,NOx,NH3,CO和VOCs等.北京,唐山和石家莊的風速（WS）,相對濕度（RH）和氣溫（T2）等常規(guī)氣象數(shù)據(jù)來自于各個城市的氣象站點,北京,唐山和石家莊的 PM2.5質量濃度數(shù)據(jù)來自于中國空氣質量在線監(jiān)測分析平臺（https://www.aqistudy.cn/historydata）,參考EPA（Environmental Protection Agency）評價標準,引入標準化平均偏差（NMB）,標準化平均誤差（NME）和相關系數(shù)（COR）等 3個統(tǒng)計指標[17],驗證模式模擬的性能.研究發(fā)現(xiàn)除春季外,PM2.5與后向散射系數(shù)在三個季節(jié)均呈現(xiàn)了中度以上的正相關性[18].因此,本研究選取2018年1月北京地區(qū)的后向散射系數(shù)來間接驗證模型模擬不同垂直層高的PM2.5濃度的準確性,利用云高儀激光雷達測量得到不同高度的后向散射系數(shù)數(shù)據(jù)是由中科院大氣物理研究院提供.

1.2 空氣質量模型

空氣質量模擬采用美國 ENVIRON公司在UAM-V模式基礎上開發(fā)的CAMx v6.3.0模式,該模式可以在城市和區(qū)域等多種尺度上對氣態(tài)和顆粒態(tài)的大氣污染物進行綜合性模擬[19].CAMx模型除具有第 3代空氣質量模型的典型特征之外,最顯著的特點包括:雙向嵌套及彈性嵌套,網(wǎng)格煙羽（PiG）模塊,顆粒物來源追蹤技術（PSAT）,臭氧源分配技術（OSAT）,臭氧和其他物質源靈敏性的直接去耦合法等[20].顆粒物來源示蹤PSAT工具,是CAMx模型中針對不同種類的顆粒物,進行不同地區(qū)污染源貢獻識別分析的綜合方法,其能有效地追蹤排放源對目標區(qū)域PM2.5的貢獻[21],PSAT可以應用于二次有機氣溶膠,硫酸鹽,硝酸鹽,銨鹽等污染物的解析,已經(jīng)廣泛應用到PM2.5模擬研究中[22-23].

1.3 模型設置

模擬時段:2018年1月和10月,分別作為冬季和秋季代表月,模擬時間間隔為 1h; 模擬區(qū)域:采用Lambert 投影坐標系,設置兩層嵌套網(wǎng)格,分辨率為36km×36km,12km×12km;中心經(jīng)緯度坐標為116.47°E,45.00°N.外層（Domain1）覆蓋中國東部和中部大部分區(qū)域,內層（Domain2）覆蓋京津冀地區(qū),山東,山西,河南以及部分內蒙古,遼寧,陜西,湖北,安徽,江蘇,浙江和上海地區(qū).

受體城市:PSAT模塊是模擬污染源與環(huán)境受體之間的響應關系.為建立污染源與環(huán)境受體間空間傳輸矩陣,必須對污染源進行分類,并選取受體點.受體城市選取見圖1所示.

圖1 CAMx 模型雙重嵌套區(qū)域示意Fig.1 Modeling Domains in the CAMx Model During the Study Period

氣象模擬:CAMx模型所需要的氣象場由中尺度氣象模型WRF提供[24],WRF模型與CAMx模型采用相同的空間投影坐標系,但模擬范圍大于CAMx 模擬范圍.兩種模型在模擬區(qū)域內垂直方向共設置 28層,其對應的δ坐標分別為 1.000,0.994,0.988,0.981,0.969,0.956,0.944,0.926,0.902,0.881,0.852,0.828,0.796,0.754,0.704,0.648,0.589,0.546,0.495,0.445,0.387,0.287,0.187,0.136,0.091,0.061,0.020和0.000.參數(shù)設置:CAMx模型參數(shù)設置見表1,WRF參數(shù)化方案見表2.

表1 CAMx參數(shù)設置Table 1 Parameters setting of CAMx

表2 WRF參數(shù)化方案Table 2 Parameterization scheme of WRF

1.4 模型驗證

由表3可知,WRF模型能較好地模擬3種氣象要素的時間演變特征,模擬值與觀測值均體現(xiàn)了較高的正相關性,COR均高于 0.60.其中,T2模擬效果最好,COR均在0.82以上,唐山T2的模擬效果COR能達到 0.91以上,NMB為-0.32%～0.19%,NME為0.42%～0.72%; RH模擬值低于觀測值,存在小范圍低估,且其NMB和NME 的模擬偏差較T2大,NMB為-7.86%～-4.11%,NME 為 11.23%～17.28%; WS 的COR為0.61～0.71,NMB為23.30%～48.56%,NME為33.86%～57.23%,模擬值高于觀測值,存在小范圍高估.從CAMx模型模擬出的PM2.5效果可以看出,三個城市的 PM2.5模擬值與觀測值均體現(xiàn)了較好的一致性,COR均高于0.67,NMB為-30.92%～-0.37%,NME為23.17%～40.2%.三個城市PM2.5模擬值均低于觀測值,存在不同程度的低估,這可能是由于污染源排放清單的不確定性,模型內部化學機制不完善以及氣象要素模擬誤差等多方面因素所帶來的影響[25].本研究選取2018年1月北京地區(qū)0～817米高度范圍內的后散射系數(shù)數(shù)據(jù)與模式模擬對應的不同高度層的PM2.5濃度數(shù)據(jù)進行對比驗證,結果表明:不同垂直層高的 PM2.5與后向散射系數(shù)均呈現(xiàn)較高的正相關性,COR為0.52～0.63,表明本次模擬結果可靠（圖2）.

圖2 不同高度下的PM2.5及后向散射系數(shù)逐日變化情況Fig.2 The daily variation of PM2.5 and backscatter coefficient at different heights

表3 模擬值與監(jiān)測值統(tǒng)計指標對比Table 3 Comparison of statistical indicators between monitored and simulated data

1.5 PSCF法介紹

PSCF法[26]可以結合氣團軌跡和污染物閾值來確定潛在污染源的可能區(qū)域.在計算過程中,潛在源區(qū)被分成多個分辨率為 0.5×0.5°的 i×j的網(wǎng)格,目標區(qū)域范圍介于 80°E～125°E,20°N～50°N,并假設污染物沿著氣團軌跡傳輸,在其過程中無化學轉化和大氣清除作用.計算公式如下[27]:

式中:PSCFij代表潛在源區(qū)貢獻（無量綱）;mij代表經(jīng)過網(wǎng)格（i,j）的軌跡數(shù)（條）;nij代表總軌跡數(shù)（條）;W（nij）代表網(wǎng)格權重系數(shù)（無量綱）,目的是避免 nij較小的網(wǎng)格出現(xiàn)PSCFij高值.

1.6 傳輸通量計算方法

PM2.5傳輸通量是指在特定時間內通過某一垂直截面上PM2.5的質量[28].本文采用WRF-CAMx 模型模擬研究區(qū)域內的氣象場與空氣質量,并在垂直方向上設置成相同的層數(shù)（28層）,將垂直截面離散化為多個網(wǎng)格單元.PM2.5傳輸通常在大氣邊界層以下為有效傳輸,但污染物在大氣邊界層以上也可能發(fā)生遠距離輸送,且京津冀地區(qū)大氣邊界層高度平均在1000m以下[29-30],故本研究選取地表以上12層高度（約1800m）作為垂直空間傳輸通量研究范圍,使得不同高度層下 PM2.5傳輸通量的垂直演變特征分析更加具體.通過提取北京,唐山和石家莊接壤區(qū)域對應高度層PM2.5濃度和風場,研究1800m以內不同海拔高度PM2.5傳輸通量的垂直分布特征.傳輸通量計算如下:

式中:Flux為PM2.5傳輸通量,t/d;h為垂直方向研究的最高層;l為兩個毗鄰城市的邊界線（無量綱）;L為模擬網(wǎng)格分辨率,km;Hk為在 k和 k+1層之間的高度差,m;c為PM2.5濃度,μg/m3;v為風向（°）和風速（m/s）;n為通過垂直截面的法向量（無量綱）.以北京為例,PM2.5從周邊城市傳輸至北京的通量為正值,即流入通量;PM2.5從北京傳輸?shù)街苓叧鞘械耐繛樨撝?即流出通量;流入通量與流出通量的矢量和代表 PM2.5傳輸凈通量.

2 結果與討論

2.1 研究區(qū)空氣污染概況

圖（3）為三城市 2018年 1月（冬季）,10月（秋季）PM2.5逐日質量濃度,其中北京市 PM2.5秋冬季平均濃度分別為 42μg/m3和 35μg/m3,唐山為 54μg/m3和 59μg/m3,石家莊為 61μg/m3和 112μg/m3,可以看出,三個城市冬季的大氣污染程度普遍高于秋季.研究時段期間,北京,唐山和石家莊超過國家二級標準的天數(shù)分別為11d,17d和30d,中度及以上污染天數(shù)為5d,2d和15d,其中石家莊污染最為嚴重,重污染天數(shù)高達10d.1月份石家莊出現(xiàn)了一次重污染過程,且持續(xù)天數(shù)較長,其中1月14日PM2.5日平均濃度高達232μg/m3,超過國家二級標準3倍以上.在1月21日受強冷空氣南下東移的影響下,污染物不斷擴散,空氣質量得到明顯的改善.三個城市冬季PM2.5濃度之間相關系數(shù)為 0.85（北京-唐山）,0.62（北京-石家莊）和0.60（唐山-石家莊）,秋季PM2.5濃度之間相關系數(shù)為0.84（北京-唐山）,0.84（北京-石家莊）和0.70（唐山-石家莊）,秋冬季均呈現(xiàn)了顯著正相關,說明區(qū)域性是京津冀地區(qū)大氣污染主要特征之一.同時,為了比較三個城市化學組成的相似程度,引入發(fā)散系數(shù)CD（coifficient of divergence）來表征三個城市化學組分數(shù)據(jù)的偏離程度[31].由表 4可知,秋冬季三個城市各觀測點的CD不盡相同,秋季保持在0.07～0.21,冬季保持在 0.25～0.33,秋季北京和唐山的 CD 最小（0.07）,表明兩城市城區(qū) PM2.5化學組分的濃度存在一定程度的相似性,這可能是由于秋季北京受唐山傳輸?shù)挠绊戄^大造成的.因此,開展污染物跨區(qū)域輸送研究,對厘清京津冀地區(qū)PM2.5傳輸途徑和區(qū)域來源具有十分重要的意義.

圖3 1月和10月北京、唐山和石家莊PM2.5污染概況Fig.3 Overview of PM2.5 in Beijing、Tangshan and Shijiazhuang in January and October

表4 北京,唐山和石家莊三個城市之間的發(fā)散系數(shù)（CD）Table 4 Coifficient of divergence between Beijing,Tangshan and Shijiazhuang

2.2 PM2.5傳輸特征分析

2.2.1 PSCF分析 從圖4可知,三個城市PSCF較大值主要分布在河北南部,河南及山西等地區(qū),上述地區(qū)人口密度大,工業(yè)水平發(fā)達,污染物排放量大[32],在傳輸?shù)男聦┙蚣降貐^(qū)空氣質量的影響不容忽視.其中河北南部地區(qū)（如保定,石家莊等）對北京和唐山PM2.5潛在貢獻最大,多數(shù)高于0.7,而其他地區(qū)的PSCF值相對較低,一般低于0.5,表明處在西南傳輸通道上的河北南部地區(qū)是影響北京和唐山PM2.5的主要潛在源區(qū),而石家莊的 PSCF高值主要集中在山西北部地區(qū)（如大同、陽泉）,多數(shù)高于 0.6,表明石家莊受西北輸送通道上山西省的影響最大;與冬季相比,三個城市在西南和東南輸送通道附近PSCF值多數(shù)高于0.6,而東北方向的PSCF值相對較低,其 PSCF值一般低于 0.4,其中北京和唐山 PSCF高值主要分布在河北南部,河南東北部等地區(qū),而石家莊PSCF高值集中在山西南部地區(qū),可以看出來自西南方向的污染物輸送對京津冀地區(qū)城市之間的空氣質量影響較大,這與張晗宇等[33]的研究結果保持一致.

圖4 1月和10月北京（a,b）,唐山（c,d）和石家莊（e,f）PM2.5的PSCF分布Fig.4 PSCF map for PM2.5 in Beijing（a,b）,Tangshan（c,d）and Shijiazhuang（e,f）in January and October

2.2.2 PM2.5傳輸貢獻分析 為了更好的了解本地源和潛在源區(qū)之間源和受體之間的關系,我們定量評價了三個典型城市本地源和區(qū)域來源對 PM2.5濃度的貢獻情況（圖5）.從圖5可以看出,秋冬季三個城市中 PM2.5均以本地貢獻為主,傳輸貢獻為輔,其中受本地貢獻最顯著的是唐山,本地貢獻為 62.56%和68.40%,其次是北京和石家莊,分別為53.19%,59.86%和 51.78%,55.53%,而受傳輸貢獻占比為 37.44%（唐山）～48.22%（石家莊）和 31.60%（唐山）～44.47%（石家莊）.三個城市在傳輸貢獻空間上的差異主要受城市的地理位置和污染源布局的影響,而時間上的差異主要受季風等氣象條件的影響[34].從地理位置和污染源布局來看,京津冀地區(qū)污染呈“南重北輕”格局[35],河北南部等城市重工業(yè)企業(yè)較多,產(chǎn)業(yè)結構偏重,污染排放負荷大,其對京津冀地區(qū)的排放貢獻影響明顯大于北部城市,石家莊位于河北南部,且處于西南傳輸通道上,更易受河北南部,山西中東部等重工業(yè)城市的傳輸影響,唐山屬于河北省典型的重工業(yè)城市,本地污染物排放量大,在三個城市中受傳輸?shù)挠绊懽钚?而北京處于燕山,太行山夾持的山谷地形,易受兩個輸送通道的共同影響.從季節(jié)尺度來看,不同季節(jié)主導風向和風速的不同會導致污染物傳輸路徑和強度發(fā)生變化,使得各城市PM2.5的來源構成呈現(xiàn)季節(jié)差異[36].冬季北京受保定,唐山受天津,石家莊受山西的傳輸貢獻影響最大,分別為6.43%,12.98%和13.00%,秋季北京受天津和唐山的傳輸貢獻影響分別為8.44%和8.16%,研究表明秋季京津冀地區(qū)存在兩種主導風,即東南風和東北風,東北風有較高的風速,而東南風攜帶更高濃度PM2.5[37],來自天津和唐山的高濃度污染物受東南季風影響輸送至北京,是導致其對北京傳輸貢獻偏高的主要原因.以上研究結果表明,三個典型城市秋冬季PM2.5污染受本地排放和外來排放的共同影響,受傳輸通道內潛在源區(qū)的污染排放影響不容忽視,大氣污染治理應充分考慮本地污染源和外來傳輸貢獻,尤其是針對傳輸通道內高潛在源區(qū)（如河北省南部城市）更應強化減排措施.

圖5 1月和10月北京,唐山和石家莊來自本地與周邊鄰近省市PM2.5的平均貢獻率Fig.5 Average contribution percentage of PM2.5 in Beijing Tangshan and Shijiazhuang from local sources and neighboring cities and provinces in January and October

2.3 PM2.5垂直通量特征分析

本研究選取 0～153m 為近地面層,153m～1782m為高層來分析三個城市不同海拔高度下的 PM2.5傳輸通量垂直分布特征.由圖6（a）～（c）可知,1月份北京近地面 PM2.5總的凈通量表現(xiàn)為正值,凈通量達到23.70～25.01t/d,而高空的傳輸通量有正有負,其中在海拔153～611m處PM2.5總的凈通量表現(xiàn)為正值,凈通量達到 14.12～32.53t/d,在 611～1782m 處 PM2.5總的凈通量表現(xiàn)為負值,凈通量達到-47.57～-3.73t/d,表明在海拔0～600m處毗鄰城市向北京地區(qū)輸入的PM2.5的質量要高于北京向外輸出的 PM2.5的質量,即北京作為匯的城市,而在海拔600m以上北京作為源的城市向毗鄰城市輸出 PM2.5.由于北京受燕山和太行山夾持的山谷地形,在較低海拔高度下,其他城市輸送至北京的大氣污染物受山前阻擋,不易擴散,導致污染物匯聚,而高空不受地形影響,大氣擴散條件較好,則作為源向外輸送污染物;唐山在近地面處PM2.5總的凈通量表現(xiàn)為負值,凈通量達到-99.47～-64.71t/d,在海拔153～1001m處PM2.5總的凈通量表現(xiàn)為負值,凈通量達到-70.33～-13.16t/d,在海拔1001～1782m 處 PM2.5總的凈通量表現(xiàn)為正值,凈通量達到 1.75～12.21t/d,表明在不同海拔高度下唐山基本上是作為源向周邊區(qū)域輸送 PM2.5;而石家莊與北京和唐山相比,在近地面和海拔 153～611m 處PM2.5總的凈通量幾乎為零,輸入凈通量和輸出凈通量近乎持平.

圖6 整個觀測期間和一次重污染過程PM2.5傳輸通量垂直分布特征Fig.6 Vertical distribution of PM2.5 net fluexs during the study period and a typical heavy pollution event

值得注意的是,1月份北京在近地面最大的凈輸入通量強度來自張家口（53.83t/d）,其次是保定（20.09t/d）,最大的凈輸出通量強度來自承德（-11.83t/d）,其次是天津（-0.46t/d）,而高空北京最大的凈輸入通量強度同樣來自張家口（500.97t/d）,其次是保定（126.81t/d）,最大的凈輸出通量強度來自承德（-293.64t/d）,其次是天津（-167.82t/d）和廊坊北（-161.18t/d）,由于北京受冬季季風的影響,來自張家口方向的凈通量的高值主要是由于風速較大而不是受高濃度PM2.5的影響[38],因此可以推斷出兩條主要的 PM2.5污染傳輸通道,即西北-東南方向（張家口→北京→廊坊北→天津）和西南-東北方向（保定→北京→承德）,這與Chang等[39]研究結果一致;唐山在近地面最大的輸入凈通量強度來自承德（25.15t/d）,其次是天津（11.92t/d）,最大的輸出凈通量強度來自渤海灣（-221.27t/d）,其次是秦皇島（-58.88t/d）,而在高空唐山的最大的輸入凈通量強度來自天津（395.60t/d）,其次是承德（190.71t/d）,最大的輸出凈通量強度來自秦皇島（-400.65t/d）,其次是渤海灣（-336.51t/d）.從近地面來看,唐山受承德的影響最大,但從污染物輸送強度來看,唐山主要受天津方向高空的傳輸影響較大.整體來看,唐山地區(qū)存在兩條主要的PM2.5污染傳輸通道,即西南-東北方向（天津→唐山→渤海灣+秦皇島）和西北-東南方向（承德→唐山→渤海灣）;石家莊在近地面最大的輸入凈通量強度來自山西（42.76t/d）,最大的輸出凈通量強度來自邢臺（-33.42t/d）,其次是保定（-11.23t/d）,而在高空石家莊最大的輸入凈通量強度來自山西（404.25t/d）,最大的輸出凈通量強度來自邢臺（-382.62t/d）,其次是衡水（-151.72t/d）和保定（-30.84t/d）,結果表明近地面和高空石家莊均受來自山西的影響最大,且主要向東南（邢臺、衡水）和東北（保定）兩個方向輸送污染物.由此可以鑒別出兩條主要的PM2.5污染傳輸通道,即西北-東南方向（山西→石家莊→邢臺、山西→石家莊→衡水）和西南-東北方向（山西→石家莊→保定）.

由圖 6（d）～（f）可知,10月份北京在海拔 0～153m處的 PM2.5總的凈通量表現(xiàn)為正值,凈通量達到86.41t/d,而高空則表現(xiàn)出相反的趨勢,PM2.5總的凈通量表現(xiàn)為負值.從近地面來看,北京最大的輸入凈通量強度來自廊坊北（111.65t/d）,其次是天津（54.81t/d）,保定（8.78t/d）和廊坊南（8.01t/d）,最大的輸出凈通量強度來自承德（-70.21t/d）,存在一條明顯的東南-西北方向的傳輸通道（天津＋廊坊北→北京→張家口）,高空北京最大輸入凈通量強度來自保定（581.04t/d）,其次是廊坊南（296.85t/d）,最大的輸出凈通量強度來自承德（-1082.63t/d）,因此可以推斷出一條關鍵的 PM2.5污染傳輸通道,即西南-東北傳輸通道（保定＋廊坊南→北京→承德）,這與 Gao等[40]的研究結果一致.高層與近地面相比,傳輸路徑發(fā)生了轉變,這是由于隨著海拔高度的增加風向發(fā)生了轉變所致;唐山在海拔0～153m處PM2.5總的凈通量表現(xiàn)為負值,凈通量達到-246.78t/d,表明在近地層唐山向毗鄰城市輸出的 PM2.5的質量普遍高于毗鄰城市向唐山地區(qū)輸入的 PM2.5的質量;而在海拔153～1782m 處總的凈通量幾乎為零,受傳輸影響不顯著;石家莊在海拔0～153m處PM2.5總的凈通量表現(xiàn)為正值,凈通量達到31.05t/d,而在海拔153～1782m處 PM2.5總的凈通量表現(xiàn)為負值,凈通量達到-50.90～-0.78t/d.

2018年1月17日至20日,石家莊發(fā)生了一次典型的重污染過程,本研究采用 PM2.5傳輸通量法對此次重污染過程的輸送路徑進行了分析[圖6（g）～（j）].1月17日石家莊PM2.5日均值為173μg/m3,近地面毗鄰城市向石家莊地區(qū)輸入的PM2.5質量高于石家莊向外輸出的 PM2.5質量,總的凈通量為99.63t/d,表明重污染期間石家莊受其他城市傳輸?shù)挠绊戄^大,其中最大的輸入凈通量強度來自山西（146.71t/d）,其次是邢臺（49.94t/d）,最大的輸出凈通量強度來自衡水（-67.72t/d）,其次是保定（29.3t/d）,由此可以鑒別出兩條主要的 PM2.5污染傳輸通道,即西北-東南方向（山西→石家莊→衡水）和西南-東北方向（山西→石家莊→保定）.1月 18日～ 20日,PM2.5濃度持續(xù)上升,在 20日達到最大值為230μg/m3,總的凈通量高達 132.25t/d,其中最大的輸入凈通量強度同樣來自山西（75.94t/d）,最大的輸出凈通量強度來自保定（-17.58t/d）,可以看出重污染期間 PM2.5的傳輸方向沒有發(fā)生明顯變化,PM2.5污染物主要沿著山西→石家莊→保定方向輸送,重污染期間鑒別出的傳輸通道與基于整個月份的研究結果保持一致.

基于以上研究結果,京津冀地區(qū)秋冬季可以鑒別出兩條主要的傳輸路徑（圖 7）,冬季存在一條西南-東北方向傳輸路徑（山西→石家莊→保定→北京→承德和天津→唐山→渤海灣+秦皇島）,另一條是西北-東南方向（張家口→北京→廊坊北→天津和承德→唐山→渤海灣）;而秋季存在一條西南-東北方向輸送路徑（邢臺→石家莊→保定＋廊坊南→北京→承德）,另一條是東南-西北方向（天津＋廊坊北→北京→張家口）.秋冬季京津冀地區(qū)存在一條相同的污染物傳輸通道,即西南-東北方向,污染物途徑山西省,河北南部城市向東北方向傳輸,這與Zhang等[41]的研究結果保持一致.因此,在改善京津冀地區(qū)空氣質量時,加強傳輸通道上城市或區(qū)域之間的聯(lián)防聯(lián)控是十分必要的.

圖7 京津冀地區(qū)1月（a）和10月（b）污染輸送通道示意圖Fig.7 Schematic diagram of pollution transport channel in the Beijing-Tianjin-Hebei region in January（a）and October（b）

3 結論

3.1 PSCF分析發(fā)現(xiàn),冬季河北南部成為影響北京和唐山 PM2.5濃度的主要區(qū)域,如保定,石家莊等,而對石家莊潛在貢獻較大的區(qū)域主要分布在山西中東部地區(qū),如大同,陽泉等;秋季對三個典型城市潛在貢獻較大的區(qū)域主要分布河北南部和河南東北部地區(qū).

3.2 三個典型城市北京,唐山和石家莊秋冬季PM2.5來源以本地貢獻為主,傳輸貢獻為輔,其中冬季本地貢獻占絕對主導,本地排放貢獻在 51.78%～68.40%,外來貢獻占比為 31.60%～48.22%,具體貢獻率隨季節(jié)有所波動.

3.3 PM2.5凈通量呈現(xiàn)出顯著的垂直分布特征,不同季節(jié)三個典型城市與毗鄰城市之間發(fā)生的 PM2.5傳輸通量流入和流出特征也不同.從近地面來看,秋冬季北京和石家莊作為匯的城市受傳輸影響顯著,其流入通量大于流出通量,唐山作為源的城市向外輸送 PM2.5;從高空來看,秋冬季北京和石家莊PM2.5的流出通量大于流入通量,表現(xiàn)為向外輸送污染物,而唐山受傳輸影響不顯著.

3.4 京津冀地區(qū)冬季鑒別出兩條主要的傳輸路徑,即西南-東北方向（山西→石家莊→保定→北京→承德和天津→唐山→渤海灣+秦皇島）和西北-東南方向（張家口→北京→廊坊北→天津和承德→唐山→渤海灣）;秋季存在兩條主要的傳輸路徑,一條是西南-東北方向（邢臺→石家莊→保定＋廊坊南→北京→承德）,一條是東南-西北方向（天津＋廊坊北→北京→張家口）.