楊紅發(fā)，巫英偉，尹莎莎，劉明皓，汪 宇，賴建永，廖先偉，謝海燕，王嘉瑞，歐陽斌

(1.中國核動力研究設(shè)計(jì)院 核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610213；2.西安交通大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，陜西 西安 710049)

2011年日本福島核事故發(fā)生后，人們開始關(guān)注于開發(fā)研究可改善壓水堆在事故工況下安全性的新一代核燃料。新型燃料有望緩解事故的措施是選用導(dǎo)熱性能更優(yōu)良和滯留裂變產(chǎn)物能力更強(qiáng)的芯塊材料替代傳統(tǒng)UO2芯塊以及選用抗高溫氧化性能和抗高溫蠕變性能更優(yōu)的包殼材料替代傳統(tǒng)鋯包殼。采用上述先進(jìn)材料組成的燃料即為事故容錯燃料(ATF)。

相較于傳統(tǒng)的UO2-Zir-4燃料，ATF可較長時間內(nèi)有效抵御嚴(yán)重事故條件，與此同時ATF還能保持甚至改善其在穩(wěn)態(tài)運(yùn)行條件下的燃料性能。開發(fā)ATF過程中重點(diǎn)關(guān)注的因素[1]為：1) 改善ATF芯塊的熱物性，如芯塊的比熱容及體現(xiàn)導(dǎo)熱性能的熱導(dǎo)率；2) 改善ATF包殼的熱-機(jī)械物性，用于確保芯塊裂變產(chǎn)生的熱量能被帶走并得到充分冷卻，包殼幾何結(jié)構(gòu)完整性得到維持，并防止放射性裂變產(chǎn)物釋放；3) 改善燃料包殼與水蒸氣的氧化反應(yīng)性能，提高包殼抗氧化性能，減少事故中的氧化釋熱量和產(chǎn)氫量。

ATF作為一種為提高堆芯抵御嚴(yán)重事故能力而研發(fā)的新型燃料，其能保證反應(yīng)堆在事故工況下的安全性和燃料元件的完整性。本文以裝配ATF的壓水堆CPR1000為研究對象，基于RELAP5程序二次開發(fā)出適用于ATF的計(jì)算分析程序，開展主管道冷段雙端剪切斷裂的大破口失水事故(LB LOCA)的安全分析。通過與傳統(tǒng)UO2-Zir-4的失水事故安全分析結(jié)果進(jìn)行對比，驗(yàn)證ATF的耐事故能力。

1 燃料材料熱物性

本文選用研究分析的ATF芯塊材料為全陶瓷微型封裝燃料芯塊(FCM)。FCM最初是以TRISO顆粒的形態(tài)彌散在石墨基體中，并作為高溫氣冷堆的燃料使用[2]，現(xiàn)在是以TRISO顆粒的形態(tài)彌散在復(fù)合SiC基體中，用包殼封裝成燃料棒的形狀作為壓水堆燃料元件[3-5]。選用研究分析的ATF包殼材料為鐵基合金材料FeCrAl，它具有良好的抗高溫氧化性能和較高的氧化反應(yīng)活化能[6]。在事故安全分析中，對瞬態(tài)熱工水力參數(shù)影響占主導(dǎo)地位的燃料材料熱物性是熱導(dǎo)率和體積比熱容。而對包殼與水氧化反應(yīng)速率影響占主導(dǎo)地位的是包殼拋物線氧化速率和氧化反應(yīng)活化能。

1.1 熱導(dǎo)率

熱導(dǎo)率是燃料材料非常重要的一個參數(shù)，因?yàn)樗粌H影響到燃料的溫度行為，通過對溫度的影響從而也對燃料的熱應(yīng)力和包殼與水反應(yīng)的速度產(chǎn)生影響。高的熱導(dǎo)率會降低燃料平均溫度，減小燃料徑向溫度梯度，一般來說，這對于提高燃料棒在其使用周期內(nèi)的性能是十分有利的。

通過調(diào)研得到ATF材料的熱導(dǎo)率，如圖1所示。對于FCM燃料，由于其中SiC占的比重份額較大，且到目前為止沒有權(quán)威機(jī)構(gòu)發(fā)布FCM相關(guān)物性的可靠數(shù)據(jù)，所以本文假設(shè)FCM芯塊的熱導(dǎo)率與SiC材料的熱導(dǎo)率相同[7-8]。

圖1 ATF材料的熱導(dǎo)率Fig.1 Thermal conductivity of ATF material

1.2 體積比熱容

材料的體積比熱容是材料比熱容與密度的乘積，如式(1)所示。它是表征單位體積材料溫度每上升1 ℃所需吸收的熱量。體積比熱容在失水事故進(jìn)程中加熱燃料芯塊和包殼，對其溫度上升影響較大。

S=ρ×c

(1)

式中：S為體積比熱容，J·m-3·K-1；ρ為材料密度，kg·m-3；c為材料比熱容，J·kg-1·K-1。

ATF芯塊材料的體積比熱容如圖2所示。由圖2可見，Zir-4的體積比熱容在溫度約為1 200 K時出現(xiàn)峰值，這是因?yàn)閆ir-4在該溫度發(fā)生了相變[9]。相應(yīng)的，F(xiàn)eCrAl包殼在約750 K時體積比熱容也出現(xiàn)峰值。

圖2 ATF材料的體積比熱容Fig.2 Volumetric specific heat capacity of ATF material

1.3 包殼材料氧化特性

圖3 包殼的拋物線氧化速率[10]Fig.3 Parabolic oxidation rate of cladding material[10]

FeCrAl包殼與傳統(tǒng)Zir-4包殼的氧化動力學(xué)參數(shù)kp和Ea如圖3所示，參數(shù)kp和Ea可擬合為Arrhenius關(guān)系式[10-12]：

(2)

式中：kp為拋物線氧化速率，g2·cm-4·s-1；k0為常數(shù)；Ea為反應(yīng)活化能，J·mol-1；R為理想氣體常數(shù)，8.314 J·mol-1·K-1；T為開爾文溫度，K。

由圖3可明顯看出，相同溫度下FeCrAl的拋物線氧化速率比Zir-4的至少要小4～5個量級，且反應(yīng)活化能要大很多。所以FeCrAl包殼和水蒸氣發(fā)生氧化反應(yīng)的速率更小，產(chǎn)生的氫氣質(zhì)量更小，同理氧化時釋放的氧化熱量也小。

2 分析方法

2.1 RELAP5程序氧化模型修改

事故進(jìn)程中，包殼與水發(fā)生氧化反應(yīng)釋放大量熱量，同時使包殼機(jī)械性能變差以及溫度上升。故還需考慮將ATF包殼氧化參數(shù)植入RELAP5程序中。ATF包殼材料的典型氧化層厚度隨時間的變化規(guī)律與傳統(tǒng)鋯合金的類似[13-15]：

(3)

式中：x為氧化層厚度，cm；t為時間，s。

RELAP5程序中對于包殼氧化層厚度的計(jì)算關(guān)系式[14]如下：

(4)

式中：xn+1與xn分別為下一時刻和當(dāng)前時刻下的包殼氧化層厚度，m；Δtn為n時刻的時間步長，s。

對于單位長度包殼材料與水發(fā)生氧化反應(yīng)釋放的熱量，計(jì)算關(guān)系式[16]如下：

Qd=hr×mclad

(5)

式中：Qd為單位長度包殼材料與水發(fā)生氧化反應(yīng)釋放的熱量，kJ·m-1；hr為每反應(yīng)1 kg包殼材料釋放的熱量，kJ·kg-1；mclad為單位長度包殼材料被氧化的質(zhì)量，kg·m-1。

對于每個控制體包殼材料與水發(fā)生氧化反應(yīng)產(chǎn)生的氫氣，計(jì)算關(guān)系式[16]如下：

mH2=h2×mclad×z

(6)

式中：mH2為每個控制體中包殼材料與水發(fā)生氧化反應(yīng)產(chǎn)生的氫氣質(zhì)量，kg；h2為每反應(yīng)1 kg包殼材料產(chǎn)生的氫氣質(zhì)量；z為控制體長度，m。

將ATF包殼的氧化速率計(jì)算關(guān)系式及相關(guān)氧化動力學(xué)參數(shù)植入RELAP5程序中，以獲得適用于ATF的計(jì)算分析程序。

2.2 CPR1000簡述

CPR1000采用三環(huán)路分散式布置。其相關(guān)設(shè)計(jì)參數(shù)列于表1。

表1 CPR1000主要設(shè)計(jì)參數(shù)Table 1 Major design parameter of CPR1000

燃料棒設(shè)計(jì)參數(shù)列于表2。為方便進(jìn)行對比分析，假設(shè)ATF棒的幾何設(shè)計(jì)參數(shù)和傳統(tǒng)燃料棒的幾何設(shè)計(jì)參數(shù)一致。由于CPR1000三條環(huán)路上的設(shè)備參數(shù)及主管道布置均是一致的，為使RELAP5程序計(jì)算模型節(jié)點(diǎn)圖對稱布局，省略1條環(huán)路，如圖4所示。為模擬堆芯實(shí)際情況，將堆芯劃分為3個通道，分別為熱通道、平均通道和旁流通道。熱通道和平均通道均用PIPE部件來模擬，軸向平均分為10段，并用多接管進(jìn)行徑向連接，來模擬堆芯冷卻劑細(xì)微的橫向流動。

為便于比較分析，假設(shè)裝配ATF的CPR1000堆芯燃料軸向功率分布與裝配傳統(tǒng)UO2-Zir-4的相同，具體數(shù)值列于表3。ATF的熱導(dǎo)率要遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)燃料，導(dǎo)致ATF棒的軸向溫度分布更均勻，從而致使軸向功率分布更均勻，在事故工況下更有優(yōu)勢。假設(shè)ATF棒與UO2-Zir-4燃料棒的軸向功率分布一致會使得ATF在事故工況下的燃料性能計(jì)算結(jié)果更為保守。此外，假設(shè)LB LOCA停堆后，所有燃料的衰變熱相同，衰變熱產(chǎn)生速率采用更為保守的ANS-73衰變熱曲線。LB LOCA工況下，Zir-4包殼的失效溫度限值為1 204 ℃，F(xiàn)eCrAl包殼的失效溫度限值還沒有權(quán)威機(jī)構(gòu)給出明確值，本文考慮與Zir-4包殼相同取1 204 ℃。

表2 CPR1000燃料棒主要設(shè)計(jì)參數(shù)Table 2 Major design parameter of fuel rod of CPR1000

圖4 RELAP5程序計(jì)算模型節(jié)點(diǎn)圖Fig.4 Node diagram of calculation model of RELAP5 program

表3 CPR1000堆芯燃料軸向功率分布Table 3 Axial power distribution of CPR1000 core fuel

3 初步性能分析

3.1 穩(wěn)態(tài)性能分析

圖5 穩(wěn)態(tài)運(yùn)行工況下燃料棒徑向溫度分布Fig. 5 Radial temperature distribution of fuel rodunder steady state operation condition

對裝配不同燃料的CPR1000進(jìn)行穩(wěn)態(tài)運(yùn)行工況模擬分析，計(jì)算得到的燃料棒徑向溫度分布如圖5所示。由圖5可見，穩(wěn)態(tài)運(yùn)行工況下各燃料的包殼外表面溫度一致。由于FeCrAl包殼和傳統(tǒng)Zir-4包殼的熱導(dǎo)率相差不大，所以各燃料的包殼徑向節(jié)點(diǎn)溫度相差不大，同理UO2-FeCrAl和UO2-Zir-4燃料的芯塊徑向節(jié)點(diǎn)溫度相差不大。對于FCM-FeCrAl燃料，由于FCM的高熱導(dǎo)率，其燃料芯塊的徑向溫度梯度遠(yuǎn)小于其他兩種燃料芯塊的。根據(jù)傅里葉定律，在相同的熱流密度和節(jié)點(diǎn)距離下，材料的熱導(dǎo)率越大，兩節(jié)點(diǎn)間的溫差越小，故FCM芯塊燃料的中心溫度要比其他兩種燃料的小1 000 ℃左右。對于芯塊外表面節(jié)點(diǎn)溫度，F(xiàn)CM芯塊的外表面節(jié)點(diǎn)溫度要高于UO2芯塊的外表面節(jié)點(diǎn)溫度，同樣氣隙處的溫度突跳現(xiàn)象也較傳統(tǒng)UO2芯塊的嚴(yán)重。出現(xiàn)這種計(jì)算差異主要是由于RELAP5程序計(jì)算模型，在程序計(jì)算過程中，會考慮燃料芯塊溫度上升向外膨脹，由于FCM芯塊的溫度遠(yuǎn)低于傳統(tǒng)UO2芯塊的溫度，所以FCM芯塊的徑向熱位移遠(yuǎn)小于傳統(tǒng)UO2芯塊的徑向熱位移，故FCM芯塊燃料的外表面和包殼內(nèi)表面的距離更大，導(dǎo)致氣隙處的溫差更大。同樣在包殼內(nèi)表面溫度相差不大的情況下，F(xiàn)CM芯塊的外表面節(jié)點(diǎn)溫度更高。

3.2 大破口失水事故分析

LB LOCA是一典型傳統(tǒng)壓水堆的設(shè)計(jì)基準(zhǔn)事故。本文分析假設(shè)在壓力容器入口的主管道冷段處發(fā)生雙端剪切斷裂事故。CPR1000的安全注射系統(tǒng)包含3個中壓安注箱、兩列高壓安注管線和兩列低壓安注管線?？紤]單一故障準(zhǔn)則，假設(shè)1列低壓安注管線失效。同時，中壓安注箱的水溫設(shè)置為50 ℃，假設(shè)為LB LOCA的包絡(luò)值。

假設(shè)在0.0 s時，LB LOCA發(fā)生，同時廠外電源立即喪失。此時，控制棒失電立即插入堆芯。故假設(shè)反應(yīng)堆在0.0 s時開始停堆。本文選取了3個工況進(jìn)行模擬分析：工況1是事故發(fā)生后，安注系統(tǒng)按照正常操作規(guī)程投入運(yùn)行；工況2是事故發(fā)生后，假設(shè)低壓安注在正常啟動運(yùn)行的時間上延遲120 s投入運(yùn)行，從而延長燃料芯塊和包殼的加熱時間；工況3是事故發(fā)生后，安注系統(tǒng)按照正常操作規(guī)程投入運(yùn)行，但安注流量假設(shè)為設(shè)計(jì)值的一半。LB LOCA的事件序列列于表4。

表4 LB LOCA事件序列Table 4 Event sequence of LB LOCA

表5列出燃料的最終產(chǎn)氫量。對比可知，在LB LOCA中，F(xiàn)eCrAl的產(chǎn)氫量要比Zir-4的小6～7個量級，體現(xiàn)出FeCrAl良好的抗高溫氧化性能。

表5 LB LOCA進(jìn)程中燃料的產(chǎn)氫量Table 5 Hydrogen generation of fuel in LB LOCA condition

圖6示出不同工況下包殼峰值溫度(PCT)隨時間的變化。由圖6a可看出，工況1下3種燃料的PCT均未超過包殼失效溫度限值，但傳統(tǒng)UO2-Zir-4燃料的PCT為1 170 ℃，要比UO2-FeCrAl的PCT(1 053℃)大117 ℃，比FCM-FeCrAl的PCT(904 ℃)大266 ℃。

由圖6b可看出，UO2-Zir-4的PCT約為1 255 ℃，已超過包殼失效溫度限值。而ATF的PCT均未達(dá)到包殼失效溫度限值，其中UO2-FeCrAl的PCT(1 113℃)比UO2-Zir-4的PCT低142 ℃，F(xiàn)CM-FeCrAl的PCT(970 ℃)比UO2-Zir-4的PCT低285 ℃。相較于工況1，工況2的安注啟動時間延遲120 s，使得燃料和包殼的加熱時間延長，燃料不能及時得到安注水的冷卻降溫，包殼溫度快速上升，高的包殼溫度促使包殼與高溫蒸汽反應(yīng)更劇烈，釋放更多的反應(yīng)熱，使包殼溫度繼續(xù)升高，形成惡性循環(huán)。而FeCrAl具有良好的抗高溫氧化性能，能明顯緩解惡性循環(huán)的后果。

由圖6c可看出，同工況2一樣，僅有UO2-Zir-4的PCT超過包殼失效溫度限值，約為1 208 ℃，要比UO2-FeCrAl的PCT(1 098 ℃)大110 ℃，更比FCM-FeCrAl的PCT(980 ℃)大228 ℃。工況3相對于工況1將安注流量減小為設(shè)計(jì)值的一半，即使高低壓安注泵正常投入運(yùn)行，但較低的安注流量不能及時將堆芯冷卻，僅是減緩了燃料的升溫速率，使得燃料在很長一段時間內(nèi)持續(xù)升溫。在這種緩慢升溫的情形下，ATF相對于UO2-Zir-4依然表現(xiàn)出優(yōu)異的耐事故能力。

4 結(jié)論

本文針對ATF在LB LOCA工況下的安全性能進(jìn)行了初步的評估分析。基于二次開發(fā)的RELAP5程序進(jìn)行采用ATF的壓水堆CPR1000 LB LOCA安全分析，得到如下結(jié)論。

1) FCM芯塊的熱導(dǎo)率遠(yuǎn)大于傳統(tǒng)UO2燃料，F(xiàn)eCrAl包殼的抗高溫氧化性能遠(yuǎn)優(yōu)于傳統(tǒng)Zir-4包殼。

2) 在穩(wěn)態(tài)運(yùn)行工況下，F(xiàn)CM-FeCrAl的中心溫度遠(yuǎn)低于UO2-Zir-4的中心溫度，且FCM-FeCrAl燃料棒徑向溫度得到展平，徑向溫度梯度遠(yuǎn)小于傳統(tǒng)燃料。這是因?yàn)镕CM具有更高的熱導(dǎo)率和更大的體積比熱容。

3) 在LB LOCA工況下，相較于傳統(tǒng)UO2-Zir-4燃料，F(xiàn)CM-FeCrAl具有更大的熱容量，其包殼溫度上升得更慢。FeCrAl包殼具有良好的抗高溫氧化性能，其暴露在高溫水蒸氣中時，氧化速率更低，產(chǎn)氫量更小，PCT達(dá)到包殼失效溫度限值的時間更長，具有良好的耐事故性能。

4) 無論在穩(wěn)態(tài)運(yùn)行工況還是事故工況下，ATF均表現(xiàn)出比傳統(tǒng)UO2-Zir-4燃料更優(yōu)異的燃料性能。但FeCrAl包殼的失效溫度限值不明確，其與冷卻劑的換熱特性不清楚，需開展相關(guān)試驗(yàn)研究，以便修改RELAP5程序的計(jì)算模型。