馮立強(qiáng)

(遼寧工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院，錦州 121001)

引 言

當(dāng)強(qiáng)激光場(chǎng)與原子、分子相互作用時(shí)會(huì)發(fā)生許多非線性光學(xué)現(xiàn)象。其中，高次諧波作為探測(cè)原子、分子中電子超快動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象的工具及獲得單個(gè)阿秒光源的方法被廣泛研究近30年[1-3]。

目前，原子、分子輻射高次諧波的過程可由1993年CORKUM提出的半經(jīng)典“電離-加速-回碰”模型[4]以及1994年 LEWENSTEIN等人[5]改進(jìn)的量子理論模型來(lái)解釋。具體來(lái)說：電子首先在激光驅(qū)動(dòng)下由隧道電離進(jìn)入連續(xù)態(tài)；其次，自由電子在后續(xù)激光驅(qū)動(dòng)下加速并獲得能量；隨后，在激光反向驅(qū)動(dòng)下，電子有幾率與原母核發(fā)生碰撞，進(jìn)而輻射出光子能量為基頻場(chǎng)整數(shù)倍的高階諧波?；谌侥Ｐ蚚4]，人們提出了許多方案來(lái)獲得持續(xù)時(shí)間在阿秒量級(jí)的單個(gè)脈沖。例如：少周期場(chǎng)方案[6]；雙色或三組合場(chǎng)方案[7-8]；啁啾調(diào)制方案[9-10]；極化門方案[11-12]；中紅外場(chǎng)方案[13-14]；共振增強(qiáng)電離機(jī)制[15-16]以及非均勻場(chǎng)調(diào)控方案[17-18]。

高次諧波光譜除了可以獲得單個(gè)阿秒脈沖之外，其另一個(gè)非常重要的應(yīng)用是可以獲得能量固定的單階諧波光源。這一特點(diǎn)對(duì)于獲得自由電子激光器的種子光源是非常有幫助的。鑒于這一原因，研究人員通過調(diào)控激光波形來(lái)實(shí)現(xiàn)諧波相位匹配，進(jìn)而獲得單階諧波的選擇增強(qiáng)[19-21]。但是，在激光波形的調(diào)控中，多數(shù)研究都是采用多色場(chǎng)實(shí)現(xiàn)的。實(shí)驗(yàn)上調(diào)控多色場(chǎng)是非常復(fù)雜的。而且單階諧波的增強(qiáng)只在8倍以下。因此，本文中的理論提出一種雙色場(chǎng)啁啾場(chǎng)調(diào)控方案，并且獲得了一種特殊的W波形結(jié)構(gòu)。在該W波形結(jié)構(gòu)下，諧波輻射會(huì)呈現(xiàn)折疊區(qū)域。當(dāng)折疊區(qū)域僅為單階諧波時(shí)，該階諧波會(huì)比其它諧波強(qiáng)度有明顯增強(qiáng)，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)單階諧波的選擇增強(qiáng)。在該方案下，單階諧波增強(qiáng)在20倍左右。本文中單位a.u.表示原子單位，arb.units表示任意單位。

1 計(jì)算方法

外場(chǎng)下He原子的薛定諤方程可描述為[22-24]：

(1)

式中，H(t)為體系哈密頓量，▽為拉普拉斯算符，t表示時(shí)間，r為電子坐標(biāo)，z表示激光偏振方向,φ(r,t)為體系波函數(shù),可由球諧函數(shù)來(lái)展開(具體方法見參考文獻(xiàn)[22]、參考文獻(xiàn)[23])。E(t)表示激光場(chǎng),可描述為：

(2)

式中，Ei，ωi，τi和ci(i=1,2)分別為2束激光場(chǎng)振幅、頻率、脈寬和啁啾參量。

高次諧波表示為：

(3)

式中，a(t)=-〈φ(r,t)|[H(t),[H(t),z]|φ(r,t)〉為偶極加速度，ω為諧波階次。

2 結(jié)果與分析

圖1為He原子在雙色啁啾激光場(chǎng)下輻射高次諧波光譜的譜圖。雙色場(chǎng)為10T1600以及10T800的組合場(chǎng)。T1600和T800分別表示1600nm激光場(chǎng)和800nm激光場(chǎng)光學(xué)周期。激光強(qiáng)度I1=I2=1.0×1014W/cm2。啁啾參量為c1=c2=0以及c1=-6×10-5，c2=0。由圖可知，當(dāng)c1=c2=0時(shí)，諧波連續(xù)區(qū)在55階～65階區(qū)間有少許增強(qiáng);當(dāng)c1=-6×10-5，c2=0時(shí)，諧波連續(xù)區(qū)呈現(xiàn)327階諧波的單階增強(qiáng)現(xiàn)象,并且該階諧波強(qiáng)度比其臨近諧波強(qiáng)度增強(qiáng)近20倍。

Fig.1 Harmonic spectra from He driven by two-color chirped pulse

圖2為He原子在上述雙色激光驅(qū)動(dòng)下諧波輻射的時(shí)頻分析圖[25]。為了更好地分析諧波輻射過程，圖2中同時(shí)給出了He原子在單色10T1600激光下的諧波輻射過程。根據(jù)三步模型理論可知，在單色場(chǎng)情況下(見圖2a和圖2b)，電子首先在A點(diǎn)附近發(fā)生電離；隨后，電子在激光驅(qū)動(dòng)下進(jìn)行加速；最后在激光反向時(shí)，后電離的電子首先在B點(diǎn)與母核發(fā)生回碰，進(jìn)而呈現(xiàn)出諧波輻射能量峰P的短量子路徑(左路徑)；先電離的電子在C點(diǎn)與母核發(fā)生回碰，進(jìn)而形成諧波輻射能量峰P的長(zhǎng)量子路徑(右路徑)。在雙色場(chǎng)c1=c2=0情況下(見圖2a和2c)，電子在A′點(diǎn)電離后，分別在B′和C′點(diǎn)與母核發(fā)生回碰，進(jìn)而輻射出能量P的短、長(zhǎng)量子路徑。但是在t=0.25T1600～t=0.75T1600之間，激光波形呈現(xiàn)出一個(gè)反向的波包，進(jìn)而形成一個(gè)W結(jié)構(gòu)的波形。電子在這一特殊結(jié)構(gòu)下會(huì)首先減速然后在加速，這導(dǎo)致諧波輻射能量峰P的短量子路徑中呈現(xiàn)了一個(gè)折疊區(qū)域(如圖2c中白色圓圈所示)。這一折疊區(qū)域的范圍在55階諧波～65階諧波，因此這一波段的諧波強(qiáng)度要大于其它波段的諧波強(qiáng)度，這是諧波光譜中這一波段諧波增強(qiáng)的原因。在雙色場(chǎng)c1=-6×10-5，c2=0情況下(見圖2a和圖2d)，電子在A″點(diǎn)電離后，其在B″點(diǎn)與母核發(fā)生回碰，進(jìn)而輻射出能量P的短量子路徑。觀測(cè)激光波形可知，W波形依然可以觀測(cè)到，但是在t=0.25T1600～t=1.25T1600之間，激光波形呈現(xiàn)出兩個(gè)反向的波包。因此，諧波輻射能量峰P的短量子路徑中呈現(xiàn)了兩個(gè)折疊區(qū)域。其中第2個(gè)折疊區(qū)域僅在327階諧波附近(如圖2d中白色圓圈所示)。這是導(dǎo)致諧波光譜中單獨(dú)的327階諧波被選擇增強(qiáng)的原因。

Fig.2 Laser profiles and time-frequency analyses of the harmonics

a—laser profiles b—single-color field c—two-color field withc1=c2=0

d—two-color field withc1=-6×10-5,c2=0

圖3中給出了不同啁啾組合下諧波選擇增強(qiáng)的效果。其中1600nm激光的啁啾參量固定為c1=-6×10-5。由圖3可知，當(dāng)c2從0變換到8×10-5時(shí)，諧波光譜呈現(xiàn)波長(zhǎng)可調(diào)的單階諧波增強(qiáng)。具體來(lái)說，單階諧波增強(qiáng)范圍在182階諧波～328階諧波，如圖3a所示。當(dāng)c2>8×10-5時(shí)(例如9×10-5≤c2≤15×10-5)，諧波光譜呈現(xiàn)雙諧波增強(qiáng)效果，如圖3b所示。

Fig.3 Harmonic spectra driven by two-color chirped pulse

圖4是雙色啁啾激光驅(qū)動(dòng)下諧波輻射的時(shí)頻分析圖。這里只給出2種條件來(lái)說明諧波選擇增強(qiáng)的原因，即單階諧波(c1=-6×10-5，c2=6×10-5)以及雙諧波(c1=-6×10-5，c2=11×10-5)增強(qiáng)。對(duì)于c1=-6×10-5，c2=6×10-5的情況(見圖4a)，在t=0.25T1600～t=1.0T1600區(qū)間，激光波形呈現(xiàn)2個(gè)反向波包。因此，當(dāng)自由電子在B點(diǎn)與母核回碰時(shí)，諧波輻射能量峰P會(huì)呈現(xiàn)2個(gè)折疊區(qū)域。對(duì)于第2個(gè)折疊區(qū)域，其折疊能量?jī)H在207階諧波附近(見圖4a中白色圓圈區(qū)域)，因此導(dǎo)致諧波輻射光譜上呈現(xiàn)單階諧波增強(qiáng)。對(duì)于c1=-6×10-5，c2=11×10-5的情況(見圖4b)，在電子電離以及回碰區(qū)間內(nèi)(0.25T1600

Fig.4 Laser profiles and time-frequency analyses of the harmonics

圖5中給出了800nm激光脈寬變化對(duì)于諧波選擇增強(qiáng)的影響。從圖中可見，當(dāng)800nm激光脈寬大于11T800時(shí)，雖然部分諧波依然可以被增強(qiáng)，但是很難實(shí)現(xiàn)單階諧波的選擇增強(qiáng);當(dāng)800nm激光脈寬在8T800～11T800之間時(shí)，諧波光譜可以呈現(xiàn)單階諧波的選擇增強(qiáng)；但是當(dāng)800nm激光脈寬在8T800以下時(shí)，單階諧波的選擇增強(qiáng)效果又消失了。

Fig.5 Effect of 800nm pulse duration on the selective enhancement of single-order harmonic order

Fig.6 Laser profiles and time-frequency analyses of the harmonics

圖6是不同800nm激光脈寬下諧波輻射的時(shí)頻分析圖。根據(jù)之前分析可知，諧波的選擇增強(qiáng)來(lái)自于諧波輻射過程中的折疊區(qū)域，而折疊區(qū)域又是激光波形中反向波包所導(dǎo)致的。分析圖6中的激光波形可知，對(duì)于多周期脈寬情況(13T800)，由于t=1.25T1600附近的激光振幅很明顯，這導(dǎo)致激光波形在t=0.75T1600～t=1.25T1600之間呈現(xiàn)了明顯的反向波包。因此，自由電子在該區(qū)域的減速和加速會(huì)非常明顯，進(jìn)而在諧波輻射能量峰P中形成能量范圍較大的折疊區(qū)域，如圖6a所示。對(duì)于激光脈寬為11T800和9T800的情況，t=1.25T1600附近的激光振幅與多周期脈寬相比又明顯減小，因此導(dǎo)致諧波輻射過程中的折疊區(qū)域范圍減小。具體來(lái)說，對(duì)于11T800和9T800的情況，諧波輻射能量峰折疊范圍分別在328階諧波和312階諧波附近，如圖6b和6c所示，這是導(dǎo)致諧波光譜上單階諧波選擇增強(qiáng)的原因。對(duì)于少周期脈寬情況(例如：7T800)，t=1.25T1600附近的激光振幅非常弱，這導(dǎo)致t=0.25T1600～t=1.25T1600之間的第2個(gè)反向波包幾乎消失不見。因此，在諧波輻射能量峰中觀察不到折疊區(qū)域，如圖6d所示。這是導(dǎo)致諧波光譜上單階諧波增強(qiáng)消失的原因。

3 結(jié) 論

本文中提出一種利用雙色啁啾場(chǎng)調(diào)控激光波形獲得單階諧波增強(qiáng)的理論方案。結(jié)果表明，在啁啾激光調(diào)節(jié)下可以獲得了一種特殊的W波形結(jié)構(gòu)。在該W波形結(jié)構(gòu)下，諧波輻射會(huì)呈現(xiàn)折疊區(qū)域。當(dāng)折疊區(qū)域的覆蓋范圍僅為單階諧波時(shí)，該階諧波強(qiáng)度會(huì)比其它諧波強(qiáng)度有近20倍的增強(qiáng)。隨后通過優(yōu)化激光波形可以獲得單階諧波增強(qiáng)的范圍在182階諧波～328階諧波。

本文中提出了一種新的獲得單階諧波甚至雙諧波的方法,雖然還未進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，但是本文中采用的理論方法已經(jīng)被實(shí)驗(yàn)證明其正確性和準(zhǔn)確性[21-22]。因此，該研究對(duì)激光光源的發(fā)展有一定幫助。

非常感謝中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所韓克利研究員所提供的計(jì)算資源。