尹培琪，王新兵，武耀星，孫 秦，左都羅

(華中科技大學(xué) 武漢光電國(guó)家研究中心，武漢 430074)

引 言

近年來(lái)，隨著對(duì)激光與液體相互作用研究的增多，其在生物、醫(yī)學(xué)、工業(yè)、能源、天體運(yùn)動(dòng)等領(lǐng)域得到了越來(lái)越廣泛的應(yīng)用。激光與液體相互作用時(shí)可以觀察到許多有趣的現(xiàn)象，如軟X射線、沖擊波、白光、超熱電子[1-3]等，要解釋這些現(xiàn)象需要深入研究了解其背后的作用機(jī)理，故激光與液體作用動(dòng)力學(xué)引起了越來(lái)越多的關(guān)注。如今，液體靶材的形式和種類(lèi)逐漸多樣化、多元化,從液面、液體射流[4]到液滴[5]，過(guò)渡到低溫液體(如液氧、液氮、液氙[6-7]等)，再到一些有機(jī)和無(wú)機(jī)化合物[8-10]，摻雜樣品溶液等也進(jìn)入了研究領(lǐng)域。

當(dāng)前，液滴靶憑借其具有的多重優(yōu)勢(shì)，成為研究人員的青睞對(duì)象。一方面由于其質(zhì)量受限[11-12]，液滴靶激光等離子體的低碎屑高轉(zhuǎn)換率，使其可以作為激光等離子體極紫外光源用于集成電路制造，同時(shí)液滴靶等離子體亦可作為水窗波段軟X射線光源應(yīng)用于顯微成像方面。國(guó)內(nèi)外學(xué)者已進(jìn)行了大量的相關(guān)研究，1995年,JIN等人[5]進(jìn)行了水微滴靶的研究，結(jié)果表明,在13nm附近獲得的極紫外光轉(zhuǎn)換效率接近1%。2009年,OKAZAKI等人[13]通過(guò)激光誘導(dǎo)熒光(laser-induced fluorescence，LIF)成像方法觀察Sn原子的空間分布，分析得出Sn原子通過(guò)預(yù)脈沖輻照以20km/s的速度向各個(gè)方向噴射。同時(shí)作者還通過(guò)拍攝陰影圖觀測(cè)中性團(tuán)簇的膨脹行為，發(fā)現(xiàn)團(tuán)簇的擴(kuò)展速度隨著預(yù)脈沖強(qiáng)度的增加而增加，進(jìn)而獲得預(yù)脈沖的最佳參量。2016年,HUDGINS等人[14]通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究了錫液滴靶的激光等離子體中性團(tuán)簇碎片動(dòng)力學(xué)問(wèn)題，獲得了平均徑向碎片速度和入射激光輻照度之間的關(guān)系。華中科技大學(xué)CHEN等人[15-16]研究了脈沖激光誘導(dǎo)液滴錫靶等離子體極紫外輻射，分析獲得了實(shí)現(xiàn)極紫外光源的最佳實(shí)驗(yàn)條件。

另一方面，液滴靶可應(yīng)用于激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)(laser-induced breakdown spectroscopy，LIBS)，為檢測(cè)液體重金屬污染物提供了一種快速、實(shí)時(shí)分析的新方法，具有分析簡(jiǎn)便、快速、多元素同時(shí)測(cè)量等特點(diǎn)[17]，開(kāi)展基于液體靶的激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)檢測(cè)液體中重金屬研究具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用價(jià)值。由于當(dāng)高能脈沖激光束聚焦到靜止液體表面上時(shí)導(dǎo)致液體瞬間氣化和電離，產(chǎn)生的沖擊波會(huì)引起液體表面波動(dòng)、濺射等，最終導(dǎo)致激光等離子體及譜線強(qiáng)度不穩(wěn)定，使實(shí)驗(yàn)的可重復(fù)性及可靠性降低；采用液滴或液體射流靶，由于其更加均勻穩(wěn)定,能夠使液體靶氣化、電離得更完全，獲得更加穩(wěn)定與更高強(qiáng)度等離子體輻射譜，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)液體中重金屬元素更精確的分析。最近幾年，國(guó)內(nèi)外各個(gè)研究機(jī)構(gòu)均對(duì)激光誘導(dǎo)液體等離子體進(jìn)行了大量研究。2005年,YAROSHYK等人[4]比較了液體噴射狀態(tài)和靜止液面狀態(tài)進(jìn)下水溶液重金屬的LIBS信號(hào)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在液體噴射狀態(tài)下樣品的金屬信號(hào)激發(fā)率高于靜態(tài)液面。2008年，RAI等人[8]對(duì)工業(yè)廢水中Cr元素進(jìn)行檢測(cè)，獲得其最低檢測(cè)限為3×10-5。2014年,SAMU等人[9]對(duì)水溶液中的金屬元素Ni，Pb，Zn進(jìn)行了檢測(cè)，結(jié)果表明,LIBS可實(shí)現(xiàn)對(duì)工業(yè)廢水在線監(jiān)測(cè)。2018年，WANG等人[10]分別利用單雙脈沖激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)(LIBS)對(duì)液體中重金屬元素的進(jìn)行檢測(cè)，發(fā)現(xiàn)雙脈沖技術(shù)可使元素檢測(cè)線降低兩倍多，為基于雙脈沖的LIBS技術(shù)應(yīng)用于水體中重金屬快速檢測(cè)提供了依據(jù)。

本文中基于自行研制的液滴發(fā)生器產(chǎn)生豎直流動(dòng)的均勻液滴，實(shí)現(xiàn)了激光與單個(gè)液滴的同步作用。在低真空情況下，研究激光與水滴作用的演化過(guò)程。通過(guò)直接成像法探究不同時(shí)刻等離子體膨脹距離和等離子體中心的相對(duì)位移，采用陰影法研究水滴團(tuán)簇及沖擊波的膨脹，更加全面地分析了激光與水滴作用過(guò)程，為獲得較好的等離子體光源和較低的重金屬元素檢測(cè)限的實(shí)驗(yàn)條件打下堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。

1 實(shí)驗(yàn)裝置

均勻液滴由液滴發(fā)生器產(chǎn)生，液滴發(fā)生器主要包括貯藏液滴靶材的液滴罐，供應(yīng)受控壓力的氣體系統(tǒng)(氮?dú)?，振動(dòng)裝置及金屬拉絲模噴嘴。當(dāng)對(duì)液體罐施加一定的恒定壓力時(shí)，噴嘴的出口處會(huì)形成射流。根據(jù)瑞利射流不穩(wěn)定理論，此時(shí)射流液柱在表面張力的作用下動(dòng)力學(xué)不穩(wěn)定[18]，當(dāng)對(duì)噴出的射流加以適當(dāng)頻率的振動(dòng)，能夠使液體靶材在噴出后斷裂成均勻穩(wěn)定的液滴。為了提高激光與液滴的作用效率，通過(guò)利用激光二極管、光電探測(cè)器等裝置搭建了一套激光-液滴的同步裝置。

激光與液滴靶的同步作用可通過(guò)以下方式實(shí)現(xiàn)：將連續(xù)激光(波長(zhǎng)655nm)聚焦在液滴上，并通過(guò)光電探測(cè)器探測(cè)，由于液滴運(yùn)動(dòng)會(huì)遮擋激光，探測(cè)器會(huì)產(chǎn)生20mV左右的電信號(hào)。探測(cè)的信號(hào)經(jīng)過(guò)濾波放大后可變成1V左右的信號(hào)，經(jīng)同步發(fā)生器分頻為1Hz的脈沖信號(hào)，可以用來(lái)觸發(fā)Nd∶YAG激光器，液滴診斷系統(tǒng)(CCD和頻閃照明燈)及增強(qiáng)型電荷耦合器件(intensified charge-coupled device，ICCD)。Nd∶YAG激光器與液滴同步作用的實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示，由探測(cè)器獲得的液滴信號(hào)如圖2所示。

Fig.1 Laser induced droplet plasma experimental setup

Fig.2 Signal diagram of the stable droplet

為了檢測(cè)液滴的運(yùn)動(dòng)狀態(tài)及穩(wěn)定情況，利用同步頻閃照明的方式獲得液滴圖像，進(jìn)行一定的圖像處理后可得液滴的相關(guān)信息(液滴尺寸、距離及速度)。由于水滴靶便宜易得、操作方便，本實(shí)驗(yàn)中使用蒸餾水作為液滴靶材。液滴發(fā)生器的振動(dòng)頻率約為30kHz，供應(yīng)氣體壓力為0.13MPa，噴嘴的直徑為100μm。觀察的液滴位于噴嘴下方50mm(即Nd∶YAG激光作用的液滴位置)，真空腔腔內(nèi)氣壓為1kPa。圖3為CCD拍攝的液滴圖像。液滴直徑約為187μm，液滴間距約為671μm，液滴速率約為19m/s。

Fig.3 CCD image of stable droplet at a certain moment

圖4為實(shí)驗(yàn)裝置俯視圖。直接拍攝法和陰影法均使用這套實(shí)驗(yàn)裝置，其中ICCD放置的位置不變，而陰影法需要在ICCD的對(duì)面放置一個(gè)背景光(連續(xù)綠激光)，可結(jié)合圖1和圖4查看。

Fig.4 The top view of experimental setup

利用時(shí)間分辨型ICCD相機(jī)對(duì)等離子體羽輝進(jìn)行直接成像。ICCD型號(hào)為Stanford 4Quick E-DIG，最小曝光時(shí)間為1ns，門(mén)寬調(diào)節(jié)范圍為1ns～100μs。為了避免過(guò)曝現(xiàn)象損壞ICCD，設(shè)置曝光時(shí)間為1ns，時(shí)間間隔為10ns，并將鏡頭光圈調(diào)至最小。實(shí)驗(yàn)中采用1064nm Nd∶YAG(Innolas SpitLight Compact 200)激光器，激光能量為80mJ，重復(fù)頻率為1Hz，激光脈沖半峰全寬為20ns。脈沖激光經(jīng)透鏡(焦距f=100mm)聚焦后焦斑直徑約為60μm(小于液滴直徑200μm)，焦點(diǎn)處功率密度約為1.41×1011W/cm2，不銹鋼真空室氣壓為1kPa左右。

利用陰影法觀測(cè)液滴團(tuán)簇及沖擊波的演化，將連續(xù)激光(波長(zhǎng)為532nm)擴(kuò)束準(zhǔn)直成具有一定寬度的平行光束，光束通過(guò)激光液滴作用區(qū)域并投影至硫酸紙上，最終由ICCD成像。ICCD門(mén)寬設(shè)置為55ns，增益電壓為860V，拍攝時(shí)間間隔為400ns，ICCD由延時(shí)同步系統(tǒng)的信號(hào)觸發(fā)，從而獲得激光作用液滴的時(shí)間演化過(guò)程。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1 水滴等離子體羽輝膨脹動(dòng)力學(xué)

圖5為不同延時(shí)時(shí)刻下水滴等離子體的羽輝膨脹圖。圖中的白色箭頭方向?yàn)榧す獾膫鞑シ较?。由于在拍攝前激光作用已經(jīng)結(jié)束，因此此期間拍攝的等離子體膨脹可近似視為絕熱膨脹[19]。由圖5可以看出，擊穿位置位于液滴的后側(cè)，這是因?yàn)樗螌?duì)光束有聚焦作用，導(dǎo)致液滴后側(cè)的輻射最強(qiáng)，與JANZEN等人[20]的實(shí)驗(yàn)有一致的結(jié)果。隨著時(shí)間的增加，等離子體羽輝逐漸向四周膨脹，等離子體輻射強(qiáng)度逐漸衰減。在等離子體的演化過(guò)程中，等離子體輻射的強(qiáng)度分布是不對(duì)稱(chēng)的，其中沿激光入射的方向輻射較高。可以觀察到前20ns等離子體云團(tuán)較為集中，有較強(qiáng)的輻射強(qiáng)度，30ns后等離子體云團(tuán)擴(kuò)散，中心光強(qiáng)明顯減弱，這主要是由于等離子體膨脹使得粒子間的碰撞幾率減小，最終導(dǎo)致等離子體的羽輝強(qiáng)度減少。當(dāng)延時(shí)為100ns時(shí)等離子體輻射變得極微弱，在300ns后已無(wú)法觀察到其可見(jiàn)輻射。

Fig.5 Droplet plasma plume expansion images

利用MATLAB基于二階矩的方法處理ICCD拍攝的時(shí)間分辨等離子體羽輝膨脹圖。圖6為不同時(shí)刻下等離子體膨脹半徑，坐標(biāo)原點(diǎn)為等離子體中心。為了方便描述等離子體膨脹距離的變化，將圖中水平方向視為激光傳播方向，那么豎直方向可視為垂直于激光的方向。由圖6可以看出,等離子體圖像近似為橢圓形，且水平方向的等離子體尺寸(8mm左右)始終大于豎直方向(6mm左右)。隨著膨脹時(shí)間的增加，等離子體逐漸擴(kuò)散，且在沿激光方向與垂直于激光方向有相似的膨脹趨勢(shì)。100ns內(nèi)等離子體的膨脹變化近似為線性膨脹，這是因?yàn)榈入x子體的加速度快速下降，速度緩慢增加，大約在100ns后膨脹速度穩(wěn)定。等離子體中心的相對(duì)位移隨時(shí)間的變化如圖7所示。設(shè)置0ns時(shí)刻等離子體的中心位置為參考原點(diǎn)，則沿激光傳播方向的位移為正值。在水平方向看，等離子體中心位移隨時(shí)間線性增大，有逆著激光傳播方向移動(dòng)的趨勢(shì)。MIZOGUCHI[21]的報(bào)告中指出,在利用納秒激光作為預(yù)脈沖燒蝕錫液滴的過(guò)程中，觀察到等離子體可見(jiàn)云團(tuán)則向著入射激光方向移動(dòng)的現(xiàn)象。在豎直方向上可看出等離子體中心基本穩(wěn)定，部分較大的偏移，主要是來(lái)自水滴自身位置的不穩(wěn)定。

Fig.6 The distance from the plasma boundary to the center varies with time

Fig.7 The relative displacement of the plasma center varies with time

2.2 陰影法探測(cè)水滴等離子體特性

為了探究羽輝結(jié)束后等離子體的行為，基于激光水滴同步作用搭建一套陰影成像系統(tǒng)。Nd∶YAG激光入射方向與觀察方向之間夾角為120°，可結(jié)合圖1和圖4查看。圖8是脈沖激光作用水滴的陰影演化圖。將圖像中箭頭方向視為激光入射方向，圖中每幅小圖最上面的黑色橫線為擴(kuò)束準(zhǔn)直望遠(yuǎn)鏡的標(biāo)尺。由于本實(shí)驗(yàn)中使用的真空腔為低真空約為1kPa，腔體中仍存在殘留空氣，故通過(guò)陰影法不僅可以觀察到等離子體團(tuán)簇的變化,也可以觀察到?jīng)_擊波的演化。

Fig.8 ICCD images at different time

圖8展示了在激光作用水滴后6μs內(nèi)等離子體的演化?？梢钥闯?激光作用水滴后產(chǎn)生了明顯的沖擊波的和等離子體團(tuán)簇;激光作用水滴產(chǎn)生的沖擊波形狀近似為圓形，與空氣中激光擊穿液柱的沖擊波形狀較為不同[22]。在1μs時(shí)水滴周?chē)旬a(chǎn)生了明顯的沖擊波且已傳播至視場(chǎng)一半，3μs時(shí)沖擊波快速傳播至視場(chǎng)邊緣附近，大約在6μs后擴(kuò)散出ICCD的視場(chǎng)，無(wú)法再繼續(xù)觀察。同時(shí)也可觀測(cè)到等離子體團(tuán)簇的變化，在激光作用液滴1μs后，液滴碎裂并形成一團(tuán)致密蒸汽即中性團(tuán)簇[23]，這是由等離子體膨脹產(chǎn)生的反作用力導(dǎo)致的，其主要集中在液滴位置附近。隨著時(shí)間的增長(zhǎng)，中性團(tuán)簇在被擊穿液滴四周迅速擴(kuò)散開(kāi)，大約在2.4μs后消失。圖8也展示出激光作用液滴后對(duì)其兩側(cè)液滴存在擠壓，且擠壓效果持續(xù)時(shí)間很長(zhǎng)，在6μs仍可觀察到兩側(cè)液滴的形變，那么如果后期進(jìn)行高頻激光作用液滴，需要避開(kāi)變形的靶材。VINOKHODOV等人[24]為了實(shí)現(xiàn)激光誘導(dǎo)錫液滴的高頻作用，獲得高效、穩(wěn)定的軟X射線光源，得出需要每4個(gè)液滴作用一次的結(jié)論。

水對(duì)Nd∶YAG激光的吸收系數(shù)為2.75cm-1，故對(duì)波長(zhǎng)為1064nm的激光而言水滴相當(dāng)于透明。盡管水滴對(duì)于1064nm激光的吸收很小，但仍有大量實(shí)驗(yàn)表明，水滴對(duì)激光有明顯的聚焦效果[25]。當(dāng)脈沖激光功率達(dá)到擊穿液滴的閾值時(shí)，液滴表面被加熱，液滴吸收激光能量快速蒸發(fā)電離形成高溫高密度的等離子體。在等離子形成期間會(huì)產(chǎn)生很強(qiáng)的等離子體羽輝，羽輝膨脹同時(shí)與剩余的水滴靶材料相互作用，產(chǎn)生等離子體團(tuán)簇和沖擊波，通過(guò)陰影法即可觀察。圖9為沖擊波半徑隨時(shí)間的變化。由圖可見(jiàn)，沖擊波半徑隨時(shí)間逐漸增大，沖擊波的膨脹距離隨時(shí)間成線性變化，速度約為90m/s，與空氣中的等離子體膨脹速度有相同的數(shù)量級(jí)[26]。

Fig.9 Shockwave radius at different delay time

3 結(jié) 論

基于激光二極管、光電探測(cè)器、前置放大器等裝置建立了一套完整的激光-液滴同步系統(tǒng),通過(guò)利用直接成像法和陰影法研究了激光誘導(dǎo)水滴等離子體的特性。

首先利用ICCD直接拍攝水滴等離子體時(shí)間分辨的羽輝膨脹圖，觀察到等離子體呈橢圓形態(tài)，且其輻射強(qiáng)度分布是不對(duì)稱(chēng)的，沿激光入射方向的一側(cè)輻射強(qiáng)度較高。隨著觀察時(shí)間的增加，膨脹距離逐漸增大，等離子體輻射強(qiáng)度大幅度減小。100ns內(nèi)等離子體的膨脹變化近似為線性膨脹，100ns后膨脹趨于穩(wěn)定。利用陰影法觀察了激光作用水滴產(chǎn)生的沖擊波及液滴的變化。實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn),沖擊波形狀近似為圓形，沖擊波半徑隨時(shí)間增加不斷擴(kuò)張。液滴蒸發(fā)會(huì)形成團(tuán)簇，但很快就會(huì)消散，同時(shí)發(fā)現(xiàn)激光作用液滴會(huì)對(duì)其兩側(cè)液滴擠壓，故如果后期利用高頻激光作用液滴時(shí)，需要避開(kāi)變形的靶材。通過(guò)對(duì)沖擊波的計(jì)算獲得了沖擊波隨時(shí)間的膨脹距離變化及膨脹速度。這兩種方法分別在不同時(shí)間尺度上對(duì)激光誘導(dǎo)液滴等離子體的演化過(guò)程進(jìn)行了分析，為激光誘導(dǎo)液滴靶的實(shí)驗(yàn)研究打下堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。