謝 欣

(中國石化石油化工科學(xué)研究院，北京 100083)

人工智能技術(shù)發(fā)展日新月異，在汽車發(fā)動機(jī)設(shè)計(jì)領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用[1-2]，在潤滑油領(lǐng)域也開始應(yīng)用[3-4]。內(nèi)燃機(jī)油的主要組成部分基礎(chǔ)油的氧化安定性對內(nèi)燃機(jī)油性能有著至關(guān)重要的作用。潤滑油基礎(chǔ)油(簡稱基礎(chǔ)油)是非常復(fù)雜的混合物，組成的差別導(dǎo)致了基礎(chǔ)油氧化安定性的巨大差別。隨著發(fā)動機(jī)技術(shù)日益發(fā)展，車用內(nèi)燃機(jī)油大量使用加氫精制的Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油，采用人工智能模擬評定 Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油的氧化安定性，找到影響其高低的主要因素和規(guī)律，對于潤滑油產(chǎn)品的開發(fā)研制具有重要意義。API基礎(chǔ)油分類準(zhǔn)則見表1。

表1 API基礎(chǔ)油分類準(zhǔn)則

國內(nèi)外研究者提出了一些基礎(chǔ)油氧化安定性與其化學(xué)組成的關(guān)聯(lián)模型，包括線性回歸模型[5]、指數(shù)回歸模型[6]和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型[7-8]等?；A(chǔ)油組成與氧化安定性的關(guān)聯(lián)模型具有多參數(shù)、高維非線性的特點(diǎn)，而人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(ANN )可以很好地處理高維非線性體系，并具有自組織、自適應(yīng)、自學(xué)習(xí)的特性。為了提高模型預(yù)測準(zhǔn)確度，本研究采用多層感知神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(MLP-ANN)模型，在指標(biāo)的選取中改進(jìn)了過去研究模型中通常采用的飽和烴含量，將其細(xì)分的鏈烷烴和不同環(huán)數(shù)環(huán)烷烴含量作為輸入變量，通過不斷對參數(shù)進(jìn)行調(diào)整，得到最終模型。

本研究采用最為廣泛使用的旋轉(zhuǎn)氧彈法(ASTM D2272)作為評定基礎(chǔ)油氧化安定性的方法。針對加氫精制基礎(chǔ)油的結(jié)構(gòu)特征，分別應(yīng)用MLP-ANN和徑向基神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(RBPN)方法，建立兩個預(yù)測加氫基礎(chǔ)油氧化安定性的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，并將黏度指數(shù)加入模型，以期提高模型對加氫基礎(chǔ)油氧化安定性的預(yù)測精度。同時對影響加氫基礎(chǔ)油氧化安定性的因素進(jìn)行分析，找出與氧化安定性有正相關(guān)和負(fù)相關(guān)關(guān)系的Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油的烷烴組成。

1 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型簡介

1.1 MLP-ANN

MLP-ANN是由一系列多層排列節(jié)點(diǎn)構(gòu)成的網(wǎng)絡(luò)，節(jié)點(diǎn)只能在相鄰層之間由權(quán)聯(lián)結(jié)。MLP-ANN采用共軛梯度降序向后傳播訓(xùn)練函數(shù)，層結(jié)構(gòu)可以是三層或者更多，構(gòu)成網(wǎng)絡(luò)的層數(shù)與解決的問題有關(guān)，MLP-ANN模型如圖1所示。

圖1 MLP-ANN網(wǎng)絡(luò)模型

MLP-ANN的輸入向量表示為：

(1)

輸出向量表示為：

Yi=f(Xi) (i=1，2，…，n；n≥2)

(2)

式中：Kij為M、N的權(quán)向量函數(shù)，不同的層具有不同的權(quán)函數(shù)；Cj為輸入信息；bj為偏差；f為激活函數(shù)，是非線性S曲線函數(shù)：

(3)

1.2 RBPN

RBPN是一種局部逼近網(wǎng)絡(luò)，其隱層節(jié)點(diǎn)具有相互獨(dú)立的中心和寬度，具有很好的分類特性。該模型與MLP-ANN模型都是非線性多層前向網(wǎng)絡(luò)，都是通用逼近器。但是，RBPN的基函數(shù)計(jì)算的是輸入向量和中心的歐氏距離，而MLP-ANN隱單元的激勵函數(shù)計(jì)算的是輸入單元和連接權(quán)值間的內(nèi)積。

2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的建立

2.1 輸入?yún)?shù)的選擇

溶劑精制的Ⅰ類基礎(chǔ)油中的硫、氮含量通常很高，許多文獻(xiàn)也指出硫、氮含量與Ⅰ類基礎(chǔ)油的氧化安定性有密切的相關(guān)性[5]。而對于加氫精制的Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油，通常含有大約1%(w)或更少的芳烴，硫含量和氮含量非常低。對Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油，芳烴含量對氧化安定性的影響很大，同時當(dāng)芳烴含量更低時，鏈烷烴和環(huán)烷烴的含量與分布也對氧化安定性產(chǎn)生重要影響。

本研究針對Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油的組成結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，為了達(dá)到高的關(guān)聯(lián)預(yù)測精度，將通常模型采用的飽和烴含量進(jìn)行細(xì)分，采用質(zhì)譜分析技術(shù)得到了全部Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油樣本中鏈烷烴、一環(huán)環(huán)烷烴到六環(huán)環(huán)烷烴的含量，以及各種芳烴的含量。所得結(jié)果中芳烴主要由烷基苯組成，其他單環(huán)芳烴和多環(huán)芳烴含量基本為0。為了簡化模型輸入?yún)?shù)，經(jīng)過驗(yàn)證選定鏈烷烴、一環(huán)環(huán)烷烴到六環(huán)環(huán)烷烴含量，以及烷基苯含量作為每個樣本的8個模型輸入?yún)?shù)。

API基礎(chǔ)油分類準(zhǔn)則中黏度指數(shù)是一個重要的因素，圖2為樣本中的Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油黏度指數(shù)與氧化安定性的關(guān)系。從圖2可以看出，Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油的黏度指數(shù)與氧化安定性具有正相關(guān)關(guān)系。同時由于圖中樣本點(diǎn)較為分散，氧化安定性還受其他因素影響。而黏度指數(shù)是表征基礎(chǔ)油性質(zhì)的非常重要的參數(shù)，可方便取得，是由基礎(chǔ)油本身性質(zhì)決定的。與以往研究不同，本研究首次將黏度指數(shù)作為輸入?yún)?shù)引入模型。

圖2 Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油黏度指數(shù)與氧化安定性的關(guān)系

2.2 Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油樣本數(shù)據(jù)

樣本采用了18種不同的Ⅱ/Ⅲ類加氫基礎(chǔ)油，其物性、烴類組成和氧化安定性數(shù)據(jù)見表2。為了使神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的預(yù)測適用性更廣，選擇樣本的黏度指數(shù)覆蓋了80～125的區(qū)間。采用ASTM D2272方法測定了每個樣本的旋轉(zhuǎn)氧彈時間，作為表征該樣本的氧化安定性數(shù)據(jù)。從旋轉(zhuǎn)氧彈時間可以看出，數(shù)據(jù)沒有明顯規(guī)律可尋。因此采用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型正是基于其復(fù)雜性難以用常規(guī)數(shù)學(xué)模型解決的考慮。

表2 Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油物性、烴類組成和氧化安定性數(shù)據(jù)

2.3 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的建立

為了消除不同輸入變量的不同取值范圍對結(jié)果的影響，首先對輸入變量進(jìn)行歸一化，將原始數(shù)據(jù)變換落入到[0，1]區(qū)間內(nèi)。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在建模時將所得樣本分成兩部分，一部分作為訓(xùn)練集訓(xùn)練神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，另一部分作為預(yù)測集，在建模的同時進(jìn)行模型輸出結(jié)果預(yù)測。如此可以防止模型的過度訓(xùn)練，使精度更高。本研究中訓(xùn)練集占全部數(shù)據(jù)的75%，預(yù)測集占全部數(shù)據(jù)的25%。

3 結(jié)果與討論

通過樣本訓(xùn)練，反復(fù)調(diào)整參數(shù)得到了最優(yōu)化結(jié)果的MLP-ANN模型和RBPN模型，兩者的參數(shù)和預(yù)測準(zhǔn)確度見表3。由表3可以看出：MLP-ANN模型采用兩個隱藏層，兩個模型的訓(xùn)練更新比例均為0.9；MLP-ANN模型的預(yù)測準(zhǔn)確度達(dá)到94.2%，比RBPN模型高12.7百分點(diǎn)，說明建立的MLP-ANN模型具有很高的應(yīng)用價(jià)值。表4為MLP-ANN模型和RBPN模型對于樣本數(shù)據(jù)預(yù)測值與實(shí)際值的偏差。由表4可以看出：MLP-ANN模型預(yù)測的氧化誘導(dǎo)期數(shù)據(jù)的誤差基本在10 min以內(nèi)。

為了考察黏度指數(shù)作為輸入?yún)?shù)對于建立神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測準(zhǔn)確度的影響程度，對MLP-ANN模型中有無黏度指數(shù)作為輸入?yún)?shù)進(jìn)行比較，結(jié)果顯示在加入黏度指數(shù)作為輸入變量后，模型預(yù)測準(zhǔn)確度提高了11.3百分點(diǎn)。充分說明黏度指數(shù)與氧化安定性的緊密關(guān)聯(lián)性和選擇黏度指數(shù)作為輸入?yún)?shù)的必要性。

對于得到的MLP-ANN模型，輸入?yún)?shù)對模型輸出結(jié)果的相對重要性見圖3。從圖3可以看出，二環(huán)環(huán)烷烴、鏈烷烴和三環(huán)環(huán)烷烴含量在9個輸入?yún)?shù)中重要性最高。

表3 兩個神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的參數(shù)和預(yù)測準(zhǔn)確度

表4 兩個神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的預(yù)測值偏差

圖3 MLP-ANN模型中輸入?yún)?shù)的相對重要性w0～w7分別表示鏈烷烴、一環(huán)到六環(huán)環(huán)烷烴及烷基苯的質(zhì)量分?jǐn)?shù)

根據(jù)輸入?yún)?shù)的相對重要性，將樣品加氫基礎(chǔ)油的鏈烷烴、二環(huán)環(huán)烷烴和三環(huán)環(huán)烷烴的含量與氧化安定性作圖?？紤]到一環(huán)環(huán)烷烴在油中的比例較高，也對其含量與氧化安定性作圖。結(jié)果如圖4所示。由圖4可以看出：鏈烷烴含量與氧化安定性有一定的正相關(guān)關(guān)系，而二環(huán)、三環(huán)環(huán)烷烴含量與氧化安定性有一定的負(fù)相關(guān)關(guān)系，一環(huán)環(huán)烷烴含量與氧化安定性之間的關(guān)系不明顯。這說明在Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油中，在芳烴含量很低的情況下，隨著鏈烷烴含量的增加，二環(huán)、三環(huán)環(huán)烷烴含量減少，基礎(chǔ)油的氧化安定性增加。通常情況下，鏈烷烴的黏度指數(shù)最高；其次是具有鏈烷基側(cè)鏈的單環(huán)、雙環(huán)環(huán)烷烴，以及單環(huán)、雙環(huán)芳烴；最差的是重芳烴、多環(huán)環(huán)烷烴和帶環(huán)烷基側(cè)鏈的芳烴，黏度指數(shù)最低?？寡趸阅苌?，鏈烷烴的抗氧化性能高；而對于環(huán)烷烴組分，不僅環(huán)烷烴支鏈會發(fā)生氧化反應(yīng)，而且環(huán)與側(cè)鏈聯(lián)結(jié)的叔碳原子也易發(fā)生氧化反應(yīng)，相鄰碳原子被氧化生成羧酸或醛酸，導(dǎo)致環(huán)結(jié)構(gòu)破壞，碳鏈斷裂，再進(jìn)一步酯化，抗氧化性能較差。

圖4 基礎(chǔ)油中鏈烷烴含量及一環(huán)、二環(huán)、三環(huán)環(huán)烷烴含量與氧化安定性的關(guān)系

4 結(jié) 論

(1)針對加氫精制Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油的結(jié)構(gòu)特征，分別應(yīng)用MLP-ANN和RBPN方法建立了9參數(shù)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。其中MLP-ANN模型預(yù)測準(zhǔn)確度比RBPN模型提高了12.7百分點(diǎn)，模型預(yù)測精度較為理想，可以滿足不同來源加氫基礎(chǔ)油氧化安定性的預(yù)測需要，可有效用于對Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油進(jìn)行抗氧化性能預(yù)測。

(2)首次在預(yù)測基礎(chǔ)油氧化安定性的模型中將黏度指數(shù)作為輸入變量，與無黏度指數(shù)作為輸入變量時相比，MLP-ANN模型預(yù)測準(zhǔn)確度提高了11.3百分點(diǎn)。在Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油中，隨著基礎(chǔ)油黏度指數(shù)的升高，基礎(chǔ)油的氧化安定性增加。

(3)得到了各變量對加氫基礎(chǔ)油氧化安定性的重要性排序，提煉出與氧化安定性有正相關(guān)和負(fù)相關(guān)關(guān)系的Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油的烷烴組成。在Ⅱ/Ⅲ類基礎(chǔ)油中，在芳烴含量很低的情況下，隨著鏈烷烴含量的增加，二環(huán)、三環(huán)環(huán)烷烴含量減少，基礎(chǔ)油的氧化安定性增加。