葉想平 段志偉 俞宇穎 耿華運 李雪梅 胡 凌 蔡靈倉 劉倉理,3)

?(流體物理研究所沖擊波物理與爆轟物理重點實驗室,四川綿陽 621900)

?(中國工程物理研究院,四川綿陽 621900)

引言

核能以其資源豐富和環(huán)境友好的特點,長期受到人們的重視和大力投入[1-2].反應堆防護結構材料在服役過程中接受中子輻照將發(fā)生硬化和脆化,顯著惡化其力學性能,降低反應堆的安全可靠性能.因此,金屬材料的輻照硬化和脆化一直是核能安全領域亟待解決的關鍵問題之一[3-9].

退火態(tài)金屬材料具有較好的延展性,但屈服強度往往相對較低,為了提高材料的初始屈服強度,大量冷軋態(tài)金屬材料(特別是冷軋20%的不銹鋼)被應用于反應堆結構件[4,10-12].然而,現有中子輻照金屬材料的相關實驗研究主要集中于退火態(tài)金屬材料力學性能的變化規(guī)律、微觀機理和相關脆化模型研究,以及少量中子輻照冷軋態(tài)金屬材料內部微結構演化規(guī)律和機理研究[10-11,13-21].隨著輻照劑量的增大,中子輻照退火態(tài)金屬材料內部輻照缺陷的尺寸和數密度越大,宏觀上則表現為輻照硬化和脆化效應,但其失穩(wěn)應力卻與輻照劑量無關,且相同真應力條件下,退火態(tài)金屬材料的應變硬化率也與輻照劑量無關[13-17].為此,葉想平等[22]基于Johnson-Cook(J-C)本構模型,巧妙地將輻照引起的材料屈服強度的增大量轉化為一種等效應變,發(fā)展出一種只需未輻照退火態(tài)金屬材料的拉伸應力?應變曲線,以及輻照材料的屈服強度就能夠預測其整個拉伸應力?應變曲線和失穩(wěn)應變的中子輻照退火態(tài)金屬材料的脆化模型[23].成功地將輻照脆化問題轉化為輻照硬化問題,大大降低了研究的難度[23-25].但該輻照脆化模型目前僅適用于輻照退火態(tài)金屬材料,對于冷軋態(tài)金屬材料的適用性還有待推廣和驗證.同時,中子輻照冷軋態(tài)金屬材料的實驗研究結果表明,冷軋引入的高密度位錯能夠有效抑制輻照缺陷的形核和長大,但隨著輻照溫度的提高,退火效應將顯著降低冷軋態(tài)金屬內部的位錯密度,也降低其抑制輻照缺陷生成和長大的能力.這很可能會極大降低冷軋態(tài)金屬材料的整體力學性能,從而影響反應堆的安全可靠性.然而,由于宏觀實驗研究的復雜性,目前中子輻照冷軋態(tài)金屬材料宏觀力學性能的實驗研究較少,對中子輻照冷軋態(tài)金屬材料宏觀力學性能變化規(guī)律及其微觀機理的認識還十分欠缺,不利于反應堆安全性的準確評估[26-27].

本文在前期中子輻照退火態(tài)高純鋁的實驗研究結果基礎上,重點研究了10%拉伸預應變(冷軋態(tài))高純鋁的準靜態(tài)拉伸力學性能隨中子輻照劑量的變化規(guī)律.結合TEM 顯微技術,分析了初始輻照樣品內部的位錯密度和輻照缺陷的尺寸和數密度,揭示了預應變對宏觀力學性能影響的微觀機理.并成功地將基于J-C 模型的中子輻照退火態(tài)金屬材料的脆化模型推廣應用到預應變金屬材料中,且模型預測結果與實驗結果吻合很好.

1 退火態(tài)和10%拉伸預應變高純鋁宏觀準靜態(tài)拉伸實驗結果與分析

實驗材料為中子活化率極低的高純鋁(新疆眾合公司,純度99.999 5%),能夠避免其他金屬材料的高中子活化率給后續(xù)實驗研究帶來的放射性問題[18,28-30].退火態(tài)高純鋁實驗樣品尺寸如圖1 所示,10%拉伸預應變高純鋁樣品(以下簡稱預應變樣品)采用材料試驗機直接對退火態(tài)樣品拉伸10%工程應變獲得(預應變時的橫梁位移速率為2 mm/min).將未輻照預應變樣品放入研究堆中接受不同劑量的快中子輻照(輻照溫度均為40?C),獲得不同劑量的中子輻照預應變樣品.設定中子劑量分別為0.03 dpa,0.09 dpa,0.27 dpa,實驗樣品的實際狀態(tài)如表1 所示.由于反應堆運行周期的緣故,樣品的實際輻照劑量與設定劑量值存在一定的偏差.準靜態(tài)拉伸實驗的橫梁位移速率為2 mm/min,工程應變率為1.1×10?3s?1.

圖1 實驗樣品尺寸圖Fig.1 Dimension of specimen

表1 樣品狀態(tài)表Table 1 Specimens station

對未輻照退火態(tài)高純鋁進行準靜態(tài)拉伸加載,獲得未輻照的拉伸預應變高純鋁樣品,約兩個月后,制備出不同劑量的預應變高純鋁樣品.為了考核未輻照預應變高純鋁樣品自身拉伸力學性能在這期間可能出現的變化,本文開展了對比實驗研究,實驗結果如圖2(a) 所示.圖中不同顏色表示不同的加載、卸載和再加載過程.可以看出,預應變加載和預應變加/卸載后,即刻再加載,對高純鋁的拉伸性能幾乎沒有影響.預應變加載/卸載兩個月后,再加載過程對高純鋁初始流動應力部分略有降低,但這主要源于預應變樣品內部的馳豫效應,其普遍存在于金屬材料的加載/卸載,再加載過程中,且并不影響后續(xù)整個塑性流動形變和斷裂過程[31].因此,預應變幾乎不影響未輻照高純鋁的整體塑性流動形變和斷裂性能.

圖2 不同中子劑量退火態(tài)和預應變高純鋁的準靜態(tài)拉伸應力?應變曲線圖Fig.2 Stress-strain curves of annealed and pre-strain high-purity aluminum with different neutron doses for tensile tests

由于從樣品制備到正式實驗的整個過程中實驗自身的難度問題,以下所有拉伸實驗數據均只開展了單發(fā)有效實驗.不同中子劑量的退火態(tài)和預應變高純鋁的準靜態(tài)拉伸工程應力?應變曲線如圖2(b)所示,真應力?應變曲線如圖2(c)所示,圖中“0.03 dpa-10%”表示真實輻照劑量為0.03 dpa 的10%拉伸預應變高純鋁,其他依此類推.圖中不同顏色的虛線代表此前已經獲取的不同中子劑量的退火態(tài)高純鋁實驗數據[23];不同顏色實線代表不同中子劑量的預應變高純鋁實驗數據.為了統(tǒng)一比較,將預應變高純鋁的初始預應變添加到總應變量中,因此,預應變高純鋁的起始工程應變?yōu)?0%,起始真應變?yōu)?.5%.

相同預應變狀態(tài)的高純鋁,隨著輻照劑量的增大,其屈服強度(σ0.2)、極限拉伸強度(UTS,即工程應力?應變曲線中的最大拉伸應力值) 均不斷增大,均勻延伸率(ER,即工程應力?應變曲線中應力值開始下降,樣品隨即開始發(fā)生破壞時刻對應的工程應變量)和失穩(wěn)應變(εPIS,即真應力?應變曲線中,真應力開始顯著下降時刻對應的真應變)不斷降低,表現出典型的輻照硬化和脆化效應,但失穩(wěn)應力(σPIS,即真應力?應變曲線中,真應力開始顯著下降時刻對應的真應力值)各自維持不變,表現出與輻照劑量無關的特性,如圖2(c)和表2 所示.以上結果與此前Byun 等的中子輻照退火態(tài)金屬材料的研究結果類似[12-17,19].

相同輻照劑量條件下,預應變高純鋁的屈服強度始終高于退火態(tài)高純鋁(這主要源于預應變引起的位錯密度強化效應),但預應變高純鋁屈服強度隨輻照劑量的增長率明顯低于退火態(tài)高純鋁,如圖2(c)和圖3(a) 所示; 相同輻照劑量條件下,預應變和退火態(tài)高純鋁的極限拉伸強度近乎相同,如圖2(b) 和圖3(a) 所示,預應變表現出一定的抑制輻照硬化的能力.雖然預應變并不能提高輻照高純鋁的均勻延伸率和失穩(wěn)應變,但預應變高純鋁的均勻延伸率和失穩(wěn)應變隨輻照劑量增大而降低的速率明顯低于退火態(tài)高純鋁,如圖2(b)、圖2(c)和圖3(b)所示,預應變也表現出一定的抑制輻照脆化的能力.退火態(tài)和預應變高純鋁的失穩(wěn)應力各自表現出與輻照劑量無關的特性,分別穩(wěn)定在60.5 MPa 和63 MPa,表明預應變能夠提高高純鋁的失穩(wěn)應力.因此,整體而言,預應變表現出一定程度的抑制中子輻照高純鋁力學性能惡化的特性.

表2 不同中子劑量高純鋁的準靜態(tài)拉伸性能Table 2 Quasi-static tensile properties of neutron irradiation high-purity aluminum

圖3 輻照劑量對高純鋁力學性能參數的影響Fig.3 Effects of dose on tensile properties of neutron irradiation high-purity aluminum

2 退火態(tài)和10%拉伸預應變高純鋁宏觀力學性能變化規(guī)律的微觀機理研究

采用TEM 顯微技術分析了不同劑量中子輻照高純鋁樣品內部微結構特性,每種狀態(tài)的樣品只進行了一個TEM 樣品的觀測.結果表明,退火態(tài)高純鋁內部位錯密度極低; 未輻照預應變樣品內部存在高密度位錯,但隨著輻照劑量的增大,預應變高純鋁內部位錯密度開始顯著降低,表現出輻照退火效應,如圖4 和圖5(a)所示.相同預應變狀態(tài)高純鋁內部孔洞的尺寸和數密度均隨輻照劑量的增大而增大,如圖4 和圖5 所示,這便是宏觀上表現出輻照硬化和脆化的微觀機理.相同輻照劑量條件下,預應變能夠顯著降低輻照孔洞的尺寸和數密度,如圖4 和圖5 所示;再加上輻照預應變高純鋁的輻照退火效應,從而導致預應變能夠抑制高純鋁屈服強度和極限拉伸強度增長率的增大,最終表現出預應變抑制輻照高純鋁力學性能惡化的能力.

圖4 不同中子劑量高純鋁的典型TEM 圖Fig.4 TEM micrographs of undeformed high-purity aluminum with different neutron doses

圖5 不同中子劑量高純鋁內部缺陷統(tǒng)計圖Fig.5 Statistical curves of defects in high-purity aluminum with different doses

為了統(tǒng)計位錯密度和輻照孔洞的尺寸、數密度,采用TEM 顯微電鏡針對位錯密度和孔洞分別隨機的各拍攝同一個樣品的20 張照片,取樣品平均厚度為100 nm.采用割線法統(tǒng)計出20 張拍攝位錯的照片中各自的位錯密度,而后求平均值獲得該樣品的平均位錯密度(割線法側位錯密度的具體方法詳見文獻[32]).采用Digital Micrograph 軟件,人工數出每個樣品拍攝孔洞的20 張照片中輻照孔洞的尺寸和數量,而后匯總成每個樣品的孔洞尺寸分布柱狀圖,并采用對數正態(tài)分布函數擬合得到孔洞的尺寸分布圖,取其期望值為孔洞的平均尺寸;將每個樣品20 張照片中數出的孔洞總數除以這20 張圖片涉及的總體積,得到孔洞的平均數密度.

基于文獻[23] 的已有認識,本文依舊只能大致給出所有樣品內部位錯環(huán)尺寸上限值為15 nm,數密度上限值為1.0×1019m?3.由于位錯環(huán)數密度過低,回收樣品中同樣并未能觀測到位錯通道[23,33].

3 中子輻照脆化模型推廣研究

相同真應力條件下,退火態(tài)金屬材料的應變硬化系數,以及最終的失穩(wěn)應力均與輻照劑量無關,這是基于J-C 本構模型的中子輻照退火態(tài)金屬材料脆化模型的重要理論基礎.為了驗證該理論模型是否依舊適用于預應變金屬材料,本文將中子輻照退火態(tài)和預應變高純鋁的真應力?應變曲線均向應變軸正方向平移一定應變量.結果表明,所有曲線的塑性應變段均與未輻照退火態(tài)高純鋁的真應力?應變曲線的塑性段重合,即相同真應力條件下,高純鋁的應變硬化系數不僅與輻照劑量無關,也與預應變無關,如圖6 所示.平移真應變量(εshift)的選取依據是使得輻照材料的塑性段能夠更好的與未輻照材料的真應力?應變曲線重合[13-17,19,23],具體平移應變量如表2所示.基于J-C 模型的輻照脆化模型如公式(1)所示

圖6 應變平移后的真應力?應變曲線Fig.6 Curve of shifted true stress-strain

基于以上參數,結合式(1),以及表2 中預應變高純鋁的屈服強度值,可得預應變高純鋁準靜態(tài)拉伸應力?應變曲線的理論模型預測值與實驗值的對比結果如圖7 所示.圖中相同顏色實線為實驗結果,虛線為理論預測結果,可以看出模型預測結果與實驗結果吻合得較好.取預應變高純鋁的σPIS=63 MPa(即取3 件輻照預應變高純鋁失穩(wěn)應力的平均值)得到理論預測的失穩(wěn)應變值εPIS?JC,如表2 和圖7 所示.脆化模型預測的失穩(wěn)應變值與實驗值同樣吻合較好.

圖7 預應變高純鋁真應力?應變曲線的模型預測結果(虛線)與實驗結果(實線)對比Fig.7 Comparison of experimental results(solid line)with calculated results(dash line)for pre-strain high-purity aluminum with different neutron doses by model of irradiation embrittlement

4 結論

本文主要研究了10%預應變高純鋁的準靜態(tài)拉伸形變和斷裂特性隨輻照劑量的變化規(guī)律,及其微觀機理.結合此前已經獲取的退火態(tài)高純鋁的形變和斷裂特性,以及由此發(fā)展的基于J-C 本構關系的輻照脆化模型,得出以下結論:

(1)預應變能夠抑制輻照孔洞的形核和長大,從而顯著降低孔洞的尺寸和數密度;

(2)預應變對孔洞尺寸和數密度的降低效應,以及輻照退火效應的綜合作用,使得預應變能夠抑制高純鋁屈服強度增長率的增加,以及失穩(wěn)應變和均勻延伸率降低速率的增加,表現出預應變能夠一定程度延緩中子輻照材料輻照硬化和脆化的能力;

(3)相同真應力條件下,高純鋁的應變硬化系數不僅與輻照劑量無關,還與預應變量無關;預應變能夠提高高純鋁的失穩(wěn)應力,但不能提高失穩(wěn)應變和均勻延伸率;

(4)基于J-C 本構關系的中子輻照退火態(tài)金屬材料的脆化模型能夠很好地應用于預應變材料,且退火態(tài)和預應變材料的模型參數相同.