釷是除鈾以外另一個(gè)重要的核能資源，是核工業(yè)發(fā)展的戰(zhàn)略“儲(chǔ)備糧”。早在20世紀(jì)50年代，包括印度在內(nèi)的一些國(guó)家就開(kāi)始了對(duì)釷鈾燃料循環(huán)的研究。但20世紀(jì)80年代以后，由于新鈾礦的不斷發(fā)現(xiàn)和鈾的供大于求，鈾價(jià)下降，致使大多數(shù)國(guó)家中止了釷燃料利用的研究開(kāi)發(fā)。印度長(zhǎng)期以來(lái)一直受到以核供應(yīng)國(guó)集團(tuán)(NSG)為代表的國(guó)際核出口管制體系的制裁，核材料進(jìn)出口受限，促使印度核工業(yè)的長(zhǎng)期發(fā)展戰(zhàn)略必須以本國(guó)資源為基礎(chǔ)。印度鈾資源極其有限，而釷資源非常豐富，因此一直堅(jiān)持釷鈾燃料循環(huán)的研究開(kāi)發(fā)。雖然國(guó)際社會(huì)近期解除了制裁，但印度還是堅(jiān)持釷鈾燃料循環(huán)路線，相關(guān)技術(shù)已處于世界領(lǐng)先地位，雖尚未實(shí)現(xiàn)商業(yè)化，但已積累豐富經(jīng)驗(yàn)。

1 印度“三步走”核能發(fā)展計(jì)劃

釷在印度的核能計(jì)劃中具有重要地位，20世紀(jì)60年代，印度發(fā)布“和平利用核能”的“三步走”發(fā)展計(jì)劃，計(jì)劃分三階段建立一個(gè)基于釷的核能工業(yè)。

第一階段，利用加壓重水堆(PHWR)生產(chǎn)钚。印度目前共18座加壓重水堆投運(yùn)，許多加壓重水堆處于建設(shè)和規(guī)劃階段。

第二階段，利用快堆燃燒第一階段生成的钚，產(chǎn)生能量的同時(shí)，釋放的快中子被增殖層中釷-232和鈾-238俘獲，轉(zhuǎn)化生成鈾-233和钚-239。試驗(yàn)快堆(FBTR)已運(yùn)行多年，原型快堆(PFBR)最初計(jì)劃于2011年建成，但由于技術(shù)及安全評(píng)價(jià)等多方面原因已多次延期。目前，原型快堆主體工程已經(jīng)完成建設(shè)，正處于系統(tǒng)測(cè)試調(diào)試階段，計(jì)劃于2020年達(dá)到臨界狀態(tài)，但不排除再度延期的可能。

第三階段，利用先進(jìn)重水堆(AHWR)燃燒第二階段生成的鈾-233，最終構(gòu)建基于先進(jìn)重水堆的自持釷鈾燃料循環(huán)。印度目前完成了釷基先進(jìn)重水堆的設(shè)計(jì)工作，同時(shí)也在探索釷基燃料在熔鹽堆、高溫堆和加速器驅(qū)動(dòng)次臨界系統(tǒng)等先進(jìn)系統(tǒng)中的應(yīng)用。

圖1 印度核電計(jì)劃三步走示意圖

2 印度釷資源利用技術(shù)進(jìn)展

2.1 釷提取純化技術(shù)

釷最常見(jiàn)的來(lái)源是獨(dú)居石，其中含有磷酸釷。獨(dú)居石生產(chǎn)核級(jí)釷需要完成幾個(gè)階段的化學(xué)處理，印度已經(jīng)建成核級(jí)釷生產(chǎn)流程。到目前為止，印度已經(jīng)為各種實(shí)驗(yàn)計(jì)劃生產(chǎn)了數(shù)噸核級(jí)釷粉末。在其中一條工藝路線中，用氫氧化鈉溶液消溶獨(dú)居石，生成稀土和釷的混合氫氧化物，再進(jìn)一步處理分離成復(fù)合氯化物形式的稀土和氫氧化釷。然后將釷轉(zhuǎn)化為草酸釷，再用溶劑萃取法進(jìn)一步加工生產(chǎn)硝酸釷。最后將純化的硝酸釷轉(zhuǎn)化為核級(jí)氧化釷粉末。

2.2 釷燃料制造技術(shù)

在加壓重水堆中，對(duì)釷燃料束進(jìn)行了輻照。這些釷燃料束的設(shè)計(jì)與加壓重水堆中用于確保與其他反應(yīng)堆系統(tǒng)兼容的天然鈾燃料束的設(shè)計(jì)相同，所采用的方法很大程度上類(lèi)似于制造二氧化鈾燃料的方法。燃料粉末采用傳統(tǒng)的冷壓高溫?zé)Y(jié)粉末冶金技術(shù)制造。為了達(dá)到所需的質(zhì)量和規(guī)格，需要進(jìn)行一些重要的工藝開(kāi)發(fā)和改進(jìn)。草酸鹽制得的二氧化釷粉末表面較為粗糙(呈矩形板形態(tài))，為了增加表面積從而提高其燒結(jié)性，需要進(jìn)行精細(xì)研磨。為了避免在研磨過(guò)程中粉末結(jié)塊，需要將罐式球磨機(jī)/磨碎機(jī)安置在直流干燥氮?dú)猸h(huán)境中。為了提高二氧化釷粉末的流動(dòng)性，需要對(duì)粉末進(jìn)行預(yù)壓實(shí)和制粒。這要求氣體輸送粉末/顆粒的過(guò)程應(yīng)十分簡(jiǎn)便，并在粉末壓實(shí)過(guò)程中模具填料應(yīng)十分均勻。二氧化釷是一種氧化態(tài)單一、熔點(diǎn)較高(3400℃)的化合物，為了得到高密度燒結(jié)芯塊(理論密度96%)，燒結(jié)溫度需超過(guò)1800℃。如果加入500 600 ppm氧化鎂作為燒結(jié)助劑，可將高密度燒結(jié)芯塊燒結(jié)溫度降至1650℃。

2.3 印度釷基反應(yīng)堆發(fā)展計(jì)劃

由于釷-鈾-233系統(tǒng)可以在較寬的中子能譜范圍上實(shí)現(xiàn)增殖，在選擇反應(yīng)堆系統(tǒng)時(shí)具有較大的靈活性，因此印度在開(kāi)展多種反應(yīng)堆研發(fā)。

2.3.1 先進(jìn)重水堆

先進(jìn)重水堆是一種300 MWe垂直壓力管式反應(yīng)堆，重水作慢化劑，輕水作冷卻劑,使用釷鈾混合氧化物和釷钚混合氧化物燃料。先進(jìn)重水堆基于成熟的加壓重水堆技術(shù)，在設(shè)計(jì)上針對(duì)釷基燃料做出了相應(yīng)改進(jìn)。與加壓重水堆相比，非能動(dòng)安全特性大大增強(qiáng)。第一座先進(jìn)重水堆曾計(jì)劃于2012年開(kāi)工建設(shè)，但由于種種原因也已多次延期，迄今尚未開(kāi)始建造。

王老鼠要養(yǎng)魚(yú)了（ 下）（龔祥根等） ............................................................................................................ 8-60

目前反應(yīng)堆設(shè)計(jì)已經(jīng)完成，為獲得反應(yīng)性負(fù)空泡系數(shù)，格架間距為225 mm，高壓管直徑為120 mm。反應(yīng)堆設(shè)計(jì)也依據(jù)實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果的反饋經(jīng)歷了若干次修改和改進(jìn)，其基本設(shè)計(jì)以及在需要確定基本設(shè)計(jì)可行性的領(lǐng)域進(jìn)行的實(shí)驗(yàn)開(kāi)發(fā)也已完成。已經(jīng)設(shè)置了若干用于設(shè)計(jì)驗(yàn)證的測(cè)試設(shè)施，其中一些主要的測(cè)試設(shè)施包括：3 MW BWL(沸水回路)、ITL(整體測(cè)試回路)、先進(jìn)重水堆臨界設(shè)施和達(dá)拉布爾(Tarapur)研發(fā)中心的先進(jìn)反應(yīng)堆熱工水力驗(yàn)證設(shè)施(PARTH)。除了提高安全性，反應(yīng)堆設(shè)計(jì)還解決了核能可持續(xù)發(fā)展所需的許多關(guān)鍵問(wèn)題，如提高防擴(kuò)散能力、減少?gòu)U物生成和資源利用最大化。

閉式燃料循環(huán)模式中存在若干技術(shù)挑戰(zhàn)：乏燃料后處理過(guò)程中，氧化釷在純硝酸中的溶解存在問(wèn)題。這一問(wèn)題通過(guò)添加少量氫氟酸得到了緩解，但也增加了設(shè)備材料不銹鋼的腐蝕。另一個(gè)主要問(wèn)題是鈾-232和鈾-233的共存。鈾-232衰變產(chǎn)物會(huì)釋放γ射線，因此燃料制造和鈾回收需要在遠(yuǎn)程高自動(dòng)化水平的屏蔽熱室中進(jìn)行。目前巴巴原子研究中心(BARC)正在研究更適用于自動(dòng)化和遠(yuǎn)程制造的先進(jìn)制造方法，例如包覆凝聚制粒和芯塊浸漬技術(shù)。

2.3.2 熔鹽增殖堆

巴巴中心正在設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)850 MWe熔鹽增殖堆，目標(biāo)是提高安全性，有效利用資源和實(shí)現(xiàn)高效功率轉(zhuǎn)換。已經(jīng)建設(shè)用于增殖再生區(qū)熔鹽和冷卻劑熔鹽自然循環(huán)性能測(cè)試的設(shè)施。各種熔鹽自然循環(huán)性能對(duì)比的結(jié)果表明，大多數(shù)熔鹽的自然循環(huán)性能與水相當(dāng)，甚至優(yōu)于水。還為燃料熔鹽和增殖再生區(qū)熔鹽的材料相容性研究和自然循環(huán)性能建立了試驗(yàn)設(shè)施。

2.3.3 高溫堆

印度目前還正在開(kāi)發(fā)釷基高溫堆，它可以在1000℃的高溫下以工業(yè)規(guī)模制備氫氣。作為該計(jì)劃的一部分，印度計(jì)劃建設(shè)一座熱功率100 kW的緊湊高溫堆(CHTR)，用于開(kāi)發(fā)和示范高溫堆的相關(guān)技術(shù)。反應(yīng)堆堆芯為棱柱形，由19個(gè)六邊形氧化鈹(BeO)慢化劑柵元組成。這些柵元的中心具有由高密度的核級(jí)碳-碳復(fù)合材料或石墨制成的燃料管。燃料基本單元是燃料密實(shí)體，由嵌在石墨基質(zhì)中的三元結(jié)構(gòu)各向同性(TRISO)包覆燃料顆粒構(gòu)成。燃料密實(shí)體位于燃料管內(nèi)壁上的環(huán)形縱向孔道中，并且中心孔道為熔融鉛鉍共晶(LBE)合金冷卻劑的流動(dòng)提供通道。

為了實(shí)現(xiàn)自然循環(huán)性能并獲得處理液體LBE冷卻劑的經(jīng)驗(yàn)，印度正在開(kāi)展廣泛的熱工水力研究。巴巴中心已經(jīng)建立兩個(gè)LBE回路，分別是運(yùn)行溫度為550℃的HML(重金屬回路)和運(yùn)行溫度可達(dá)1100℃的KTL(千攝氏度回路)。后者是目前世界上已知的運(yùn)行溫度最高的LBE回路。還開(kāi)發(fā)了一種鈮合金，該合金可以用作LBE回路在千攝氏度(1000℃)范圍內(nèi)運(yùn)行的結(jié)構(gòu)材料。已經(jīng)用液態(tài)金屬冷卻劑進(jìn)行了廣泛的自然循環(huán)研究。與水相比，液態(tài)重金屬的自然循環(huán)性能優(yōu)異。還開(kāi)發(fā)了預(yù)測(cè)LBE自然循環(huán)回路瞬態(tài)性能的計(jì)算機(jī)程序LeBENC。

2.3.4 加速器

在加速器驅(qū)動(dòng)次臨界系統(tǒng)(ADS)中，次臨界反應(yīng)堆通過(guò)散裂中子源與高功率質(zhì)子束加速器耦合。和裂變反應(yīng)相比，加速器能提供更多的中子，中子可使釷-232增殖生成鈾-233。ADS相關(guān)技術(shù)目前仍需要進(jìn)行以下開(kāi)發(fā)：高能加速器、消除高能質(zhì)子束與靶相互作用產(chǎn)生的熱量以及相關(guān)材料的開(kāi)發(fā)。作為研發(fā)計(jì)劃的一部分，為了開(kāi)發(fā)新型靶件和新型高能質(zhì)子加速器，巴巴中心正在開(kāi)展反應(yīng)堆物理、熱工水力等領(lǐng)域的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算研究。

巴巴中心將次臨界核反應(yīng)堆與低能粒子加速器耦合，建立了實(shí)驗(yàn)反應(yīng)堆系統(tǒng)。這是印度首個(gè)ADS系統(tǒng)，旨在驗(yàn)證與ADS相關(guān)的多項(xiàng)參數(shù)。該系統(tǒng)以天然鈾為燃料，高密度聚乙烯為慢化劑，反射層為氧化鈹，這使得該模塊式次臨界反應(yīng)堆的結(jié)構(gòu)非常緊湊，并且可在使用較少燃料的情況下獲得較高的中子增殖因數(shù)(0.89)。該系統(tǒng)已經(jīng)與印度自主開(kāi)發(fā)的D-D/D-T(氘-氘/氘-氚)中子發(fā)生器耦合。為了實(shí)現(xiàn)利用脈沖中子源、噪聲法等方法測(cè)量中子通量密度和反應(yīng)性，在該設(shè)施內(nèi)進(jìn)行了相關(guān)技術(shù)的開(kāi)發(fā)和試驗(yàn)。

2.4 釷燃料后處理技術(shù)

釷雷克斯流程(THOREX)是當(dāng)前唯一研究過(guò)的釷基燃料后處理工藝流程，但只有少數(shù)國(guó)家開(kāi)展過(guò)該流程的實(shí)驗(yàn)室或中試規(guī)模研究，取得的數(shù)據(jù)和經(jīng)驗(yàn)很少，離商業(yè)應(yīng)用尚有很大距離。但研究表明，從釷基乏燃料中提取鈾-233并制備鈾-233燃料在技術(shù)上是可行的。

印度已建成一座基于THOREX流程的加壓重水堆釷燃料后處理設(shè)施(PRTRF)，用于處理在加壓重水堆中輻照過(guò)釷氧化物。

該流程采用化學(xué)脫殼法，以含氟化物的硝酸溶液來(lái)溶解乏燃料，在溶解液中添加硝酸鋁以減少氟化物對(duì)溶解設(shè)施的腐蝕。該設(shè)施最近完成了第二批二氧化釷燃料的后處理工作，回收的鈾-233將被用于先進(jìn)重水堆的臨界實(shí)驗(yàn)。

3 結(jié)語(yǔ)

印度從制定“三步走”核能發(fā)展計(jì)劃至今，始終堅(jiān)持釷鈾燃料循環(huán)研究開(kāi)發(fā)，借鑒現(xiàn)有反應(yīng)堆系統(tǒng)的成熟技術(shù)，在釷鈾燃料循環(huán)各領(lǐng)域不斷取得進(jìn)步，初步形成釷鈾燃料循環(huán)研發(fā)體系，奠定了印度在釷鈾燃料循環(huán)方面的世界領(lǐng)先地位。

但是，原型快堆和先進(jìn)重水堆等設(shè)施的不斷延期也表明印度釷鈾燃料循環(huán)的發(fā)展并非一帆風(fēng)順。一方面，從全球范圍來(lái)看，鈾資源供應(yīng)相對(duì)過(guò)剩，市場(chǎng)價(jià)格較為低迷，印度鈾資源匱乏的情況近些年也有所改善，對(duì)釷資源的核能利用需求的迫切程度有所降低；另一方面，與相對(duì)成熟的鈾钚燃料循環(huán)相比，釷鈾燃料循環(huán)離工業(yè)應(yīng)用還有很大距離，再建設(shè)一套釷鈾燃料循環(huán)體系需要大量人力物力投入。因此，印度釷鈾燃料循環(huán)未來(lái)的發(fā)展趨勢(shì)尚不明晰，后續(xù)技術(shù)研發(fā)與進(jìn)展值得持續(xù)關(guān)注。