伍皓 夏彧 周懇懇 張建軍

中國地質調查局成都地質調查中心，成都 610081

鋯石是自然界中常見的副礦物，普遍存在于沉積、巖漿和變質巖中，因具有普通鉛含量低，富含U、Th等放射性元素，離子擴散速率低，封閉溫度高等特點，被廣泛用于同位素U-Pb測年研究(Leeetal.，1997)。又因鋯石Hf含量較高(通常在0.5%～2%之間)，Lu/Hf比值很低(通常小于0.02)，同時也是Hf同位素分析的理想礦物，準確的Hf同位素初始比值結合鋯石的U-Pb年齡，經(jīng)常被用于示蹤物質的來源，了解大陸地殼增長和演化(侯可軍等，2007)。近年來發(fā)展起來的鋯石微區(qū)原位O同位素分析因幔源巖漿結晶出來的鋯石有非常一致的δ18O值(5.3±0.3)‰(Valleyetal.，1998，2005)，而且這個比值受巖漿分異的影響很小，即由巖漿分異造成的全巖δ18O值增高會被鋯石/熔體之間的δ18O分餾增加所補償，因而鋯石O同位素多結合Hf同位素被應用于研究花崗巖的成因、特別是鑒別幔源巖漿在花崗巖形成過程中的作用(Lietal.，2009)。此外，鋯石中常含有含量較高的稀土元素及微量元素，稀土元素配分模式可以用于區(qū)別幔源和殼源鋯石(Hoskin and Ireland，2000)，利用U-Yb、U/Yb-Hf等微量元素圖解可區(qū)分鋯石源自陸殼巖漿結晶還是洋殼巖漿結晶(Grimesetal.，2007)。然而，鋯石中鈾含量所蘊藏的地質意義卻較少被關注。我們目前了解到鋯石鈾含量具備以下兩方面的指示意義：一方面，鋯石鈾含量和巖石鈾含量往往呈良好的正相關關系(相關系數(shù)達0.83)，可以靈敏、有效地反映出巖體的原始富鈾程度(鄭懋公和朱杰辰，1984)，因而少數(shù)學者將鋯石鈾含量的研究用于評價巖體的產鈾遠景(李耀菘等，1995;陳振宇和王登紅，2014；伍皓等，2019)；另一方面，如巖漿鋯石中Hf元素含量能指示鋯石結晶時熔體中的Hf含量一樣(Amelinetal.，1999; Wangetal.，2018)，鋯石中的鈾含量同樣能指示熔體中的鈾含量(李耀菘等，1995)。但是，運用此原理能發(fā)掘出哪些有用的地質信息，目前尚不清楚。

鈾源是鈾礦形成的先決條件，華南花崗巖型鈾礦床中的鈾源一直存在爭議，主要包括以下觀點：(1)已固結地質體：因鈾礦床普遍存在礦巖時差(杜樂天，1964; 杜樂天和王玉明，1984; 李建紅和夏宗強，2015)，主流觀點認為鈾主要來自淺部早于鈾礦形成的已固結的地質體，包括富鈾沉積建造、富鈾變質巖層和富鈾巖體等(閔茂中和張祖還，1993; 鄧平等，2003a; 陳振宇等，2014; 邵飛等，2014;許麗麗等，2017; 吳德海等，2019; 徐爭啟等，2019)；(2)分異巖漿：強烈的分離結晶作用可以導致鈾等元素在花崗巖殘余熔體中高度富集(李嫵巍等，2011)，因此部分學者將花崗巖型鈾礦視為巖漿活動后期產物(陳毓川，1989; Huaetal.，2003; 吳烈勤等，2003; 葉天竺，2014)；(3)地幔柱或熱點：少數(shù)學者認為地幔柱或熱點可能為成礦提供物質來源、動力來源和礦化劑(李子穎等，1999，2010; 趙軍紅等，2001; 李子穎，2006;王正其和李子穎，2007; 劉成東等，2016)；(4)U、Th、K富集圈：姜耀輝等(2004)依據(jù)巖石圈之下可能存在富含U、Th、K等生熱元素的富集圈的認識(鮑學昭和張阿利，1998; 鮑學昭，1999)，認為成礦物質和流體可來源于該富集圈?；谏鲜鲣喪櫤颗c鈾源研究的背景資料，本文以鈾礦勘探研究程度相對較高的諸廣山南體花崗巖為樣本，嘗試通過充分搜集以往發(fā)表的鋯石U-Pb測年文獻，統(tǒng)計巖體鋯石年齡及其鈾含量這種全新方法追索其鈾源，探討鋯石鈾含量和鈾源之間的關系，以期為華南花崗巖型鈾礦鈾源及其成因研究提供新角度和新認識。

1 地質概況

諸廣山復式花崗巖體位于廣東北部、湖南東南部和江西西南部三省交界區(qū)域內，呈巨型巖基產出，總出露面積大于2500km2。本文研究的諸廣山南體位于南嶺東西向構造帶和萬洋山-諸廣山南北向構造帶的復合部位，在行政區(qū)劃上主要屬于粵北的樂昌、仁化和南雄等縣市。諸廣山南體大致呈東西向展布，出露面積大于1500km2，是一個由加里東期(扶溪巖體和瀾河混合巖)、印支期(白云、樂洞、江南、龍華山、大窩子、寨地、古亭、油洞、石溪和塘洞巖體)和燕山期巖體(長江、九峰、三江口、紅山、企嶺、茶山、赤坑、日莊和百順巖體)組成的巨型復式巖體(鄧平等，2011; Dengetal.，2012)(圖1)。1956年開始至今，諸廣山復式花崗巖體內共產有鹿井、長江、百順、城口和南雄等5個鈾礦田，探明鈾礦床共計30余個，是我國重要的花崗巖型鈾礦聚集區(qū)(呂立娜等，2017)。其中，5個礦田中有4個分布在南體印支-燕山期花崗巖中，中國目前花崗巖型鈾礦中單個礦床規(guī)模最大的棉花坑鈾礦床也產在其中(高飛等，2014)。

圖1 諸廣山南體花崗巖位置圖(a)與地質簡圖(b)(據(jù)Deng et al.，2012; Bonnetti et al., 2018修改)Fig.1 The location (a) and sketch geological map (b) of southern Zhuguangshan granitic composite (modified after Deng et al., 2012; Bonnetti et al., 2018)

2 鋯石數(shù)據(jù)搜集與處理

3 諸廣山南體鋯石鈾含量統(tǒng)計分析結果

從37件樣品鋯石鈾含量變異系數(shù)來看(表1)，變異系數(shù)范圍為0.23～2.05，僅7號(CJ-02)、12號(14DL-2)、14號(SJK-02)、22號(ZK3-4-4A)和34號(L-01)共5件樣品系數(shù)大于1，顯示樣品中各鋯石鈾含量之間差別大。其余32件樣品中鋯石鈾含量變異系數(shù)小于1，總體差異相對較小。從樣品期次統(tǒng)計來看，燕山期樣品的鋯石平均鈾含量為1591×10-6(n=274)，印支期樣品的鋯石平均鈾含量為1555×10-6(n=193)，兩者含量相當。從樣品鋯石鈾含量對比圖來看(圖2)，8號(CJ1593)、20號(HM906)、29號(G001)、30號(G002)鉆孔巖脈(小巖體)樣品鋯石平均鈾含量明顯高于同期地表巖體樣品。該類鋯石在陰極發(fā)光下顏色較深，環(huán)帶不明顯。其中，8號(CJ1593)鋯石平均鈾含量為8938×10-6(n=14)，變異系數(shù)0.74，最高含量達27833×10-6，鋯石鈾含量頻率分布直方圖顯示10個鋯石鈾含量分布于0×10-6～10000×10-6區(qū)間，3個在10000×10-6～20000×10-6區(qū)間，1個在25000×10-6～30000×10-6區(qū)間，其鈾含量為長江巖體1～7號樣品的7.7～13.1倍(圖3a)；20號(HM906)鋯石平均鈾含量為3528×10-6(n=16)，變異系數(shù)0.80，最高含量9145×10-6，14個鋯石鈾含量分布于0×10-6～6000×10-6區(qū)間，2個在8000×10-6～10000×10-6區(qū)間，其鈾含量為油洞巖體21～22號樣品的2.7～3.2倍(圖3b)；29號(G001)鋯石平均鈾含量分別為3533×10-6(n=10)，變異系數(shù)0.66，最高含量為8643×10-6，9個鋯石鈾含量分布于0×10-6～6000×10-6區(qū)間，1個在8000～10000×10-6區(qū)間，其含量為白云巖體27-28號樣品的1.9～3倍(圖3c)；30號(G002)鋯石平均鈾含量為4520×10-6(n=8)，變異系數(shù)0.36，最高含量為7529×10-6，7個鋯石鈾含量分布于0×10-6～6000×10-6區(qū)間，1個在6000×10-6～8000×10-6區(qū)間，其含量為白云巖體27～28號樣品的2.5～3.8倍(圖3d)。

圖2 諸廣山南體花崗巖樣品鋯石鈾含量對比圖Fig.2 Zircon uranium content comparison diagram of the southern Zhuguangshan granitic composite samples

圖3 諸廣山南體花崗巖巖脈樣品鋯石鈾含量頻率分布直方圖Fig.3 The histograms of the uranium contents of zircons from the acid dike samples in the southern Zhuguangshan granitic composite

4 討論

4.1 巖脈鋯石鈾含量富集原因分析

如上所述，諸廣山南體花崗巖中8號(CJ1593)、20號(HM906)、29號(G001)、30號(G002)鉆孔巖脈(小巖體)樣品中鋯石的平均鈾含量明顯高于同期地表巖體樣品。鑒于現(xiàn)測鋯石鈾含量與鋯石形成時初始鈾含量差異不大(鄭懋公和朱杰辰，1984)，所以本文統(tǒng)計的鋯石鈾含量基本能代表鋯石結晶時熔體中的鈾含量。熔體中鈾含量的富集一般被認為是花崗巖漿結晶分異的結果(李嫵巍等，2011; 吳福元等, 2017)，也有學者認為鈾富集是因來自深部U、Th、K富集圈中鈾的加入(Jiang and Yang, 2000; Jiangetal.，2002)。本文認為前者才是主因，主要依據(jù)在于：吳福元等(2017)認為在中國華南地區(qū)很多巖體中心部位的補體或晚期巖枝即為高分異花崗巖，巖體的主體本身也是高分異成因的，此時的補體多為超分異巖石。而且，高分異花崗巖中的鋯石經(jīng)常具有較高的U或Th含量，與所謂的熱液鋯石極為類似(Wangetal.，2016)。實際上，本文8號(CJ1593)、20號(HM906)樣品的地化資料顯示其稀土元素含量均偏低、Eu負異常明顯、配分模式明顯呈海鷗型，且表現(xiàn)出一定程度的“四分組效應”，屬高分異S型花崗巖(徐文雄等，2014; 周航兵等，2018)。29號(G001)、30號(G002)樣品雖無地化資料，但鋯石中多組數(shù)據(jù)Th/U小于0.1(虞航等，2017)，這些鋯石可能是受后期熱液改造的熱液鋯石或是形成于巖漿晚期富含高鈾揮發(fā)分的高溫流體階段的巖漿鋯石(吳元保和鄭永飛，2004)，所以這兩件樣品可能也經(jīng)歷了高度的結晶分異作用。因此，我們認為巖體中鋯石鈾含量富集原因源于花崗巖漿的高度結晶分異作用。

4.2 鋯石鈾含量與鈾源關系探討

4.2.1 酸性巖脈(小巖體)侵位期、基性巖脈侵位期及鈾成礦期對比

礦巖時差是中國大部分鈾礦床成礦時代的特點，花崗巖型鈾礦床中表現(xiàn)明顯。研究區(qū)印支期巖體多形成于225～239Ma，燕山期巖體形成于152～168Ma(表1)，而鈾礦化時間多集中在距今約140±5Ma、120±5Ma、100±5Ma、90±5Ma、70±5Ma和50±5Ma(陳躍輝等，1997; 胡瑞忠等，2007，2019; 夏宗強和李建紅，2009; 陳振宇等，2014; 張龍等，2018)，存在明顯的礦巖時差。更有如廣西摩天嶺巖體中達亮礦床與巖體時差382～467Ma，新村礦床與巖體時差達706～713Ma(李建紅和夏宗強，2015)。另一方面，早有學者發(fā)現(xiàn)燕山晚期巖脈(小巖體)與鈾礦化比巖體與鈾礦化的形成時間更接近，礦巖脈時差小于礦巖體時差，而且?guī)缀趺恳黄趦H形成巖脈(小巖體)的酸性和中基性巖漿活動之后都有相應的鈾礦化形成(鄧平等，2002; 李建紅和夏宗強，2015)，贛南白面石鈾礦田、河草坑鈾礦田和隘高鈾礦床也存在這種現(xiàn)象(林錦榮等，2011)。酸性巖脈(小巖體)和基性巖脈被認為能為鈾成礦提供熱源和礦化劑(杜樂天和王玉明，1984; 夏宗強等，2016)，具較高鈾含量的酸性巖脈也被認為能提供部分鈾源(周航兵等，2018)。本文對諸廣山南體和貴東地區(qū)部分鈾礦床巖脈與鈾礦化形成時間進行了系統(tǒng)梳理，目前發(fā)現(xiàn)了～140Ma、～125Ma、～105Ma、～90Ma四期酸性、基性巖巖漿活動及與之相對應的鈾礦化(表3)。

第一期(～140Ma)：諸廣302礦床存在142.5Ma的鈾礦化，礦床中可見138.6Ma的酸性巖脈和139.6Ma的輝綠巖脈同時侵位；貴東337礦床存在138Ma的鈾礦化，礦床中可見141.2Ma帽峰式小巖體和141.4Ma的輝綠巖脈同時侵位。

第二期(～125Ma)：諸廣302礦床存在120Ma的鈾礦化，礦床中可見123.9Ma的酸性巖脈，基性巖漿侵入活動在區(qū)域巖體內還未發(fā)現(xiàn)，僅在曲江縣長壩地區(qū)以玄武巖產出，呈似層狀侵入于丹霞盆地下部地層(K1)中，成巖年齡為128.49Ma；諸廣361礦床存在120Ma、124.9Ma的鈾礦化年齡，區(qū)域上分布九龍巖式小巖體，主要為細粒二云母花崗巖，成巖年齡為115～119Ma；貴東下莊333礦床存在122.3Ma的鈾礦化，區(qū)域上分布竹筒尖式小巖體，主要為細粒含斑白云母化的黑云母花崗巖，成巖年齡為125～128Ma。

第三期(～105Ma)：諸廣302、貴東339礦床存在100～113Ma的鈾礦化，區(qū)域上分布竹山下式小巖體，主要為淺色細粒二( 白) 云母花崗巖，成巖年齡為112～116Ma，礦床中可見105～110Ma的輝綠巖侵入。

第四期(～90Ma)：貴東335礦床存在93.5Ma的鈾礦化，區(qū)域上分布88～95Ma的細晶巖和花崗斑巖，也可見92Ma的拉輝煌斑巖侵位。70±5Ma和50±5Ma屬晚期鈾礦化，該期基性巖體主要分布在廣西、浙江和江西境內(徐夕生和謝昕，2005)，而華南該期花崗巖體鮮見報道，是否該期巖體均呈隱伏狀態(tài)還未被發(fā)現(xiàn)？尚需進一步研究。

4.2.2 高分異酸性巖脈(小巖體)侵位期、基性巖脈侵位期及鈾成礦早期的初步對應

上文已初步證實140～90Ma期間酸性巖脈(小巖體)侵位期、基性巖體侵位期及鈾成礦期具有良好的對應關系。其中，諸廣山南體302礦床中138.6Ma(CJ1593)和123.9Ma(HM906)酸性巖脈均屬與第一、二期鈾礦化對應的高分異花崗巖體。諸廣塘灣燕山晚期花崗巖小巖體、苗兒山同期花崗巖巖脈同樣被認為是與鈾礦化緊密相關的高分異巖體(李嫵巍等，2011；阮昆等，2017)，結合華南很多巖體中心部位的補體或晚期巖枝即為高分異花崗巖的宏觀認識(吳福元等，2017)，我們推測上述(表3)帽峰式、九龍巖式、竹筒尖式、竹山下式小巖體等可能都屬于高分異花崗巖體，如此，高分異酸性巖脈(小巖體)侵位期、基性巖脈侵位期與鈾成礦早期(140～90Ma)則具有良好的對應關系。

4.2.3 礦-巖脈短時差及巖脈鋯石富鈾對鈾源的啟示

基性巖脈與鈾礦化的關系研究已獲得諸多進展：基性脈巖不但可以為內生型鈾礦化提供有利于富集場所，控制鈾礦床的定位，而且成礦流體中的CO2等礦化劑組份可能是受基性巖脈侵位代表的巖石圈伸展事件控制而主要來自地幔(鄧平等，2003b; 胡瑞忠等，2007; Huetal.，2009;劉治恒和巫曉兵，2009; 嚴冰等，2013; 陳佑緯等，2019; 駱金誠等，2019; 鐘福軍等，2019)?；詭r脈侵位期與花崗巖型鈾化期的良好對應揭示出一旦礦化劑注入(基性巖脈侵位)就會形成鈾礦化，表明每期鈾成礦過程迅速，這就要求短時間內必須有充足的鈾供給，符合這一條件的鈾只能主要來自地殼高分異花崗巖漿，因同期高分異酸性巖脈鋯石指示深部高溫熔體中已富集大量的鈾，只有此處才能在更深部地幔礦化劑注入后短時間內提供充足的鈾源形成鈾礦化，這也是高分異酸性巖脈(小巖體)、基性巖脈和鈾礦化時間基本一致的原因所在。因幔源物質參與地殼花崗巖漿鈾富集的可能性較小，目前認為鈾源不大可能來自地幔。考慮到成礦期含礦化劑流體沿斷裂上升速度快，近地表熱量有限，難以與已固結地質體進行高效的熱交換和鈾活化、萃取。而且依據(jù)鋯石鈾含量與全巖鈾含量成正相關的指示來看，淺部早期已固結地質體鋯石鈾含量明顯較成礦期巖脈低(表1)，表明其全巖相對來說也并不富鈾，所以淺部地質體對鈾源貢獻較小。綜上，初步認為華南花崗巖型鈾礦床中鈾可能主要來自高分異花崗巖漿。

4.3 成礦過程初步推演

高分異酸性巖脈(小巖體)侵位期、基性巖脈侵位期及鈾成礦早期的契合初步指示鈾源可能主要來自地殼高分異花崗巖漿。但是根據(jù)杜樂天和王文廣(2009)、杜樂天(2015)的研究，除CO2等礦化劑之外本區(qū)富堿熱液也主要來自地幔，初步推測出華南花崗巖型鈾成礦可能屬殼?；旌献饔媒Y果。國內余達淦(2001)最早預見到這一深源成礦過程的可能性，他指出深部CO2和F的貢獻將是殼幔作用過程的重要紐帶，因F能活化、遷移熔體中的鈾，CO2則是鈾在轉入溶液后進行搬運和沉淀的主要載體。據(jù)此，推演華南花崗巖型鈾礦成礦過程可能為：巖石圈伸展期，軟流圈地幔上涌，使巖石圈地幔部分熔融，形成基性巖漿；同時巖石圈地殼因地幔熱烘烤，地殼發(fā)生部分熔融，發(fā)生高分異結晶作用形成高分異富鈾巖漿和酸性巖脈；隨后地?；詭r漿、富含礦化劑(CO2和F)流體沿深斷裂上升，幔源流體溶解、活化地殼高分異巖漿中鈾形成成礦流體與基性巖漿共同向上運移，至近地表帶，成礦流體與裂隙帶中的大氣降水混合，造成溫度驟然降低和流體稀釋而沉淀成礦，基性巖漿則形成巖脈，斷裂系統(tǒng)為鈾礦的形成提供了運移通道和成礦空間。鈾成礦時間與酸性、基性巖脈形成時間基本一致，每期成礦過程短暫而劇烈，成礦期次受控于巖石圈伸展周期。

4.4 鋯石鈾含量的找礦意義探討

鈾主要來自地殼高分異花崗巖漿，燕山晚期酸性巖脈(小巖體)又是高分異花崗巖漿的產物，巖漿中鈾的豐度能較好記錄在鋯石中，若將巖脈(小巖體)鋯石鈾含量作為鈾源豐度乃至礦床品位的判別指標將從理論上是可行的。本文通過對諸廣山南體37個樣品統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)，當20號樣品(HM906)鋯石平均鈾含量達到3528×10-6才發(fā)現(xiàn)了同期的瀝青鈾礦化，因此，是否可以將鋯石平均鈾含量達到3500×10-6作為鈾成礦下限參考值？即達到或大于此值才會出現(xiàn)鈾礦化，值得進一步探索。此外，如上文所述，高分異巖體鋯石一般具有極高的鈾含量，此類鋯石能否作為特殊的含鈾礦物進行鈾元素的萃取，值得做相關礦冶實驗進行嘗試。

5 結論

(1)華南花崗巖型鈾礦存在礦巖長時差和礦巖脈(小巖體)間的短時差均早已被前人注意到，本文在此基礎之上，通過統(tǒng)計巖體鋯石中鈾含量這種全新方法，首次揭示出酸性巖脈(小巖體)鋯石較巖體鋯石結晶時熔體中的鈾會成倍富集，發(fā)現(xiàn)花崗巖脈(小巖體)可能均屬巖漿分異結晶晚期產物。依據(jù)高分異花崗巖脈(小巖體)侵位期、基性巖脈侵位期、鈾成礦早期(140～90Ma)三者的良好對應，初步認為鈾并非來自占地表絕大部分面積的早期形成的已固結花崗巖及其他地質體，也非來自地幔，而是主要來自地表出露極少的與礦化同期的花崗巖脈(小巖體)的母體——地殼高分異熔融態(tài)花崗巖漿。成礦期的鈾主要不是在淺部地質體中被動萃取而來，而是在花崗巖漿中高度結晶分異而成，支持花崗巖型鈾礦為巖漿活動后期產物的認識。

(2)華南花崗巖型鈾成礦可能屬殼幔混合作用結果，即鈾源來自地殼分異巖漿，成礦流體和礦化劑主要來自地幔，而成礦空間受斷裂系統(tǒng)控制。初步認為因巖石圈伸展能促使地殼鈾源(高分異花崗巖漿)、地幔礦化劑及運移、儲集空間(基性巖脈及斷裂系統(tǒng))的同期形成，可致使每期巖石圈伸展必然成礦。

致謝兩位匿名審稿專家和本刊編輯提出了很多寶貴的修改意見，提升了文章質量，在此表示衷心感謝！