肖啟濤，胡正華，張 彌，王 偉，肖 薇

(1:中國科學院南京地理與湖泊研究所，中國科學院流域地理學重點實驗室，南京 210008)(2:南京信息工程大學氣象災害預報預警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心，南京 210044)

甲烷(CH4)是重要的大氣溫室氣體，目前研究發(fā)現(xiàn)大氣CH4濃度持續(xù)升高，其濃度增加導致的溫室效應可能是全球變暖的重要原因之一[1-2]. 近年來相關研究表明湖泊等水體是大氣CH4的重要排放源，其CH4排放量對大氣CH4濃度的變化及其全球碳循環(huán)影響顯著[3-4]. 但是，目前準確評估內(nèi)陸湖泊CH4排放還存在一定的挑戰(zhàn)，主要因為CH4生物地球化學循環(huán)過程在湖泊水體特別活躍，影響CH4產(chǎn)生和排放的因素較多[5-9]. 因此，為準確評估湖泊CH4排放量及其在全球碳循環(huán)中的地位，需要明晰其環(huán)境控制機制. 目前全球大部分湖泊均遭受不同程度的污染，出現(xiàn)水體富營養(yǎng)等現(xiàn)象[10-11]，為改善湖泊水環(huán)境，水力調(diào)控等措施常用于國內(nèi)外水環(huán)境的綜合整治中[12-14]. 水力調(diào)控修復措施主要是通過人工引入優(yōu)質(zhì)水源提高目標湖泊水質(zhì). 外源引水能夠加快湖水流動，縮短換水周期，補充水資源，提高湖泊自凈能力，改變水體生物地球化學循環(huán)模式，從而實現(xiàn)湖泊水質(zhì)改善的目的，但其是否影響湖泊CH4等溫室氣體排放鮮有報道. 水力調(diào)控措施在我國湖泊水環(huán)境改善中應用較多[13-15]，其中“引江濟太”工程通過引長江水入太湖，是目前太湖水環(huán)境綜合整治的一項長期措施. 本研究基于在太湖長期連續(xù)(2011年11月至2013年8月)的CH4擴散通量觀測，探討外源引水對湖泊CH4擴散通量的影響，以期為深入理解湖泊CH4排放動態(tài)及其環(huán)境影響因子提供參考.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域

太湖位于我國東部長三角區(qū)域，是典型的亞熱帶大型(面積2400 km2)淺水(平均水深 2 m)湖泊. 受營養(yǎng)鹽等外源負荷輸入的影響，太湖出現(xiàn)富營養(yǎng)化，藍藻暴發(fā)頻繁[16-17]. 根據(jù)污染類型等狀況，太湖有不同的分區(qū)，本研究選取貢湖灣湖和湖心兩個區(qū)域為研究對象(圖1). 貢湖灣連接望虞河，望虞河是太湖流域“引江濟太”的重要調(diào)水通道，“引江濟太”工程通過望虞河將長江水引入，由望亭水利樞紐進入太湖貢湖灣(圖1). 作為“引江濟太”工程長江來水進入太湖的第一站，貢湖灣水環(huán)境及其CH4通量變化是對引水工程的最好響應[15]. 同時，湖心區(qū)受人為活性影響相對較小[8,18]，選取貢湖灣為研究對象，以湖心為參考區(qū)域，探討其CH4通量變化特征，有助于厘清 “引江濟太”等人工調(diào)水措施對水體CH4通量的影響.

圖1 太湖生態(tài)分區(qū)和觀測站點示意

1.2 水樣采集和分析

本研究在太湖湖心區(qū)(1#點位和2#點位)和貢湖灣(3#點位和4#點位)分別選取2個觀測站點(圖1)，在2011年11月到2013年8月期間，每月進行一次水樣采集，用于水體溶解CH4濃度分析. 每次采集水樣時，保證水面沒有擾動，采集水表以下20 cm的水樣，裝入300 mL玻璃瓶中，玻璃瓶在裝入水樣前用待采湖水清洗2～3次. 玻璃瓶裝滿水樣后立即用丁基膠塞密封，并保證瓶中無氣泡. 為防止氣體逸出，用封口膜密封瓶塞和玻璃瓶的接口. 野外采集的水樣均保存在冷藏箱中，運到實驗室立即進行處理和分析. 在實驗里，每個水樣用100 mL的高純氮氣(摩爾分數(shù)≥99. 999%)頂空，并劇烈搖晃5 min，然后將玻璃瓶靜置，使CH4氣體在玻璃瓶的液相(剩余水樣)和氣相(頂空部分)中達到動態(tài)平衡，用帶有三通閥的針筒采集玻璃瓶頂空的CH4氣樣，通過氣相色譜儀分析其濃度. 基于頂空部分中CH4濃度(Cg, nmol/L)，通過物料平衡法計算得到水樣中溶解CH4的原始濃度[19], 計算公式為:

Cw=Cg(CL/Cg+Vg/VL)

(1)

式中，Cw是水樣溶解CH4原始濃度(nmol/L); CL是玻璃瓶液相(剩余水樣)中CH4濃度(nmol/L)，由亨利定律計算得到；Vg和VL分別是玻璃瓶氣相和液相部分的體積(mL).

本研究采用經(jīng)典的湖泊水-氣界面擴散模型法計算CH4擴散通量[Fm, mmol/(m2· d)]，計算公式如下：

Fm=0.001k(Cw-Ceq)

(2)

式中，0.001是單位轉(zhuǎn)換系數(shù)；Cw是基于公式(1)計算得到的CH4濃度(nmol/L)；Ceq是特定溫度下水表CH4氣體與大氣CH4達到平衡的濃度(nmol/L)，每次野外調(diào)查時，采集大氣CH4樣品，經(jīng)氣相色譜儀分析其濃度后用于Ceq的計算；k是水-氣界面CH4氣體的交換速率(m/d).

前期研究表明太湖k值主要受風速驅(qū)動，可以通過風速進行參數(shù)化[20]. 本研究中基于太湖中尺度通量網(wǎng)長期連續(xù)的風速觀測數(shù)據(jù)[18]，對k值進行計算[21]：

(3)

式中，0.24是單位轉(zhuǎn)換系數(shù)；n是與風速相關的系數(shù)；U10是10 m 高度的風速 (m/s)，根據(jù)粗糙度和儀器的觀測高度計算得到[22]；Sc是無量綱CH4氣體施密特數(shù)，與水溫(T,℃)相關，計算公式為:

Sc=1897.8- 114.28T+ 3.2902T2-0.039061t3

(4)

考慮到太湖風速無顯著的空間變化[8]，在計算貢湖灣和湖心兩個湖區(qū)k時，均采用太湖中尺度通量網(wǎng)同一站點的風速觀測數(shù)據(jù). 另外，計算得到CH4擴散通量為正值時，表征水體向大氣釋放CH4.

1.3 水環(huán)境數(shù)據(jù)

1.4 數(shù)據(jù)分析

分時期(所有觀測期間、引水期和非引水期)、分站點、分湖區(qū)(湖心區(qū)和貢湖灣)和分季度(春季：3-5月；夏季：6-8月；秋季：9-11月；冬季：12月-次年2月)統(tǒng)計分析觀測數(shù)據(jù)以及計算得到的數(shù)據(jù). 采用相關分析(Pearson correlations)方法分析不同指標之間的相關性. 基于觀測的數(shù)據(jù)以及計算得到的數(shù)據(jù)，采用one-way ANONA 分析比較不同數(shù)據(jù)組的差異，使用LSD (least-significant difference)方法檢驗其差異是否顯著(P=0.05).

2 結(jié)果與分析

2.1 環(huán)境變量特征

基于太湖水情月報可知，在2011年11月至2013年8月期間，望虞河望亭水利樞紐引水入湖共計有13個月(圖2a)，通過望亭樞紐引水入湖水量共計15.65億m3，占同期河流總?cè)牒康?4%. 已有研究表明太湖水溫高度均一化，無空間變化[8,23]，本研究觀測數(shù)據(jù)也表明不同觀測站點之間水溫無顯著差異(P>0.05). 觀測期間平均水溫為17.12℃，且呈現(xiàn)顯著的季節(jié)變化(圖2a)，高水溫出現(xiàn)在夏季(均值28.23℃)，低水溫出現(xiàn)在冬季(均值6.52℃). 同時，引水期和非引水期兩個時期的平均水溫分別為16.07和18.83℃，兩者無顯著差異(P> 0.05). 另外，湖心和貢湖灣平均水深分別為2.6和2.1 m(圖2b). 高頻觀測數(shù)據(jù)表明太湖風速無顯著的空間變化[8]，觀測期間的平均風速為4.5 m/s.

圖2 觀測期間 “引江濟太”入湖水量和水溫(a)以及太湖2個湖區(qū)水深(b)的逐月變化

表1 太湖2個湖區(qū)基本生化參數(shù)特征

2.2 CH4擴散通量的空間變化

圖3表征水-氣界面CH4擴散通量在不同觀測站點不同時期的變化特征. 從中可知，盡管所有觀測點平均CH4擴散通量在兩個時期(引水期和非引水期)之間相差不明顯，但研究結(jié)果也表明從調(diào)水入湖口到湖心區(qū)，CH4擴散通量呈現(xiàn)出明顯的遞減趨勢. 在離調(diào)水入湖口最近的4#點位的CH4擴散通量最高[均值: 0.094 mmol/(m2· d)]，位于貢湖灣的3#點位CH4擴散通量次之[均值: 0.052 mmol/(m2·d)]，開闊湖心區(qū)域兩個點位的CH4擴散通量最低[1#點位: 0.019 mmol/(m2·d); 2#點位: 0.016 mmol/(m2·d)]. 貢湖灣內(nèi)兩個采樣點的CH4擴散通量也表明出顯著的差異(P<0.05)；與之不同的是，湖心區(qū)兩個點位的CH4通量無顯著(P> 0.05)差異. 在湖區(qū)尺度上，貢湖灣CH4擴散通量[均值: 0.073 mmol/(m2·d)]顯著(P<0.01)高于湖心的通量 [均值: 0.017 mmol/(m2·d)].

圖3 不同時期太湖不同站點CH4擴散通量對比分析

2.3 CH4擴散通量時間變化

圖4表征湖心和貢湖灣兩個湖區(qū)CH4擴散通量的時間變化特征. 在野外采樣期間，所有的觀測值均為正值，說明這兩個區(qū)域是大氣CH4的排放源. 同步觀測表明，貢湖灣CH4通量一般要高于湖心CH4通量. 貢湖灣CH4通量變異程度相對較大，最高通量(0.250 mmol/(m2·d))出現(xiàn)在2011年9月，最低通量(0.003 mmol/(m2·d))出現(xiàn)在2012年2月，兩者之間相差近兩個數(shù)量級. 湖心區(qū)CH4通量表現(xiàn)出明顯的季節(jié)變化，夏季CH4通量顯著(P<0.01)高于春季和冬季，但貢湖灣湖CH4通量在四季之間無顯著(P> 0.05)差異.

圖4 觀測期間(2011年11月至2013年8月)太湖湖心區(qū)和貢湖灣CH4擴散通量的逐月變化特征(陰影部分表示引水月份)

2.4 CH4通量影響因子

湖泊CH4的產(chǎn)生和排放對生物化學物理因子較為敏感. 水溫作為重要的物理參數(shù)，控制著諸多的代謝過程. 同時，水體CH4產(chǎn)生是一個溫度依賴的過程，溫度升高可激活微生物活性，促進水體CH4的產(chǎn)生和排放. 本研究結(jié)果表明，太湖湖心和貢湖灣兩個區(qū)域CH4擴散通量的時間變化與水溫呈現(xiàn)顯著的正相關關系，但兩個區(qū)域CH4通量對溫度的依賴程度有所不同(圖5). 在湖心區(qū)域，溫度控制62%的CH4通量的時間變化(R2=0.62，P<0.01)，但在貢湖灣，溫度僅控制21%的CH4通量的時間變化(R2=0.21，P<0.01).

圖5 太湖湖心區(qū)(a)和貢湖灣(b)CH4擴散通量與水溫的時間相關性

y=0.001 T+0.003 DO-0.002 TN-0.031 (5)

3 討論

3.1 不同區(qū)域CH4通量的對比分析

本研究結(jié)果表明所有觀測站點水-氣界面CH4擴散通量均為正值，說明水體是大氣CH4的源. 但在不同點位，CH4擴散排放強度有所不同，存在空間變化(圖3). 位于貢湖灣的4#點位具有最高的CH4通量，其CH4平均排放量是湖心點位排放量的近6倍多. 4#點位于貢湖灣河口附近，離“引江濟太”來水入湖口很近(圖1)，外源輸入的有機質(zhì)等易在此處聚集，可促進CH4的產(chǎn)生和排放[24-27]. 另外，4#點位的平均水深為1.9 m, 顯著(P<0.05)偏低，其較淺的水深也有利于湖底產(chǎn)生的CH4輸送到湖表[28-30]，增加湖表溶解CH4濃度，促進水-氣界面CH4的排放. 觀測數(shù)據(jù)也表明4#點位的CH4濃度(平均值79.33 nmol/L)顯著(P<0.05)高于其它3個點位(1#點位：20.09 nmol/L；2#點位：14.27 nmol/L；3#點位：45.73 nmol/L)的CH4濃度.

研究表明湖泊CH4排放具有較強的空間異質(zhì)性[31]. 本研究發(fā)現(xiàn)在同一個湖泊不同湖區(qū)以及同個湖區(qū)不同觀測點位之間，CH4擴散通量也表現(xiàn)出空間變化(圖3)，這與之前的相關研究結(jié)果相一致[8,26,32]，例如在歐洲的一些湖泊中也發(fā)現(xiàn)類似的現(xiàn)象[27,32]. 在湖區(qū)水平上，本研究結(jié)果表明受人工調(diào)水影響強烈的貢湖灣CH4通量明顯高于受調(diào)水活動影響較小的湖心區(qū)域(圖3，圖4). 另外，貢湖灣兩個不同觀測點位之間的CH4通量也存在顯著(P<0.05)差異，該結(jié)果表明單站點的觀測可能不適合用于湖區(qū)乃至全湖CH4排放通量的估算[8,27,32]. 但值得注意的是，在受人為活動干擾較小的湖心區(qū)域[18,29]，兩個站點之間的CH4通量無顯著(P>0.05)的差異.

3.2 CH4通量時間變化的影響因子

基于22個月(2011年11月至2013年8月)的連續(xù)采樣調(diào)查表明，本研究選取的兩個湖區(qū)的CH4擴散通量均有明顯的時間變化(圖4). 在水域生態(tài)系統(tǒng)(湖泊、河流、濕地、河口和海洋等)CH4排放動態(tài)綜合研究中發(fā)現(xiàn)，湖泊水體CH4的排放具有極強的時間變化[31]. 水體CH4的產(chǎn)生和排放對水溫的依賴性較強，溫度的變化可導致水體CH4通量發(fā)生相應的變化[4-5,8,33]. 受季風氣候的影響，本研究區(qū)水溫表現(xiàn)出顯著的季節(jié)變化(圖2a)，統(tǒng)計分析也表明水溫與CH4擴散通量呈現(xiàn)出顯著的正相關關系(圖5)，因此水溫是CH4通量時間變化的重要驅(qū)動因子.

溫度對CH4擴散通量的影響可能受到其他因素的制約. 本研究發(fā)現(xiàn)在湖心區(qū)域，溫度控制62%的CH4通量的時間變化，但在貢湖灣，溫度僅控制21%的CH4通量的時間變化(圖5). 貢湖灣是外源來水進太湖的第一站，也是外源物質(zhì)與太湖進行交匯的水域，輸入貢湖灣的外源負荷可能會“稀釋”掉溫度對CH4排放的直接影響[8,27,34]. 長期控制實驗表明外源負荷輸入對水體CH4排放的影響要大于溫度的影響[35]，在北方寒帶湖泊野外觀測中也發(fā)現(xiàn)溫度對湖泊CH4通量的影響受到其他湖泊理化因子的制約[34]. 因此，溫度可能并不是湖泊水體CH4通量時間變化的唯一調(diào)控因子，在評估全球變暖對湖泊CH4排放通量影響時需要考慮多因子的綜合調(diào)控效應.

本研究也發(fā)現(xiàn)湖泊生化參數(shù)與水-氣界面CH4擴散排放相關(表2). 在湖心和貢湖灣兩個區(qū)域中，CH4通量與DO均表現(xiàn)出顯著的負影響關系，這主要是因為CH4是在厭氧狀況下產(chǎn)生，有氧條件下CH4會被氧化消耗掉[28,36]. 觀測期間兩個區(qū)域相對較低的Chl.a濃度(表1)表明無水華發(fā)生，但值得注意的是湖心區(qū)CH4通量與Chl.a濃度呈現(xiàn)顯著的正相關關系(表2). 相關研究表明Chl.a可以很好地表征出湖泊富營養(yǎng)化及其水華對CH4排放的影響[4,34]，該結(jié)果表明隨著湖心區(qū)域富營養(yǎng)化程度的升高或者水華的發(fā)生，其CH4排放通量可能也會隨之升高[7]. 另外，研究表明不同環(huán)境下營養(yǎng)鹽與水體CH4通量的關系較為復雜，總體上營養(yǎng)鹽升高可促進水體CH4的產(chǎn)生和排放[36-37]，但本研究發(fā)現(xiàn)兩個區(qū)域的CH4通量均與營養(yǎng)鹽呈現(xiàn)顯著的負相關關系(表2)，這可能源于以下兩方面原因：第一，CH4排放通量的峰值一般出現(xiàn)在暖季，但暖季較高的水溫可促進水體的硝化和反硝化作用，導致在CH4排放出現(xiàn)高值的時候水體具有較低的營養(yǎng)鹽濃度[38-39]；第二，太湖是個淺水湖泊，開闊湖心區(qū)易受風力擾動，促使沉積物釋放大量營養(yǎng)鹽到水體中，導致CH4通量較低的湖心區(qū)具有較高的營養(yǎng)鹽負荷(表1和圖3). 另外，營養(yǎng)鹽可以促進水體生物呼吸，為CH4產(chǎn)生創(chuàng)造厭氧環(huán)境，另一方面營養(yǎng)鹽可以也提高水體初級生產(chǎn)力，其對水體CH4排放的影響也可能存在多種機制[36-37].

3.3 “引江濟太”對CH4通量的影響

眾多研究表明人為活動能夠顯著改變湖泊等內(nèi)陸水體CH4的產(chǎn)生和排放，為量化和預測人為活動和自然對水體溫室氣體排放的相對貢獻率，給準確評估湖泊等內(nèi)陸水體溫室氣體收支提供參考，需要加快和重點開展人類活動影響下水體溫室氣體排放特征的研究[9,36-37]. 人工調(diào)水等水力調(diào)控措施是目前湖泊水環(huán)境改善常用的物理修復方法[13-15]，但作為人類施加到湖泊的顯著外界脅迫作用，其對湖泊CH4等溫室氣體通量的影響鮮有報道. 本研究中選取的貢湖灣湖區(qū)是“引江濟太”工程調(diào)長江水進太湖的第一站，也是望虞河引長江來水與太湖進行物質(zhì)和能量交匯的重要水域. 研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)貢湖灣CH4擴散排放通量顯著(P<0.01)高于湖心的排放通量，考慮到太湖不同區(qū)域風速和風生流的均一性[29,40]，以及湖心和貢湖灣兩個區(qū)域的水體生物化學指標相差不明顯(表1)，“引江濟太”工程可能顯著增加湖體CH4排放量.

人工外源引水也可能改變湖泊CH4排放的時間動態(tài)變化. 諸多研究均表明水體CH4產(chǎn)生和排放的時間變化主要受溫度調(diào)節(jié)[8,33,36-37]. 但本研發(fā)現(xiàn)，與受人類活動干擾較小的湖心區(qū)相比，貢湖灣CH4通量的時間變化對溫度的依賴程度相對較小(圖5). 進一步分析發(fā)現(xiàn)，在引水期間貢湖灣CH4通量與水溫之間的相關性不顯著(P> 0.05)，但此時湖心CH4通量與水溫高度正相關(R2=0.76,P<0.01). 水溫是維持暖季或者熱帶區(qū)域水體高CH4排放的主要機制[8,37,41]. 但本研究發(fā)現(xiàn)湖泊的水力調(diào)控措施可能會影響CH4排放的溫度依賴性，因此為科學評估湖泊等內(nèi)陸水體在全球溫室氣體循環(huán)中的地位，需要綜合考慮水力調(diào)控等人為影響活動下湖泊CH4等溫室氣體排放的變異特征.

同時，本研究也發(fā)現(xiàn)引水期與非引水期之間CH4通量無明顯差異(圖3). 引水調(diào)控本身有一定的復雜性，一方面外源來水會對湖泊的生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生影響，另一方面來水所攜帶的外源物質(zhì)也會直接輸入到湖體中[15]，因此外源調(diào)水對湖泊CH4的影響可能也是一個復雜的過程. 例如本研究發(fā)現(xiàn)水體CH4通量與DO濃度呈現(xiàn)顯著的負相關關系(表2)，但外源引調(diào)的優(yōu)質(zhì)水源一般會增加水體的復氧能力，觀測數(shù)據(jù)也表明貢湖灣在引水期間的DO濃度(9.26 mg/L)要高于非引水期間(8.60 mg/L)，其也有可能增加水體CH4的氧化消耗程度. 考慮到湖泊等水體溫室氣體的產(chǎn)生和排放是一個動態(tài)復雜的過程，受到一系列的內(nèi)部因子和外部因子直接和間接的綜合調(diào)控[23,37]，后續(xù)研究需要考慮多因素的綜合控制效應，以明晰水力調(diào)控對湖泊CH4排放的具體調(diào)控機理. 此外，盡管本研究結(jié)果表明CH4排放通量對引水有顯著的響應，即引水區(qū)域(貢湖灣)CH4通量顯著高于參考區(qū)域(湖心)，但CH4通量與引水量無直接的相關性，因此后續(xù)研究需綜合考慮調(diào)水時段、調(diào)水頻次以及入湖水質(zhì)等影響，以期為定量評估出因引水導致的CH4擴散通量的變化提供依據(jù)，并對水力調(diào)控方式提出優(yōu)化建議.

4 結(jié)論

1)太湖貢湖灣和湖心均為大氣CH4的排放源，但貢湖灣CH4擴散排放通量要顯著高于湖心區(qū)域的排放量，其排放通量分別為0.073和0.017 mmol/(m2·d). 此外，貢湖灣不同點位之間的CH4通量也表現(xiàn)出顯著差異，在離引水入湖口較近的點位，其CH4排放通量較高.

2)貢湖灣和湖心CH4擴散通量具有明顯的時間變化，且該變化均與水溫呈顯著的正相關關系，但因受到外源來水的影響，貢湖灣CH4通量時間變化的溫度依賴性相對較低.

3)貢湖灣CH4擴散通量對“引江濟太”長江來水有一定的響應，總體上外源引水可促進湖泊CH4擴散排放.