柯華兵 龔山陵* 何建軍 周春紅 張 磊2) 周奕珂

1)(中國(guó)氣象科學(xué)研究院， 北京 100081)

2)(南京信息工程大學(xué)， 南京 210044)

引 言

露天生物質(zhì)燃燒主要指野火和農(nóng)田焚燒，其排放的痕量氣體(CO，CO2，CH4，BC，OC，NOx，NH3，SO2，NMOCs等)和顆粒物(PM)是大氣的重要組成部分[1]。生物質(zhì)燃燒排放的PM導(dǎo)致空氣質(zhì)量惡化[2-4]、能見(jiàn)度降低且對(duì)人體健康產(chǎn)生危害[5]；排放的NMOCs和NOx等氣體在下風(fēng)方發(fā)生化學(xué)反應(yīng)生成O3[6]；排放的CO2可能對(duì)碳循環(huán)產(chǎn)生不可忽視的影響[7]。另外，通過(guò)氣溶膠-輻射云的相互作用生物質(zhì)燃燒還會(huì)影響天氣和氣候[8]。

國(guó)內(nèi)外已經(jīng)開(kāi)展了一些生物質(zhì)燃燒的排放清單的研究，并評(píng)估其對(duì)大氣環(huán)境和氣候的影響。基于衛(wèi)星數(shù)據(jù)集的生物質(zhì)燃燒排放清單，如全球火災(zāi)排放數(shù)據(jù)庫(kù)(Global Fire Emissions Database, GF- ED)[9]、全球火災(zāi)同化系統(tǒng)(Global Fire Assimilation System, GFAS)[10]、NCAR火災(zāi)排放清單(Fire INventory from NCAR, FINN)[11]以及化學(xué)-氣候全球清單(Global Inventory for Chemistry-Climate studies, GICC)[12]等，已廣泛應(yīng)用于大氣環(huán)境等領(lǐng)域。其中GFED，F(xiàn)INN和GICC清單是基于燃燒面積數(shù)據(jù)計(jì)算的生物質(zhì)排放量，而GFAS清單則是基于火點(diǎn)輻射功率(FRP)計(jì)算的生物質(zhì)排放量。盡管很多生物質(zhì)燃燒排放清單已廣泛應(yīng)用于大氣化學(xué)領(lǐng)域，但建模過(guò)程中的燃燒面積和燃料載荷數(shù)據(jù)還存在較大的不確定性[13]。國(guó)內(nèi)一些學(xué)者致力于生物質(zhì)燃燒排放清單的發(fā)展，如Huang等[14]基于全國(guó)各省份農(nóng)業(yè)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)結(jié)合MODIS產(chǎn)品(MO- D/MYD14A)制作出空間分辨率為1 km×1 km、時(shí)間分辨率為10 d的中國(guó)農(nóng)作物燃燒排放清單。Liu等[15]基于MODIS 的火輻射功率數(shù)據(jù)(FRP)估算了華北平原地區(qū)農(nóng)作物燃燒的污染物排放量。

由于中國(guó)存在大量不同植被類(lèi)型的露天生物質(zhì)燃燒現(xiàn)象，因此有必要定量評(píng)估露天生物質(zhì)燃燒對(duì)區(qū)域空氣質(zhì)量影響。研究發(fā)現(xiàn)，在污染比較嚴(yán)重的京津冀地區(qū)[16-23]以及長(zhǎng)江三角洲和珠江三角洲地區(qū)，生物質(zhì)燃燒都會(huì)造成嚴(yán)重的區(qū)域性空氣污染。Zhang等[24]研究發(fā)現(xiàn)，2002年7月—2003年7月北京地區(qū)生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的有機(jī)碳占PM2.5的18%～38%，占PM10的14%～32%。Zhou等[25]研究了秋季嚴(yán)重霧霾事件中農(nóng)作物廢棄秸稈燃燒對(duì)北京和天津PM2.5濃度的影響。Cheng等[26]研究發(fā)現(xiàn)，2011年夏天長(zhǎng)江三角洲地區(qū)重污染事件中37%的細(xì)顆粒物和70%的有機(jī)碳來(lái)自生物質(zhì)燃燒。Li等[27]發(fā)現(xiàn)，西伯利亞?wèn)|北部的生物質(zhì)燃燒排放的煙霧氣溶膠通過(guò)長(zhǎng)距離輸送可能對(duì)中國(guó)東北地區(qū)的空氣質(zhì)量產(chǎn)生影響。Wang等[28]研究發(fā)現(xiàn)，生物質(zhì)燃燒對(duì)廣州的PM2.5濃度的貢獻(xiàn)達(dá)4.0%～19.0%。但上述研究工作只聚焦在特定的研究區(qū)域或僅限于短時(shí)間的重污染事件，因此有必要開(kāi)展更大區(qū)域范圍和更長(zhǎng)時(shí)間尺度的研究，定量評(píng)估露天生物質(zhì)燃燒對(duì)空氣質(zhì)量的影響。

本研究利用MODIS火點(diǎn)、土地類(lèi)型、植被覆蓋、生物質(zhì)載荷和排放因子等數(shù)據(jù)產(chǎn)品，開(kāi)發(fā)了近實(shí)時(shí)的生物質(zhì)燃燒排放模型，并將其嵌入空氣質(zhì)量模式WRF-CUACE，預(yù)報(bào)和評(píng)估生物質(zhì)燃燒對(duì)中國(guó)地面PM2.5濃度的影響?？紤]到因基數(shù)據(jù)導(dǎo)致的排放模型模擬結(jié)果的不確定性，本文進(jìn)一步利用敏感性試驗(yàn)對(duì)生物質(zhì)燃燒排放量進(jìn)行修訂，使空氣質(zhì)量模式模擬結(jié)果更接近觀測(cè)值，并基于模擬結(jié)果，得到2014年10月生物質(zhì)燃燒排放對(duì)地面PM2.5濃度的貢獻(xiàn)。

1 方法和模式簡(jiǎn)介

1.1 生物質(zhì)燃燒排放量計(jì)算

本研究基于自下而上的方法計(jì)算露天生物質(zhì)燃燒的排放量[11]。利用衛(wèi)星火點(diǎn)數(shù)據(jù)、土地類(lèi)型產(chǎn)品、植被覆蓋產(chǎn)品、生物質(zhì)載荷和排放因子等數(shù)據(jù)集獲得高時(shí)間分辨率(1 d)和高空間分辨率(1 km×1 km)的生物質(zhì)燃燒排放清單,計(jì)算公式如下：

Ei=A(x，t)×B(x)×F×ei。

(1)

1.1.1 數(shù)據(jù)集

本文使用近實(shí)時(shí)的MODIS(C6)火點(diǎn)產(chǎn)品，該產(chǎn)品來(lái)自火災(zāi)信息資源管理系統(tǒng)(https:∥firms.modaps.eosdis.nasa.gov/active_fire/)，能提供每日4次、水平分辨率約1 km×1 km的火點(diǎn)探測(cè)，同時(shí)還能提供火點(diǎn)的經(jīng)緯度位置、探測(cè)時(shí)間、亮溫、輻射強(qiáng)度以及可信度等相關(guān)信息。本研究選取了2014年10月可信度不小于30%的火點(diǎn)數(shù)據(jù)建立生物質(zhì)燃燒排放清單。

利用MODIS土地覆蓋類(lèi)型產(chǎn)品(MCD12Q1)來(lái)確定每個(gè)火點(diǎn)所處的土地類(lèi)型。該產(chǎn)品包括5種土地覆蓋類(lèi)型分類(lèi)方案，水平分辨率為500 m×500 m，正弦投影。本研究選取IGBP全球植被分類(lèi)方案(土地覆蓋方案1)，該方案定義了17種土地覆蓋類(lèi)型，分別為常綠針葉林、常綠闊葉林、落葉針葉林、落葉闊葉林、混交林、稠密灌叢、稀疏灌叢、木本稀樹(shù)草原、稀樹(shù)草原、草地、永久濕地、農(nóng)田、城市和建筑區(qū)、農(nóng)田/自然植被混合、雪和冰、貧瘠或稀疏植被以及水。

植被覆蓋率來(lái)自MODIS植被產(chǎn)品VCF (Vegetation Continuous Fields)，該產(chǎn)品被用于識(shí)別每個(gè)火災(zāi)點(diǎn)的植被密度[29]，包括樹(shù)木覆蓋百分比、非樹(shù)木植被覆蓋百分比以及裸地覆蓋百分比，水平分辨率為500 m×500 m。

上述數(shù)據(jù)集之間的不一致性按Wiedinmyer等[11]提及的方法進(jìn)行處理。

1.1.2 計(jì)算因子

對(duì)于每個(gè)確定的火點(diǎn)，假設(shè)初始的燃燒面積為1 km2，若火點(diǎn)位于草原/稀樹(shù)草原，則假設(shè)初始的燃燒面積為0.75 km2。根據(jù)MODIS植被覆蓋產(chǎn)品(VCF)在火點(diǎn)處對(duì)應(yīng)的裸地覆蓋百分比，進(jìn)一步調(diào)整該燃燒面積。如一個(gè)被檢測(cè)到的森林火災(zāi)最初會(huì)被分配為1 km2的燃燒面積。然而，如果在VCF產(chǎn)品中相同位置定義了30%的裸地覆蓋，則最終燃燒面積為0.7 km2 [30]。

采用文獻(xiàn)[31]所用方法確定生物質(zhì)燃燒的比例F，即F是關(guān)于樹(shù)木覆蓋率的函數(shù)。當(dāng)火點(diǎn)所在格點(diǎn)的樹(shù)木覆蓋百分比超過(guò)60%時(shí)，木質(zhì)類(lèi)燃料的F定義為0.3，草本類(lèi)燃料的F定義為0.9; 當(dāng)火點(diǎn)所在格點(diǎn)的樹(shù)木百分比低于40%時(shí)，木質(zhì)類(lèi)燃料假定為不燃燒，草本類(lèi)燃料的F定義為0.98; 當(dāng)火點(diǎn)所在格點(diǎn)的樹(shù)木百分比為40%～60%時(shí)，木質(zhì)類(lèi)燃料的F定義為0.3，草本類(lèi)燃料的F使用如下公式計(jì)算：

引理2[5] G是一個(gè)(p，q)圖，s和m均為整數(shù).如果G是s-邊優(yōu)美的，那么G也是(mp+s)-邊優(yōu)美的，即{k≥s:k≡smod p}?EGI(G).

Fg=e-0.013r。

(2)

式(2)中，F(xiàn)g是草本類(lèi)燃料的燃燒比例，r是樹(shù)木的覆蓋率。

生物質(zhì)載荷和排放因子主要通過(guò)文獻(xiàn)調(diào)研得到[11]，如表1所示。

表1 不同植被覆蓋類(lèi)型對(duì)應(yīng)的生物質(zhì)載荷和排放因子

1.1.3 生物質(zhì)燃燒排放的垂直分布

生物質(zhì)燃燒排放高度的敏感性測(cè)試發(fā)現(xiàn)該參數(shù)對(duì)模擬大氣濃度的重要影響[32]。排放高度與風(fēng)速、燃料負(fù)荷、燃料濕度以及燃燒質(zhì)量等因子有關(guān)。Colarco等[33]發(fā)現(xiàn)生物質(zhì)燃燒排放的顆粒物最初主要集中在源區(qū)2～7 km的高度層，Debell等[34]建議將排放高度定義在3～5 km的高度范圍。本研究基于2002年加拿大魁北克森林火災(zāi)數(shù)據(jù)集[32]，通過(guò)該數(shù)據(jù)集中排放高度的比例和對(duì)應(yīng)高度層排放的顆粒物占比，計(jì)算得到森林燃燒排放的垂直分布，結(jié)果如圖1所示。農(nóng)田或草地的燃燒排放則均勻分布在地面至400 m高度層。

圖1 森林燃燒排放在垂直方向的分布

1.2 模式簡(jiǎn)介

本文使用WRF(Weather Research and Forecasting Model)V3.8模式建立了中尺度氣象模型。模擬時(shí)間為2014年10月，主要選用的物理方案包括微物理過(guò)程參數(shù)化方案(Lin)、積云對(duì)流參數(shù)化方案(G3)、大氣輻射過(guò)程參數(shù)化方案(長(zhǎng)波RRTM、短波Goddard) 、邊界層參數(shù)化方案(YSU)、陸面過(guò)程參數(shù)化方案(Noah)。土地利用資料采用改進(jìn)后的IGBP MODIS 20類(lèi)土地利用資料，該產(chǎn)品由美國(guó)波士頓大學(xué)制作，并經(jīng)NCEP進(jìn)行修訂。使用Lambert投影，模擬區(qū)域中心位于40°N,117°E，采用兩層嵌套，第1層嵌套水平分辨率為54 km×54 km，覆蓋大部分東亞地區(qū)，第2層嵌套水平分辨率為18 km×18 km，覆蓋中國(guó)大部分地區(qū)(圖2)。垂直方向包括32層，模式層頂氣壓100 hPa，1 km高度以?xún)?nèi)分為7層。采用NCEP/NCAR再分析資料作為WRF模式的初始和邊界氣象條件，該數(shù)據(jù)時(shí)間分辨率為6 h，空間分辨率為1°×1°。為保證模擬過(guò)程中大規(guī)模氣象要素的精確性，每6 h對(duì)外層使用網(wǎng)格強(qiáng)迫(處理溫度、水平風(fēng)和水汽)。

利用中國(guó)氣象局開(kāi)發(fā)的大氣化學(xué)環(huán)境預(yù)報(bào)系統(tǒng)CUACE[35]與中尺度氣象模式WRF實(shí)現(xiàn)在線耦合開(kāi)展模擬。CUACE模式包括3個(gè)模塊：氣溶膠模塊、氣體模塊和熱力學(xué)平衡模塊。氣溶膠模塊包含6種顆粒物組分：硫酸鹽、硝酸鹽、海鹽、黑碳、有機(jī)碳和沙塵，所有顆粒按半徑分為12檔(單位均為μm),依次為(0.005，0.01]，(0.01，0.02]，(0.02，0.04]，(0.04，0.08]，(0.08，0.16]，(0.16，0.32]，(0.32，0.64]，(0.64，1.28]，(1.28，2.56]，(2.56，5.12]，(5.12，10.24]和(10.24，20.48]。氣溶膠模塊涉及大氣中的主要?dú)馊苣z產(chǎn)生、輸送、吸濕增長(zhǎng)、碰撞、成核、凝結(jié)、干濕沉降、云中和云下的去除過(guò)程，以及氣溶膠-云相互作用等[35-36]。氣體化學(xué)機(jī)制采用CBMZ碳鍵機(jī)制，包含67種氣體物種和176個(gè)氣體間化學(xué)反應(yīng)，適合在各種環(huán)境條件下使用。CUACE采用ISSOROPIA計(jì)算它們與其氣體前體物之間的熱力學(xué)平衡[37]。為了使模式具備預(yù)報(bào)和評(píng)估生物質(zhì)燃燒對(duì)空氣質(zhì)量影響的功能，根據(jù)前面的生物質(zhì)排放模型在原有的CUACE模式中添加了相應(yīng)的模塊。SO2，NOx，CO，BC，OC，PM2.5和PM10等物種的人為排放來(lái)自中國(guó)多尺度排放清單(MEIC V1.2)，基準(zhǔn)年為2012年，分辨率為0.25°×0.25°。

圖2 模式的模擬區(qū)域(第2層)和所選城市站點(diǎn)的位置

為評(píng)估生物質(zhì)燃燒對(duì)空氣質(zhì)量的影響，設(shè)計(jì)3種模擬方案：①SIM1，只包含人為排放；②SIM2，包含了人為排放和生物質(zhì)燃燒排放；③SIM3，在SIM2的基礎(chǔ)上，基于實(shí)際觀測(cè)值，對(duì)生物質(zhì)燃燒排放進(jìn)行了修訂。搭載MODIS傳感器的Terra和Aqua衛(wèi)星是極軌衛(wèi)星，每天僅過(guò)境中國(guó)地區(qū)4次，時(shí)間大約為01:30，13:30，10:30和22:30(世界時(shí)，下同)。MODIS傳感器可以探測(cè)到燃燒面積在1000 m2以上的明火和陰燃火點(diǎn)，在非常有利的觀察條件下(例如云層較少、地表相對(duì)平坦等)，可以檢測(cè)到100 m2左右的明火。衛(wèi)星過(guò)境時(shí)次的缺陷、小火點(diǎn)的遺漏以及云層的覆蓋導(dǎo)致探測(cè)到的火點(diǎn)量偏低?？紤]到火點(diǎn)的遺漏和排放因子的不確定性，SIM3方案中對(duì)原有生物質(zhì)燃燒模型排放量進(jìn)行了修訂，在其排放量基礎(chǔ)上乘修訂因子，通過(guò)比較敏感性試驗(yàn)?zāi)M結(jié)果與觀測(cè)值確定在該研究時(shí)段修訂因子為10，可使模擬值更接近觀測(cè)值。

1.3 觀測(cè)數(shù)據(jù)

選擇模擬區(qū)域內(nèi)的10個(gè)直轄市及省會(huì)城市觀測(cè)站點(diǎn)用于評(píng)估模式的氣象場(chǎng)和化學(xué)場(chǎng)模擬效果，包括北京、濟(jì)南、石家莊、合肥、南京、上海、鄭州、沈陽(yáng)、長(zhǎng)春和哈爾濱(圖2)。上述站點(diǎn)的氣象要素觀測(cè)值源于中國(guó)氣象局MICAPS格式地面數(shù)據(jù)，時(shí)間間隔為3 h，主要包括2 m氣溫、2 m相對(duì)濕度和10 m 風(fēng)速。PM2.5質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來(lái)源于中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站，數(shù)據(jù)時(shí)間間隔為1 h。

2 結(jié)果分析

2.1 氣象場(chǎng)模擬評(píng)估

本文基于上述改進(jìn)的WRF-CUACE模式評(píng)估露天生物質(zhì)燃燒排放對(duì)空氣質(zhì)量的影響。模式模擬性能是研究結(jié)果可靠性的關(guān)鍵因素之一，有必要對(duì)該模式的模擬性能進(jìn)行驗(yàn)證。首先，對(duì)10個(gè)城市站點(diǎn)的氣象要素的模擬結(jié)果進(jìn)行評(píng)估，主要的氣象要素包括2 m氣溫、2 m相對(duì)濕度和10 m風(fēng)速,模擬值與觀測(cè)值平均偏差、均方根誤差和相關(guān)系數(shù)的統(tǒng)計(jì)結(jié)果如表2所示。各城市站點(diǎn)氣溫的相關(guān)系數(shù)和均方根誤差分別為0.82～0.97(達(dá)到0.01顯著性水平)和1.2～2.8℃，顯示模擬值和觀測(cè)值之間的高度一致。氣溫的平均偏差在北京(-0.3℃)、沈陽(yáng)(-0.4℃)和哈爾濱(-0.9℃)略有低估，其他城市模擬氣溫偏高(0.5～1.3℃)，這可能與WRF模式陸面資料時(shí)效性差有關(guān)[38]。各城市站點(diǎn)相對(duì)濕度的相關(guān)系數(shù)為0.70～0.92(達(dá)到0.01顯著性水平)，均方根誤差為8.2%～22.8%。相對(duì)濕度的平均偏差僅在沈陽(yáng)為正值(4.0%)，而在其他城市站點(diǎn)則為負(fù)值(-17.4%～-2.5%)，說(shuō)明在模式模擬中總體上低估了相對(duì)濕度。除了石家莊風(fēng)速的相關(guān)系數(shù)為0.38外，其他各站點(diǎn)風(fēng)速的相關(guān)系數(shù)為0.63～0.84(達(dá)到0.01顯著性水平)。風(fēng)速的均方根誤差范圍為0.9～1.7 m·s-1，符合風(fēng)速“良好”模型性能標(biāo)準(zhǔn)(小于2.0 m·s-1)。同時(shí)，僅南京風(fēng)速的平均偏差為負(fù)值(-0.1 m·s-1)，而其他城市站點(diǎn)的平均偏差均為正值(0.1～1.0 m·s-1)，說(shuō)明在模式模擬中略高估了風(fēng)速。但總體上在模擬期間，WRF-CUACE很好地再現(xiàn)了模擬區(qū)域的氣象場(chǎng)時(shí)空變化特征。

表2 氣象要素的觀測(cè)值與模擬值統(tǒng)計(jì)

2.2 化學(xué)場(chǎng)模擬評(píng)估

基于3種模擬方案(SIM1，SIM2和SIM3)，對(duì)所選10個(gè)城市站點(diǎn)2014年10月地面PM2.5濃度的觀測(cè)值和模擬值進(jìn)行了評(píng)估(圖3)。表3～表5是觀測(cè)與各方案模擬PM2.5濃度效果的統(tǒng)計(jì)結(jié)果，統(tǒng)計(jì)參數(shù)包括相關(guān)系數(shù)、平均偏差、均方根誤差、平均相對(duì)偏差和平均相對(duì)誤差。平均相對(duì)偏差和平均相對(duì)誤差將模擬值和觀測(cè)值之間的偏差和誤差進(jìn)行歸一化，適用于多種情況下的模擬評(píng)估，取值范圍分別為-200%～200%和0～200%。

在受生物質(zhì)燃燒影響不嚴(yán)重的城市，如北京、濟(jì)南、石家莊、合肥、南京、上海和鄭州，SIM1方案模擬的PM2.5濃度與觀測(cè)值較吻合(圖3)。從表3的統(tǒng)計(jì)結(jié)果來(lái)看，SIM1方案下的相關(guān)系數(shù)為0.46～0.84(達(dá)到0.01顯著性水平)，平均相對(duì)偏差和平均相對(duì)誤差也符合Morris等[39]提出的“合格”標(biāo)準(zhǔn)，即平均相對(duì)偏差在±60%以?xún)?nèi)，平均相對(duì)誤差在75%以下，且在濟(jì)南、合肥、南京、上海等站點(diǎn)甚至達(dá)到了平均相對(duì)偏差在±30%以?xún)?nèi)，平均相對(duì)誤差低于50%的標(biāo)準(zhǔn)，綜合而言，CUACE模式能較好地模擬PM2.5濃度時(shí)空變化。一些污染過(guò)程中模式低估了PM2.5濃度的峰值濃度，可能與模式本身的限制或者人為源排放的不確定性有關(guān)。另外，模擬氣象場(chǎng)的誤差也導(dǎo)致PM2.5濃度的模擬產(chǎn)生偏差。以石家莊為例，2014年10月7—11日以及19—25日這兩個(gè)污染時(shí)段，模式能較好地再現(xiàn)污染過(guò)程，但嚴(yán)重低估了PM2.5的峰值濃度，僅為觀測(cè)值的一半。進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn)模式低估了石家莊的相對(duì)濕度(16.7%)，高估了風(fēng)速(1.0 m·s-1)，導(dǎo)致模式模擬PM2.5濃度產(chǎn)生偏差(表2)?？紤]生物質(zhì)燃燒排放的SIM2方案和SIM3方案模擬的PM2.5濃度與觀測(cè)值更接近，修訂后的方案(SIM3)模擬誤差最小。

圖3 2014年10月所選10個(gè)城市站點(diǎn)在3種模擬方案下觀測(cè)和模擬的PM2.5日平均濃度

受生物質(zhì)燃燒影響很?chē)?yán)重的城市，如沈陽(yáng)、長(zhǎng)春和哈爾濱，觀測(cè)PM2.5濃度日平均值經(jīng)常能夠達(dá)到102量級(jí),而同時(shí)段SIM1方案的模擬值只有101量級(jí)，SIM1方案模擬PM2.5濃度與觀測(cè)值偏差很大?？紤]生物質(zhì)燃燒的SIM2方案的模擬結(jié)果有一些改善，但與實(shí)際濃度相比存在量級(jí)上的誤差。SIM3方案模擬結(jié)果有顯著改善，如SIM2方案中3個(gè)城市站點(diǎn)的平均偏差分別為-21.1，-97，-108.1 μg·m-3，而SIM3方案的平均偏差則為5.3，-64.2，-76.5 μg·m-3。SIM2方案中3個(gè)城市站點(diǎn)的均方根誤差分別為67.0，126.9，179.6 μg·m-3，而在SIM3方案中則為67.5，96.2，134.9 μg·m-3。與SIM2方案相比，SIM3方案中在3個(gè)城市站點(diǎn)模擬PM2.5濃度的平均相對(duì)偏差和平均相對(duì)誤差發(fā)生了顯著變化，符合Morris等[39]提出的“合格”標(biāo)準(zhǔn)，即平均相對(duì)偏差在±60%以?xún)?nèi)，平均相對(duì)誤差在75%以下。綜上所述，除了沈陽(yáng)外，SIM3方案模擬PM2.5濃度誤差均減小，說(shuō)明該方案較好地模擬了大氣污染情況。

表3 地面PM2.5濃度觀測(cè)值和SIM1方案模擬值的統(tǒng)計(jì)量

表4 地面PM2.5濃度觀測(cè)值和SIM2方案模擬值的統(tǒng)計(jì)量

表5 地面PM2.5濃度觀測(cè)值和SIM3方案模擬值的統(tǒng)計(jì)量

2.3 生物質(zhì)燃燒對(duì)地面PM2.5濃度的貢獻(xiàn)

根據(jù)以上模式評(píng)價(jià)結(jié)果，采用SIM1和SIM3方案的模擬結(jié)果評(píng)估生物質(zhì)燃燒對(duì)地面PM2.5濃度的實(shí)際貢獻(xiàn)。圖4a和圖4b是兩種模擬方案下的地面PM2.5月平均濃度的空間分布，可以看到，2014年10月中國(guó)污染最嚴(yán)重的地區(qū)主要位于華北、華中和四川盆地地區(qū)，未考慮生物質(zhì)燃燒影響時(shí)PM2.5月平均濃度達(dá)50～80 μg·m-3。圖4c和圖4d是2014年10月生物質(zhì)燃燒對(duì)PM2.5濃度的貢獻(xiàn)值和相對(duì)貢獻(xiàn)百分比。生物質(zhì)燃燒主要集中在我國(guó)東北、華南和西南地區(qū)，其對(duì)PM2.5月平均濃度的貢獻(xiàn)達(dá)30～60 μg·m-3，局地達(dá)100 μg·m-3；在華北、華東和華中地區(qū)，生物質(zhì)燃燒對(duì)PM2.5月平均濃度的貢獻(xiàn)達(dá)5～20 μg·m-3。從相對(duì)貢獻(xiàn)看，東北地區(qū)生物質(zhì)燃燒的相對(duì)貢獻(xiàn)較高，大部分地區(qū)相對(duì)貢獻(xiàn)超過(guò)50%，這是因?yàn)闁|北地區(qū)人為源排放相對(duì)較少，PM2.5背景濃度低，從而凸顯出生物質(zhì)燃燒的相對(duì)貢獻(xiàn)。華南地區(qū)生物質(zhì)燃燒的相對(duì)貢獻(xiàn)也較高，總體達(dá)20%～50%，西南局部地區(qū)甚至超過(guò)60%。與東北地區(qū)高貢獻(xiàn)值的區(qū)域性分布不同，華南以及西南地區(qū)生物質(zhì)燃燒呈很強(qiáng)的局地性，這主要與不同的植被類(lèi)型有關(guān)。華北、華中及華東地區(qū)，生物質(zhì)燃燒的相對(duì)貢獻(xiàn)相對(duì)較小，一般達(dá)10%～20%。綜上所述，在特定的時(shí)期和地區(qū)，生物質(zhì)燃燒作為主要的貢獻(xiàn)源之一，對(duì)區(qū)域空氣質(zhì)量的影響值得重視。

圖4 2014年10月地面PM2.5月平均濃度分布及生物質(zhì)燃燒對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)

此外，本文還開(kāi)展一組敏感性試驗(yàn)，通過(guò)打開(kāi)或者關(guān)閉生物質(zhì)燃燒排放的氣體化學(xué)反應(yīng)過(guò)程，估算了生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的PM2.5中二次氣溶膠的貢獻(xiàn)。如圖5所示，生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的PM2.5中二次氣溶膠的貢獻(xiàn)與圖4c中生物質(zhì)燃燒對(duì)總PM2.5濃度(包括一次和二次氣溶膠)貢獻(xiàn)空間分布有明顯差異。在東北地區(qū)，生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的PM2.5中二次氣溶膠的貢獻(xiàn)值僅為0～10 μg·m-3，明顯低于華北、華中、華東和華南地區(qū)，這些地區(qū)二次氣溶膠的貢獻(xiàn)濃度可達(dá)5～15 μg·m-3。從相對(duì)貢獻(xiàn)看，東北地區(qū)生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的PM2.5中二次氣溶膠的相對(duì)貢獻(xiàn)最低，大部分地區(qū)低于30%；在華南和西南地區(qū)，生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的PM2.5中二次氣溶膠相對(duì)貢獻(xiàn)可達(dá)30%～50%；在華北、華中、華東和廣大偏遠(yuǎn)地區(qū)，生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的PM2.5中二次氣溶膠的相對(duì)貢獻(xiàn)幾乎超過(guò)70%?；谏鲜龇治?，發(fā)現(xiàn)生物質(zhì)燃燒越嚴(yán)重的地區(qū)，其產(chǎn)生的PM2.5中二次氣溶膠的貢獻(xiàn)占比越小，反之亦然。

圖5 生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的PM2.5中二次氣溶膠濃度的貢獻(xiàn)值(a)和相對(duì)貢獻(xiàn)百分比(b)

3 結(jié) 論

1) 本研究利用MODIS火點(diǎn)、土地類(lèi)型、植被覆蓋、生物質(zhì)載荷和排放因子等數(shù)據(jù)集，開(kāi)發(fā)了近實(shí)時(shí)的生物質(zhì)燃燒排放模型，并將其嵌入到空氣質(zhì)量模式WRF-CUACE中，用于預(yù)報(bào)和評(píng)估生物質(zhì)燃燒對(duì)中國(guó)地面PM2.5濃度的影響?；诓煌欧旁辞鍐卧O(shè)置3種模擬方案，根據(jù)模式評(píng)估結(jié)果，發(fā)現(xiàn)修訂后的方案(SIM3)能更好地模擬PM2.5濃度。

2) 2014年10月生物質(zhì)燃燒主要集中在我國(guó)東北、華南和西南地區(qū)，其對(duì)PM2.5月平均濃度的貢獻(xiàn)達(dá)30～60 μg·m-3，局地甚至超過(guò)100 μg·m-3；在華北、華東和華中地區(qū)，生物質(zhì)燃燒對(duì)PM2.5月平均濃度的貢獻(xiàn)達(dá)5～20 μg·m-3。從相對(duì)貢獻(xiàn)看，東北大部分地區(qū)超過(guò)50%，華南地區(qū)達(dá)20%～50%，西南局部地區(qū)甚至超過(guò)60%；華北、華中以及華東地區(qū)相對(duì)較低，平均相對(duì)貢獻(xiàn)為10%～20%。

3) 在東北地區(qū)，生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的PM2.5中二次氣溶膠的貢獻(xiàn)僅為0～10 μg·m-3，低于華北、華中、華東和華南地區(qū)。從相對(duì)貢獻(xiàn)看，東北地區(qū)生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的PM2.5中二次氣溶膠的相對(duì)貢獻(xiàn)最低，大多數(shù)地區(qū)低于30%；在華南和西南地區(qū)，相對(duì)貢獻(xiàn)有所提升，可達(dá)30%～50%；在華北、華中、華東以及廣大的偏遠(yuǎn)地區(qū)，相對(duì)貢獻(xiàn)幾乎超過(guò)70%?；谏鲜龇治?，發(fā)現(xiàn)生物質(zhì)燃燒越嚴(yán)重的地區(qū)，其產(chǎn)生的PM2.5中二次氣溶膠的貢獻(xiàn)占比越小，反之亦然。