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微通道內(nèi)乙醇胺降膜吸收CO2過程中Marangoni對流的影響

2021-02-02 08:50:30朱云菲
關(guān)鍵詞:降膜液膜傳質(zhì)

郭 佳,朱云菲,沙 勇

(廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,福建廈門361005)

利用乙醇胺(MEA)溶液吸收CO2是目前應(yīng)用最為廣泛和成熟的CO2脫除方法,其在吸收效率和吸收效果上具有明顯優(yōu)勢[1].微通道降膜反應(yīng)器可用于各種氣液反應(yīng)的過程,如化學(xué)吸收、磺化、氯化等[2],具有氣液接觸面積大、液相傳質(zhì)傳熱阻力小、界面更新速度快等優(yōu)點(diǎn).與傳統(tǒng)的氣液界面面積在300~600 m2/m3之間的降膜裝置相比,近年發(fā)展起來的微通道技術(shù)可使液膜厚度達(dá)到10 μm,界面面積超過1.0×104m2/m3,對傳質(zhì)傳熱的增強(qiáng)作用非常明顯[3].利用微通道降膜反應(yīng)器進(jìn)行MEA溶液吸收CO2,能進(jìn)一步提高CO2吸收效果,減少能耗[4],因而有必要對微通道內(nèi)MEA溶液降膜反應(yīng)吸收CO2的過程進(jìn)行深入分析.

Marangoni對流是相間傳質(zhì)傳熱過程中由于液相表面張力變化導(dǎo)致的一種界面湍動現(xiàn)象,它能促進(jìn)界面更新,對傳質(zhì)傳熱過程產(chǎn)生增強(qiáng)作用.在傳統(tǒng)的濕壁塔、填料塔等降膜裝置內(nèi),對吸收、解吸等傳質(zhì)操作引發(fā)的Marangoni對流已有較多研究,這些研究均表明Marangoni對流對傳質(zhì)有顯著的增強(qiáng)效果[5-6].而在微通道內(nèi),雖然通道尺寸對Marangoni對流的發(fā)展存在限制,但實(shí)驗(yàn)證明Marangoni對流仍能對傳質(zhì)過程產(chǎn)生影響[7].Sobieszuk等[4]通過實(shí)驗(yàn)對微通道內(nèi)的MEA-CO2反應(yīng)吸收體系進(jìn)行了研究,結(jié)果顯示在微通道內(nèi)Marangoni對流仍然存在,且在某些工況下Marangoni對流對傳質(zhì)的增強(qiáng)效果可達(dá)到5~6倍.由于實(shí)驗(yàn)研究僅能通過宏觀的傳質(zhì)系數(shù)來表征微通道內(nèi)的反應(yīng)傳質(zhì)過程,難以獲得微通道內(nèi)的流動細(xì)節(jié)以及濃度、溫度分布等信息[8],而數(shù)值模擬方法作為直接研究手段,可獲取實(shí)驗(yàn)難以獲取的傳質(zhì)信息,因此目前廣泛應(yīng)用于Marangoni對流傳質(zhì)的研究中[9-10].

為了更好地應(yīng)用微通道技術(shù)于MEA溶液吸收CO2過程,有必要深入了解Marangoni對流對此反應(yīng)傳質(zhì)過程的影響.本文利用流體體積分?jǐn)?shù)(volume of fluid,VOF)和水平集(Level Set)耦合的多相流數(shù)值模擬方法,對微通道降膜反應(yīng)器中MEA溶液吸收CO2的反應(yīng)傳質(zhì)過程進(jìn)行了三維數(shù)值模擬研究,進(jìn)而探討了在工業(yè)煙道氣的CO2濃度下,利用Marangoni對流增強(qiáng)吸收的適宜MEA濃度值.

1 數(shù)值模型

1.1 物理模型

本文的模擬對象為微通道降膜反應(yīng)器的一個單通道,其結(jié)構(gòu)尺寸如圖1所示,同Sobieszuk等[4]實(shí)驗(yàn)中單個通道的尺寸一致,氣液并流,入口均為速度入口,出口為壓力出口,四周為無滑移壁面,液膜通道長寬高分別為78,0.6和0.3 mm,氣室高度為3.0 mm.文獻(xiàn)中微通道降膜反應(yīng)器的液膜通道寬度一般在0.3~1.0 mm,0.6 mm是較為普遍的寬度值[8].

在Sobieszuk等[4]的實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn):在不考慮Marangoni對流時,根據(jù)關(guān)聯(lián)式得到的化學(xué)吸收的增強(qiáng)因子小于實(shí)驗(yàn)得到的增強(qiáng)因子,表明了Marangoni對流在微通道內(nèi)對傳質(zhì)過程有著不可忽視的增強(qiáng)效果,且在相對低的入口CO2體積分?jǐn)?shù)(45%)下,Marangoni對流的增強(qiáng)因子隨著吸收液中MEA濃度的增大而增大.

圖1 微通道降膜反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)簡圖(a)和單通道物理模型(b)Fig.1Schematic the microchannel falling film reactor (a) and single channel physical model (b)

1.2 控制方程

多相流模型是采用VOF方法[11]和Level Set方法[12]耦合的計算模型.VOF方法通過求解VOF函數(shù)α的輸運(yùn)方程來追蹤不同相的體積分?jǐn)?shù),并通過分段線性界面計算(PLIC)方法[13]來計算界面.然而,由于VOF模型中的體積分?jǐn)?shù)是一個不連續(xù)的函數(shù),在計算表面張力時會產(chǎn)生一定的誤差.這樣的誤差會在界面處產(chǎn)生虛假流動,對數(shù)值模擬的準(zhǔn)確度帶來不利影響.因此,本文將VOF模型和Level Set模型耦合使用建立多相流模型.

VOF函數(shù)和Level Set函數(shù)的輸運(yùn)方程如下:

(1)

(2)

其中:t為時間,s;u為速度,m/s;α為VOF函數(shù),定義為在單元格內(nèi)目標(biāo)流體的體積分?jǐn)?shù),0<α<1表示處在界面單元格內(nèi),而α=0或1表示在單相單元格內(nèi);φ為Level Set函數(shù),表示到界面的距離,φ=0表示處于相界面,φ>0表示在主相內(nèi),φ<0表示在次相內(nèi).單元格內(nèi)目標(biāo)流體的體積分?jǐn)?shù)通過式(1)中的α獲得,界面法向通過式(2)中的φ計算得到.

在整個計算域內(nèi)的Navier-Stockes方程和連續(xù)性方程如下:

(3)

(4)

其中:αq為第q相的體積分?jǐn)?shù);Sq為第q相的質(zhì)量源相,kg/(m3·s);ρ為密度,kg/m3;p為壓力,Pa;μ為黏度,Pa·s;F表示流體單位體積內(nèi)的表面張力,N/m3;g為重力加速度,9.81 m/s2.

(5)

其中:σ是表面張力,N/m;κ=為界面曲率,為界面單位法向量;Hφ是Heaviside函數(shù),用來將單相和混合相的控制方程表示成一致的形式.

(6)

其中a為網(wǎng)格尺寸,m.

在不同區(qū)域,ρ和μ通過Heaviside函數(shù)來計算:

ρ=ρL(1-H)+ρVH,

μ=μL(1-H)+μVH.

(7)

其中,ρL和ρV分別為液相和氣相的密度,μL和μV分別為液相和氣相的黏度.

(8)

由于MEA溶液吸收CO2過程存在液相內(nèi)的反應(yīng)和氣液間的相間傳質(zhì)過程,需要求取組分輸運(yùn)方程中的反應(yīng)和相間傳質(zhì)源相.對于MEA與CO2的反應(yīng)機(jī)理,Sada等[15]認(rèn)為可視為如式(9)所示的二級不可逆反應(yīng):

R=k2cCO2cMEA.

(9)

其中:R為反應(yīng)速率,mol/(m3·s);k2為二級反應(yīng)速率常數(shù),m3/(mol·s);cCO2和cMEA分別為CO2和MEA的濃度,mol/m3.

對于相際間CO2的傳質(zhì)過程,假定在液膜中達(dá)到穩(wěn)定反應(yīng)吸收狀態(tài),則在液膜對CO2做物料衡算獲得下式:

(10)

邊界條件為:

(11)

(12)

求解式(10)即可獲得CO2的相間總傳質(zhì)通量,為[16]

(13)

在氣液界面處,穩(wěn)態(tài)條件下氣液兩相傳質(zhì)通量應(yīng)一致:

(14)

穩(wěn)態(tài)條件下氣液兩相界面處CO2濃度服從亨利定律:

(15)

其中H為亨利系數(shù).

由式(14)和式(15)即可獲得界面處氣液兩側(cè)的CO2濃度以及CO2的相間總傳質(zhì)通量,由此相應(yīng)的相間傳質(zhì)質(zhì)量源相可表示為

S=NCO2·MCO2·|α|.

(16)

其中:MCO2為CO2的摩爾質(zhì)量,kg/mol;|α|為單元格相界面面積除以體積,用液相分率梯度的模進(jìn)行計算,m-1.

1.3 物理性質(zhì)

由于MEA反應(yīng)吸收CO2過程中氣液兩相性質(zhì)隨著溫度和組成發(fā)生變化,所以氣液密度、黏度、擴(kuò)散系數(shù)以及CO2的亨利系數(shù)和反應(yīng)常數(shù)k2等均根據(jù)實(shí)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式進(jìn)行修正計算[17];由于微通道內(nèi)的液膜很薄,反應(yīng)吸收的熱效應(yīng)對溫度的改變很有限,液膜入口到出口的最大溫差僅1 K左右,而在液膜流動截面上的溫度變化更小,所以認(rèn)為液膜內(nèi)溫度保持在298.15 K,且可以忽略Rayleigh效應(yīng)的影響[3];此外在模型中給定的0.6 mm通道寬度尺度下,拉普拉斯壓力對于相平衡的影響基本可以忽略[18],氣液相平衡不需修正.

MEA-CO2溶液的表面張力采用根據(jù)實(shí)驗(yàn)回歸的式(17)[19]計算:

σ=σaq+σion-eβωMEA/T.

(17)

其中:β為溶液中的CO2載荷,表示1 mol MEA所吸收的CO2的量,mol/mol;ωMEA為吸收液中MEA的質(zhì)量分?jǐn)?shù);T為溫度,恒定在298.15 K;e為關(guān)聯(lián)參數(shù),e=27 494.72 N·K/m.式(17)右邊3項(xiàng)分別表示初始溶液表面張力,由于吸收CO2生成的離子對表面張力的貢獻(xiàn),吸收液中離子的水解、離子與剩余MEA作用以及離子與水作用對表面張力的貢獻(xiàn).因此在MEA對CO2反應(yīng)吸收的過程中,液膜表面的表面張力將會呈現(xiàn)較為復(fù)雜的狀態(tài),由此對應(yīng)產(chǎn)生的Marangoni對流同樣也會存在復(fù)雜的流動模式.

此外,對于微通道內(nèi)的降液膜,由于通道很窄,在固液相互作用下液膜將會在通道內(nèi)形成一個半月板,半月板的存在將增大氣液傳質(zhì)面積.半月板的形狀則取決于液相在微通道壁面的接觸角,數(shù)值模擬采用的接觸角為15°[4],符合一般情況[8].

1.4 網(wǎng)格劃分及數(shù)值格式

計算網(wǎng)格選用結(jié)構(gòu)化六面體網(wǎng)格,網(wǎng)格總數(shù)為561 600,沿x方向靠近壁面的0.3 mm液膜區(qū)域內(nèi)網(wǎng)格寬度為0.02 mm,氣相區(qū)域內(nèi)網(wǎng)格寬度從0.02 mm逐漸變化到0.20 mm.y方向和z方向的網(wǎng)格均勻分布,網(wǎng)格寬度分別為0.25和0.02 mm.求解器選用FLUENT 14.0,傳質(zhì)輸運(yùn)方程采用FLUENT中的用戶自定義標(biāo)量方程(UDS)編寫,Marangoni力動量源相、相間組分傳遞源相以及反應(yīng)質(zhì)量源相均使用用戶自定義函數(shù)(UDF)編寫.壓力速度耦合方程使用壓力求解的隱式分裂(pressure implicit with splitting of operators,PISO)方法,壓力項(xiàng)的空間差分使用PRESTO!算法,氣液相界面通過精度較高的Geo-Reconstruct算法重構(gòu)得到,各方程的計算精度均為10-5,非穩(wěn)態(tài)時間步長為10-5s.由于液膜流動和Marangoni流動本質(zhì)上是不穩(wěn)定的,液相出口濃度和流量均不可能達(dá)到嚴(yán)格數(shù)學(xué)意義上的穩(wěn)定,所以求解過程中當(dāng)液相出口濃度和流量的平均值均保持不變時,即可視為反應(yīng)吸收過程達(dá)到穩(wěn)定,獲得穩(wěn)態(tài)解.過程模擬中采用了多個網(wǎng)格密度方案,當(dāng)逐漸增大網(wǎng)格密度時,不同網(wǎng)格密度下計算獲得的穩(wěn)態(tài)解差異逐漸變小,本文數(shù)值計算的網(wǎng)格密度無關(guān)性確認(rèn)即據(jù)此進(jìn)行,前述的網(wǎng)格劃分是網(wǎng)格密度無關(guān)確認(rèn)后的使用方案.

2 結(jié)果與討論

2.1 增強(qiáng)因子的計算與驗(yàn)證

Marangoni對流對傳質(zhì)的增強(qiáng)效果通常使用傳質(zhì)系數(shù)的增強(qiáng)因子來表示,增強(qiáng)因子為有Marangoni對流和無Marangoni對流時傳質(zhì)系數(shù)的比值.Sobieszuk等[4]僅給出了Marangoni對流的增強(qiáng)因子作為實(shí)驗(yàn)結(jié)果,因此本文將模擬得到的增強(qiáng)因子與Sobieszuk等[4]的實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行比較,以驗(yàn)證在同等參數(shù)條件下,不同吸收液濃度下數(shù)值模擬得到的Marangoni對流增強(qiáng)因子的變化是否符合實(shí)驗(yàn)結(jié)果.

CO2的相間總傳質(zhì)通量可由式(18)根據(jù)模擬計算結(jié)果進(jìn)行計算:

(18)

進(jìn)而可得到總傳質(zhì)系數(shù)

(19)

氣相傳質(zhì)系數(shù)kV使用式(20)進(jìn)行計算[20]:

(20)

則液相傳質(zhì)系數(shù)kL可由式(21)計算:

(21)

考慮和不考慮Marangoni對流時的液相傳質(zhì)系數(shù)分別用kL,Ma和kL,0表示,則Marangoni對流的增強(qiáng)因子E為

E=kL,Ma/kL,0.

(22)

為了驗(yàn)證本文中的數(shù)值模擬方法對Marangoni增強(qiáng)效果計算的有效性,取入口CO2體積分?jǐn)?shù)為23%時,根據(jù)與實(shí)驗(yàn)一致的參數(shù)條件[4],對不同MEA濃度下單通道降液膜中的Marangoni對流增強(qiáng)因子進(jìn)行計算,反應(yīng)吸收在298.15 K、101.325 kPa下進(jìn)行,氣相入口流量為1.14×10-4L/s,液相入口流量為1.31×10-5L/s.

如圖2所示,當(dāng)入口CO2的體積分?jǐn)?shù)為23%時,數(shù)值模擬得到的Marangoni對流增強(qiáng)因子與實(shí)驗(yàn)得到的結(jié)果基本吻合,證明了本文所建立的數(shù)值模型和計算的可靠性.在該入口CO2體積分?jǐn)?shù)下,入口MEA濃度越高,Marangoni對流增強(qiáng)因子越強(qiáng).在較高的MEA濃度下Marangoni對流增強(qiáng)因子為2.5,這是由于在較高的MEA濃度下,反應(yīng)吸收較強(qiáng),溶液中生成物濃度較高,溶液表面張力的變化對各組分濃度更加敏感,Marangoni對流更容易發(fā)生.

圖2 入口CO2體積分?jǐn)?shù)為23%時的Marangoni對流增強(qiáng)因子Fig.2Marangoni convection enhancement factor at the inlet CO2 volume fraction of 23%

2.2 微通道內(nèi)的Marangoni對流及其影響

降膜MEA溶液反應(yīng)吸收CO2過程的數(shù)值模擬,采用與2.1節(jié)中一致的流量和入口CO2體積分?jǐn)?shù)條件進(jìn)行,并且初始MEA溶液濃度為1 mol/L,垂直于液膜流動方向截面的流線圖如圖3所示.在圖3中,除了靠近液相入口處外,氣液界面處產(chǎn)生的小對流胞即為Marangoni對流.由于對流胞的存在可使深層的MEA被帶到界面附近,從而維持較大的CO2吸收量.在y=75 mm處,液膜截面為規(guī)則的半月板形狀,此時還沒有Marangoni對流發(fā)生;而在y=50 mm處,液膜截面上氣液界面附近存在多個Marangoni對流胞,對流胞的最大速度為7 mm/s左右.沿著流道向下,隨著反應(yīng)吸收過程的逐漸進(jìn)行,液相內(nèi)組成的變化逐漸減小,表面張力的差異也逐漸變小,Marangoni對流逐漸減弱,而且Marangoni對流胞逐漸向固液界面處遷移,在凹液面中心處Marangoni對流逐漸消失.在y=5 mm 處僅在靠壁面液層處存在兩個對流胞,并且對流胞速度最大值也減小至3 mm/s.此外,由于Marangoni對流的發(fā)生,液膜界面處會產(chǎn)生一定的形變,而不再是規(guī)則的半月板形.

圖3 液膜流動方向上的截面流動形態(tài)Fig.3Cross section flow pattern in the direction of flow of liquid film

圖4 氣液界面?zhèn)髻|(zhì)通量Fig.4Mass transfer flux between gas and liquid interface

相應(yīng)的定量數(shù)據(jù)可以從圖4的界面?zhèn)髻|(zhì)通量以及圖5的CO2載荷中觀察到.從圖4中可以看到:在降膜入口處,由于氣液剛開始接觸,傳質(zhì)推動力最大,所以傳質(zhì)通量最大,但是進(jìn)入液膜并與MEA反應(yīng)的CO2總量并不多,液相內(nèi)的生成物濃度很低,對于表面張力的影響并不大,因此在貼近入口處,考慮與不考慮Marangoni對流時傳質(zhì)通量最大值的差異不大.但是沿著流道向下,隨著氣液傳質(zhì)的逐漸進(jìn)行,進(jìn)入液膜內(nèi)的CO2量逐漸增加,液相內(nèi)組成變化較為顯著,液相表面張力產(chǎn)生較大的改變.在液膜流動的中段區(qū)域,考慮Marangoni對流時的傳質(zhì)通量明顯大于不考慮Marangoni對流時的結(jié)果,該區(qū)域內(nèi)Marangoni對流對傳質(zhì)的增強(qiáng)效果最大.但是在接近出口處,傳質(zhì)推動力減弱,液相中組成的變化程度減弱,表面張力梯度也減小,Marangoni對流隨之變?nèi)?,因而在接近出口時Marangoni對流對傳質(zhì)的增強(qiáng)效果逐漸消失.

圖5 液相CO2載荷Fig.5CO2 loading in liquid phase

如圖5所示:由于靠近壁面附近沿液膜流動方向的速度較小,所以通過反應(yīng)吸收進(jìn)入液相中的CO2以及反應(yīng)生成物不斷累積在液膜表面,從而導(dǎo)致該處CO2載荷達(dá)到飽和值0.65 mol/mol, 與文獻(xiàn)[21]中同等條件下的數(shù)據(jù)一致.在不考慮Marangoni對流時,液膜表面光滑,且為規(guī)則的半月板形狀,CO2以及反應(yīng)生成物主要集中在液膜表面處,未到達(dá)液膜內(nèi)部;而在考慮Marangoni對流時,液膜表面會產(chǎn)生一定程度的形變,并且處在液膜表層的CO2以及反應(yīng)生成物會被帶到液膜底層,而液膜內(nèi)部的MEA則會被帶到界面附近,在圖4中表現(xiàn)為考慮Marangoni對流時界面處會產(chǎn)生較大的傳質(zhì)通量.此外靠近兩側(cè)壁面處的液膜形變更為明顯,與圖3中流線的變化一致.

2.3 適宜吸收工業(yè)煙道氣的MEA濃度

由于Marangoni對流可明顯提升MEA溶液吸收CO2的效果,所以有必要在工業(yè)應(yīng)用前提下考慮Marangoni對流的影響.常規(guī)燃?xì)?、燃油、燃煤煙道氣的組成(體積分?jǐn)?shù))如下: N2(82%~89%),CO2(8%~15%),O2(3%~5%),少量SO2和NOx[22].這意味著實(shí)際工業(yè)應(yīng)用中都是對低濃度的CO2進(jìn)行吸收,從提高CO2吸收率的角度來說,MEA溶液濃度應(yīng)當(dāng)越高越好,但較高濃度的MEA溶液會腐蝕設(shè)備,因此需要選用合適的MEA溶液濃度.目前在加入緩蝕劑的情況下,MEA濃度可達(dá)到5 mol/L(質(zhì)量分?jǐn)?shù)30%)左右[23].

當(dāng)氣相入口CO2體積分?jǐn)?shù)為15%時,采用與2.1節(jié)一致的參數(shù)條件,不同MEA入口濃度下的Marangoni對流增強(qiáng)因子如圖6所示.為能更直接地考察Marangoni對流對CO2吸收的影響,使用CO2吸收率表征CO2吸收效果,由式(23)計算,結(jié)果如圖6所示.

(23)

式中,XCO2為CO2吸收率,φCO2,in和φCO2,out分別為氣相入口和出口的CO2體積分?jǐn)?shù).

圖6 入口CO2體積分?jǐn)?shù)為15%時的Marangoni增強(qiáng)因子和CO2吸收率Fig.6Marangoni enhancement factor and absorptivity at the inlet CO2volume fraction of 15%

從圖6可以看到:在微通道內(nèi),相同MEA濃度下考慮Marangoni對流時的CO2吸收率均高于不考慮Marangoni對流的;在MEA濃度低于2.5 mol/L時,MEA濃度越高,Marangoni對流增強(qiáng)效果也越強(qiáng),更容易達(dá)到CO2的目標(biāo)吸收率;但是在MEA濃度足夠高時,Marangoni對流增強(qiáng)效果反而下降.同時,從圖6可看出,當(dāng)MEA濃度增大到2.5 mol/L以上時,Marangoni對流增強(qiáng)因子不再繼續(xù)增大,反而減小,一方面是由于MEA濃度達(dá)到2.5 mol/L時,入口處CO2吸收量很大,生成物濃度很快就達(dá)到一個飽和值,沿液膜流動方向上生成物濃度變化并不大,所產(chǎn)生的Marangoni對流反而變小;另一方面是由于在MEA濃度變大時液相黏度變大,不利于Marangoni對流的發(fā)展.

對于本文微通道模型以及在對應(yīng)的氣液流量下,氣相入口CO2體積分?jǐn)?shù)為15%時,利用Marangoni對流來增強(qiáng)反應(yīng)吸收的效果,較為合理的MEA濃度為2.5 mol/L左右.對于在其他的氣液流量、氣相CO2濃度和微通道結(jié)構(gòu)來說,也存在各自適宜的MEA濃度值,表明在微通道內(nèi)存在有效利用Marangoni對流增強(qiáng)MEA反應(yīng)吸收CO2過程的可能性.

3 結(jié) 論

本文建立的微通道降膜反應(yīng)器內(nèi)MEA吸收CO2的反應(yīng)傳質(zhì)模型的三維數(shù)值模擬計算結(jié)果表明,由于Marangoni對流的影響,液膜表面的CO2以及反應(yīng)生成物會被帶到液膜內(nèi)部,使得界面?zhèn)髻|(zhì)通量明顯上升,在微通道內(nèi)的液膜界面處會發(fā)生一定形變,且Marangoni對流傾向于向兩側(cè)壁面發(fā)展.

當(dāng)氣相入口CO2體積分?jǐn)?shù)為15%(實(shí)際工業(yè)應(yīng)用條件)時,在不同濃度的MEA溶液下,Marangoni對流增強(qiáng)因子隨著MEA濃度的升高而變大,但是當(dāng)MEA濃度達(dá)到一定大小時,增強(qiáng)因子反而減小,并且Marangoni對流對CO2吸收率的提升效果也開始變?nèi)?該研究結(jié)果對于工業(yè)上使用MEA溶液降膜吸收CO2具有一定參考價值,但對不同微通道結(jié)構(gòu)下的適宜MEA濃度值,仍然需要通過具有針對性的實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬作進(jìn)一步研究.

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