吳宗坤 黃玉梁 曾楚凱 王吉杰

摘 要：為去除有機(jī)廢氣中對(duì)環(huán)境毒害較大的苯，現(xiàn)試采用強(qiáng)電離放電產(chǎn)生低溫等離子體的方法對(duì)含苯的模擬煙氣進(jìn)行降解，研究了苯的初始質(zhì)量濃度、等離子體反應(yīng)器給電電壓與氣體流量3個(gè)因素對(duì)苯降解率的影響效果。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：隨著苯初始質(zhì)量濃度的增加，苯分子與活性分子的碰撞概率增大，但發(fā)生降解反應(yīng)的概率減小，當(dāng)初始質(zhì)量濃度大于550 mg/m3時(shí)，苯降解率過(guò)低；在等離子體反應(yīng)器可承受的4 kV電壓內(nèi)，苯的降解率隨電壓的增大而增大；隨著氣體流量的增加，苯的降解率逐漸減小。反應(yīng)過(guò)程中，存在其他有機(jī)氣體的產(chǎn)生，苯的降解率在55%左右，主要產(chǎn)物為CO2與H2O，在無(wú)催化劑與其他條件下，強(qiáng)電離放電法直接降解苯的降解率并不高。

關(guān)鍵詞：強(qiáng)電離放電；降解苯；有機(jī)廢氣

基金項(xiàng)目：江蘇大學(xué)2018年大學(xué)生實(shí)踐創(chuàng)新訓(xùn)練計(jì)劃項(xiàng)目（201810299361W）

苯是碳?xì)浠衔镏幸环N最簡(jiǎn)單的芳烴，在常溫下無(wú)色，難溶于水，揮發(fā)性大，在空氣中擴(kuò)散性較強(qiáng)，并伴隨強(qiáng)烈的芳香味道。苯已經(jīng)被世界衛(wèi)生組織國(guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)公布的致癌物清單列為一類(lèi)致癌物。近些年來(lái)，工業(yè)的迅速發(fā)展導(dǎo)致空氣中苯系物的質(zhì)量濃度較高，在大中城市尤為突出，大部分苯系物質(zhì)量濃度超過(guò)30 μg/L，有的甚至高達(dá)301 μg/L，嚴(yán)重干擾居民日常生活，危害人類(lèi)體質(zhì)健康。強(qiáng)電離放電處理有機(jī)廢氣技術(shù)有著處理效果好、可操作性高、大多數(shù)氣體可直接降解為CO2和H2O、無(wú)二次污染的優(yōu)點(diǎn)，具有廣泛的應(yīng)用前景，因此，可嘗試采用強(qiáng)電離放電法進(jìn)行苯的降解研究。本研究采用強(qiáng)電離放電法降解空氣中低濃度的苯，重點(diǎn)在于實(shí)驗(yàn)條件對(duì)降解率的影響，探究技術(shù)可行性，為商用提供有價(jià)值的理論與數(shù)據(jù)支撐[1-3]。

1 降解機(jī)理

在強(qiáng)電離放電反應(yīng)器中，通過(guò)施加高壓電壓，產(chǎn)生大量低溫等離子體，產(chǎn)生的等離子體均帶電能量10 eV以上，當(dāng)通入一定量的苯氣體后，氣體分子可在短時(shí)間吸收能量，在放電通道內(nèi)產(chǎn)生大量的電子和活性粒子，將苯進(jìn)行分解，使污染物轉(zhuǎn)化為簡(jiǎn)單小分子無(wú)污染物質(zhì)，從而使污染物得到降解去除。

苯分子由于受到高能電子的撞擊，可由基態(tài)分子活化為激發(fā)態(tài)分子，苯分子的大π鍵能為615～696 kJ/mol，吸收大量能量可發(fā)生斷裂，產(chǎn)生自由基并發(fā)生一系列反應(yīng)，最后與羥基自由基可反應(yīng)生成CO2與H2O。

2 實(shí)驗(yàn)方法

2.1 實(shí)驗(yàn)裝置

整個(gè)實(shí)驗(yàn)裝置由氣體發(fā)生系統(tǒng)、管路系統(tǒng)、等離子體反應(yīng)系統(tǒng)、尾氣檢測(cè)系統(tǒng)、輔助系統(tǒng)5個(gè)部分組成。以少量氮?dú)獯得摵剿芤海c另一路的空氣在混合器中充分混合，形成由空氣、水蒸氣與苯氣體三者按比例混合而成的實(shí)驗(yàn)用模擬煙氣。實(shí)驗(yàn)使用的等離子體反應(yīng)系統(tǒng)是強(qiáng)電離放電等離子體反應(yīng)器，其反應(yīng)容積為100 mm×190 mm×2 mm，放電間隙為1 mm，反應(yīng)器采用軸流風(fēng)機(jī)散熱，并配備管路加熱裝置，以防氣體在管壁凝結(jié)。

2.2 測(cè)量方法

采用美國(guó)VOCs測(cè)試儀測(cè)量反應(yīng)前后的苯含量，通過(guò)Q3-V型電壓表控制反應(yīng)器的外加電壓并直接讀取數(shù)據(jù)，氣體流量由裝置上的氣體轉(zhuǎn)子流量計(jì)的刻度直接讀出[4-5]。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與數(shù)據(jù)處理

3.1 苯初始質(zhì)量濃度C0對(duì)降解率η的影響

分別取700、900、1 200、1 600、1 800 mg/m3的模擬煙氣，將等離子體反應(yīng)器外加電壓U0調(diào)整為3 kV，氣體流量Q調(diào)整為0.3 m3/h，測(cè)定此條件下苯的降解率，繪制圖像如圖1所示?？梢钥闯?，隨著苯初始質(zhì)量濃度C0的增加，降解率η在一定范圍內(nèi)會(huì)減小。當(dāng)初始煙氣量為1 800 mg/m3時(shí)，降解率僅為45%。說(shuō)明在等離子體反應(yīng)器外加電壓恒定時(shí)，模擬煙氣的初始質(zhì)量濃度C0對(duì)苯的降解率η有一定的影響，降解率η隨初始質(zhì)量濃度C0的增加而呈現(xiàn)下降趨勢(shì)。雖然苯初始質(zhì)量濃度增加，在反應(yīng)器外加電壓不變，即對(duì)反應(yīng)器注入的能量不變的情況下，活性粒子數(shù)目不足以與苯發(fā)生碰撞，故苯分子與活性粒子碰撞、反應(yīng)的概率反而是減小的，導(dǎo)致處理效率下降。

3.2 氣體流量Q對(duì)降解率η的影響

先取苯初始質(zhì)量濃度為650～700 mg/m3范圍內(nèi)的模擬煙氣，外加電壓U0調(diào)整為3 kV，調(diào)節(jié)氣體轉(zhuǎn)子流量計(jì)的開(kāi)關(guān)，取不同流量進(jìn)行數(shù)據(jù)記錄與對(duì)比，繪制圖像如圖2所示。當(dāng)氣體流量Q越來(lái)越大時(shí)，降解率η呈現(xiàn)一個(gè)波動(dòng)值，保持在43%～56%，當(dāng)氣體流量為1.5 m3/h時(shí)，降解率只有43%，在一定范圍內(nèi)，處理效率隨著氣體流速增加而增加，但當(dāng)氣體流量大于0.9 m3/h時(shí)，降解率呈現(xiàn)下降趨勢(shì)。這說(shuō)明在苯的處理中存在一個(gè)最佳的流量范圍，即0.8～0.9 m3/h，為找到最佳實(shí)驗(yàn)條件提供了依據(jù)[6-7]。

3.3 等離子體反應(yīng)器外加電壓U0對(duì)降解率η的影響

取含苯初始質(zhì)量濃度為650～700 mg/m3范圍內(nèi)的模擬煙氣，將氣體流量Q通過(guò)氣體轉(zhuǎn)子流量計(jì)閥門(mén)調(diào)整為0.9 m3/h左右，分別在1.0，1.5，2.0，2.5，3.0，3.5，4.0 kV條件下進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，則外加電壓U0對(duì)降解率η的影響如圖3所示。當(dāng)U0=1 kV時(shí)，降解率η僅為20%；當(dāng)U0=4 kV時(shí)，降解率η可以達(dá)到60%，當(dāng)電壓介于1.5～3.0 kV時(shí)，降解率隨電壓升高而顯著增加，而隨著電壓的進(jìn)一步升高，降解率呈緩慢上升的趨勢(shì)。隨著外加電壓U0的逐漸升高，電子可以獲得更多的能量，傳遞給周?chē)牧Ｗ由筛嗟牧u基自由基，與苯分子碰撞的概率增加，因此，降解率η越來(lái)越高。所以，可以通過(guò)提高外加電壓U0來(lái)提升對(duì)苯的降解率，但外加電壓U0也不應(yīng)過(guò)高，電壓最大值應(yīng)在等離子體反應(yīng)器可承受的范圍內(nèi)，且不應(yīng)長(zhǎng)時(shí)間處于最大電壓值，以免產(chǎn)生的電流過(guò)大，將反應(yīng)器中的極板擊穿，造成實(shí)驗(yàn)裝置的損壞，發(fā)生實(shí)驗(yàn)事故[8]。

4 結(jié)語(yǔ)

（1）在本實(shí)驗(yàn)中，強(qiáng)電離放電低溫等離子法在沒(méi)有添加催化劑的情況下，可在常溫常壓下有效去除55%的苯，最終產(chǎn)物為CO2和H2O，無(wú)二次污染。苯的分子質(zhì)量較大，結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，所以，為實(shí)現(xiàn)苯的高效去除，可考慮與其他方法聯(lián)用的技術(shù)，以進(jìn)一步提高苯的降解率。

（2）在對(duì)苯的處理過(guò)程中，考慮了苯初始質(zhì)量濃度、氣體流量、外加電壓對(duì)強(qiáng)電離放電降解苯的影響，其中，氣體流量與外加電壓對(duì)苯的降解影響較大。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，在氣體流量為0.9 m3/h、電壓為4 kV時(shí)，苯的降解率最高。

（3）實(shí)驗(yàn)表明，苯的降解率隨初始質(zhì)量濃度增加而下降；隨著外加電壓的增加而增加，在1.5～3.0 kV，苯的降解率隨電壓增加而顯著增加，超過(guò)3 kV，則處理效率上升幅度趨于平緩；在一定范圍內(nèi)隨氣流流量增加而增加，超過(guò)0.9 m3/h則呈現(xiàn)下降的趨勢(shì)。

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