王鳳崗, 侯樹仁, 范存琨, 張 良, 夏宗強(qiáng), 門 宏, 王俊林
(1.核工業(yè)北京地質(zhì)研究院 中核集團(tuán)鈾資源勘查與評(píng)價(jià)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 100029;2.核工業(yè)二〇八大隊(duì), 內(nèi)蒙古 包頭 014010;3.濰坊澤安安全技術(shù)咨詢有限公司, 山東 濰坊 261599)
塔木素鈾礦床具有成巖度高、礦體埋深大、地下水礦化度高等特征[1],而且還具有含礦層位多、礦體連續(xù)性差、礦石巖性多樣、控礦因素復(fù)雜等特點(diǎn),顯示其成礦的復(fù)雜性和獨(dú)特性[2]。
由于不能采用地浸法采鈾,長(zhǎng)期以來一直將類似塔木素鈾礦床中的鈾資源看作是不經(jīng)濟(jì)的、潛在的鈾資源,總體認(rèn)知程度較低。近年來,隨著塔木素地區(qū)鈾礦找礦工作取得了重大突破,對(duì)該類型鈾礦化的重視和研究程度也在不斷加強(qiáng),對(duì)該類型鈾礦化的成因也在做積極的探討,但因研究時(shí)間較短,目前可查閱到的文獻(xiàn)較少。鄧?yán)^燕[3]認(rèn)為塔木素鈾礦床在沉積成巖期有鈾的富集,以層間氧化作用為主并受后期熱液疊加改造;張成勇等[4]認(rèn)為是層間氧化成因并受后期熱液改造;彭云彪等[2]認(rèn)為泥(灰)巖鈾礦為沉積成巖成因特征,而砂巖中的礦體為層間氧化成因;王鳳崗等[5]認(rèn)為砂巖中的礦體具有沉積成巖及后生層間氧化雙重成因特征,并指出沉積成巖期的鈾礦化與水巖作用有關(guān);劉波等[6]認(rèn)為鈾礦化在成因上受層間氧化和沉積相雙重因素控制。目前對(duì)塔木素鈾礦床成因的認(rèn)識(shí)還存在以下幾個(gè)方面的爭(zhēng)論:是否存在沉積成巖期的鈾礦化作用,特別是砂巖中是否存在沉積成巖期鈾礦化目前還存在較大爭(zhēng)論;砂巖中鈾礦化是以沉積成巖為主還是后期層間氧化- 還原作用為主目前還無定論;塔木素地區(qū)是否存在后期熱液活動(dòng)及熱液活動(dòng)對(duì)鈾礦化的影響也是塔木素鈾礦床爭(zhēng)論的熱點(diǎn)。此外,對(duì)塔木素鈾礦化過程中成礦物質(zhì)來源、鈾遷移形式及沉淀機(jī)制等一些關(guān)鍵地質(zhì)要素的認(rèn)識(shí)也不夠系統(tǒng)、全面。筆者在前人研究的基礎(chǔ)上分別針對(duì)不同類型的鈾礦化開展了沉積成巖特征、鈾的賦存狀態(tài)、同位素示蹤及同位素年齡測(cè)試等方面的研究,并在綜合研究的基礎(chǔ)上分析了成礦物質(zhì)來源、鈾遷移形式及沉淀機(jī)制,探討了礦化成因并分析了后期熱液作用對(duì)鈾礦化的影響。
塔木素鈾礦床位于巴音戈壁盆地南部因格井坳陷東段北緣。因格井坳陷是蘇亥圖坳陷的次級(jí)構(gòu)造單元,其北緣為宗乃山—沙拉扎山隆起,南緣為巴彥諾爾公隆起(圖1a),均受區(qū)域深大斷裂控制,南緣為巴丹吉林?jǐn)嗔?,北緣為宗乃山—沙拉扎山南緣斷裂?/p>
1—第四系沉積物;2—巴音戈壁組上段;3—巴音戈壁組下段;4—中-下侏羅統(tǒng)碎屑巖;5—三疊紀(jì)花崗巖;6—二疊紀(jì)花崗閃長(zhǎng)巖;7—二疊紀(jì)花崗巖;8—石炭紀(jì)閃長(zhǎng)巖;9—斷層及編號(hào);10—邊境示意線;11—塔木素礦床范圍。1—Quaternary; 2—Upper section of Lower Cretaceous Bayingebi Formation; 3—Under lying section of Lower Cretaceous Bayingebi Formation; 4—Middle and Lower Jurassic; 5—Triassic granite; 6—Permian granodiorite; 7—Permian granite; 8—Carboniferous diorite; 9—Fracture and number; 10—Border line; 11—Range of Tamusu uranium deposit. 圖1 塔木素大地構(gòu)造位置圖(a)和鈾礦床地質(zhì)簡(jiǎn)圖(b)Fig.1 Tectonic location (a) and geological sketch (b) of Tamusu uranium deposit
塔木素地區(qū)基底主要為阿拉善地塊,巖性為太古宙- 古元古代變質(zhì)巖,此外還有古生代火山巖、砂巖等。蓋層主要為侏羅紀(jì)、白堊紀(jì)等沉積地層,此外,在礦區(qū)東南部還有第四系沉積物分布(圖1b)。侏羅系主要呈零星狀分布于礦區(qū)的南西部和東北部,屬中- 下侏羅統(tǒng)(J1-2)含煤碎屑巖為主的火山- 沉積;白堊系有下白堊統(tǒng)巴音戈壁組(K1b)和上白堊統(tǒng)烏蘭蘇海組(K2w),在塔木素礦區(qū)范圍內(nèi)下白堊統(tǒng)巴音戈壁組可分為下段(K1b1)和上段(K1b2),上段是主要含礦層,該段根據(jù)巖性特征又可進(jìn)一步分為下(K1b2-1)、中(K1b2-2)、上(K1b2-3)3層巖性結(jié)構(gòu):其下部巖層(K1b2-1)以深灰色、灰色泥巖為主,巖石中多見水平層理,局部為頁(yè)理構(gòu)造,炭屑與黃鐵礦較發(fā)育,為區(qū)域內(nèi)一級(jí)標(biāo)志層;中部巖性結(jié)構(gòu)(K1b2-2)以淺紅色、紫紅色、褐黃色、黃色、灰色砂巖、粉砂巖為主,夾薄層泥巖、泥灰?guī)r和石膏夾層,為濕熱- 干旱古氣候環(huán)境沉積的產(chǎn)物,整體粒度較粗,砂巖厚度大,可見交錯(cuò)層理和平行層理,為塔木素地區(qū)鈾礦主要找礦層位;上部巖層(K1b2-3)整體以細(xì)粒沉積物為特征,湖盆一側(cè)以厚層灰色、深灰色泥灰?guī)r為主,是塔木素地區(qū)重要的鈾礦化層位,發(fā)育炭屑與黃鐵礦等,湖盆邊緣由于相變主要發(fā)育粉砂巖、細(xì)砂巖等,見少量含礫砂巖,為區(qū)域性標(biāo)志層。下白堊統(tǒng)巴音戈壁組下段(K1b1)主要分布于礦區(qū)的北西緣,由一套紅色碎屑巖組成,即紅色礫巖、砂礫巖、砂質(zhì)泥巖夾粉砂質(zhì)泥巖,局部發(fā)育灰色粉砂質(zhì)泥巖。
斷裂構(gòu)造總體上沿襲了區(qū)域斷裂與控盆斷裂構(gòu)造系統(tǒng)的特點(diǎn),以NE向?yàn)橹?,主要斷裂有F1、F2、F3(圖1b)。F1斷裂相當(dāng)區(qū)域上的烏蘭鐵布科斷裂,傾向NW,傾角70°~85°,表現(xiàn)為逆沖斷層特點(diǎn);F2斷裂傾向NW,傾角70°~87°,表現(xiàn)為正斷層特點(diǎn);F3斷裂傾向SE,傾角為57°~73°,表現(xiàn)為正斷層特點(diǎn)。3條斷裂延伸均在40 km以上,NE向斷裂形成于燕山期,在喜馬拉雅期仍有活動(dòng)。
區(qū)內(nèi)巖漿巖從志留紀(jì)- 三疊紀(jì)均有,以二疊紀(jì)最為發(fā)育,主要分布于礦床西北部,少量出露于東南部,總體呈北西向展布。巖性主要為斑狀黑云母花崗巖、二長(zhǎng)花崗巖、斜長(zhǎng)花崗巖、正長(zhǎng)花崗巖及英云閃長(zhǎng)巖、花崗閃長(zhǎng)巖。
1.3.1 鈾礦化類型
根據(jù)含礦巖性,可將塔木素礦床鈾礦化劃分為砂巖型、泥灰?guī)r型及砂泥混合型三種類型,劃分的標(biāo)準(zhǔn)為主要礦化巖性占比超過礦化的80%以上,如砂巖型礦化中礦化砂巖占比超過80%,若泥砂混合比例小于80%時(shí)劃分為砂泥混合型[2]。砂巖型礦化占塔木素鈾礦床73.20%,其他類型占26.80%,且越往深部砂巖類礦化的占比也越大[2]。
1.3.2不同類型鈾礦化分布特征
砂巖型礦化主要分布于塔木素礦床的中部與北部,而泥灰?guī)r型礦化主要分布于北礦帶的南側(cè)前三角洲泥發(fā)育部位。在垂向上,泥灰?guī)r型礦化產(chǎn)于巴音戈壁組上段上亞段(K1b2-3)的角礫化泥灰?guī)r中,砂巖型礦化產(chǎn)于巴音戈壁組上段中亞段(K1b2-2),鈾礦體具有多層板狀分布特征(圖2)。
圖2 塔木素鈾礦床巴音戈壁組上段地層綜合柱狀圖(引自彭云彪,等,2018)Fig.2 Comprehensive stratigraphic column of upper member of Bayingebi Formation in Tamusu uranium deposit(After PENG Yunbiao, et al., 2018).
1.3.3鈾在不同類型礦化中的分布特征
王鳳崗等[7]對(duì)不同類型礦化中鈾的分布特征進(jìn)行了研究,砂巖型鈾礦化中的鈾絕大多數(shù)分布于膠結(jié)物中,少量分布于礦物中,泥灰?guī)r礦化中的鈾主要分布于暗色角礫狀的泥灰?guī)r中,而角礫周邊的淺色膠結(jié)物中無鈾的分布,混合型鈾礦化中的鈾主要分布于呈條帶狀展布的泥灰?guī)r中。
樣品主要采自于塔木素鈾礦床各工業(yè)鉆孔,其中砂巖型鈾礦石樣品42件,泥灰?guī)r型鈾礦石樣品15件,混合型鈾礦石樣品4件,地下水定深取樣5件,地表水體樣品2件。對(duì)采集的巖心樣品開展了巖石薄片觀察、陰極發(fā)光、徑跡蝕刻、電子探針(EMPA)、掃描電鏡(SEM)及C、O、S同位素分析。
在偏光顯微鏡下運(yùn)用巖相學(xué)方法對(duì)樣品中的礦物含量進(jìn)行統(tǒng)計(jì)。碳酸鹽礦物主要運(yùn)用茜素紅S染色法及茜素紅S+鐵氰化鉀混合染色法結(jié)合電子探針和陰極發(fā)光分析進(jìn)行識(shí)別,上述工作均在核工業(yè)北京地質(zhì)研究院完成,其中陰極發(fā)光運(yùn)用英國(guó)CITL公司CL8200 MK5型陰極發(fā)光儀,真空度為0.003 Pa,加速電壓為20 kV,速流為0.2 mA。電子探針儀器型號(hào)為JXA-8100,工作電壓20 kV,束斑電流20 nA,電子束直徑10 μm。
測(cè)試的碳酸鹽C、O同位素樣品分別采自鉆孔ZKH36-20孔上部礦化泥灰?guī)r(K1b2-3)及中部礦化砂巖(K1b2-2)。S同位素測(cè)試的黃鐵礦樣品采自泥巖、泥灰?guī)r。瀝青鈾礦U-Pb同位素樣品主要采自礦化砂巖,在分析測(cè)試前對(duì)樣品中的瀝青鈾礦提取、挑純,并按相關(guān)規(guī)范完成測(cè)試工作,上述測(cè)試工作均在核工業(yè)北京地質(zhì)研究院分析測(cè)試所進(jìn)行,鈾礦物U-Pb同位素年齡采用TIMS測(cè)試方法,以206Pb扣除普通鉛。
地下水樣品采自水文鉆孔中,采用礦層定深采樣方法,地下水D-O并在核工業(yè)北京地質(zhì)研究院進(jìn)行水化學(xué)分析,采用的標(biāo)準(zhǔn)為DZ/T 0184.19—1997《水中氫同位素鋅還原法測(cè)定》及DZ/T 0184.21—1997《天然水中氧同位素二氧化碳- 水平衡法測(cè)定》,分析儀器為MAT253型氣體穩(wěn)定同位素質(zhì)譜儀。
鈾的存在形式主要采用徑跡蝕刻方法結(jié)合掃描電子顯微鏡(SEM)、電子探針(EMPA)完成,徑跡蝕刻由本項(xiàng)目完成,其中掃描電子顯微鏡(SEM)為NAVA NANO SEM450型熱場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡,工作電壓15 kV條件下分辨率為1.0 nm。
同時(shí),收集了前人一些研究成果一并進(jìn)行分析。
碳酸鹽C-O同位素測(cè)試對(duì)象、寄主巖石和測(cè)試結(jié)果見表1。δ34S測(cè)試對(duì)象、寄主巖石和測(cè)試結(jié)果見表2。地下水D-O同位素取樣位置、采樣方法及測(cè)試結(jié)果見表3。鈾礦物U-Pb同位素年齡測(cè)試結(jié)果見表4。
表1 塔木素鈾礦床δ13C、δ18O同位素分析結(jié)果Table 1 Assayed results of δ13C and δ18O in Tamusu uranium deposit
表2 塔木素鈾礦床δ34S分析結(jié)果Table 2 Assayed results of δ34S in Tamusu uranium deposit
表3 塔木素地區(qū)地下水D-O同位素分析結(jié)果Table 3 Assayed results of groundwater D-O in Tamusu area
表4 塔木素鈾礦床鈾成礦年齡Table 4 U-Pb isotope age of pitchblende in Tamusu uranium deposit
塔木素鈾礦床是否存在沉積成巖期鈾礦化目前還存有爭(zhēng)議,為了便于討論,對(duì)塔木素地區(qū)不同含鈾巖石的沉積成巖特征進(jìn)行了研究,鑒于混合型礦化中鈾主要分布于泥灰?guī)r中,鈾礦化成因與泥灰?guī)r型相同,且其所占比例較小,故不再單獨(dú)討論,僅對(duì)含鈾泥灰?guī)r和含鈾砂巖的成巖特征進(jìn)行討論。
4.1.1 礦化泥灰?guī)r成巖特征
通過野外巖心觀察及偏光顯微觀察,礦化泥灰?guī)r具有明顯的角礫化特征,早期角礫由不純泥晶方解石組成,泥晶角礫至少發(fā)生過兩次角礫化現(xiàn)象(圖3a),礫邊部具有淺色環(huán)邊現(xiàn)象(圖3a、b),并被后期淺色亮晶碳酸鹽膠結(jié)(圖3a),局部可見更晚期的螢石網(wǎng)脈及天青石脈。茜素紅S染色后角礫均變?yōu)榧t色,顯示其主要成分為方解石,淺色環(huán)邊亮晶碳酸鹽不染色,顯示其為白云石,膠結(jié)物有些染色,有些不染色,顯示膠結(jié)物主要為亮晶方解石和白云石(圖3b)。陰極發(fā)光圖像顯示,暗色角礫顯弱棕色,亮晶白云石基本不發(fā)光,亮晶碳酸鹽膠結(jié)物顯亮的橘黃色和弱的棕色(圖3c)。
a—角礫狀泥灰?guī)r;b—泥灰?guī)r茜素紅S染色結(jié)果;c—泥灰?guī)r陰極發(fā)光照片。a—breccia marlite;b—alizarin red S dyeing result of marlite;c—the CL image of marlite. 圖3 塔木素鈾礦床含鈾泥灰?guī)r特征Fig.3 Characteristics of uranous marlite in Tamusu uranium deposit
從上述分析可以看出,塔木素含鈾泥灰?guī)r至少經(jīng)歷4個(gè)期次的變化,其中暗色角礫中至少2次,淺色膠結(jié)物中至少2次,因此,泥灰?guī)r成巖過程可分為以下4個(gè)階段:第1階段形成暗色角礫中包裹的角礫;第2階段形成暗色泥灰?guī)r角礫;第3階段形成角礫間淺色亮晶方解石膠結(jié)物;第4階段為后期形成的螢石細(xì)脈或天青石脈。
4.1.2 礦化砂巖成巖特征
1)碎屑物特征
通過偏光顯微鏡、試劑染色等對(duì)含礦砂巖進(jìn)行了研究,結(jié)果表明含礦砂巖碎屑物主要由石英、斜長(zhǎng)石及鉀長(zhǎng)石組成,其中石英含量占砂巖總量的12%左右,約占碎屑物總量的20%。長(zhǎng)石以斜長(zhǎng)石為主,鉀長(zhǎng)石相對(duì)較少,二者含量約占巖石總量的一半,占碎屑物總量70%~80%。巖屑發(fā)育不均勻,多者可達(dá)5%左右,少者基本不含巖屑。巖屑粒徑通常與砂巖中的碎屑物粒徑相當(dāng),主要由石英、斜長(zhǎng)石、鉀長(zhǎng)石聚合而成,具有花崗巖巖屑特征。
a—砂巖鈾礦石中的石膏(Gp)、白云石(Dol)、含鐵白云石(Fe-Dol)及鐵白云石(Ank)膠結(jié)物;b—白云石(Dol)、含鐵白云石(Fe-Dol)及鐵白云石(Ank)關(guān)系;c—白云石(Dol)與含鐵白云石(Fe-Dol)關(guān)系。a—cements of gypsum (Gp), dolomite (Dol), ferruginous dolomite (Fe-Dol) and ankerite (Ank); b—relationship of dolomite (Dol), ferruginous dolomite (Fe-Dol) and ankerite (Ank); c—relationship between dolomite (Dol) and ferruginous dolomite (Fe-Dol). 圖4 塔木素鈾礦床含鈾砂巖特征Fig.4 Characteristics of uranous sandstone in Tamusu uranium deposit
2)膠結(jié)物特征
運(yùn)用偏光顯微鏡、混合染色劑(鐵氰化鉀+茜素紅S)對(duì)砂巖鈾礦石中的膠結(jié)物進(jìn)行了研究,研究結(jié)果顯示膠結(jié)物主要為白云石系列礦物及石膏(圖4a)。混合染色劑(鐵氰化鉀+茜素紅S)染色結(jié)果顯示白云石系列礦物有白云石(不染色),含鐵白云石(淺藍(lán)色)及鐵白云石(藍(lán)黑色)。白云石系列礦物形成時(shí)間要早于石膏,且白云石系列礦物生成順序具有明顯的規(guī)律性:鐵白云石常位于核部,最先形成,向外為含鐵白云石和白云石(圖4b、c)。巖相學(xué)統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示,膠結(jié)物總含量約占全巖含量的37.2%,其中石膏為12.6%,白云石為9.8%,含鐵白云石為9.3%,鐵白云石為3.2%,其他雜基為2.3%。
3)含礦砂巖與不含礦砂巖的區(qū)別
系統(tǒng)的研究發(fā)現(xiàn),含礦砂巖與不含礦砂巖有兩個(gè)顯著的區(qū)別:一是含礦砂巖中的斜長(zhǎng)石因水巖作用已經(jīng)完全轉(zhuǎn)變?yōu)殁c長(zhǎng)石,而非礦化砂巖中的斜長(zhǎng)石主要為更長(zhǎng)石;二是含礦砂巖的膠結(jié)物主要以白云石系列礦物為主,包括白云石、含鐵白云石及鐵白云石,而不含礦砂巖中的膠結(jié)物主要為方解石。
4.2.1 地下水特征
4.2.2 水巖作用特征
王鳳崗等[5]將塔木素鈾礦床的水巖作用分為2個(gè)階段,并對(duì)水巖作用與碳酸鹽膠結(jié)物形成及鈾礦化關(guān)系進(jìn)行了探討。
1)第1階段水巖作用特征
2)第2階段水巖作用特征
可以看出,砂巖鈾礦化存在2個(gè)期次的水巖作用,與之相對(duì)應(yīng),在每個(gè)階段都有礦化作用的形成,即既有沉積成巖期的鈾成礦作用,也有后期層間氧化的鈾成礦作用。
4.3.1 物質(zhì)來源
1)碎屑物源
砂巖碎屑物主要由石英、長(zhǎng)石類礦物組成,少量為花崗巖巖屑,由此判斷砂巖碎屑物應(yīng)主要來自北部的花崗巖。而泥灰?guī)r與砂巖為同一沉積體系不同沉積相的體現(xiàn),其來源與砂巖具有相同性。
2)膠結(jié)物來源
3)鈾源
鑒于鈾與碳酸鹽之間密切的成因聯(lián)系,特別是砂巖中鈾與白云石系列膠結(jié)物之間的密切聯(lián)系,不排除老地層中的部分鈾被一同帶入到水體中。鈾應(yīng)該具有雙重來源,一是來自于老的變質(zhì)巖基底中的鈾,二是來自于花崗巖蝕源區(qū)中的鈾。在沉積成巖期,受炎熱干旱的古氣候影響,水體蒸發(fā)濃縮形成了富鈾的高礦化地下水,進(jìn)而發(fā)生了水巖作用,導(dǎo)致鈾在特定的層位富集,故沉積成巖期的鈾主要來自水中溶解的鈾。層間氧化階段的鈾也具有雙重來源特征,一是地層中再活化的鈾,二是地表水帶入的鈾。
4.3.2 絡(luò)合形式及遷移過程
鑒于砂巖中的鈾與白云石系列具有密切的成因聯(lián)系,顯然Mg2+的存在對(duì)鈾從巖石中轉(zhuǎn)入水溶液、鈾在地下水中遷移及鈾沉淀均起著十分重要的作用,隨礦化度增高,水中Mg2+的含量也相應(yīng)增高,在富含碳酸根的水溶液中,鎂可以與碳酸根形成溶解度較大的MgCO3溶液(2.2 g/l),遠(yuǎn)大于CaCO3在水中的溶解度(0.013 g/l)[14]。由于水中有MgCO3的存在,MgCO3可與鈾酰碳酸鹽絡(luò)合物生成非常穩(wěn)定的MgCO3·Na2UO2(CO3)2復(fù)鹽[14],并可在水中遷移。此外,從離子電位序數(shù)看,Mg2+≈2.5,Ca2+≈1.9,Na+≈1.0,因此Mg2+在對(duì)鈾轉(zhuǎn)入水溶液及在水溶液中對(duì)鈾的遷移過程中所起的作用也較大。由此可見,砂巖沉積成巖期MgCO3·Na2UO2(CO3)2復(fù)鹽是主要的絡(luò)合形式。
4.3.3 鈾沉淀機(jī)制
鈾的沉淀需要有其誘發(fā)沉淀的機(jī)制才可以發(fā)生,也就是需要有物理的、化學(xué)的條件發(fā)生改變。對(duì)于塔木素地區(qū)鈾的沉淀機(jī)制有以下幾個(gè)方面:
1)水體蒸發(fā)濃縮
2)地下水中Ca2+活度的增加
3)地下水溫度升高
現(xiàn)階段白云石化研究的最新成果表明,雖然白云石也可在較低的溫度下形成,但形成白云石化作用時(shí)要具備“相對(duì)高溫”,也就是白云石化水溶液的溫度要比圍巖高10~20 ℃[16]。塔木素地區(qū)砂巖礦層中發(fā)育有大量成巖期白云石系列膠結(jié)物,由此判斷,在砂巖成巖過程中地下水溫度可能經(jīng)歷過溫度升高的過程,而水中CO2溶解度對(duì)溫度及其敏感,溫度升高,CO2在水中的溶解度降低,從而發(fā)生脫碳作用,從而導(dǎo)致鈾沉淀。
是否存在熱液疊加作用是塔木素鈾礦床成因爭(zhēng)論焦點(diǎn)之一,前人在研究區(qū)砂巖碎屑礦物粒間發(fā)現(xiàn)了富硒礦物,認(rèn)為富硒礦物形成與熱液作用有關(guān),進(jìn)而推斷存在后期熱液活動(dòng)[4,17]。僅根據(jù)富硒礦物與熱液活動(dòng)是否存在必然聯(lián)系目前還存在疑問,富硒礦物主要存在于碎屑粒間空隙中,并未發(fā)現(xiàn)與之相對(duì)應(yīng)的熱液載體(如螢石脈、石英脈)以及熱液蝕變現(xiàn)象,故不排除上述礦物在蝕源區(qū)巖石中早已形成,僅是受后期剝蝕、搬運(yùn)作用遷移至砂巖中所致。此外,鑒于含硒礦物在典型層間- 滲入型砂巖鈾礦床中常見,有些甚至可以達(dá)到綜合利用水平,如哈薩克斯坦含錸和硒的砂巖鈾礦床[18]。對(duì)于熱液活動(dòng)與鈾成礦的關(guān)系應(yīng)基于兩個(gè)方面考慮:一方面要確認(rèn)是否存在熱液活動(dòng)現(xiàn)象;另一方面要確認(rèn)熱液活動(dòng)是否對(duì)鈾礦化有實(shí)質(zhì)性的作用,如改造作用、疊加作用等。
根據(jù)野外詳細(xì)觀察及室內(nèi)綜合研究,發(fā)現(xiàn)塔木素地區(qū)礦化泥灰?guī)r巖心有網(wǎng)脈狀紫黑色螢石(圖5a),對(duì)樣品進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn),螢石形成的時(shí)間最晚(圖5a, b),由此推斷在塔木素地區(qū)存在后期熱液活動(dòng)。根據(jù)放射性照相結(jié)果看,鈾主要存在于早期形成的角礫中(圖5c),而晚期螢石中未發(fā)現(xiàn)含鈾礦物,可見熱液活動(dòng)與鈾礦化并無直接的關(guān)系。泥灰?guī)rC同位素分析結(jié)果顯示(表1),δ14C基本均為正值,應(yīng)該與沉積成巖期水體強(qiáng)烈蒸發(fā)分餾作用有關(guān),強(qiáng)烈的蒸發(fā)作用導(dǎo)致水體中13C減少及14C增加。
4.5.1 泥灰?guī)r型礦化成因
泥灰?guī)r(包括混合型中泥灰?guī)r部分)具有致密,滲透性極差等特征,故不具備形成氧化- 還原作用的條件。泥灰?guī)r中鈾礦化可由兩種作用形成,一是沉積成巖期形成的同沉積鈾礦化,二是成巖后期受熱液作用有關(guān)的熱液鈾礦化,兩種作用形成的鈾礦化具有較為典型的識(shí)別特征,故較容易識(shí)別。根據(jù)泥灰?guī)r礦石放射性照相結(jié)果可知,鈾主要存在于早期暗色角礫中,而后期角礫間的膠結(jié)物中基本無鈾礦化顯示(圖5c,圖6b),從而證明鈾不具有后生成因特征。電子探針背散射圖像研究結(jié)果顯示,泥灰?guī)r中的鈾主要呈微粒浸染狀分布,鈾礦物粒徑<1 μm,且在巖石中分布較均勻(圖6c),具典型沉積成巖期成因特征。泥灰?guī)r形成的地質(zhì)環(huán)境中存在大量的碳酸根,而鈾與碳酸根具有很強(qiáng)的親和性,可以形成絡(luò)合物,在形成泥灰?guī)r的過程中,絡(luò)合物分解,從而鈾在此過程中發(fā)生同步的沉淀。
a—含鈾泥灰?guī)r中的螢石脈;b—含鈾泥灰?guī)r中的螢石脈(Fl)鏡下特征;c—圖5b放射性照相疊合圖(紅色為鈾蝕刻徑跡)。a—fluorite veines in marlite-type ore;b—fluorite characterisitics under microscope;c—radiographic superposition map of 5b (red is the etching track of uranium). 圖5 塔木素鈾礦床含鈾泥灰?guī)r中的螢石脈及其與鈾礦化的關(guān)系Fig.5 Fluorite veins and relation with uranium mineralization in uranous marlite in Tamusu uranium deposit
a—角礫狀含鈾泥灰?guī)r;b—圖7a徑跡蝕刻疊合圖;c—泥灰?guī)r中的微粒浸染狀瀝青鈾礦。 a—breccia marlite;b—the track etching congruent map of Fig.7a ;c—microparticle disseminated pitchblende(Ur)in marlite-type ore. 圖6 塔木素鈾礦床含鈾泥灰?guī)r中鈾的分布特征Fig.6 Uranium in the marlite of Tamusu uranium deposit
綜上分析,塔木素地區(qū)泥灰?guī)r中的鈾礦化與二連盆地泥巖中的鈾礦化成因相似[19-20],具有沉積成巖成因特征。混合型鈾礦中的鈾主要分布于巖石中泥灰?guī)r部分,因此,其成因上與泥灰?guī)r具有相似性,即沉積成巖成因。
4.5.2 砂巖型鈾礦化成因
4.5.2.1沉積成巖與鈾礦化關(guān)系
1)碳酸鹽膠結(jié)物特征
礦物晶形特征:砂巖鈾礦石中的膠結(jié)物主要為白云石系列礦物及石膏,通過染色劑染色發(fā)現(xiàn),白云石系列礦物形成過程中具有明顯的規(guī)律性,最早形成鐵白云石,然后形成含鐵白云石,最后形成白云石,且最早形成的鐵白云石、含鐵白云石因具有較大的粒間生長(zhǎng)空間從而具有很好的結(jié)晶形態(tài)并具有生長(zhǎng)紋現(xiàn)象(圖4),由此推斷鐵白云石、含鐵白云石是在靜水的環(huán)境中經(jīng)歷了長(zhǎng)期、緩慢的生長(zhǎng)過程而形成。
陰極發(fā)光特征:不同成因的白云石,陰極發(fā)光的顏色明顯不同,埋藏白云巖發(fā)光多為亮紅、玫瑰紅、亮橙黃、亮橙紅色。準(zhǔn)同生白云巖多呈中等黃、紅、橙紅、桔紅、藍(lán)、綠等色。與混合水有關(guān)的白云石呈明亮的藍(lán)色。淡水白云石發(fā)光昏暗[21]。此外,根據(jù)陰極發(fā)光原理,Mn是重要的激活劑,而Fe為主要的猝火劑[22-24]。塔木素地區(qū)位于中心的鐵白云石因含鐵多而基本無陰極發(fā)光的現(xiàn)象,中間的含鐵白云石發(fā)弱光或不發(fā)光,而最外圍不含鐵的白云石則具有鮮亮的橙紅、桔紅等顏色,少量為桔黃色(圖7a、c),根據(jù)陰極發(fā)光特征并結(jié)合染色結(jié)果判斷含鈾砂巖中的白云石系列膠結(jié)物具有深埋條件下準(zhǔn)同生成因特征。
a—砂巖鈾礦石CL圖像;b—鈾礦石中的白云石(Dol)和鐵白云石(Ank)膠結(jié)物;c—圖7b的CL圖像。a—the CL image of sandstone-type uranium ore;b—the cements of dolomite(Dol)and ankerite(Ank)in sandstone-type uranium ore;c—the CL image of Fig.7b.圖7 塔木素鈾礦床含鈾砂巖碳酸鹽膠結(jié)物陰極發(fā)光特征Fig.7 CL characteristics of carbonate in uranous sandstone of Tamusu uranium deposit
a—鈉長(zhǎng)石(Ab)解理縫隙中的瀝青鈾礦(Ur);b—鈉長(zhǎng)石(Ab)表面孔洞中的瀝青鈾礦(Ur);c—交代植物胞腔的瀝青鈾礦(Ur);d—粒間與黃鐵礦(Py)共生的瀝青鈾礦(Ur);e—碳酸鹽膠結(jié)物溶洞中的瀝青鈾礦(Ur);f—白云石(Dol)溶洞中的瀝青鈾礦(Ur)。a—pitchblende(Ur)in cleavage of albite(Ab);b—pitchblende(Ur)in holes of albite(Ab);c—pitchblende(Ur)metasomatic plant cell;d—pitchblende(Ur)associated with pyrite(Py)in intergranular;e—pitchblende(Ur)in carbonate caverns;f—pitchblende(Ur)in dolomite caverns. 圖8 塔木素鈾礦床含鈾砂巖中鈾的分布特征Fig.8 Uranium in the sandstone of Tamusu uranium deposit
2)砂巖中鈾的分布特征
通常,典型的氧化- 還原作用形成的砂巖鈾礦中的鈾主要存在于膠結(jié)物中,碎屑礦物中的鈾主要形成于礦物裂隙中,很少存在于礦物的解理中。塔木素鈾礦床斜長(zhǎng)石解理縫及表面孔洞中的鈾較為常見,這種分布特征與塔木素地區(qū)存在沉積成巖期的水巖作用有關(guān)。水巖作用對(duì)斜長(zhǎng)石的改造作用主要表現(xiàn)為兩個(gè)特征:一是礦化范圍內(nèi)的斜長(zhǎng)石基本由更長(zhǎng)石轉(zhuǎn)變?yōu)檩^純的鈉長(zhǎng)石;二是因溶蝕作用導(dǎo)致沿斜長(zhǎng)石解理形成縫隙及在斜長(zhǎng)石表面形成孔洞,同時(shí)也發(fā)生了鈾的沉淀。此外,還發(fā)現(xiàn)了交代植物胞腔的瀝青鈾礦,進(jìn)一步證明在沉積成巖期鈾礦化的存在(圖8)。
3)鈾礦化年齡
根據(jù)鈾礦物U-Pb同位素測(cè)年結(jié)果(表4),塔木素地區(qū)鈾礦化的年齡最老的約111.6±8.1Ma[25],鈾礦化年齡與砂巖的形成時(shí)代較為接近,說明存在沉積成巖期的鈾礦化。同時(shí),也發(fā)現(xiàn)有明顯晚于賦礦砂巖的鈾礦化,最年輕的鈾礦化僅2.5 Ma,具有顯著后生成因特征,即與后期層間氧化作用有關(guān)。
1)碳酸鹽C-O同位素:根據(jù)同位素分析結(jié)果,形成塔木素地區(qū)δ13C-δ18O關(guān)系圖,從圖9可以看出,塔木素地區(qū)碳酸鹽排除了生物成因、巖漿成因,根據(jù)表1中分析結(jié)果結(jié)合δ13C-δ18O關(guān)系圖可知塔木素地區(qū)碳酸鹽也不具有海相碳酸鹽成因特征。
圖9 塔木素鈾礦床δ13C-δ18O關(guān)系圖Fig.9 Relation of δ13C and δ18O in Tamusu uranium deposit
由表1可見,碳酸鹽樣品中δ13CPDB值稍大于0,結(jié)合古氣候特征推斷,塔木素地區(qū)在沉積成巖過程中經(jīng)歷了由濕熱到干旱的轉(zhuǎn)變過程,在早期形成的植物有機(jī)質(zhì)等中富集了較多的12C同位素,從而產(chǎn)生了同位素的分餾,因此導(dǎo)致同位素庫(kù)中在后期富集較重的13C同位素。
而δ18OPDB主要集中于-16.7~-16.2,顯示沉積成巖期的水體并非海水,而是主要以大氣降水為主。在深埋條件下,隨深埋深度加大、溫度升高會(huì)引起δ18O降低[26],鑒于塔木素地區(qū)δ18O值總體偏低,推測(cè)塔木素地區(qū)沉積成巖形成于深度較大且溫度較高的水體環(huán)境中。
2)黃鐵礦及石膏S同位素:表2中可以看出,塔木素地區(qū)的黃鐵礦δ34S值均為負(fù),但從分析結(jié)果可以看出,石膏硫同位素與黃鐵礦硫同位素差別十分明顯。上述結(jié)果反映在塔木素鈾成礦過程是在相對(duì)封閉的環(huán)境中形成,黃鐵礦形成時(shí)間較石膏早,所以富32S而貧34S,其δ34S值顯示為負(fù),從而產(chǎn)生了同位素的分餾,石膏形成的時(shí)間相對(duì)較晚,由于受形成黃鐵礦的過程中硫同位素分餾影響,在形成石膏的硫中,富34S而貧32S,導(dǎo)致同位素庫(kù)中在后期形成的石膏具有的同位素δ34S均為正值。
3)水中D-O同位素
塔木素地區(qū)不同水體的D-O同位素分析結(jié)果(表3)可知,地表河水和井水δD值比較接近,分別為-56.5、-58.9。地下水δD值也較為集中,范圍為-72.92-75.1,地表水與地下水?dāng)?shù)值差距較為明顯。與δD值相似,地表河水和井水δ18O值較為接近,分別為-7.1和-7.4,而地下水δ18O值變化范圍為-7.2-8.9,也較為接近。與δD相比,地表水與地下水δ18O變化范圍較小,顯示在地下水封存期間,氧同位素分餾較弱。塔木素地區(qū)水中δD-δ18O關(guān)系圖顯示地表水與地下鈾礦層采集的地下水具有明顯的區(qū)別,顯示地表水與地下水并沒有形成廣泛的交換[1],由此說明地表水對(duì)含鈾砂巖的改造作用不明顯,即后期成礦特征不明顯。
根據(jù)砂巖成巖特征及水巖作用表現(xiàn)形式分析,砂巖中的鈾礦化具有雙重成因特征。沉積成巖期古氣候由濕熱到干旱炎熱轉(zhuǎn)變導(dǎo)致水體蒸發(fā)濃縮,并隨著深埋作用而形成了含鈾的高礦化度地下水,并因水巖作用致使鈾在特定的層位富集成礦,成礦物質(zhì)來源于沉積成巖期蒸發(fā)濃縮的水體。沉積成巖后,地表水沿層間下滲,酸性的地表水溶解了部分碳酸鹽膠結(jié)物,并導(dǎo)致地層中的鈾發(fā)生了再次遷移,從而形成了鈾的疊加改造作用,鈾沉淀于溶解的孔洞內(nèi),成礦物質(zhì)來源于沉積巖層及下滲的地表水。
從總體表現(xiàn)出的礦化特征看,塔木素鈾礦床碳酸鹽膠結(jié)物仍總體保留沉積成巖期形成的特征,且地下水與地表水具有明顯的區(qū)別,同時(shí)考慮含礦砂巖成巖度高,不利于氧化- 還原作用形成的因素,塔木素砂巖中的鈾礦化主要以沉積成巖期的鈾礦化為主,而層間氧化作用疊加為輔。
1)塔木素礦床鈾礦化共有砂巖型、泥灰?guī)r型及砂泥混合型三種類型,以砂巖型為主,泥灰?guī)r型次之,泥砂混合型最少。
2)經(jīng)成巖研究及放射性照相研究結(jié)果顯示,礦化泥灰?guī)r具有多階段成巖特征,鈾主要呈微粒浸染狀分布于早期形成的暗色角礫中,鈾礦化具有單一的沉積成巖成因特征,鑒于混合型鈾礦中的鈾主要存在于泥灰?guī)r成分中,其鈾礦化成因與泥灰?guī)r具有統(tǒng)一性。砂巖型鈾礦化具有沉積成巖及層間氧化改造雙重成因特征,礦區(qū)內(nèi)高品位的礦石多為層間氧化與沉積成巖礦化作用疊加的結(jié)果。
3)塔木素地區(qū)有熱液活動(dòng)跡象,但暫未發(fā)現(xiàn)熱液活動(dòng)與鈾礦化有直接的成因聯(lián)系。