馬玉雯 陳金根 余呈剛 伍建輝 李曉曉

1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海201800）

2（中國科學(xué)院先進(jìn)核能創(chuàng)新研究院 上海201800）

目前，很多核能系統(tǒng)采取一次通過的方式來處理反應(yīng)堆里卸出的乏燃料，但乏燃料中仍包含許多未經(jīng)充分利用的易裂變核素U、Pu 及次錒系核素（Minor Actinides，MA），導(dǎo)致鈾燃料利用率低，且乏燃料在放射性廢物處理及長期儲存方面存在很大的風(fēng)險。乏燃料最小化是核能的可持續(xù)發(fā)展的重要挑戰(zhàn)之一，而嬗變MA 能夠大幅度降低乏燃料的放射性，實現(xiàn)廢料最小化。所謂MA 嬗變（焚燒），是將MA 核素與中子發(fā)生裂變核反應(yīng)（或者先俘獲再裂變），使之轉(zhuǎn)換成低原子量、短壽命或者穩(wěn)定核素，以消除長壽命核素的放射性危害，同時充分利用嬗變釋放的能量。本文主要嬗變對象為壓水堆卸料中的MA，包括237Np、241Am、243Cm、244Cm、243Am 及245Cm，核素成分見表1［1］。前4 個核素的裂變截面與可裂變核素232Th、238U 類似，引發(fā)裂變的中子閾能較高（0.1～1 MeV），當(dāng)E＞0.1 MeV 時，MA 的裂變性能比238U 更好［2］。高效焚燒MA 不僅可以降低放射性核廢料排放，還能提升核燃料的利用效率［3-5］。因此，在多類堆型上均開展了核廢料嬗變的相關(guān)研究，如：輕水堆、加速器驅(qū)動次臨界系統(tǒng)（Accelerator Driven Sub-critical System，ADS）、釷基氯鹽快堆、鉛鉍 堆 、CANDU（CANada Deuterium Uranium）堆等［6-11］。

表1 次錒系核素成分Table 1 Composition of MA

當(dāng)前的核能利用主要基于熱中子反應(yīng)堆，但是熱堆上MA 嬗變對堆內(nèi)中子通量密度要求較高，且大部分是通過俘獲中子生成其它超鈾核素，而非裂變轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定核或低放核；然而在快堆中，由于堆內(nèi)中子通量密度高，且MA 在快譜下有更高的裂變俘獲比，使得其能夠獲得更佳的嬗變性能［12-15］。

小型模塊化增殖焚燒型（Breed and Burn，B&B）快堆作為快堆的一種，在幾何結(jié)構(gòu)、燃料運行方式等方面具有獨特的優(yōu)勢：B&B 堆以增殖波前行、焚燒波隨后的方式燃燒，能有效降低堆內(nèi)MA量；該堆型上，核燃料初裝量低，且可采用貧鈾（Depleted Uranium，DU）、天然鈾（Natural Uranium，NU）、釷（Th）或壓水堆乏燃料（Spent Fuel，SF）作為增殖燃料；堆運行時間長，理論上可在無換料情況下連續(xù)運行數(shù)十年甚至上百年（若無材料壽命限制），達(dá)到較高的燃耗深度及燃料利用率。采用B&B 模式的堆型有很多，如：球床增殖焚燒型堆、鉛冷增殖焚燒型堆、改進(jìn)高溫氣冷模塊化快中子堆、超長壽命快堆、行波堆、蠟燭堆等［16-22］。

考慮到B&B 快堆能譜硬、燃耗深、長時間運行無需換料等優(yōu)勢，本文基于B&B 快堆，針對兩種燃料循環(huán)在不同MA 裝料份額下的基本物理性能（臨界、燃耗及安全性能）進(jìn)行了研究，并評估了該堆型上的MA嬗變能力。

1 計算模型及工具介紹

本文研究的B&B 快堆的熱功率為500 MWth，堆芯直徑和高度分別為280 cm和273 cm。如圖1所示，堆芯由燃燒區(qū)、增殖區(qū)及反射層區(qū)三部分組成。燃燒區(qū)的易裂變?nèi)剂现饕康氖蔷S持鏈?zhǔn)椒磻?yīng)，并為增殖區(qū)提供充足的中子將該區(qū)的可裂變材料轉(zhuǎn)換為易裂變材料，從而實現(xiàn)反應(yīng)堆的B&B 模式運行。燃燒區(qū)可選用的核燃料包括：低富集鈾（Low Enriched Uranium，LEU）、鈾 钚 氧 化 物（Mixed Oxide，MOX）等，增殖區(qū)可采用的核燃料則包括：DU、NU、SF、Th等。燃燒區(qū)和增殖區(qū)的核燃料均采用碳化燃料的形式。堆內(nèi)六棱柱燃料元件直徑1.85 cm，高30.3 cm。燃燒區(qū)裝載的燃料棒由豎列著的7 個裂變?nèi)剂显蜕舷赂? 個增殖燃料元件組成，而側(cè)增殖區(qū)燃料棒由豎列著的9 個相同的增殖燃料元件構(gòu)成，燃料棒高273 cm。91根燃料棒組成一個燃料組件，組件外包覆0.1 cm 厚度的β-SiC 包殼，該包殼材料可以提高燃料棒的耐高溫、耐輻射能力。相鄰三根燃料棒之間留出的三角形空隙是冷卻劑通道，采用氦氣作為冷卻劑。表2給出了B&B快堆的主要設(shè)計參數(shù)。

圖1 堆芯及燃料組件示意圖 (a)側(cè)視圖，(b)俯視圖，(c)燃料組件Fig.1 Schematic diagram of core and fuel assembly from side view(a),vertical view(b)and assembly(c)

表2 堆設(shè)計參數(shù)Table 2 Reactor design parameters

本文采用中子輸運與單群燃耗耦合程序MOCBurnup［23］開 展 燃 耗 計 算 ，該 程 序 通 過 處 理MCNP和ORIGEN2的輸入輸出參數(shù)，可計算出各個燃耗步的中子學(xué)參數(shù)。兼顧計算效率和準(zhǔn)確性，本文在燃耗運行的前兩年內(nèi)設(shè)置較短的步長，為50 d；考慮到燃耗加深后堆內(nèi)許多短壽命核素趨于穩(wěn)定，故堆運行兩年后的燃耗步長較長，為300～1 000 d。

2 不同MA裝載量對堆性能的影響

在前期研究工作中，我們分析了釷鈾、鈾钚燃料循環(huán)在B&B快堆上的增殖性能［17，24］?？紤]到釷鈾、鈾钚燃料循環(huán)在能譜、燃耗等中子學(xué)方面存在明顯差異，本文基于以上兩種燃料循環(huán)進(jìn)行了B&B快堆上MA 嬗變性能的研究。MA 添入堆芯的方式有很多種，但為了避免新的燃料制備技術(shù)的研發(fā)需求，本文在不改變?nèi)剂显缀谓Y(jié)構(gòu)的條件下，將MA 部分或全部與堆芯外增殖區(qū)的核燃料（Th/DU）混合，再制成嬗變棒，按照需求裝入堆芯，具體裝載方案如下：U3-MA 表示外增殖區(qū)混合裝載MA 和Th，內(nèi)燃燒區(qū)裝載富集度11%233U/（233U+232Th）的燃料；而U5-MA 則表示外增殖區(qū)混合裝載MA 和DU，內(nèi)燃燒區(qū)裝載富集度12%235U/（235U+238U）的燃料。后文中的MA添加率則表示MA的質(zhì)量占外增殖區(qū)總重金屬質(zhì)量的比值（不包括內(nèi)燃燒區(qū)燃料）。兩種嬗變方案均保持堆內(nèi)初始總重金屬裝載質(zhì)量恒定。為了研究MA的引入對B&B快堆性能的影響，本節(jié)將著重分析上述兩種方案下，不同MA裝量對堆臨界、燃耗及安全性能的影響。

2.1 臨界性能

不同的MA 裝載量對堆芯能譜、初始臨界性能有著較大的影響。本文采用EALF（Energy of Average Neutron Lethargy Causing Fission）來衡量中子能譜的軟硬，該值越大，對應(yīng)的中子能譜越硬，越有利于MA的嬗變［25］。EALF的表達(dá)式為：

式中：E0代表最大中子能量。勒寬u則定義為ln(E0/E)，能量平均勒寬-u如式（2）所示：

式中：m為堆芯內(nèi)柵元的數(shù)量代表了能群g的勒寬中點，即(ug+ug+1)/2，Φg是能群g的中子通量密度，而為能群g的宏觀裂變截面。

圖2 給出了U3-MA 和U5-MA 兩種嬗變方案下添加不同份額的MA所對應(yīng)的EALF及初始keff。隨著MA裝載份額的增加，EALF呈現(xiàn)了單調(diào)上升的趨勢，即添加MA 越多，中子能譜越硬，更有利于提高M(jìn)A的裂變份額，從而增加它們對反應(yīng)性的正貢獻(xiàn)。然而，部分MA 核素（237Np、241Am、243Am 及244Cm 占總質(zhì)量的99.69%）在中低能區(qū)的俘獲截面較大，過多的MA 裝添也會導(dǎo)致堆內(nèi)中子俘獲反應(yīng)率的增大，為堆內(nèi)反應(yīng)性帶來負(fù)貢獻(xiàn)。當(dāng)MA 裝載量較少（＜25%）時，上述兩種效應(yīng)相互抵消，即keff基本維持在一個很小的范圍內(nèi)波動。但隨著MA裝載份額的增加（＞25%），MA的裂變帶來的反應(yīng)性正貢獻(xiàn)明顯高于其中子吸收帶來的負(fù)貢獻(xiàn)，即keff隨MA 裝量的增加而顯著增長。

由于233U的裂變性能明顯優(yōu)于235U，當(dāng)沒有裝載MA 時，U3-MA 裝料模式的keff比U5-MA 高3 618×10-5。但隨著MA裝料的增加，U5-MA方案的EALF上升幅度明顯高于U3-MA，有利于提高堆芯keff。當(dāng)MA裝載量為100%時（堆芯外區(qū)全部裝載MA、內(nèi)區(qū)裝載富集鈾），兩種裝料模式的反應(yīng)性差值減小至1 344×10-5。

圖2 不同MA裝載量的keff和EALF變化Fig.2 Variations of keff and EALF with different MA contents

2.2 燃耗性能

237Np 和241Am 是MA 的主要核素 ，占據(jù)了82.6%的份額，在燃耗過程中它們通過中子吸收和α、β 衰變生成Pu，如下所示：

圖3 給出了添加不同比例（0%～100%）的MA時，U3-MA裝料模式的燃耗演化?？梢钥闯觯?dāng)MA初始裝載份額較?。ǎ?5%）時，盡管有部分MA轉(zhuǎn)換成了Pu，但這些新生成的Pu燃料所貢獻(xiàn)的正反應(yīng)性不足以補償233U 消耗帶來的負(fù)反應(yīng)性，因此這種情況下的MA初裝量越大，其燃耗時間越短，直至MA初裝份額達(dá)25%時，B&B 快堆（U3-MA 裝料模式）達(dá)到最短壽期，僅能臨界運行13 年；隨著MA 裝添比例的增加（＞25%），更高的MA份額不僅提高了初始keff，還增加了Pu的產(chǎn)量，從而提升了B&B快堆的燃耗性能，最終實現(xiàn)了邊增殖邊嬗變的運行模式。當(dāng)增殖區(qū)內(nèi)所有的Th 都替換成MA 時（MA=100%），B&B 快堆實現(xiàn)了最長的燃耗時間，即106年，約為MA零添加模式的4倍。

圖3 不同MA裝載量時keff的演化（U3-MA）Fig.3 keff evolutions with different MA contents(U3-MA)

圖4 對比了MA 裝料份額介于50%～100%情況下U3-MA、U5-MA兩種嬗變方案的keff演化。從圖3可以看出，燃耗過程中MA轉(zhuǎn)換成的Pu燃料足以補充反應(yīng)性的損失，其燃耗性能均明顯高于不裝MA的情況。對比兩種燃料循環(huán)，在高能區(qū)（E＞0.1 MeV），盡管233U 的有效裂變中子數(shù)大于235U，但其小于239Pu 的有效裂變中子數(shù)。由于U5-MA 嬗變方案中活性區(qū)內(nèi)裝載了大量的238U，它在燃耗過程中將增殖產(chǎn)生大量的239Pu，因而可以比U3-MA嬗變方案達(dá)到更高的燃耗深度。

圖4 不同MA裝載量時keff的演化對比（U3-MA vs.U5-MA）Fig.4 Comparison among keffevolutions with different MA contents(U3-MA vs.U5-MA)

2.3 安全性能

MA的引入對反應(yīng)堆的有效緩發(fā)中子份額及溫度反應(yīng)性系數(shù)有較大影響，為了確保B&B快堆的安全運行，有必要分析其在不同MA 初裝量下的安全性參數(shù)。

為了評價堆芯反應(yīng)性控制風(fēng)險，可對其有效緩發(fā)中子份額（βeff）進(jìn)行研究，本文采用瞬發(fā)方法（Prompt Method）來近似計算βeff［26］，其定義如下：

式中：Nd為緩發(fā)中子引起裂變的中子數(shù)；Ntot表示所有中子引起的裂變中子數(shù)；k′為瞬發(fā)中子增殖因數(shù)。在用MCNP 進(jìn)行模擬時，用KCODE 卡可計算keff，TOTNU卡可以計算k′。

U3-MA、U5-MA兩種方案在不同MA裝量下的有效緩發(fā)中子份額如圖5 所示。對于U5-MA 嬗變方案，βeff隨著MA的增多從844×10-5單調(diào)減小，如表3 所示，大部分MA 核素（除了243Am，但它的裂變截面和絕對量均小于嬗變區(qū)的DU）的單次裂變的緩發(fā)中子數(shù)遠(yuǎn)小于235U和238U；而對于U3-MA嬗變方案，βeff呈現(xiàn)了先增后減的趨勢，并在MA=10%附近達(dá)到最大值。這是由于233U的βeff較?。?68.3×10-5），初始裝添MA時，237Np（473.7×10-5）的裂變起到了加大βeff的作用，但隨著MA量的繼續(xù)增大，堆內(nèi)能譜不斷硬化，使得單次裂變平均產(chǎn)生的總中子數(shù)Ntot變大，且增幅更為明顯，導(dǎo)致βeff出現(xiàn)了下降趨勢。

圖5 不同MA裝載量的有效緩發(fā)中子份額Fig.5 Effective delayed neutron fraction with different MA contents

表3 重要核素有效緩發(fā)中子份額及單次裂變產(chǎn)生緩發(fā)中子數(shù)[27-28]Table 3 βeff and delayed-neutron yield of key nuclides[27-28]

由此可見，堆內(nèi)添加MA 會影響堆系統(tǒng)的安全特性，然而對于不同的燃料循環(huán)，其影響程度是不一樣的。對于鈾钚循環(huán)，MA 裝量越多，βeff越低，朝著不利于堆芯反應(yīng)性安全控制的方向發(fā)展；而對于釷鈾循環(huán)，在當(dāng)前的堆芯幾何條件下，當(dāng)MA的添加比例小于10%時，βeff會隨著MA的增多而變大，當(dāng)MA添加量繼續(xù)增大時，βeff的下降幅度也較鈾钚循環(huán)的更為平緩，即：MA 的添加對釷鈾循環(huán)的βeff影響更小，對其堆芯安全的不利影響也相對更低。

此外，MA 的添加對反應(yīng)堆系統(tǒng)的溫度反應(yīng)性系數(shù)（Temperature Reactivity Coefficient，TRC）也會產(chǎn)生較大影響。U3-MA、U5-MA兩種方案的總溫度反 應(yīng) 性 系 數(shù)（Total Temperature Reactivity Coefficient，TTRC）及燃料溫度反應(yīng)性系數(shù)（Fuel Temperature Reactivity Coefficient，F(xiàn)TRC）如表4 所示。可以看出，隨著MA 裝量的增加，237Np 和241Am的吸收降低了共振區(qū)的通量，導(dǎo)致了更硬的能譜，并進(jìn)一步削弱238U和232Th的多普勒效應(yīng)，減小了FTRC和TTRC 的負(fù)溫度系數(shù)。雖然MA 添加量為100%時，U3-MA的FTRC出現(xiàn)了正值（0.117×10-5K-1），但兩種方案的TTRC均為負(fù)值，即保證B&B快堆在兩種嬗變方案的安全運行。

綜上所述，堆內(nèi)裝添MA可以加大初始keff，并硬化能譜，帶來更好的燃耗性能，但若過多裝載MA會對U5-MA 的βeff和U3-MA 的TRC 造成較大的不利影響。在選取MA 裝載份額時，要兼顧反應(yīng)堆的運行性能和安全性能。

3 嬗變性能及對比

中子俘獲和裂變均可實現(xiàn)MA 嬗變，但前者由于其產(chǎn)物及子核仍為長壽命錒系核素，未能從根本上實現(xiàn)嬗變的目標(biāo)，而后者通過裂變可使MA 核素轉(zhuǎn)換為短壽命核或穩(wěn)定核，達(dá)到有效降低放射性的目的。本文研究的是通過裂變實現(xiàn)MA嬗變。

MA 嬗變性能主要以嬗變率R和比消耗C來評估。

嬗變率可表示為：

比消耗可表示為：

式 中 ：M（BOL）和M（EOL）分 別 表 示 壽 期 初（Beginning of Life，BOL）、壽期末（End of Life，EOL）的MA質(zhì)量；P表示熱功率；T為滿功率時運行的時間。

圖6 嬗變性能評估Fig.6 Capability of transmutation

U3-MA 和U5-MA 嬗變方案下MA 的嬗變率和比消耗如圖6 所示。兩種裝料模式下，嬗變率和比消耗均隨著MA 初裝量的增加呈上漲的趨勢。當(dāng)MA 裝載量較小時（MA=25%），U3-MA 的初始keff低，燃耗時間較短，嬗變率僅為17.1%，小于U5-MA方案的73.1%。當(dāng)MA的裝載量足夠多時，兩種裝料模式的燃耗演化曲線都呈先升再降的趨勢，堆芯壽期大幅增加，兩者嬗變率相當(dāng)。當(dāng)MA 裝載量為100%時，U3-MA 和U5-MA 的嬗變率高達(dá)86.1%和87.2%，比消耗極值分別為332.5 kg·GW-1·a-1和332.3 kg·GW-1·a-1。

4 結(jié)語

B&B快堆可充分利用核廢料，嬗變高放廢物中的長壽命MA核素，變廢為寶，保證核能的可持續(xù)發(fā)展。本文基于小型模塊化增殖焚燒型快堆，開展了不同燃料循環(huán)的MA 嬗變性能的研究?；赨3-MA 和U5-MA 裝料模式，進(jìn)行了不同MA 裝載量下的中子學(xué)性能（初始keff、能譜、燃耗性能）、安全性能（βeff、TCR）及其MA嬗變性能的分析和研究。

研究結(jié)果表明：

1）堆內(nèi)裝添MA可以增大初始keff、硬化能譜，從而帶來更好的燃耗性能，但若過多裝載MA會對U5-MA 的βeff和U3-MA 的TCR 造成較大的不利影響。因此裝添MA需兼顧堆運行性能和安全性能。

2）相對于鈾钚循環(huán)，MA 的添加對釷鈾循環(huán)的βeff影響更小，但是對其FTCR影響較大，當(dāng)MA添加量為100%時，U3-MA的FTRC出現(xiàn)正值。

3）兩種裝料模式下，嬗變率和比消耗均隨著MA 初裝量的增加呈上漲的趨勢。當(dāng)MA 裝載量較小時（MA=25%），U3-MA 燃耗時間為13 年，嬗變率較低（17.1%），而U5-MA 方案因其更長的燃耗時間可達(dá)更高的嬗變率（73.1%）。當(dāng)MA 的裝載量足夠多時，兩種裝料模式的燃耗演化曲線都呈先升后降的趨勢，直至MA 裝載量為100%時，U3-MA 和U5-MA的嬗變率高達(dá)86.1%和87.2%，比消耗極值分別為332.5 kg·GW-1·a-1和332.3 kg·GW-1·a-1。B&B快堆中子能量高、燃耗深度深，其嬗變效果遠(yuǎn)好于熱堆，可大幅度降低乏燃料的放射性，實現(xiàn)廢料最小化。